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    CTMAB催化增敏分光光度法測定食品中的己烯雌酚

    2013-10-22 07:24:18陳荷蓮
    關(guān)鍵詞:光度試劑用量

    陳荷蓮,黃 璐,鄭 琦

    (江漢大學(xué) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,湖北 武漢 430056)

    己烯雌酚(DES)[1]是一種人工合成的非甾體雌激素類物質(zhì),藥理性質(zhì)與天然雌二醇相似,具有促進(jìn)蛋白質(zhì)合成,增加蛋白質(zhì)沉積,減少脂肪沉積等功效;它能促進(jìn)畜牧動物生長、增加瘦肉率、提高肉料比等。但實(shí)踐表明,DES對人體具有很強(qiáng)的毒副作用,如改變機(jī)體遺傳物質(zhì),導(dǎo)致基因突變,促使細(xì)胞癌變。因此,自1979年起包括我國在內(nèi)的世界各國開始嚴(yán)格控制DES作為治療藥物的使用,并禁止用作動物飼料添加劑。但由于利益的驅(qū)動,一些不法商人仍然違規(guī)濫用。為保護(hù)人類健康,動物性食品中DES殘留的檢測顯得尤為重要,文獻(xiàn)報道的DES檢測方法主要有:高效液相色譜法、氣相色譜法、色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法[2-4]、酶聯(lián)免疫分析法、電化學(xué)法等[5],這些方法要么對儀器要求較高,要么對試劑要求較高,其推廣和應(yīng)用受到一定限制。筆者利用DES具有還原性特性,探索了由三甲基十六烷基溴化銨(CTMAB)、Fe(Ⅱ)、K3[Fe(CN)6]等組成的多元絡(luò)合體系[6]為探針的用可見分光光度法測試DES的新方法。該方法所要求儀器普通,試劑常規(guī),一般實(shí)驗(yàn)室條件都能滿足。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    DES,阿拉丁試劑公司,99%標(biāo)準(zhǔn)品;乙腈,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司,AR;HCl,信陽市化學(xué)試劑廠,AR;NaOH,天津市大陸化學(xué)試劑廠,AR;CTMAB,BDH Chemicals Ltd.Poole(Eng?land),98%標(biāo)準(zhǔn)品;K3[Fe(CN)6]、FeCl3,天津市福晨化學(xué)試劑廠,AR;配溶液所用水為二次蒸餾水;奶粉,購自超市。

    BF-2000型N2吹干儀,北京八方世紀(jì)有限公司;UV-2550雙光束紫外可見分光光度計,日本島津公司;800型低速離心沉淀機(jī)、HH-2數(shù)顯性恒溫水浴鍋,國華儀器;電子天平,賽多利斯科學(xué)儀器有限公司;Q-250超聲波提取儀,昆山市超聲儀器有限公司。

    1.2 方法與步驟

    1.2.1 溶液配制 DES儲備液:電子天平準(zhǔn)確稱量0.0514 g的DES,用乙腈溶解并稀釋至50 mL,得濃度為1.0177 mg/mL的標(biāo)準(zhǔn)儲備液。實(shí)驗(yàn)時用乙腈稀釋至8.14 μg/mL。

    FeCl3溶液:準(zhǔn)確稱取1.0100 g FeCl3,蒸餾水溶解并稀釋至250 mL,其間用濃HCl調(diào)溶液pH在1.0~1.5之間,得濃度為1.5×10-2mol/L儲備液。實(shí)驗(yàn)時用蒸餾水稀釋到所需濃度。

    K3[Fe(CN)6]溶液:準(zhǔn)確稱取1.2300 g K3[Fe(CN)6],用蒸餾水溶解并稀釋至250 mL,得濃度為1.5×10-2mol/L儲備液。實(shí)驗(yàn)時用蒸餾水稀釋到所需濃度。

    CTMAB溶液:用電子天平準(zhǔn)確稱量0.1016 g CTMAB,用蒸餾水溶解并稀釋至100 mL,得濃度為2.79×10-3mol/L CTMAB溶液。

    1.2.2 實(shí)驗(yàn)方法 準(zhǔn)確移取1.5×10-3mol/L FeCl3溶液2.0 mL和CTMAB 200 μL于10 mL比色管中,搖勻;在10 min內(nèi)分批加入適量的DES標(biāo)準(zhǔn)溶液或試樣溶液,用HCl調(diào)pH值到3.0,30℃下反應(yīng)10 min;最后加入1.5×10-3mol/L K[3Fe(CN)6]溶液2.0 mL,搖勻,40℃下反應(yīng)40 min;用二次蒸餾水定容到10 mL,搖勻,以試劑空白為參比,用2 cm的比色皿于736 nm處測定其吸光度[1]。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 吸收光譜

    按1.2.2實(shí)驗(yàn)方法配制溶液繪制其吸收光譜,以乙腈為參比測得DES溶液吸收光譜,以水為參比測得FeCl3溶液、K3[Fe(CN)6]溶液吸收光譜,以試劑空白為參比,測得反應(yīng)生成的多元絡(luò)合物的吸收光譜,掃描區(qū)間在300~900 nm(圖1)。

    圖1 物質(zhì)吸收光譜

    如圖1所示,DES、FeCl3和K3[Fe(CN)6]在可見光區(qū)幾乎沒有吸收,反應(yīng)生成的多元絡(luò)合體系在700~800 nm范圍內(nèi)有明顯吸收,體系的最大吸收波長在736 nm處,故選擇測定吸光度的波長為736 nm。

    2.2 條件的選擇

    2.2.1 酸堿度的影響 按實(shí)驗(yàn)1.2.2的方法,在加入DES后調(diào)節(jié)體系的pH值分別為1.0、2.0、3.0、5.0、7.0、9.0,試劑空白做參比,測吸光度值(表1)。

    由表1可知,pH值為3.0時有最大的吸光度值,故加入DES后調(diào)整體系pH值為3.0。分析原因:當(dāng)體系pH值超過3.0時,溶液中的Fe(Ⅲ)以Fe(OH)3沉淀析出,殘存于體系中Fe(Ⅲ)太少,影響了與DES的反應(yīng),pH值為3.0時能保證體系中的Fe(Ⅲ)濃度最高,與DES的相互作用更充分、完全,為后續(xù)的絡(luò)合體系提供更多Fe(Ⅱ)。

    2.2.2 反應(yīng)時間 依據(jù)1.2.2的實(shí)驗(yàn)步驟,F(xiàn)eCl3溶液中加入一定量DES后,控制反應(yīng)時間分別為10、20、30、50 min,然后加入K[3Fe(CN)6]溶液,反應(yīng)40 min,試劑空白做參比,測吸光度(圖2)。

    圖2 時間對吸光度的影響

    由圖2可見,隨著反應(yīng)時間的延長,測得的吸光度減小,反應(yīng)時間為10 min有最大的吸光度,故加入DES后反應(yīng)時間定為10 min。

    同樣方法,改變加入K[3Fe(CN)6]溶液后的反應(yīng)時間,結(jié)果表明,反應(yīng)時間為40 min有最大吸光度,故反應(yīng)時間定為40 min。

    2.2.3 反應(yīng)溫度的影響 依據(jù)1.2.2的實(shí)驗(yàn)步驟,考察了溫度對體系吸光度的影響。FeCl3溶液中加入一定量DES后,控制反應(yīng)溫度分別為30℃(室溫)、40℃、50℃、60℃,反應(yīng)10 min,然后加入K[3Fe(CN)6]溶液,反應(yīng)40 min,后用試劑空白做參比,測吸光度(圖3)。

    圖3 體系反應(yīng)溫度對吸光度的影響

    由圖3可知,隨溫度的升高測得的A值減小,溫度為30℃時有最大的吸光度,故實(shí)驗(yàn)時加入DES后反應(yīng)時的溫度定為30℃。

    同樣方法,改變加入K3[Fe(CN)6]溶液后的反應(yīng)的溫度,結(jié)果表明,溫度為40℃時有最大的吸光度,故反應(yīng)溫度定為40℃。

    2.2.4 FeCl3、K3[Fe(CN)6]溶液用量的影響依據(jù)1.2.2的實(shí)驗(yàn)步驟,考察了FeCl3用量對體系吸光度的影響。固定 DES、CTMAB、K3[Fe(CN)6]溶液用量,改變FeCl3用量,設(shè)定FeCl3溶液的加入量為0.8、1.2、1.6、2.0、2.4、3.0 mL,試劑空白做參比,在選定波長下測吸光度,其結(jié)果如圖4。

    圖4 FeCl3溶液用量對吸光度的影響

    如圖4所示,當(dāng)FeCl3加入量小于2 mL時,隨著FeCl3加入量增加,吸光度逐漸增大,超過2 mL后吸光度隨FeCl3加入量增大而減小,因此實(shí)驗(yàn)中將FeCl3溶液用量定為2.0 mL。

    同樣方法只改變K[3Fe(CN)6]用量,固定其他各試劑加入量不變,K[3Fe(CN)6]溶液加入量為2.0 mL時有最大的吸光度,因此實(shí)驗(yàn)中K[3Fe(CN)6]溶液用量定為2.0 mL。

    2.2.5 CTMAB用量和加入順序的影響 按照1.2.2實(shí)驗(yàn)方法,考察了CTMAB加入量對體系吸光度的影響。固定DES、FeCl3、K[3Fe(CN)6]溶液用量,改變CTMAB用量,設(shè)定CTMAB溶液的加入量為0、100、200、400、600 μL,試劑空白做參比,在選定波長下測吸光度(圖5)。

    如圖5所示,體系加入CTMAB后吸光度增大,且最大吸收波長發(fā)生紅移。當(dāng)CTMAB溶液加入量大于100 μL后,體系的吸光度沒有明顯的增大,加入量在200~400 μL之間體系的吸光度和紅移值幾乎相同沒有明顯變化,當(dāng)加入量到600 μL時,吸光度明顯降低,因此實(shí)驗(yàn)中TMAB溶液用量定為200 μL。

    圖5 CTMAB用量對吸光度的影響

    CTMAB在本體系中起著增溶增敏作用,其機(jī)理是:①表面活性劑的陽離子和顯色劑的絡(luò)陰離子形成離子對,會形成長鏈銨膠束,增加其離解度,使溶液最大吸收紅移。②季銨鹽膠束的形成可起分散劑的作用,使這些離子對發(fā)生膠束增溶作用,使較多的顯色絡(luò)合物質(zhì)點(diǎn)保持在水相,同時使光的吸收增大。③季銨鹽的存在,使金屬和有機(jī)配位體形成高配位數(shù)的絡(luò)合物,靈敏度增加。

    依據(jù)1.2.2實(shí)驗(yàn)方法,固定DES、CTMAB、FeCl3、K3[Fe(CN)6]溶液用量不變,改變各溶液加入的先后順序,測體系摩爾吸光系數(shù)ε值。分別以如下的各試劑加入先后順序做實(shí)驗(yàn):

    實(shí)驗(yàn)表明,(1)的ε值最大,至少是其他組的1.2倍,故各試劑加入先后順序應(yīng)按(1)的順序加。CTMAB在(1)中能使FeCl3與DES之間的相互接觸更充分,反應(yīng)更完全,具有相轉(zhuǎn)移催化作用。

    2.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線和檢出限

    依據(jù)1.2.2實(shí)驗(yàn)方法,準(zhǔn)確加入不同體積的DES,繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線(見圖6)。

    圖6 標(biāo)準(zhǔn)曲線

    DES的質(zhì)量濃度在0.03256~0.6521 μg/mL范圍內(nèi)符合比爾定律,線性回歸方程為A=0.0027+0.3990 ρ(μg/mL),相關(guān)系數(shù)R2=0.9991。

    根據(jù)線性回歸方程計算出DES摩爾吸光系數(shù)ε=5.43×105L/(mol·cm)。根據(jù)實(shí)驗(yàn)步驟,平行測定11份空白溶液,按照空白測得值的標(biāo)準(zhǔn)偏差的3倍除以工作曲線擬合方程斜率,求出其檢出限為1.35 mg/L,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差0.89%。

    2.4 樣品分析

    準(zhǔn)確稱取2.0 g奶粉試樣于10 mL具塞刻度離心管中,加4.0 mL乙腈混勻,超聲提取20 min,后以4000 r/min離心10 min,取上清液靜置,重復(fù)3次,合并上清液,40℃下用N2吹干,殘余物用乙腈溶解并定容至2 mL,用于實(shí)驗(yàn)檢測。

    用空白奶粉試樣進(jìn)行添加回收實(shí)驗(yàn),精密稱取樣品2.0 g,添加濃度為1.5 μg/mL DES標(biāo)準(zhǔn)液。按1.2.2實(shí)驗(yàn)方法測定空白和加標(biāo)樣品在736 nm處的吸光度,計算其回收率。測3次取平均值,回收率在89.3%~101.6%。

    3 結(jié)論

    利用DES具有將Fe(Ⅲ)還原成Fe(Ⅱ)的特性,探索了由CTMAB、Fe(Ⅱ)、K3[Fe(CN)6]等組成的多元絡(luò)合體系為探針的可見分光光度法測試DES的新方法。實(shí)驗(yàn)表明DES的質(zhì)量濃度在0.03256~0.6521 μg/mL范圍內(nèi)與吸光度呈良好線性關(guān)系,線性回歸方程 A=0.0027+0.3990ρ(μg/mL),相關(guān)系數(shù)R2=0.9991,摩爾吸光系數(shù)ε=5.43×105L/(mol·cm)。CTMAB在該分析方法中具有催化和增敏作用。在對奶粉樣品的加標(biāo)實(shí)驗(yàn)中,回收率為89.3%~101.6%。

    [1]羅板鑫,陳昌云.一種簡單快速的己烯雌酚定性檢測方法研究[J].中國教育技術(shù)裝備,2012(6):126-127.

    [2]杜志峰,黃金鳳.動物肌肉組織中己烯雌酚殘留量的液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測定[J].分析測試學(xué)報,2007,26(6):823-826.

    [3]祝偉霞,劉亞風(fēng),袁萍,等.液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法快速測定嬰幼兒配方奶粉中39種激素殘留量[J].色譜,2010,28(11):1031-1037.

    [4]潘自紅,馬丹丹,李子賀,等.FeCl3-鐵氰化鉀體系分光光度法測定酚磺乙胺[J].分析試驗(yàn)室,2013,32(1):111-113.

    [5]王瑤,周建華.食品中己烯雌酚的檢測方法[J].食品工業(yè)科技,2012,2(33):373-375.

    [6]張建華,張水鳳.吸收光譜線型分析用于十六烷基溴化銨臨界膠束濃度的測量[J].應(yīng)用化學(xué),2007,24(3):306-309.

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