不同燃料組合在液態(tài)氟鹽冷卻高溫堆中的物理性能研究

陳 亮 陳金根 李曉曉 蔡翔舟 孫建友 蔣大真 姚澤恩

1（蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 蘭州 730000）

2（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

2011年，作為中國科學(xué)院首批啟動的戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項之一，“未來先進核裂變能——釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)”項目正式啟動[1]。依托中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所實施，其科學(xué)目標(biāo)是用20年左右時間，研發(fā)出新一代核能系統(tǒng)，所有技術(shù)均達到中試水平并擁有全部知識產(chǎn)權(quán)。此核能項目計劃設(shè)計兩種堆型，分別是液態(tài)燃料堆和固態(tài)燃料堆。固態(tài)堆采用美國橡樹嶺國家實驗室(ORNL)、桑地亞國家實驗室(SNL)和加利福利亞大學(xué)伯克利分校(UCB)共同發(fā)展的先進高溫堆(AHTR，Advanced High Temperature Reactor)概念[2?3]，使用高溫氣冷堆中的包覆顆粒作為燃料和FLiBe熔鹽作為冷卻劑，同時研究加入232Th后的增殖性能，以期達到良好的經(jīng)濟性、安全性、可持續(xù)性和防擴散性。本工作從理論分析的角度（不考慮核燃料實際獲取的可行性）出發(fā)選取六種不同組合的燃料類型，在不進行在線換料后處理的情況下，分別計算并比較了這些不同組合燃料運行的keff、燃耗和中子能譜等物理參數(shù)。

1 計算模型和程序介紹

1.1 計算模型及參數(shù)

燃料結(jié)構(gòu)采用與南非球床模塊堆 PBMR-400[4]相同尺寸的triso顆粒，這種石墨矩陣燃料外面被涂上多層高溫?zé)峤馐吞蓟璋鼘?，最后形成直徑?cm的燃料球(pebble)，圖1和表1分別描述了pebble球及triso顆粒的示意圖及性質(zhì)參數(shù)。

圖1 Pebble球和triso顆粒示意圖[5]Fig.1 Diagram of pebble and triso[5].

表1 模型中pebble球和triso顆粒的性質(zhì)參數(shù)Table 1 Characteristics of pebbles and triso particles in the model.

圖2是所建模型的軸向和徑向的剖面圖，堆芯采用圓柱型結(jié)構(gòu)，為建模方便，燃料球pebble被固定在假想的六棱柱晶格中，六棱柱晶格邊長為3.464cm，高為6cm，正好內(nèi)切pebble球，其余部分填充冷卻劑 FLiBe，燃料球的排列方式即為六棱柱晶格依次排列，此時燃料球在六棱柱晶格中的填充因子為60.5%。冷卻劑FLiBe是由LiF和BeF2按照摩爾濃度2:1混合制成，其中6Li的摩爾濃度為0.005%，根據(jù) Zwaan給出的經(jīng)驗公式[6]計算得到900K時FLiBe的密度為1.84044 g·cm?3。

圖2 堆芯軸向(a)和徑向(b)的剖面圖Fig.2 Sectional elevation of the core: (a) axial view, (b) radial view.

作為初步研究，對模型進行簡化處理。首先，對于燃料球在壁面的切球現(xiàn)象，根據(jù) Massimiliano等[5,7]的研究，我們也采用忽略這一影響的做法。其次，略去了控制棒通道和堆芯管道等設(shè)備。所研究的六種燃料類型，為三種裂變材料(233U、235U和239Pu)和兩種轉(zhuǎn)換材料(232Th和238U)的兩兩組合，它們的存在形式為二氧化物的混合物。為了更好地進行對比，我們保證裂變材料和轉(zhuǎn)換材料的原子密度不變，即原子個數(shù)不變。模型的具體參數(shù)見表2。

表2 堆芯的主要參數(shù)Table 2 Main parameters of the core.

1.2 程序介紹

SCALE (Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation)是由美國橡樹嶺國家實驗室(ORNL)開發(fā)并維護的大型程序包，主要用于反應(yīng)堆物理計算、核臨界安全分析和輻射屏蔽計算[8]。它是一個模塊化的程序系統(tǒng)，系統(tǒng)中控制模塊順序調(diào)用各功能模塊完成特定任務(wù)，目前最新版本為SCALE6，本工作使用的版本是 SCALE5.1。利用TRITON[9]模塊將 SCALE5.1程序系統(tǒng)中中子輸運程序和燃耗計算程序進行耦合進行堆芯的臨界和燃耗計算。其中調(diào)用的主要功能模塊有 BONAMI、CENTRM、PMC、KENO、COUPLE和ORIGEN-S等，其中BONAMI、CENTRM和PMC為共振處理模塊，BONAMI[10]計算不可分辨共振能區(qū)的共振截面，CENTRM[11]和 PMC[12]均用于處理可分辨共振能區(qū)的共振截面，它們組合可生成與具體問題相關(guān)的整個共振能區(qū)的截面，KENO[13]模塊是三維蒙特卡洛計算程序，進行截面數(shù)據(jù)權(quán)重配置和中子輸運計算，調(diào)用ORIGEN-S[14]功能模塊進行燃耗和源項計算，COUPLE模塊用于中子輸運程序和燃耗計算程序的耦合。需要注意的是SCALE默認計算是只考慮了鈾-钚鏈上的66種重要核素截面和輸入材料卡中的核素截面，但在計算燒 Th的情況下，由于考慮的核素截面不足會導(dǎo)致隨著燃耗的加深誤差越來越大，因此需要選擇考慮232種核素的情況，在這種情況下，如果選用ENDF-VI的截面庫，計算機需要更大的內(nèi)存，一般的小型服務(wù)器會提示內(nèi)存不足，這個時候只能換用ENDF-V庫。經(jīng)檢驗，使用ENDF-VI和ENDF-V兩個不同版本的截面庫，精確計算誤差小于百分之一[15]，因此，從節(jié)約計算時間和資源的角度考慮，以下所有計算均采用ENDF-V庫并考慮232種核素截面。

2 結(jié)果與討論

2.1 臨界計算與燃耗分析

由于保持了裂變材料和轉(zhuǎn)換材料的原子數(shù)密度不變，所以裂變材料和轉(zhuǎn)換材料的原子個數(shù)也都不變，使用同一種裂變材料或者轉(zhuǎn)換材料時其質(zhì)量也是不變的。同時，計算時保持總功率不變，循環(huán)中無停堆，無控制棒插入。圖3給出了六種燃料組合剩余反應(yīng)性(keff)隨時間變化的比較，表3給出了六種燃料組合初裝量、停堆剩余量、等效滿功率運行天數(shù)(Effective Full Power Days, EFPD)和燃耗深度。可以看出：使用相同的裂變材料時，采用232Th作為轉(zhuǎn)換材料的初始剩余反應(yīng)性均比用238U作為轉(zhuǎn)換材料的初始剩余反應(yīng)性要大很多，這主要是由于232Th的熱中子共振吸收比238U的熱中子共振吸收弱，因而產(chǎn)生更大的剩余反應(yīng)性。采用233U作為核燃料，由于233U在熱中子能區(qū)的有效裂變中子數(shù)比235U和239Pu都大，導(dǎo)致其初始剩余反應(yīng)性最大，等效滿功率運行天數(shù)也最長，相應(yīng)的燃耗也最深，這表明無論使用哪種轉(zhuǎn)換材料搭配233U啟堆都是具有一定優(yōu)勢。

在使用233U或235U時，搭配238U時keff下降速率平穩(wěn)，而搭配232Th總是比搭配238U的時候在壽期中后期降得更快，以至于雖然使用232Th的情況具有較高的初始反應(yīng)性，但最后滿功率運行天數(shù)與使用238U差不多，甚至更少。這是由于232Th在轉(zhuǎn)換成233U的過程中要經(jīng)過233Pa的b衰變，而233Pa在熱區(qū)具有較大吸收截面，且它的共振能區(qū)比232Th和238U的共振能區(qū)更靠近熱中子峰值。隨著反應(yīng)堆運行堆芯中子通量會增大，同時積累更多的233Pa，而233Pa的吸收也會增大，最終生成的233U反而會相對減少。因此，圖中這兩種核素搭配232Th比搭配238U的keff降得要快很多，232Th的消耗相對較少并且會消耗更多的裂變材料，這表明在這種情況下使用238U可以節(jié)省更多核燃料。

圖3 六種燃料組合的剩余反應(yīng)性比較Fig.3 Excess reactivity comparison of six kinds of fuel mix.

表3 六種燃料組合初裝量、剩余量（keff=1時）、等效滿功率運行天數(shù)和燃耗深度Table 3 Loading and inventory (when keff=1) of fuel material, EFPD and burnup.

使用239Pu時的兩種情況下剩余反應(yīng)性的變化曲線都是初期急劇下降，到中后期逐漸變緩。從2.2節(jié)圖4中知道，使用239Pu時由于239Pu的熱中子吸收中子能譜是比較硬的，在初期由于熱中子相比其他兩種情況要小，引起的核裂變也會相對減少，故而初期 keff下降很快。但隨著反應(yīng)堆的運行，總的中子通量會增大，超熱中子較多，使轉(zhuǎn)換材料更多地轉(zhuǎn)換為裂變材料的優(yōu)勢體現(xiàn)出來了，從而到中后期累積了更多的核燃料可以使反應(yīng)堆維持下去。這在239Pu232Th組合上有了較好的體現(xiàn)，也說明適當(dāng)硬（超熱中子較多）的能譜更適合用于釷的增殖。然而239Pu和238U組合運行時間卻最短，在剛好不臨界的時候，剩余的可裂變核素最多。這是由于此時238U共振吸收過多，加之239Pu本身熱中子俘獲截面較大，盡管剩余較多的核燃料，但用于維持反應(yīng)堆自持的中子已經(jīng)不足。

2.2 堆芯初始中子能譜

反應(yīng)堆中子能譜是一個重要的參數(shù)。圖4給出了六種燃料組合啟堆時的中子能譜比較，在熱中子能區(qū)熱中子份額從大到小依次是235U232Th、235U238U、233U232Th、233U238U、239Pu232Th和239Pu238U，而在中能區(qū)和快區(qū)則正好相反。由于燃料球的結(jié)構(gòu)沒有改變，而各種裂變材料的裂變中子譜是差別不大的，因此造成實際能譜的巨大差異則是由于各種裂變材料和轉(zhuǎn)換材料的吸收。總體而言，轉(zhuǎn)換材料相同時，235U的中子吸收最少，因此它的能譜最熱，其次是233U，239Pu對熱中子吸收最多，它的能譜最硬，可近似看作超熱堆。使用同種裂變材料時，搭配232Th的能譜比搭配238U的能譜會略熱一點，除使用235U時差別較大外，其他兩種情況總體差別不大。

圖4 不同燃料組合的堆芯初始中子能譜Fig.4 Initial neutron spectra of the reactor core loading with various fuel mixtures.

使用239Pu啟堆時在0.1–1.0eV區(qū)間有凹陷，這是由于239Pu在0.1–1.0eV區(qū)間的(n,g)和(n,f)截面有個很大的峰值，吸收了大量熱中子。由于238U有許多較強的共振吸收峰導(dǎo)致含有238U能譜在共振區(qū)間有幾個較為明顯的低谷，造成所有這些能譜在快中子能區(qū)的幾個峰谷的原因則主要是冷卻劑FLiBe中7Li和19F的共振吸收。

結(jié)合圖3和表3可以看出，在熱譜下，如不換料，則238U實際轉(zhuǎn)換效果更好，而在超熱譜下，即使不換料232Th的轉(zhuǎn)化效果也好過238U。從節(jié)約核燃料和延長堆芯壽期的角度看，在不進行在線換料后處理的情況下，232Th在熱堆中的表現(xiàn)不如238U，但在超熱堆中238U的表現(xiàn)不如232Th。

3 結(jié)語

本工作在不進行在線換料后處理，保持燃料結(jié)構(gòu)不變，并保證裂變材料和轉(zhuǎn)換材料的原子密度不變的情況下，研究了使用六種不同的燃料組合的物理性能，最后選取其中一種燃料組合進行分區(qū)計算研究，得到以下結(jié)論：

(1) 易裂變材料相同時，由于232Th比238U的熱中子共振吸收小，導(dǎo)致采用232Th啟堆的初始 keff較高，并且初始能譜也會偏熱一點。

(2) 采用233U和235U，初始能譜較熱，由于233Pa的熱中子吸收，它們與232Th的組合在中后期 keff下降很快，而與238U的組合keff下降速率平穩(wěn)，最終232Th實際轉(zhuǎn)換成裂變材料的量不如238U轉(zhuǎn)換的多，因而會消耗更多的核燃料。

(3) 使用239Pu，由于239Pu的熱中子吸收導(dǎo)致能譜偏硬，此時使用232Th表現(xiàn)出很好的增殖性能，使反應(yīng)堆維持較長的時間，而使用238U卻因?qū)嶂凶拥拇罅课諏?dǎo)致反應(yīng)堆不能自持。

(4) 從節(jié)約核燃料和延長堆芯壽期的角度看，在不進行在線換料后處理的情況下，232Th在熱堆中的表現(xiàn)不如238U，但在超熱堆中238U的表現(xiàn)不如232Th。

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