真空燒結(jié)U3Si2燃料芯塊的微觀組織與導(dǎo)熱性能

陸永洪，賈代坤，粟丹科，潘小強，夏季斌，王一帆，王挺，張翔，王子圳，邱紹宇

真空燒結(jié)U3Si2燃料芯塊的微觀組織與導(dǎo)熱性能

陸永洪，賈代坤，粟丹科，潘小強，夏季斌，王一帆，王挺，張翔，王子圳，邱紹宇

(中國核動力研究設(shè)計院 反應(yīng)堆燃料及材料重點實驗室，成都 610213)

以U3Si2粉末為原料，采用真空燒結(jié)法制備U3Si2燃料芯塊，研究燒結(jié)溫度對U3Si2燃料芯塊密度的影響，分析U3Si2燃料芯塊的鈾質(zhì)量濃度和雜質(zhì)含量，并對燃料芯塊的微觀組織和導(dǎo)熱性能進行分析和測試。結(jié)果表明，隨燒結(jié)溫度升高，U3Si2燃料芯塊的密度先升高后降低，在1 550 ℃燒結(jié)2 h的U3Si2燃料芯塊相對密度最高，約為96.7%，芯塊的鈾質(zhì)量濃度為10.81 g/cm3，明顯高于現(xiàn)役UO2芯塊的鈾質(zhì)量濃度；該U3Si2燃料芯塊由U3Si2、USi和UO2組成，芯塊的熱擴散系數(shù)隨溫度升高而逐漸增大，在500 ℃時的熱擴散系數(shù)為3.95 mm2/s，比UO2芯塊提高約2倍。

U3Si2燃料芯塊；耐事故燃料；粉末冶金；高鈾密度燃料；導(dǎo)熱性能

核能具有低碳、安全可靠、能量密度大等特點，更為重要的是，從整個生產(chǎn)鏈看，核能每度電的碳排放量最小[1]。因此，發(fā)展核能對我國能源結(jié)構(gòu)調(diào)整、確保能源安全、實現(xiàn)碳達峰碳中和目標等具有積極而深遠的意義[2]。如何安全地發(fā)展核能事關(guān)我國核電可持續(xù)發(fā)展。UO2燃料因具有熔點高、熱穩(wěn)定性好、輻照腫脹率低以及與水相容性好等優(yōu)點而廣泛應(yīng)用于商業(yè)核電中，但日本福島核事故暴露出現(xiàn)有“UO2燃料?Zr包殼”燃料元件在事故工況下的不足。在事故工況下，UO2較差的導(dǎo)熱性能易導(dǎo)致反應(yīng)堆余熱無法有效排除[3]。國際核燃料領(lǐng)域提出了耐事故燃料概念(accident tolerant fuel, ATF)，希望通過改進包殼材料、研發(fā)先進燃料芯塊、研發(fā)先進包殼材料等，提高燃料的事故包容能力和固有安全性，從而提升核電站的安全水平[4]。

相對于UO2燃料，U3Si2燃料具有鈾密度高、導(dǎo)熱性能優(yōu)異的特點，成為下一代先進燃料芯塊的重點研發(fā)對象之一[5]。UO2燃料和U3Si2燃料中的鈾密度(即鈾的質(zhì)量濃度(U))分別為9.7 g/cm3和11.3 g /cm3[6]，U3Si2燃料的鈾密度比UO2高16.5%，這對延長核燃料的換料周期、提高核反應(yīng)堆的運行經(jīng)濟性具有重要意義。此外，UO2燃料在300 K的熱導(dǎo)率約為9.8 W/(m·K)，隨溫度升高而逐漸減小。相比之下，U3Si2燃料在300 K的熱導(dǎo)率略小，約為8.5 W/(m·K)，但隨溫度升高而逐漸增大，特別在高溫下，U3Si2燃料的熱導(dǎo)率顯著高于UO2燃料。U3Si2燃料優(yōu)異的導(dǎo)熱性能有利于降低其服役期間的總體溫度、減少芯塊內(nèi)部的熱梯度以及減輕與溫度相關(guān)的有害效應(yīng)，如晶粒長大、芯塊開裂、裂變氣體傳輸以及釋放等[3]，從而提高核電站在運行過程中的安全性。以美國愛達荷國家實驗室(Idaho National Laboratory, INL)為代表的國內(nèi)外多家研究機構(gòu)對U3Si2燃料開展了廣泛研究，包括U3Si2燃料芯塊的制備工藝[5, 7?10]、U3Si2燃料芯塊的性能[6?7, 11?14]、U3Si2燃料的輻照性能[15?16]等。在制備工藝方面，目前U3Si2燃料芯塊的主要制備方法包括等離子燒結(jié)法和粉末冶金法。AFIQA等[7]采用等離子燒結(jié)法在850 ℃、75 MPa下制備的U3Si2燃料芯塊相對密度約為96%。DENISE等[8]采用等離子燒結(jié)法在 1 200～1 300 ℃、50 MPa下制備的U3Si2燃料芯塊相對密度約為97.0%～99.8%。為了實現(xiàn)U3Si2燃料芯塊的規(guī)?；苽?，JASON等[5]采用傳統(tǒng)粉末冶金法制備U3Si2燃料芯塊，相對密度為97%～98%。張翔等[10]采用傳統(tǒng)粉末冶金法，在氬氣保護氣氛下燒結(jié)U3Si2燃料芯塊，芯塊的相對密度為93.4%。制備高密度的U3Si2燃料芯塊，對于提高U3Si2燃料芯塊的鈾密度和導(dǎo)熱性能具有重要意義。張翔等[10]認為U3Si2燃料芯塊中的碳化物及氧化物雜質(zhì)相會阻礙芯塊在燒結(jié)過程中晶界的遷移及孔隙的排出，從而降低芯塊的密度。真空燒結(jié)有利于減少陶瓷中的雜質(zhì)含量和提高陶瓷材料的致密度，因此本文作者基于傳統(tǒng)粉末冶金技術(shù)路線，采用真空燒結(jié)法制備U3Si2燃料芯塊，研究燒結(jié)溫度對U3Si2燃料芯塊密度的影響，分析U3Si2燃料芯塊的鈾質(zhì)量濃度和雜質(zhì)含量，對芯塊的物相組成和微觀組織進行表征，測試U3Si2燃料芯塊的熱擴散系數(shù)。研究結(jié)果對于高性能U3Si2燃料芯塊的研發(fā)具有重要指導(dǎo)意義。

1 實驗

1.1 U3Si2粉末制備

采用真空熔煉法結(jié)合破碎?球磨工藝制備U3Si2粉末[10]，所用原料為貧鈾精錠(純度為99.99%)和高純Si錠(純度99.99%)。首先按照一定比例稱取貧鈾精錠和高純硅錠，放入熔煉坩堝中。在高溫下，硅的飽和蒸汽壓較高，往往導(dǎo)致熔煉過程中硅的損失。因此，在熔煉U3Si2鑄錠時，為了獲得以U3Si2為主要物相的鑄錠，需要加入比U3Si2化學(xué)計量比略多的硅[10]。在 1 700～1 800 ℃真空環(huán)境下進行U3Si2熔煉，獲得U3Si2鑄錠。然后在氬氣氣氛保護下，采用JC-FW80型粉碎機(青島聚創(chuàng)嘉恒分析儀器有限公司制造)將U3Si2鑄錠破碎成粉末，破碎速度為10 000 r/min。將破碎后的U3Si2粉末過200目篩，獲得粒徑小于75 μm的U3Si2粉末。最后，在氬氣氣氛保護下，將U3Si2粉末裝入氧化鋯球磨罐中，添加適量無水乙醇，用行星式球磨機球磨4 h(磨球材質(zhì)為氧化鋯，球磨轉(zhuǎn)速為300 r/min)，獲得粒徑更細的U3Si2粉末，作為制備U3Si2燃料芯塊的原料粉末。

1.2 U3Si2燃料芯塊制備

在U3Si2粉末中加入聚乙二醇作為黏結(jié)劑[10]。將聚乙二醇溶于無水乙醇中，配制成聚乙二醇質(zhì)量分數(shù)為2%的溶液。然后在氬氣氣氛保護下，按照添加量(質(zhì)量分數(shù))為0.2%的比例將聚乙二醇溶液加入U3Si2粉末中，在瑪瑙研缽中混合均勻，再在50 ℃下將粉末中的無水乙醇烘干，獲得含黏結(jié)劑的U3Si2粉末

采用重慶江東機械有限責(zé)任公司制造的YJ41型單柱液壓機，在氬氣氣氛保護下將上述粉末壓制成U3Si2燃料芯塊生坯。根據(jù)課題組前期壓制實驗結(jié)果，采用直徑為12 mm的壓制模具，在200 MPa壓制壓力下保壓30 s，獲得直徑為(12.09±0.01) mm、高度為(3.0± 0.5) mm的圓柱形U3Si2燃料芯塊生坯，測得生坯的相對密度約為(52±3)%。利用真空燒結(jié)爐在真空環(huán)境下進行燒結(jié)(真空度優(yōu)于8×10?2Pa)，分別在320 ℃和600 ℃各保溫1 h，然后在1 450～1 580 ℃燒結(jié)2 h，獲得U3Si2燃料芯塊。在1 550 ℃燒結(jié)的U3Si2燃料芯塊直徑為(10.0±0.1) mm，燒結(jié)收縮率約為17%。

為了測試1 550 ℃真空燒結(jié)的U3Si2燃料芯塊的熱擴散系數(shù)，根據(jù)測試試樣的尺寸要求，結(jié)合1 550 ℃的燒結(jié)收縮率，經(jīng)計算，采用直徑為15.5 mm的壓制模具壓制U3Si2燃料芯塊生坯，然后在1 550 ℃下真空燒結(jié)成U3Si2燃料芯塊。最后用線切割法加工成直徑為(12.7±0.1) mm、厚度為(2.0±0.1) mm的測試樣品。

1.3 測試與表征

采用化學(xué)分析法分析U3Si2粉末以及芯塊中的U、Si和O元素含量。測試前，先用砂紙去除芯塊表面的氧化層，再用無水乙醇洗凈。

采用阿基米德法測試U3Si2燃料芯塊的密度，所用介質(zhì)為去離子水。測試前，用砂紙去除芯塊表面氧化層，再用無水乙醇洗凈，用真空烘箱將芯塊烘干。相同燒結(jié)溫度下的燒結(jié)樣品，取5個進行密度測試，計算該溫度下芯塊密度的平均值及其標準差，并根據(jù)U3Si2燃料芯塊理論密度為12.24 g/cm3計算芯塊的相對密度。

采用PANalyticalX’Pert型X射線衍射儀(XRD，PANalytical公司，荷蘭)分析U3Si2燃料粉末及芯塊的物相組成。用HITACHI SU820型掃描電鏡(日立，日本)及其聯(lián)配的能譜儀(EDAX)對U3Si2燃料芯塊的微觀形貌與元素含量進行觀察和分析。采用LFA 427型導(dǎo)熱系數(shù)測定儀(德國，耐馳)測定U3Si2燃料芯塊的熱擴散系數(shù)。測試時，為了避免U3Si2燃料芯塊在測試過程中被氧化，采用流動氬氣進行保護。

2 結(jié)果與分析

2.1 U3Si2燃料粉末

圖1所示為經(jīng)破碎過篩后的U3Si2粉末的典型微觀形貌，可見U3Si2燃料粉末形貌不規(guī)則，粉末粒徑差別較大。圖2所示為U3Si2燃料粉末的XRD譜，粉末的U、Si、O元素含量列于表1。由圖2可知，U3Si2燃料粉末主要由四方晶系的U3Si2相構(gòu)成，還含有USi相。在熔煉過程中，加入比U3Si2化學(xué)計量比略多的硅[10]，因此，U3Si2鑄錠中產(chǎn)生USi相。U3Si2燃料粉末的(O)僅為0.064%。

圖1 U3Si2燃料粉末的微觀形貌

圖2 U3Si2燃料粉末的XRD譜

表1 U3Si2燃料粉末以及1 550 ℃燒結(jié)的U3Si2燃料芯塊中U、Si、O元素含量

2.2 燒結(jié)溫度的影響

圖3所示為燒結(jié)溫度對U3Si2燃料芯塊相對密度的影響。由圖3可見，隨燒結(jié)溫度從1 450 ℃升高到1 550 ℃，U3Si2燃料芯塊的相對密度從84.6%逐漸提高到96.7%。張翔等[10]在1 550 ℃、氬氣保護下燒結(jié)2 h的U3Si2燃料芯塊相對密度為90.7%，燒結(jié)4 h 的U3Si2燃料芯塊相對密度提高到93.4%。由此可見，在相同燒結(jié)溫度和燒結(jié)時間下，相較于氬氣環(huán)境，真空燒結(jié)可有效提高U3Si2燃料芯塊的致密度，這與RITA 等[9]研究結(jié)果一致。

由圖3可知，當U3Si2燃料芯塊的燒結(jié)溫度進一步升至1 580 ℃時，U3Si2燃料芯塊相對密度反而下降至95.3%，這可能是由于芯塊過燒引起的[17?18]。孫明輝等[17]在研究燒結(jié)溫度對(Sr1?3x/2La) TiO3(=0.2～0.5)陶瓷致密度的影響時，發(fā)現(xiàn)當燒結(jié)溫度過高時，陶瓷出現(xiàn)過燒現(xiàn)象，陶瓷密度隨燒結(jié)溫度升高而下降，他們認為這主要是由于陶瓷燒結(jié)溫度過高時，晶粒生長速度過快而導(dǎo)致氣孔無法排除。從U-Si二元相圖[10]可知，USi相的熔點約為1 580 ℃，當燒結(jié)溫度為 1 580 ℃時，U3Si2燃料芯塊中的USi相逐漸熔化。由于USi液相的存在，燒結(jié)過程中物質(zhì)傳輸速率加快，可能導(dǎo)致芯塊晶粒生長速度過快、氣孔無法排除，所以芯塊密度下降。U3Si2燃料芯塊的最佳燒結(jié)溫度為 1 550 ℃。

從表1可知，在1 550 ℃燒結(jié)的U3Si2燃料芯塊的鈾含量(U)為91.370%，計算出U3Si2燃料芯塊的鈾質(zhì)量濃度為10.81 g/cm3，比現(xiàn)役UO2燃料的鈾質(zhì)量濃度(9.19 g/cm3)提升17.6%，這對延長核燃料的換料周期、提高核反應(yīng)堆的運行經(jīng)濟性具有重要意義。

圖3 U3Si2燃料芯塊的相對密度隨燒結(jié)溫度的變化

2.3 U3Si2燃料芯塊的物相組成

圖4所示為U3Si2粉末和1 550 ℃燒結(jié)的U3Si2燃料芯塊的XRD譜。由圖4可知，U3Si2燃料芯塊主要由四方晶系的U3Si2相構(gòu)成，含少量USi相和UO2相。與U3Si2燃料粉末相比，U3Si2燃料芯塊中存在明顯的UO2相。由表1可知，U3Si2燃料粉末的(O)僅為0.064%，而U3Si2燃料芯塊的(O)增加至0.310%，表明在U3Si2燃料芯塊制備過程中引入了氧雜質(zhì)。這是由于U3Si2燃料活性高，易與環(huán)境中的氧發(fā)生反應(yīng)，特別是粒徑較細的U3Si2燃料粉末。在U3Si2燃料芯塊制備過程中，U3Si2與環(huán)境中的微量氧發(fā)生反應(yīng)生成UO2等雜質(zhì)相。U3Si2燃料芯塊中的少量USi相主要來源于U3Si2燃料粉末中的USi相。

從表1可知，1 550 ℃燒結(jié)的U3Si2燃料芯塊的(O)為0.310%，而張翔等[10]在氬氣氣氛下燒結(jié)的U3Si2燃料芯塊的(O)為0.63%，U3Si2燃料芯塊中的氧元素主要以UO2相存在，這表明真空燒結(jié)有助于減少U3Si2燃料芯塊中UO2相的含量。張翔等[10]認為U3Si2燃料芯塊中的碳化物及氧化物雜質(zhì)相阻礙芯塊在燒結(jié)過程中晶界的遷移及孔隙的排出。因而，與氬氣保護環(huán)境下燒結(jié)相比，U3Si2燃料芯塊在真空燒結(jié)過程中晶界的遷移及孔隙的排出受UO2相的阻礙作用變?nèi)酰@是真空燒結(jié)可有效提高U3Si2燃料芯塊致密度的主要原因。

圖4 U3Si2燃料粉末及芯塊的XRD譜

2.4 顯微組織

圖5所示為1 550 ℃燒結(jié)的U3Si2燃料芯塊宏觀形貌。如圖5(a)所示，U3Si2燃料芯塊表面存在一層薄而疏松的氧化層，并呈現(xiàn)芯環(huán)特征，這可能是由于芯塊表面不均勻氧化造成的。采用800目砂紙磨去表面氧化層后的宏觀形貌如圖5(b)所示，芯塊表面呈致密的金屬光澤，芯環(huán)特征消失，這表明芯塊的芯環(huán)特征僅存在于表層。此外，從圖5(a)看出芯塊十分致密，呈現(xiàn)金屬光澤。

圖5 1 550 ℃燒結(jié)的U3Si2燃料芯塊宏觀形貌

(a) U3Si2fuel pellets after sintering;(b) U3Si2fuel pellets without the surface oxide layer

圖6所示為在1 550 ℃燒結(jié)的U3Si2芯塊SEM照片。由圖6可見，U3Si2燃料芯塊十分致密，氣孔形狀為近圓形。大多數(shù)氣孔尺寸小于10 μm，這些尺寸較小的氣孔均勻彌散分布。此外，U3Si2燃料芯塊中還存在許多均勻彌散分布的小顆粒，大多數(shù)小顆粒尺寸小于5 μm。

利用掃描電鏡背散射電子對圖6所示區(qū)域進行成像處理，得到背散射電子形貌(back scattered electron, BSE)如圖7(a)所示。由圖可見，U3Si2燃料芯塊主要由三種不同襯度的組織(圖中的Spot 1、 Spot 2 和Spot 3)構(gòu)成。利用能譜儀對這三種不同區(qū)域進行分析，結(jié)果如圖7(b)所示。結(jié)合圖4和圖7(b)的分析結(jié)果可知，芯塊中襯度較深的組織(Spot 1)為UO2相，由此確認圖6中彌散分布的小顆粒為UO2相；其余兩種組織(Spot 2和Spot 3)主要由U、Si兩種元素構(gòu)成，U、Si元素含量列于表2，確定Spot 2為U3Si2相，Spot 3為USi相。由上述分析可知，U3Si2燃料芯塊主要為U3Si2相，少量USi相彌散分布在U3Si2基體中，尺寸較小的UO2相均勻彌散分布在U3Si2及USi的晶界處。

圖6 1 550 ℃燒結(jié)的U3Si2燃料芯塊SEM照片

圖7 1 550 ℃燒結(jié)的U3Si2燃料芯塊的掃描電鏡BSE形貌和EDS圖譜

表2 圖7(a)U3Si2燃料芯塊中不同物相的元素組成

2.5 導(dǎo)熱性能

圖8所示為U3Si2燃料芯塊和MUTSUMI[19]制備的UO2燃料芯塊在不同溫度下的熱擴散系數(shù)。由圖可見，隨溫度升高，U3Si2燃料芯塊的熱擴散系數(shù)逐漸增大，而UO2燃料芯塊的熱擴散系數(shù)逐漸降低。當溫度為500 ℃時，U3Si2燃料芯塊的熱擴散系數(shù)約為3.95 mm2/s，比UO2燃料芯塊提高約2倍。U3Si2燃料芯塊在導(dǎo)熱性能方面較UO2燃料具有顯著優(yōu)勢，能有效降低燃料芯塊服役時的總體溫度，對提高核電站在運行過程中的安全性具有重要意義。

圖8 U3Si2燃料芯塊以及UO2燃料芯塊[19]的熱擴散系數(shù)

AFIQA等[7]采用放電等離子燒結(jié)法制備的U3Si2燃料芯塊相對密度約為96%，芯塊中沒有UO2相，500 ℃的熱擴散系數(shù)約為5.5 mm2/s，高于本文制備的U3Si2燃料芯塊的熱擴散系數(shù)，其主要原因如下：1) 如圖6所示，U3Si2燃料芯塊中存在較多均勻彌散分布的UO2相，這會增加芯塊中晶界的數(shù)量，進而增加聲子擴散過程中的熱阻，導(dǎo)致芯塊的熱擴散系數(shù)降低。 2) UO2相的熱擴散系數(shù)較低，導(dǎo)致芯塊的熱擴散系數(shù)降低。因此，在制備U3Si2燃料芯塊時，應(yīng)減少環(huán)境中的氧含量，盡量在較高真空度環(huán)境下燒結(jié)U3Si2燃料芯塊，減少U3Si2燃料芯塊中的UO2相含量，以提高芯塊的導(dǎo)熱性能。

3 結(jié)論

1) 采用真空燒結(jié)法制備U3Si2燃料芯塊，隨燒結(jié)溫度從1 450 ℃升高到1 550 ℃，U3Si2燃料芯塊的相對密度從84.6%逐漸提高到96.7%；當燒結(jié)溫度進一步升至1 580 ℃時，U3Si2燃料芯塊的相對密度反而下降至95.3%。

2) 在1 550 ℃真空環(huán)境下燒結(jié)2 h，獲得相對密度約為96.7%的U3Si2燃料芯塊，U3Si2燃料芯塊中鈾的質(zhì)量濃度約為10.81 g/cm3，比工業(yè)上常用的相對密度為95%的UO2燃料的鈾質(zhì)量濃度提升17.6%。

3) U3Si2燃料芯塊中含有少量USi相和UO2相，UO2相主要分布在U3Si2和USi相的晶界處。U3Si2燃料芯塊的熱擴散系數(shù)隨溫度升高而逐漸增大。在500 ℃時，U3Si2燃料芯塊的熱擴散系數(shù)約為3.95 mm2/s，比UO2燃料芯塊提高約2倍。

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Microstructure and thermal conductivity property of U3Si2fuel pellets by vacuum sintering

LU Yonghong, JIA Daikun, SU Danke, PAN Xiaoqiang, XIA Jibin, WANG Yifan, WANG Ting,ZHANG Xiang, WANG Zizhen, QIUShaoyu

(Science and Technology on Reactor Fuel and Materials Laboratory, Nuclear Power Institute of China,Chengdu 610213, China)

Using U3Si2powder as raw material, U3Si2fuel pellets were prepared by vacuum sintering method. The effect of sintering temperature on the density of U3Si2pellets was studied. The uranium concentration and impurity content of U3Si2fuel pellets were also revealed. The microstructure and thermal conductivity property of U3Si2fuel pellets were then characterized. The results show that the density of U3Si2fuel pellets first increases and then decreases with the increase of sintering temperature. The U3Si2fuel pellets sintered at 1 550 ℃ for 2 h possesses the highest relative density, which is about 96.7%. And the uranium mass concentration of the pellets is 10.81 g/cm3,significantly higher than the uranium mass concentration of the active UO2pellets. The U3Si2fuel pellet is composed of U3Si2, USi and UO2phases. The thermal diffusivity of the pellet increases gradually with the increase of temperature. The thermal diffusivity at 500 ℃ is 3.95 mm2/s, which is about two times higher than that of the UO2pellet.

U3Si2fuel pellets; accident tolerant fuel (ATF); powder metallurgy; high uranium density fuel; thermal conductivity

10.19976/j.cnki.43-1448/TF.2022064

TL211

A

1673-0224(2022)04-436-06

國家重點研發(fā)計劃資助項目(2019YFB1901000)

2022?05?05；

2022?05?30

潘小強，副研究員，博士。電話：028-85904419；E-mail: sivpxq@163.com

(編輯 湯金芝)