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    15 eV的質子與羥基碰撞的動力學

    2014-06-09 12:33:45張秀梅王志萍
    計算物理 2014年5期
    關鍵詞:電子密度電離質子

    朱 云, 張秀梅, 王志萍

    (江南大學理學院,無錫 214122)

    15 eV的質子與羥基碰撞的動力學

    朱 云, 張秀梅, 王志萍

    (江南大學理學院,無錫 214122)

    采用含時密度泛函理論和分子動力學非絕熱自洽耦合的方法,全微觀研究沿垂直羥基分子軸向入射初動能為15 eV的質子與羥基碰撞過程的電子-離子關聯動力學.計算質子和羥基動能、碰撞后羥基電子和離子的運動狀態(tài)及系統電子密度的實時分布.結果表明:質子與羥基碰撞后俘獲羥基的一部分電子被反彈并損失26.7%的初始動能而羥基動能增加.碰撞后丟失1%電子的羥基在保持碰撞前收縮振動的同時向計算邊界平動并以93%的中性和7%的+1價的幾率存在.

    含時密度泛函;分子動力學;羥基;碰撞

    0 引言

    原子、分子、離子間的碰撞反應是復雜的動態(tài)物理過程,是存在于天體物理、大氣物理、大氣化學、化學反應中最普遍的物理、化學現象之一[1-4].隨著粒子束技術的廣泛應用,人們對重粒子碰撞過程的研究興趣日益增加,例如在核裂變反應堆、粒子束刻印術等應用方面,都涉及到重粒子碰撞中包含的激發(fā)、電離以及電荷轉移等過程.質子是最簡單的離子.在過去的幾十年里,在許多領域,比如加速器、材料科學、等離子體、天體物理等領域質子與分子的碰撞研究已經獲得了人們的高度重視[5-6].同時,21世紀是生命科學的世紀,生命物質和生命現象已成為科學家研究的重要對象,離子輻照育種、質子和重離子治癌成為科學的前沿[7].在理論上,從分子和細胞水平上研究生物體的電離輻射損傷是輻射生物學與放射醫(yī)學的基礎,是涉及原子核物理、生物、化學和醫(yī)學等學科交叉的一個重要的前沿領域.生物分子損傷是一切輻射生物效應的物質基礎.而生物分子損傷與自由基生成密切相關.羥基是一種重要的活性氧氫鍵,由于其化學性質比較活潑,生物體的嘌呤堿基和嘧啶堿基就成為羥基攻擊的主要目標,最終導致堿基的變異、DNA鏈的斷裂及DNA的損傷等[8-9].但是關于生物體內大量存在的質子與羥基碰撞的反應動力學的研究目前報道很少.本文采用含時密度泛函理論和分子動力學非絕熱耦合的方法(TDDFT-MD)[10-11]研究初動能為15 eV的質子沿垂直羥基分子軸向入射與羥基碰撞的反應動力學.質子、羥基參與生命活動的過程是非常復雜的,本文以最簡單的質子和羥基為研究對象,尋找其碰撞反應動力學規(guī)律對于研究復雜生物體系的輻射生物效應有重要的指導意義.

    1 模型與計算方法

    在TDDFT-MD方法中,在外場作用下的原子或分子系統可以看成是由外場、價電子和離子實三部分組成.一個多原子分子的能量E包括離子之間的相互作用能量Eion、電子之間的相互作用能量Eel及離子與電子之間的相互作用能量Ecoup,即

    其中,Ekin,ion和Epot,ion分別表示離子動能和離子間的庫侖相互作用勢能;Ekin,el為電子動能;EC是電子庫侖能;Exc表示電子的交換關聯勢;ESIC為自洽相互作用修正項;EPsP為贗勢,其中還包含了非局域的部分;Eext表示外場.

    含時密度泛函理論(time dependent density functional theory,TDDFT)[12]用來描繪系統成鍵或者價電子的含時行為,而離子實作為經典的離子用標準的分子動力學來描述.TDDFT的主要物理思想就是在構造N個電子相互作用系統的運動方程時,以空間和時間相關的密度n(r,t)為自變量.使用原子單位me=e=? =1,根據Kohn-Sham定理[12],無相互作用的單粒子波函數φj(r,t)滿足含時Kohn-Sham(TDKS)方程為

    其中Vion(r,t)為離子的背景勢,采用模守恒贗勢.在對多原子分子的計算中,贗勢的具體形式采用了Goedecker等人[13]的形式,其中包含了局域部分和非局域部分.對于給定的單粒子波函數φj(r),有

    其中erf為誤差函數,Z1為離子的電荷數.x=r/rloc,rloc是高斯電荷分布半徑.對于非局域部分,有

    2 結果與討論

    羥基共有2個離子和7個共價電子.在計算過程中,羥基位于x軸上,羥基中氧原子在坐標原點,氫原子在氧原子的右側.基態(tài)計算所得的羥基的鍵長及電離能分別為1.82a0和14.01 eV,與實驗值1.83a0和13.02 eV[18]的相對誤差分別為0.55%和7.6%.這表明羥基的基態(tài)結構與實驗值是比較符合的.計算采取正方體空間,大小為64a0×64a0×64a0.在質子與羥基碰撞的演化過程中,計算采用相同的時間步長Δt=0.012 5a.u..計算邊界采用吸收型邊界條件,三個方向上的吸收邊界寬度為4a0.計算空間采用的網格大小為0.412a0.圖1為質子沿y軸入射(即沿垂直羥基分子軸向入射)與羥基碰撞結構示意圖.具體計算過程中,質子是以15 eV的初動能從初始位置(b,12a0,0)出發(fā)沿y軸負向入射的,其中b表示的是碰撞參數,即改變碰撞參數b時,質子是沿羥基的分子軸向變化位置的.

    圖2給出的是質子與羥基在x方向、y方向坐標隨時間變化(z方向質子和羥基基本保持不動).圖3為質子動能損失及羥基動能隨時間變化.首先,對于質子,由圖2 (b)可以看出質子在大約10 fs的時候最靠近羥基分子,之后在y方向被反彈.而在x軸方向,一開始質子的坐標為零.碰撞后,質子則以一定的速度向x軸負方向移動.對于質子動能的變化,由圖3(a)可以看出,在質子逐漸接近羥基并與羥基發(fā)生碰撞并反彈的整個過程中,質子的動能由于長程相互作用在原有的基礎上先急劇增加7 eV,之后又迅速減少16 eV,最終在17 fs左右質子的動能達到新的穩(wěn)定值,但其動能與初動能相比損失了4 eV,即損失了26.7%的初始動能.其次,對于羥基分子,由圖2可以看出,在質子最接近之前(即前10 fs),氧原子基本保持不動,而氫原子在x方向有小幅振動,這表明在碰撞前羥基在xy平面內沿分子軸向做伸縮運動.在碰撞發(fā)生后,氧原子以恒定的速率向y軸負方向運動,而氫原子圍繞氧原子在x、y方向都有運動,這表明羥基與質子發(fā)生碰撞后,除了做伸縮振動外,還獲得了平動動能,逐漸向計算邊界運動.對于羥基動能的變化,由圖3(b)可以發(fā)現,在質子最接近前,羥基分子的動能很小,這表明羥基做微弱的伸縮運動.在質子最接近時,羥基的動能迅速增加至4.3 eV,之后在3.4 eV附近上下波動.這與圖2中羥基碰撞后除了有振動外還有平動是相吻合的.綜合圖2和圖3可以得出,質子以15 eV的初動能沿垂直羥基分子軸向入射情況下,碰撞后質子被反彈且動能減小;羥基在原來伸縮振動的基礎上又發(fā)生平動,動能增加且伸縮振動變強.

    圖1 質子沿y軸入射與羥基碰撞的示意圖Fig.1 Schematic of collision between a y-axis incident proton and a hydroxyl

    圖2 質子與羥基在x方向、y方向坐標隨時間變化Fig.2 Time evolution of coordinates of proton and hydroxyl in x and y directions

    圖3 質子及羥基動能變化隨時間變化Fig.3 Time evolution of kinetic energies of proton and hydroxyl

    圖4(a)為羥基電離隨時間變化關系.由圖4(a)可以看出羥基在前17 fs內幾乎沒有電子被電離.在17 fs至20 fs內電離迅速增加并逐漸趨于飽和,在40 fs時大約有0.07個電子被電離,即大約有1%的電離.圖4(b)給出了碰撞前后羥基各電荷態(tài)幾率隨時間變化.由圖4(b)可以發(fā)現,在前17 fs內,由于沒有電離,所以羥基分子是以中性分子存在的.之后,由于電離,中性羥基分子的幾率降低,P(1+)增加,這表明羥基以+1價形式存在的幾率增加而且羥基以其他價態(tài)形式存在的幾率為零.最終羥基以93%的中性和7%的+1價的幾率存在.

    圖4 羥基電離及各電荷態(tài)幾率隨時間變化Fig.4 Time evolution of ionization and charge state probability of hydroxyl

    圖5 羥基電子均方根半徑及羥基鍵長隨時間變化Fig.5 Time evolution of electronic root mean square radius and bond length of hydroxyl

    圖5給出了羥基電子均方根半徑及羥基鍵長隨時間變化.為了形象的說明碰撞過程中的典型時刻,圖5中分別用帶箭頭的紅色虛線和藍色點線表示質子反彈及系統電離發(fā)生的時刻.電子的均方根半徑可以給出電子在整個計算空間的彌散程度.由圖5(a)可以看出,rmsel的初始值為1.52 a0.在前10 fs內,rmsel先陡然增大然后又迅速減小,這是由于在質子逐漸接近羥基時(10 fs是質子最接近羥基的時刻)長程相互作用導致電子彌散先增大后減小.這與圖2中碰撞發(fā)生的時刻及圖3(a)中質子動能損失的變化趨勢是相吻合的.在10 fs至20 fs內,rmsel又迅速增大,這表明電子彌散得更開.這主要是由于質子被反彈而俘獲羥基的一部分電子導致的(但整個系統這個時間段內沒有電離).之后在20 fs左右,rmsel又迅速降低,這是由于質子運動至計算邊界處,被質子俘獲的電子被吸收邊界條件吸收,從而導致電子彌散程度變小,這與圖4(a)中在大約20 fs時,羥基電離陡然增強是相吻合的.之后,rmsel做周期約為7.5 fs的小振幅振蕩.對于整個碰撞過程中羥基的鍵長變化,由圖5(b)可以發(fā)現,碰撞前后羥基的鍵長都作振蕩而沒有斷裂.這與圖3和圖4得到的羥基做收縮振動是相吻合的.此外,不難發(fā)現在20 fs以后羥基鍵長振動的周期約為7.5 fs,這與圖5(a)中20 fs以后rmsel振動的周期是吻合的,這表明羥基剩余的電子與離子的運動耦合的很好.

    電子局域化函數(ELF)能夠用來描述分子和固體中化學鍵的形成[19-20].最近,Burnus等人[21]發(fā)展了時間相關的電子局域化函數用來分析化學鍵的成鍵與斷裂.圖6形象地給出了不同時刻二維的在xy平面內的羥基電子密度分布相對其基態(tài)電子密度分布的變化.圖6中左上角的子圖為羥基在xy平面的基態(tài)電子密度分布的等高線圖.子圖按順時針排序為時間逐漸增大的順序.對于羥基基態(tài)的電子密度,從圖6左上角子圖可以看出羥基處于基態(tài)時電子集中分布在原子的周圍,這表明電子與原子耦合的很好而且計算空間是足夠大的.順時針觀察圖6中各子圖可以發(fā)現,當質子逐漸靠近羥基的過程中質子俘獲一部分電子并反彈,當質子運動至邊界時被質子俘獲的電子被吸收,導致系統電離增大.

    圖6 不同時刻羥基在xy平面的電子密度分布相對其基態(tài)電子密度分布變化的等高線圖及原子結構示意圖Fig.6 Contour plots of electron localization and ionic structures of hydroxyl in xy plane at different moment

    圖7為15 eV質子與羥基碰撞過程中羥基電離的加權概率與碰撞參數的關系.對比圖7和Sidky等人[22]計算得到的50 eV質子與氫原子碰撞的電離加權概率與碰撞參數的關系圖,可以發(fā)現兩者曲線變化趨勢相近.由圖7可以看出當碰撞參數從0 a0增加至1 a0過程中,bP(b)緩慢增加.當碰撞參數從1 a0增加至2.5 a0過程中,bP(b)先陡然增大又迅速降低至零附近,其中在b=1.5a0時bP(b)達到峰值.通過計算發(fā)現在當前條件下質子與羥基碰撞的電離截面σICS=0.127 4 ?2.該值與Kim[23]等人采用BEB理論計算得到的15 eV電子與水分子碰撞的電離截面σBEB=0.122 ?2非常接近.此外,提高入射質子的初動能,計算發(fā)現,當入射質子的初動能分別為250 eV、25 KeV情況下質子與羥基碰撞的電離截面值分別為σICS=0.509 1 ?2和σICS=1.299 0 ?2.后者與Coupier[24]等人實驗得到的25 KeV質子與水分子碰撞的電離截面3 ?2相近.

    3 結論

    采用含時密度泛函理論和分子動力學非絕熱自洽耦合的方法,從全微觀的角度研究了15 eV的質子沿垂直羥基分子軸向入射與羥基碰撞的電子-離子關聯動力學.計算了質子的能量損失、碰撞后羥基電子和離子的運動狀態(tài)及電子密度的實時分布.研究表明,質子與羥基碰撞后俘獲羥基的一部分電子被反彈并損失了26.7%的初始動能而羥基動能增加.碰撞后有1%電離的羥基保持收縮振動運動狀態(tài)的同時向計算邊界移動并以93%的中性和7%的+1價的幾率存在.通過對電離截面的計算發(fā)現15 eV的質子與羥基碰撞的電離截面與BEB理論計算所得15 eV電子與水分子碰撞的電離截面相當,25 KeV的質子與羥基碰撞的電離截面與25 KeV的質子與水分子碰撞的電離截面相近.

    圖7 15 eV質子與羥基碰撞過程中羥基電離的加權概率與碰撞參數關系Fig.7 Weighted probabilities of ionization of hydroxyl in a collision with 15 eV proton

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    Collision Dynamics of Hydroxyl and Proton at 15 eV

    ZHU Yun,ZHANG Xiumei,WANG Zhiping
    (School of Science,Jiangnan University,Wuxi 214122,China)

    Under the frame of time-dependent density functional theory(TDDFT)and molecular dynamics,we studied microscopic electronic-ionic association dynamics in collision between hydroxyl and proton which moves toward molecular axis of hydroxyl with 15 eV initial kinetic energy.Energies of projectile and target,electron and vibration excitations of target and real time distribution of electron density are identified.It is found that proton captures electrons of hydroxyl in collision and it rebounds from the target with loss of 26.7%of initial kinetic energy.While the kinetic energy of hydroxyl increases and hydroxyl moves toward to numerical boundary accompanied with stretch oscillation.Hydroxyl loses 1%electrons and exists as neutral and+1 valence forms with 93%and 7% probabilities respectively.

    TDDFT;molecular dynamics;hydroxyl;collision

    date:2013-07-21;Revised date:2014-02-12

    O56

    A

    2013-07-21;

    2014-02-12

    中央高?;究蒲袠I(yè)務費專項資金(JUSRP 111A21,JUSRP 31005);國家自然科學基金(61178032,11174114)及江南大學校內自主理科專項資金(1142050205135370)資助項目

    朱云(1977-),女,江蘇無錫,漢族,講師,主要從事納米材料的理論研究

    王志萍E-mail:zpwang03247@163.com

    1001-246X(2014)05-0602-07

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