裂變產(chǎn)額差異法測量235U豐度

喬亞華 陳海英 張 敏 楊 毅 劉世龍 吳繼宗

1（環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心 北京 100082）

2（中國原子能科學(xué)研究院 北京 102413）

裂變產(chǎn)額差異法測量235U豐度

喬亞華1陳海英1張 敏1楊 毅2劉世龍2吳繼宗2

1（環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心 北京 100082）

2（中國原子能科學(xué)研究院 北京 102413）

利用裂變產(chǎn)額差異法，從裂變產(chǎn)額質(zhì)量分布曲線，選取位于雙駝峰曲線兩翼的裂變產(chǎn)物的產(chǎn)額隨可裂變核素的不同有很大變化的核素88Rb、104Tc和92Sr作為測量對象，選擇平均裂變產(chǎn)額比為監(jiān)測對象，研究了平均產(chǎn)額比與鈾豐度之間的關(guān)系曲線，獲得了平均產(chǎn)額比Yi/Yj隨豐度H0變化的關(guān)系式）。利用兩條關(guān)系曲線分別對72.2%的模擬樣品測量5次，RSD均優(yōu)于2%。將樣品分析結(jié)果與無源γ射線法的結(jié)果相比較，兩種方法在規(guī)定的誤差范圍內(nèi)結(jié)果是一致的。

裂變產(chǎn)額，鈾同位素，豐度，差異法

核燃料元件棒是燃料組件的關(guān)鍵部分，燃料元件中芯塊的235U同位素豐度檢查是確保核燃料元件在堆中安全可靠運行非常重要的質(zhì)量控制環(huán)節(jié)，目的是避免燃料棒在反應(yīng)堆運行過程中由于235U富集度位置上的不均勻產(chǎn)生的熱點可能引起的燃料棒破裂。目前核燃料元件豐度檢測的非破壞性的方法有無源γ射線法和252Cf中子活化分析兩種。無源式燃料棒235U豐度檢測的特點是方法簡便，設(shè)備造價低，使用安全，缺點是檢測速度低，難以滿足大量生產(chǎn)核燃料元件的需要。最大的問題是測量精確度受到芯塊年齡影響，用新鮮芯塊制造的燃料棒必須等待四個月以上才能進(jìn)行豐度測量[1]。采用252Cf中子活化分析方法檢測235U豐度的特點是檢測速度高，不受芯塊年齡限制，適合于大型核燃料元件制造廠。缺點是設(shè)備造價昂貴，252Cf半衰期較短，需要定期更換中子源，更換中子源過程中，新中子源的運輸和舊中子源的處理需花費大量的人力和物力[2]。目前，小型中子發(fā)生器(密封中子管)的技術(shù)發(fā)展速度非?？?，具有結(jié)構(gòu)緊湊、中子單色性好、使用方便、維護(hù)管理簡單、可脈沖調(diào)制和連續(xù)運行等獨特優(yōu)點，是一種非常好的中子質(zhì)詢分析源，以其為激發(fā)源有可能建立一種靈敏、快速、直接測定鈾同位素豐度的方法和裝置[3]，已經(jīng)在這方面開展了許多工作[4–6]。本文在前期研究的基礎(chǔ)上，選擇為研究對象，通過測定其裂變產(chǎn)額比，利用裂變產(chǎn)額差異法分析鈾同位素豐度。

1 原理

從中子誘發(fā)裂變產(chǎn)額質(zhì)量分布曲線[7–8]可以看出，某些裂變產(chǎn)物的產(chǎn)額隨可裂變核素的不同有很大的變化，特別是位于雙駝峰曲線兩翼的核素。利用裂變產(chǎn)額差異這一特性可以測定單一中子能譜條件下不同可裂變核的比值[9]。

選擇i、j兩種裂變產(chǎn)物，裂變產(chǎn)物i的裂變產(chǎn)額Yi隨可裂變核素的不同變化不大，裂變產(chǎn)物j的裂變產(chǎn)額Yj隨可裂變核素的不同變化很大，則由平均裂變產(chǎn)額式(1)計算得出平均裂變產(chǎn)額比與235U豐度H0的關(guān)系式(2)。

式中，Yi為某裂變核素的平均裂變產(chǎn)額；Yi235U為235U裂變后某裂變核素的產(chǎn)額；Yi238U為238U裂變后某裂變核素的產(chǎn)額；H0為235U的豐度；δ235U為235U的裂變截面；δ238U為238U的裂變截面。裂變產(chǎn)額可通過測量獲得，裂變截面可以查表得到。由此，通過式(2)就可以得到235U的豐度H0。

某種核素的裂變產(chǎn)額Y的絕對測量是一個很復(fù)雜的實驗課題，影響產(chǎn)額數(shù)值的因素很多，包括γ射線的分支比、探測器效率、鈾樣品質(zhì)量、幾何位置的準(zhǔn)確測定、入射中子注量率的測量及計算等，這必然使Yi的不確定性大大增加。但是，使用兩種核素產(chǎn)額的比值作為235U豐度的函數(shù)，許多影響因素被抵消，如γ射線的分支比、鈾樣品質(zhì)量、幾何位置的準(zhǔn)確測定、入射中子注量率的波動等；還會使一些因素部分抵消或減弱，如樣品形狀及自吸收的影響，兩個γ射線的能量越接近，則自吸收的影響相抵消得越多。因此，選用平均產(chǎn)額比克服了許多因素引起的誤差，使測量精度大大提高。

2 實驗方法

2.1 儀器與試劑

實驗所用高壓倍加器由中國原子能科學(xué)研究院物理所提供，中子注量率通過伴隨α粒子法測量；樣品輻照后γ能譜由GEM30185P型HPGe探測器(ORTEC公司，GEM30185)測量，相對效率為30%，1 332.5 keV處FWHM為1.7–1.85 keV。

標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)U3O8(GBW-04205)，豐度0.72%；90.2%的高濃鈾（成分為234U、235U、236U、238U，質(zhì)量豐度分別為1.1%、90.2%、0.3%、8.4%。234U、236U、238U含量很少，不影響測量結(jié)果）；微晶纖維素。

2.2 實驗步驟

實驗將制備好的樣品置于高壓倍加器上輻照，輻照冷卻后用探測器測量樣品裂變產(chǎn)物的γ射線能譜圖，分析裂變核素的γ能譜圖，通過解譜和裂變產(chǎn)額計算軟件算出裂變產(chǎn)額，研究鈾-235豐度與裂變產(chǎn)物產(chǎn)額之比之間的關(guān)系，實驗步驟如圖1所示。

圖1 實驗步驟Fig.1 Experiment step frame diagram.

2.3 樣品制備

為了使樣品與元件芯塊生坯的密度盡量保持一致，將天然鈾U3O8和90.2%的高濃鈾配制成不同豐度的混合物，在其中加入3%的纖維素，經(jīng)研磨后，用壓片機施加8 t·cm-2的壓力壓制成直徑8 mm的圓片（元件中芯塊直徑為8.1 mm）。用152Eu+137Cs標(biāo)準(zhǔn)源對每個樣品進(jìn)行γ射線穿透率測量，進(jìn)行γ自吸收修正[10]后，密封在有機玻璃源盒中，共制作了8個不同豐度的樣品。

3 結(jié)果與討論

3.1 數(shù)據(jù)處理及工作曲線

測量數(shù)據(jù)獲取由ORTEC公司配套的MAESTRO軟件進(jìn)行，該軟件能方便地實現(xiàn)批任務(wù)測量。為了得到較好的統(tǒng)計結(jié)果，每個樣品經(jīng)過10個半衰期的γ譜跟蹤測量。在輻照開始時，測量的Real Time設(shè)置為冷卻時間的1/10左右，從停止照射到開始測量需2 min，所以第一個譜的Real Time是0.2 min，以后的譜依次遞增測量時間。這樣做的好處是，對于各種半衰期不同的裂變產(chǎn)物，都具有足夠數(shù)量的譜記錄其峰面積。對輻照過程中監(jiān)測得到的伴隨粒子能譜進(jìn)行簡單處理，得到束流強度（即裂變率）隨輻照時間的變化關(guān)系數(shù)據(jù)文件。用自行開發(fā)的產(chǎn)額分析程序FYautoLS對這些文件進(jìn)行處理，可得到每個樣品30–40個產(chǎn)物核素的加權(quán)平均產(chǎn)額[11]。

圖 2Y88Rb /Y104Tc (a)和Y92Sr/Y104Tc(b)與235U的豐度關(guān)系曲線Fig.2 Curves ofY88Rb /Y104Tc (a) andY92Sr/Y104Tc(b) vs. abundance of 235U.

由曲線得到的鈾豐度與裂變產(chǎn)物產(chǎn)額比

3.2 方法精密度和準(zhǔn)確性

為了驗證方法的精密度，利用圖2的兩條工作曲線測量了豐度72.2%的模擬樣品各5次，相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(Relative standard deviation, RSD)優(yōu)于2%，結(jié)果如表1。

表1 方法精密度Table 1 Precision of method.

為了驗證方法的準(zhǔn)確度，通過測量與本工作相同的樣品，利用鈾-235自身發(fā)射的185.72 keV γ射線的強度與其豐度之間的關(guān)系，做出如圖3工作曲線，利用該工作曲線對豐度72.2%的模擬樣品進(jìn)行測量，結(jié)果與裂變產(chǎn)額差異法測量結(jié)果進(jìn)行比較，結(jié)果如表2。

從表2與γ能譜法的測量結(jié)果比較可以看出，在兩種方法規(guī)定的誤差范圍內(nèi)結(jié)果是一致的，可見，本分析方法是測量鈾同位素豐度的一種準(zhǔn)確、可靠的方法。

圖3 γ計數(shù)與鈾-235豐度的關(guān)系曲線Fig.3 Curves of γ counts vs. abundance of 235U.

表2 測量結(jié)果比較Table 2 Comparison of measuring results.

4 結(jié)語

研究表明利用裂變產(chǎn)額差異法，選取位于雙駝峰曲線兩翼的、裂變產(chǎn)物的產(chǎn)額隨可裂變核素的不同有很大的變化的核素作為測量對象，獲得了平均產(chǎn)額比隨豐度H0變化的關(guān)系曲線和關(guān)系式利用關(guān)系曲線式對235U豐度進(jìn)行分析是可行的，分析結(jié)果與γ能譜法測量結(jié)果在規(guī)定的誤差范圍內(nèi)一致。本工作組在高壓倍加器上已開展了大量的研究，積累的一定的工作經(jīng)驗，建議盡快采用中子管開展相關(guān)工作，將該方法應(yīng)用于燃料元件芯塊235U同位素豐度的現(xiàn)場檢查中。

致謝 中國原子能科學(xué)研究院高壓倍加器運行組提供了穩(wěn)定可靠的束流，保證了實驗的順利進(jìn)行，特此表示感謝！

1 Jean M, Michel E, Gilles R, et al. Uranium enrichment measurement by X- and γ-ray spectrometry with the“URADOS” process[J]. Applied Radiation and Isotopes, 1998, 49(911): 1251–1257

2 Griffith G W, Mcnlove H O. Design of active-neutron fuel rod scanner[J]. Nuclear Instruments & Methods in Physics Research, 1996, A378: 552–560

3 Reijonen J, Gicquel F, Hahto S K, et al. D-D neutron generator development at LBNL[J]. Applied Radiation and Isotopes, 2005, 63: 757–763

4 喬亞華, 張敏, 吳繼宗, 等. 快中子誘發(fā)裂變測定鈾同位素豐度[J]. 原子能科學(xué)技術(shù), 2011, 45(2): 156–160 QIAO Yahua, ZHANG Min, WU Jizong, et al. Determination of uranium isotope abundance by fast neutron induced fission[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2011, 45(2): 156–160

5 喬亞華, 吳繼宗, 楊毅, 等. 3 MeV中子誘發(fā)裂變測定鈾同位素豐度[J]. 原子能科學(xué)技術(shù), 2012, 46(7): 878–880 QIAO Yahua, WU Jizong, YANG Yi, et al. Determination of uranium isotope abundance by 3 MeV neutron induced fission[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2012, 46(7): 878–880

6 楊毅, 喬亞華, 劉世龍, 等. 用產(chǎn)額比測量235U/238U同位素豐度比[J]. 原子能科學(xué)技術(shù), 2012, 46(增刊): 1–3 YANG Yi, QIAO Yahua, LIU Shilong, et al. Determination of235U/238U isotope abundance ratio by fission yield ratio[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2012, 46(Suppl): 1–3

7 Craig R A, Peueeung A J, Stromswold D C. Mine detection using timed neutron moderation[R]. Califirnia: Pacific Northwest National Laboratory, 2000

8 原子能研究所裂變產(chǎn)額組. 3 MeV中子誘發(fā)裂變238U裂變質(zhì)量分布[J]. 核化學(xué)與放射化學(xué), 1985, 7(2): 1–5 Cumulative yield group. Distribution of fission yields in the 3 MeV neutron-induced fission of238U[J]. Journal of Nuclear and Radiochemistry, 1985, 7(2): 1–5

9 唐培家, 張丕祿. 裂變化學(xué)[M]. 北京: 原子能出版社, 1996: 126–127 TANG Peijia, ZHANG Pilu. Fission chemistry[M]. Beijing: Atomic Energy Press, 1996: 126–127

10 Robu E, Gimovani C. Gamma-ray self-absorption corrections in environmental samples[J]. Romanian Reports in Physics, 2009, 61(2): 295–300

11 楊毅.235U裂變產(chǎn)額隨入射中子能量變化的實驗研究[R]. 北京: 中國原子能科學(xué)研究院, 2005 YANG Yi. Experimental research on the dependence of235U fission yields on incident neutron energies[R]. Beijing: China Institute of Atomic Energy, 2005

CLC TL275

Determination of235U isotope abundance by difference method of fission yield

QIAO Yahua1CHEN Haiying1ZHANG Min1YANG Yi2LIU Shilong2WU Jizong2
1(Nuclear and Radiation Safety Center, Ministry of Environmental Protection, Beijing 100082, China)
2(China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413, China)

Background: Determination of the uranium isotope abundance ratio of fuel pins is a significant stage for the quality control in safe operations of reactor.Purpose:The aim is to establish a method to examine the235U abundance of fuel rod with fast neutron as an excitation source.Methods:Taking the fission-yield ratios ofas the subjects of research, the relation curves between the average yield ratios and the235U isotopic abundance as well as the expressionsin which the average yield ratiois a function of the235U isotopic abundance (H0), were obtained and presented based on the previous studies.Results:In order to testify the accuracy of the method, the simulation sample of 72.2% is measured by working curve, and RSD is less than 2%. Within the limit of error, the results of sample analysis are in correspondence with those of passive gamma ray method.Conclusion:All of these results indicate that the method is feasible to determine the235U abundance of fuel rod.

Fission yield, Uranium isotope, Abundance, Difference method

TL275

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.030204

科技部重大專項基金(No.2013ZX06002001)資助

喬亞華，女，1977年出生，2010年于中國原子能科學(xué)研究院獲博士學(xué)位，高級工程師，核燃料循環(huán)與材料專業(yè)

2013-07-19，

2013-10-12