• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    水體中氟樂靈的生物毒性和去除研究進(jìn)展

    2013-09-06 03:29:06高夢(mèng)鴻高乃云
    四川環(huán)境 2013年5期
    關(guān)鍵詞:飲用水活性炭毒性

    高夢(mèng)鴻,高乃云,李 軍,周 超

    (1.同濟(jì)大學(xué)污染控制與資源化研究國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200092;2.上海市政工程設(shè)計(jì)研究總院 (集團(tuán))有限公司,上海 200092)

    二硝基苯胺類除草劑主要施用于棉花、大豆、花生等作物以及園藝植物,在較低的劑量 (0.5~1.5磅有效成分/英畝)就能有效防除多種禾本科和闊葉雜草[1]。氟樂靈是二硝基苯胺類類除草劑中廣泛使用的選擇性芽前除草劑之一,具有易揮發(fā)、易光解、水溶性極小和不易在土層中移動(dòng)等特點(diǎn),化學(xué)名稱為2,6-二硝基-N,N-二丙基-4-三氟對(duì)甲苯胺,其基本理化性質(zhì)如表1所示。

    研究表明[3~8],在水體和土壤中殘留的氟樂靈濃度雖然不高,但其殘留時(shí)間長(zhǎng),不易降解,有蓄積性和遷移性,且在急性濃度范圍內(nèi)會(huì)對(duì)人類、家畜、野生動(dòng)物產(chǎn)生致癌、致畸和致突變等健康危害,因此不少國(guó)家都對(duì)其制定了限量標(biāo)準(zhǔn),如表2所示,其中涉及到了大多數(shù)水果、堅(jiān)果、谷物、豆科類等食品。2004年11月,美國(guó)環(huán)境保護(hù)署(Environmental Protection Agency,EPA)擬再次修訂最高殘留限量要求,其中包括對(duì)氟樂靈殘留限量要求的重新修訂,建議其在薄荷油中的允許殘留量為2.0 mg/kg,并對(duì)氟樂靈在薄荷油、胡椒薄荷葉和荷蘭薄荷葉中的最高殘留限量要求做了補(bǔ)充[9]。在氟樂靈的使用情況和有關(guān)毒理學(xué)試驗(yàn)數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上,美國(guó)環(huán)境保護(hù)署將其列為C類人類可能性致癌物[10]和疑似內(nèi)分泌干擾物 (Endocrine Disrupting Chemicals,EDCs)[11]。

    表1 氟樂靈的理化性質(zhì)[2]Tab.1 Physicochemical properties of trifluralin

    表2 食品中氟樂靈各國(guó)最高殘留限量要求Tab.2 Maximum residue limit(MRL)of trifluralin in different countries

    氟樂靈的廣泛使用對(duì)環(huán)境所造成的危害和對(duì)人類健康的威脅,使人們逐漸將研究方向轉(zhuǎn)向?qū)で罂尚械娜コ侄位驅(qū)⒏呶:π晕镔|(zhì)轉(zhuǎn)化為對(duì)環(huán)境和人類低毒低害的其它物質(zhì)。由于水源中農(nóng)藥污染濃度通常很低 (小于10-6mg/L或10-9mg/L),飲用水處理中混凝、沉淀和過(guò)濾等常規(guī)工藝對(duì)其去除作用非常有限,因此探索高效可行的去除技術(shù)成為當(dāng)前研究的熱點(diǎn)。

    1 水體中氟樂靈的來(lái)源及生物毒性

    近年來(lái)氟樂靈對(duì)水產(chǎn)養(yǎng)殖方面的污染越來(lái)越受到人們的廣泛關(guān)注。2010年日本多次檢出我國(guó)出口的鰻魚、梭子蟹等水產(chǎn)品中氟樂靈超標(biāo)。因此,研究氟樂靈對(duì)水生生物的遺傳毒性和作用機(jī)理、建立快速高效的檢測(cè)方法和探索可行去除手段,對(duì)降低氟樂靈對(duì)環(huán)境和人類的危害至關(guān)重要。

    1.1 來(lái)源

    氟樂靈進(jìn)入到水環(huán)境的途徑主要有3條:其一,在生產(chǎn)過(guò)程中逸散到空氣而進(jìn)入水體;其二,生產(chǎn)和加工廢水的排放污染[12];其三,作為除草劑施入土壤后,通過(guò)農(nóng)田灌溉、揮發(fā)、光解、微生物和化學(xué)作用溶于水,由地表水和地下水進(jìn)入水環(huán)境中[13]。

    1.2 生物毒性

    水體中氟樂靈的生物毒性主要體現(xiàn)在其對(duì)水生生物的影響。目前,有關(guān)氟樂靈對(duì)水生生物的毒性研究主要集中在急性和亞急性濃度范圍,其半致死濃度 LC50在 18.5 ~ 12000 μg/L 范圍內(nèi)[3]。Vesna等[4]對(duì)鯉魚進(jìn)行了氟樂靈的急性和亞急性毒性實(shí)驗(yàn),研究結(jié)果表明,氟樂靈濃度與鯉魚血液、組織中功能酶活性呈負(fù)相關(guān),較高濃度的氟樂靈會(huì)嚴(yán)重?fù)p傷鯉魚的鰓和腎等部位,使魚體對(duì)外界環(huán)境變化的敏感程度增加,抵抗力降低。Konen等[5]通過(guò)微核試驗(yàn)分析評(píng)價(jià)了低質(zhì)量濃度氟樂靈連續(xù)暴露對(duì)羅非魚DNA的影響,觀察到羅非魚外周血紅細(xì)胞微核率隨暴露濃度增加而顯著提高,表明氟樂靈對(duì)魚類具有致突變性和遺傳毒性。馮碧[6]將鯽魚巨噬細(xì)胞和淋巴細(xì)胞作為研究對(duì)象,探討氟樂靈與魚類免疫細(xì)胞活性和功能的關(guān)系,結(jié)果表明氟樂靈對(duì)鯽魚巨噬和淋巴細(xì)胞呈現(xiàn)一定的毒性,抑制和擾亂魚體免疫細(xì)胞的正?;钚院凸δ?,對(duì)魚類的免疫系統(tǒng)有顯著影響。

    氟樂靈主要通過(guò)受污染的水產(chǎn)品、飲用水等渠道在人體內(nèi)富集。雖然沒有確切證據(jù)表明氟樂靈具有遺傳毒性,但通過(guò)對(duì)懷孕動(dòng)物的暴露實(shí)驗(yàn)可以觀察到氟樂靈對(duì)于母嬰的不良影響,包括母體進(jìn)食減少、體重下降,且胎兒的死亡率與母體暴露毒性的劑量呈正相關(guān)[3]。Saghir等[7]通過(guò)對(duì)小白鼠的試驗(yàn)發(fā)現(xiàn),長(zhǎng)期攝入氟樂靈會(huì)使小白鼠甲狀腺激素(TSH)水平增高,刺激甲狀腺濾泡增生肥大,從而誘發(fā)甲狀腺濾泡細(xì)胞瘤。Ribas等[8]通過(guò)人類淋巴細(xì)胞的彗星試驗(yàn) (單細(xì)胞凝膠電泳試驗(yàn))發(fā)現(xiàn),氟樂靈對(duì)DNA有一定的破壞作用,對(duì)哺乳動(dòng)物細(xì)胞具有基因毒性。在亞慢性吸入毒性實(shí)驗(yàn)中,將大鼠暴露于氟樂靈濃度分別為100、300和1000 mg/m3(根據(jù)美國(guó)EPA/OPP發(fā)布的暴露量評(píng)估,對(duì)應(yīng)的暴露劑量分別為27、81和270 mg/kg/d)的實(shí)驗(yàn)室中超過(guò)30d,觀察發(fā)現(xiàn),在暴露劑量為270 mg/kg/d時(shí)大鼠有疑似肝中毒跡象[3]。

    1.3 毒性機(jī)理

    目前對(duì)氟樂靈生理毒性的研究大多來(lái)自于動(dòng)植物實(shí)驗(yàn),對(duì)人類機(jī)體健康影響的資料十分有限。根據(jù)理化性質(zhì)和毒理學(xué)研究[4~8],其毒性機(jī)理可歸納為兩點(diǎn):其一,氟樂靈作為可疑內(nèi)分泌干擾物和致癌物,對(duì)人體具有潛在致畸、致突變和遺傳毒性[14]。其作用機(jī)理和二硝基苯胺類除草劑 (如黃草消和二甲戊樂靈)以及秋水仙堿類似,通過(guò)與微管蛋白二聚體結(jié)合,阻止微管蛋白轉(zhuǎn)換,抑制紡錘體的形成,使細(xì)胞停止于有絲分裂中期。因此,細(xì)胞不能夠復(fù)制,并且被打亂正常增長(zhǎng),對(duì)機(jī)體造成損傷;其二,美國(guó)科學(xué)家Fine于1974年對(duì)廣泛使用的農(nóng)藥中亞硝胺含量進(jìn)行了檢測(cè),結(jié)果發(fā)現(xiàn)氟樂靈中亞硝胺的含量高達(dá)154 mg/kg[15]。因此推斷氟樂靈在生產(chǎn)使用過(guò)程中容易產(chǎn)生有害的亞硝胺類化合物 (R2N-NO)。研究表明[16],氟樂靈溶于水后可作為亞硝基二甲胺 (NDMA)的前體物通過(guò)亞硝化機(jī)制生成NDMA。而NDMA由于其高致癌和致突變風(fēng)險(xiǎn)已被美國(guó)EPA列為200種致癌物質(zhì)之一。

    2 去除研究

    飲用水是人體攝入氟樂靈的主要途徑,因此研究如何降低飲用水中的氟樂靈含量,從而減輕其對(duì)人體的副作用成為了當(dāng)務(wù)之急。飲用水中氟樂靈的去除方法可歸納為3種,即物理法、化學(xué)法和生物法。物理法包括活性炭吸附法和膜分離法;化學(xué)法包括傳統(tǒng)的加氯氧化法和在紫外 (UV)、臭氧(O3)基礎(chǔ)上發(fā)展起來(lái)的高級(jí)氧化工藝 (Advanced Oxidation Process,AOPs);生物法即為生物膜工藝。

    2.1 物理法

    2.1.1 活性炭吸附法

    常用活性炭可分為顆?;钚蕴?(GAC)和粉末活性炭 (PAC),其中GAC以其優(yōu)越的吸附性能,廣泛應(yīng)用于飲用水中微量物質(zhì)的去除?;钚蕴繉?duì)水體中農(nóng)藥的去除主要受活性炭本身特性、農(nóng)藥初始濃度、溫度、pH值及合成或天然有機(jī)物(NOM)競(jìng)爭(zhēng)吸附等因素的影響。研究表明[17],F(xiàn)reundish吸附等溫線常數(shù)>200的農(nóng)藥均易于被活性炭去除?;钚蕴吭趯?shí)際應(yīng)用中的吸附性通常不如實(shí)驗(yàn)室條件下,這可能是源水中含有的NOM對(duì)吸附點(diǎn)位競(jìng)爭(zhēng)吸附和對(duì)活性炭孔道堵塞的結(jié)果。

    目前國(guó)內(nèi)外尚缺少對(duì)單獨(dú)活性炭吸附水體中氟樂靈的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)研究,但根據(jù)GAC對(duì)二甲戊樂靈 (Pendimethalin,一種二硝基苯胺類除草劑)的吸附效果 (活性炭吸附柱高0.9 m,空床接觸時(shí)間5.62 min,起始濃度0.2 μg/L,去除率>99%)推斷[17],粉末活性炭對(duì)水中氟樂靈有較好的吸附效果。從常規(guī)凈水工藝對(duì)包括氟樂靈在內(nèi)的44種農(nóng)藥去除試驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)[18],預(yù)臭氧化可去除水中70%的農(nóng)藥,隨后的混凝沉淀過(guò)程對(duì)農(nóng)藥幾乎無(wú)去除效果,但最后的活性炭吸附將農(nóng)藥的去除率提高至90%,由此可見活性炭吸附工藝對(duì)水中微量農(nóng)藥的去除有一定效果。因此,建立活性炭吸附水體中氟樂靈的匹配模型,探討其等溫吸附行為、機(jī)理及熱力學(xué)性質(zhì),是目前研究的當(dāng)務(wù)之急。

    2.1.2 膜分離法

    水處理中常用的膜工藝有反滲透 (RO)、納濾(NF)、超濾 (UF)和微濾 (MF)等。其中MF和UF由于不能脫除低分子物質(zhì),單獨(dú)使用時(shí)出水效果不佳,故很少運(yùn)用于水體中微量有機(jī)污染物的去除。自1960年起,研究[19~23]發(fā)現(xiàn)在實(shí)驗(yàn)室條件下RO對(duì)極性和非極性的除草劑具有較好的去除效果,此后低壓反滲透 (NPRO)工藝在此領(lǐng)域得到了廣泛的研究和應(yīng)用[24]。常用的反滲透膜有醋酸纖維膜 (CA)、聚酰胺膜 (PA)以及薄層復(fù)合膜(TFC)。試驗(yàn)表明[35],在起始濃度為 1578.9 μg/L時(shí),CA和TFC對(duì)氟樂靈的去除率能達(dá)到99.74%和99.99%。NF膜介于RO和UF膜之間,由于其膜本體帶有電荷性的特性,使得在很低壓力下仍能截留分子量為數(shù)百的物質(zhì),因此近幾年在研究飲用水中有毒有害物質(zhì)的脫除方面有了較大的進(jìn)展。Sanches等[25]通過(guò)納濾膜對(duì)不同水源中農(nóng)藥和激素類污染物的吸附性試驗(yàn)得到了較好的去除效果(67.4%~99.9%),而在國(guó)內(nèi)尚缺乏采用膜處理工藝去除水體中微量農(nóng)藥的深入研究。

    膜分離技術(shù)在國(guó)外已走向成熟,其選擇性好、適應(yīng)性強(qiáng),且在分離過(guò)程中無(wú)化學(xué)反應(yīng),不會(huì)產(chǎn)生有毒副產(chǎn)物,但在國(guó)內(nèi)由于膜成本較高和應(yīng)用經(jīng)驗(yàn)不足而難以推廣,在此基礎(chǔ)上膜工藝仍具有很廣泛的發(fā)展前景,同時(shí)將RO/NF與活性炭吸附、AOPs以及傳統(tǒng)凈水工藝的有機(jī)組合聯(lián)用將為強(qiáng)化飲用水處理效果提供新的方案[26]。

    2.2 化學(xué)法

    在飲用水處理中,化學(xué)氧化法是去除農(nóng)藥的有效手段之一。國(guó)內(nèi)外在水處理過(guò)程中通常采用的氧化劑有自由氯 (Cl2/HOCl)、氯胺 (NH2Cl)、二氧化氯 (ClO2)、高錳酸鉀 (KMnO4)等。在化學(xué)氧化的基礎(chǔ)上,逐步發(fā)展出AOPs工藝,即UV、O3等在催化劑 (如H2O2、TiO2)作用下產(chǎn)生具有強(qiáng)氧化能力的羥基自由基 (·OH),由于·OH的高活性,致使很多不能被普通氧化劑氧化或被生物降解的有機(jī)污染物得以去除。因此,AOPs在農(nóng)藥的降解去除方面得到了深入的研究和運(yùn)用[27~29]。

    2.2.1 加氯氧化法

    飲用水處理中最常用的3種含氯消毒劑為自由氯、氯胺和二氧化氯。其中,自由氯與農(nóng)藥可能通過(guò)氧化、加成和親電取代作用進(jìn)行反應(yīng),二氧化氯通過(guò)電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)氧化農(nóng)藥[30]。目前國(guó)內(nèi)外關(guān)于這3種消毒劑對(duì)農(nóng)藥的降解已做了一些研究,但有關(guān)氟樂靈的報(bào)道較少。有研究表明氟樂靈的濃度即使低至1 μg/L,也不能被10 mg/L的 C12分解。田芳等[30]研究了3種含氯消毒劑 (自由氯、氯胺和二氧化氯)與8類使用廣泛或在水源中已檢測(cè)出有殘留的農(nóng)藥的反應(yīng)活性,結(jié)果表明,氟樂靈均難以被這3種消毒劑去除。因此尋找更合適的氧化劑或在常規(guī)工藝后進(jìn)行深度處理以使氟樂靈含量達(dá)到出水標(biāo)準(zhǔn)成為了當(dāng)務(wù)之急。

    2.2.2 UV和基于UV的AOPs

    Dimoua等[31]通過(guò)模擬太陽(yáng)光在不同水體中對(duì)氟樂靈的降解實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),水體中天然有機(jī)物抑制其降解,而硝酸根離子會(huì)促進(jìn)其光解速率。隨著UV輻射時(shí)間的增長(zhǎng),氟樂靈水溶液的毒性隨之降低。其在水體中的降解機(jī)理涉及脫烷、環(huán)化及還原反應(yīng)。

    劉超等研究發(fā)現(xiàn)[32],在平均光強(qiáng)為10.8 mW/cm2,波長(zhǎng)為254 nm的紫外線輻射下,30 min后超純水中氟樂靈降解率為69.2%,其準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)k<0.0005 s-1,表明在飲用水處理正常投加劑量范圍內(nèi)單獨(dú)紫外光照射對(duì)氟樂靈的降解率并不高,降解率的提高只能通過(guò)改變反應(yīng)條件,如增大光強(qiáng)等來(lái)實(shí)現(xiàn)。雖然UV對(duì)氟樂靈有一定程度的降解效果,但考慮到飲用水處理的常規(guī)UV投加量(40 mg/cm2),用單獨(dú)的UV工藝去除農(nóng)藥并不現(xiàn)實(shí),而在UV工藝中加入H2O2或與O3工藝聯(lián)用,則能使氟樂靈的降解得以大幅的強(qiáng)化。

    Chelme等[33]通過(guò)UV和UV/H2O2組合工藝對(duì)超純水和不同天然水體中氟樂靈去除效果的研究發(fā)現(xiàn),波長(zhǎng)為253.7 nm的紫外光在不同pH下對(duì)氟樂靈的光解反應(yīng)都遵循一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué),在超純水中氟樂靈的平均反應(yīng)速率常數(shù)為10.4×10-4s-1,天然水體中略低,分別為7.8×10-4s-1和4.6×10-4s-1。而采用UV/H2O2聯(lián)用工藝測(cè)得在超純水中的平均反應(yīng)速率常數(shù)為12.6×10-4s-1,天然水體中分別為 9.1 ×10-4s-1和 7.2 ×10-4s-1。結(jié)果表明,UV/H2O2聯(lián)用法相比直接光解法提高了對(duì)氟樂靈的去除率,且pH值和去除率呈正相關(guān)。經(jīng)過(guò)UV和UV/H2O2后氟樂靈的急性毒性均有所降低。

    2.2.3 O3和基于O3的AOPs

    Buxton[34]等研究發(fā)現(xiàn),臭氧反應(yīng)生成的·OH與超純水中有機(jī)化合物的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)約在107~1010M-1·s-1左右。Pamela 等[39]研究了常規(guī)臭氧反應(yīng)中氟樂靈的氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)及其降解機(jī)制,推斷O3降解氟樂靈主要通過(guò)脫烷和羥基化作用,這可能是由于O3作為親電子反應(yīng)劑,極易攻擊有機(jī)物的芳香環(huán)、不飽和雙鍵與三鍵,以及含N、S等的還原性化學(xué)基團(tuán),因此O3對(duì)氟樂靈有較好的去除效果。研究結(jié)果顯示[30,32],UV只有在高劑量下才可降解大部分農(nóng)藥,而臭氧在常規(guī)劑量下即可有效降解多數(shù)農(nóng)藥。在臭氧水溶液初始濃度為4.1~6.2 mg/L下反應(yīng)30 min后,氟樂靈的降解率在90%以上,表明O3在常規(guī)劑量下即可對(duì)氟樂靈有較好的去除效果。

    2.3 生物法

    目前被運(yùn)用于飲用水處理中的生物處理工藝主要是生物膜工藝,生物膜工藝被認(rèn)為是去除水中痕量有機(jī)物的有效方法。關(guān)于氟樂靈的生物降解已有不少研究[36~39],推斷其主要的降解途徑是通過(guò)氧化作用和硝基還原。氟樂靈由于分子量大、空間結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、不易溶于水、具有一定的生物毒性,因此更能抗生物降解。Bellinaso等[39]從土壤中分離出8種氟樂靈的耐藥菌,并在濃縮液體培養(yǎng)基中進(jìn)行降解反應(yīng),30d后氟樂靈的降解率最高僅達(dá)到25%。且一般降解菌的世代周期較長(zhǎng),降解農(nóng)藥需要較長(zhǎng)的時(shí)間,同時(shí)易受到周圍環(huán)境因素的影響,如溫度、濕度、pH值、進(jìn)水化合物組成等,使得單一的微生物降解農(nóng)藥很難應(yīng)用到實(shí)際生產(chǎn)。因此尋找組合菌種或篩選培養(yǎng)新的更有效的降解菌將是采用微生物降解水體中氟樂靈的研究重點(diǎn)。

    近年來(lái),伴隨著基因工程和分子生物學(xué)研究技術(shù)的發(fā)展,高效工程菌的構(gòu)建研究為微生物降解農(nóng)藥開辟了新途徑。Bellinaso等[40]通過(guò)對(duì)氟樂靈分解代謝遺傳方面的研究發(fā)現(xiàn),從氟樂靈降解菌中提取出的雙氧酶基因其產(chǎn)物可以作為降解菌的底物,通過(guò)共代謝作用降解氟樂靈。另外,通過(guò)一些常見農(nóng)藥的研究發(fā)現(xiàn)[41~43],AOPs工藝后農(nóng)藥形成的中間產(chǎn)物及最終產(chǎn)物易被生物降解,例如臭氧-生物活性炭工藝是近年來(lái)被廣泛使用的化學(xué)法和生物法相結(jié)合的飲用水深度處理工藝,活性炭吸附可以去除水中的大部分有機(jī)農(nóng)藥,而臭氧促進(jìn)農(nóng)藥的分解,提高原水的可生物降解性,延長(zhǎng)活性炭的使用壽命。因此采用生物降解和AOPs工藝聯(lián)合去除水體中的氟樂靈將有較好的發(fā)展前景。

    2.4 其它方法

    一種新型真空燈 (VUV)和高能超聲源的發(fā)展又提供了一種產(chǎn)生羥基自由基的新技術(shù)。將高能超聲源 (頻率為15~100 MHz)引入液體反應(yīng)體系中,引起多種化學(xué)變化[44],并且由于真空紫外光的輻射,可使水分子發(fā)生變化產(chǎn)生羥基自由基和氫分子,羥基自由基和有機(jī)底物發(fā)生反應(yīng),完成不同的氧化和還原過(guò)程。其它新技術(shù)還有電化學(xué)氧化法和濕式氧化法 (WAO),電化學(xué)氧化法是用 Pt、IrO2或Ti/SiO2作為陽(yáng)極,在電極上發(fā)生直接電化學(xué)反應(yīng)或利用電極表面產(chǎn)生的強(qiáng)氧化性活性物質(zhì)使污染物發(fā)生氧化還原轉(zhuǎn)變;濕式氧化法是使有機(jī)底物被高溫 (200℃ ~325℃)、高壓 (>150 bar)的液相氧分子氧化而分解。

    目前,這些新興技術(shù)在國(guó)內(nèi)仍大多限于實(shí)驗(yàn)室研究,一是由于缺乏對(duì)其系統(tǒng)熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)行為的深入研究,因此工程設(shè)計(jì)和過(guò)程開發(fā)所需數(shù)據(jù)和資料難以得到;二是由于工程各反應(yīng)體系溫度、壓力太高,要求設(shè)備材質(zhì)耐腐蝕、耐高溫、耐高壓,為工藝控制操作增加了難度,從而阻礙了其在水處理工藝上的發(fā)展和實(shí)際應(yīng)用。

    3 結(jié)論

    目前對(duì)氟樂靈的毒性評(píng)價(jià)通常采用急性毒性測(cè)試,但在飲用水水源中氟樂靈一般以微污染的形式存在,產(chǎn)生急性毒性的可能性較低,因此水體中微量農(nóng)藥的存在對(duì)人體的副作用將會(huì)是今后研究的方向。在水處理過(guò)程中,農(nóng)藥及其降解副產(chǎn)物的長(zhǎng)期累積毒性同樣應(yīng)值得關(guān)注,特別是致癌性,這些毒性數(shù)據(jù)將為飲用水安全評(píng)價(jià)提供有效的依據(jù)。在飲用水處理過(guò)程中單一的物理、化學(xué)、生物法去除水體中微量濃度的氟樂靈都存在著一定的缺陷?;赨V、O3發(fā)展起來(lái)的高級(jí)氧化技術(shù)能產(chǎn)生大量羥基自由基,相比于其他方法提高了對(duì)水體中氟樂靈的降解效果,但仍無(wú)法將氟樂靈完全礦化或降解成無(wú)毒的其他成分,且考慮到實(shí)際運(yùn)用中源水水質(zhì)波動(dòng)對(duì)反應(yīng)過(guò)程的影響和水體中無(wú)機(jī)離子、溶解性及懸浮有機(jī)物等對(duì)羥基自由基的競(jìng)爭(zhēng)作用,因此將高級(jí)氧化技術(shù)與生物降解及其它合適的工藝相結(jié)合,才能達(dá)到將污染物完全除去的目的。

    [1]葉承道,唐洪元.國(guó)外二硝基苯胺類除草劑研究進(jìn)展[J].世界農(nóng)藥,1979,1(4):23-29.

    [2]Worthing C R,ed.The pesticide manual[A].The British Crop Protection Council[C].UK:Farnham,1991.

    [3]Durkin P R and Worthing C R.Trifluralin:Human health and ecological risk assessment[R].New York:Syracuse Environmental Research Associates,Inc.2011.

    [4]Vesna P H,Vesela K.Effects of trifluralin on carp:Biochemical and histological evaluation[J].Ecotoxicology and Environmental Safety,1999,43:213-221.

    [5]Koenen S,Cavas T.Genotoxicity testing of the herbicide trifluralin and its commercial formulation treflan using the piscine micronucleus test[J].Environmental and Molecular Mutagenesis,2008,49(6):434-438.

    [6]馮 碧.三種環(huán)境激素對(duì)魚類免疫細(xì)胞活性與功能的影響[D].杭州:浙江大學(xué),2003.

    [7]Saghir S A,Charles G D,Bartels M J.Mechanism of trifluralininduced thyroid tumors in rats[J].Toxicology Letters,2008,180(1):38-45.

    [8]Ribas A G,F(xiàn)renzilli H G,Baraleb R,et al.Herbicide-induced DNA damage in human lymphocytes evaluated by the single-cell gel electrophoresis(SCGE)assay[J].Mutation Research-Genetic Toxicology,1995,344:41-54.

    [9]霍江蓮,李 軍,葛毅強(qiáng),等.二硝基苯胺類除草劑殘留檢測(cè)技術(shù)的研究進(jìn)展[J].農(nóng)藥,2006,45(4):222-226.

    [10]U.S.EPA,1998a.Registration Eligibility Decision(RED)Facts-Bromoxynil[EB/OL].U.S.Environmental Protection A-gency,http://www.epa.gov(accessed August 2006).

    [11]U.S.EPA,1998b.Registration Eligibility Decision(RED)Facts-Bromoxynil[EB/OL].EPA-738-R-98-013.U.S.Environmental Protection Agency,Washington,D.C.

    [12]U.S.Department of Health and Human Services.Hazardous substances data bank national toxicology information program[M].USA:US.National Library of Medicine,Bethesda,1993.

    [13]Yockim R S,Isensee A R,Walker E A.Behavior of trifluralin in aquatic model ecosystems[J].Bulletin of Environmental Contamination and Toxicology,1980,24:134-141.

    [14]呂 瀟.李慧冬.杜紅霞,等.農(nóng)藥類內(nèi)分泌干擾物的研究進(jìn)展[J].華中農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào),2006,25(1):94-100.

    [15]Fine D H,Ross R,F(xiàn)an T,et al.Determination of N-nitroso compounds in air,water and soil[A].172nd National Meeting of the American Chemical Society[C].San Francisco:CA,1976.

    [16]Shen R Q,Andrews S A.Demonstration of 20 pharmaceuticals and personal care products(PPCPs)as nitrosamine precursors during chloramine disinfection[J].Water Research,2011,45:944-952.

    [17]Speth T F,Miltner R J.Technical note:adsorption capacity of GAC for synthetic organics[J].Journal(American Water Works Association),1990,82(2):72-75.

    [18]Ormad M P,Miguel N,Claver A,et al.Pesticides removal in the process of drinking water production[J].Chemosphere,2008,71(1):97-106.

    [19]Ironside R,Sourirajan S.The reverse osmosis membrane separation technique for water pollution control[J].Water Research,1967,1:179-180.

    [20]Hindin E,Bennett P J,Narayanan S S.Organic compounds removed by reverse osmosis[J].Water Sew Works,1969,116(12):466-470.

    [21]Chian E S K,Willis N B,F(xiàn)ang H H P.Removal of pesticides by reverse osmosis[J].Environmental Science Technology,1975,9(1):52-59.

    [22]Fang H H P,Chian E S K.Removal of alcohols,amines,and aliphatic acids in aqueous solution by NS-100 membrane[J].Journal of Applied Polymer Science,1975,19(5):1347-1358.

    [23]Fang H H P,Chian E S K.Reverse osmosis separation of polar organic compounds in aqueous solution[J].Environmental Science Technology,1976,10(4):364-369.

    [24]Hofman J A M H,Beerendonk E F,F(xiàn)olmer H C,et al.Removal of pesticides and other micropollutants with cellulose-acetate,polyamide and ultra-low pressure reverse osmosis membranes[J].Desalination,1997,113(2-3):209-214.

    [25]Sanches S,Penetra A,Rodrigues A,et al.Nanofiltration of hormones and pesticides in different real drinking water sources[J].Separation and Purification Technology,2012,94:44-53.

    [26]Sarkar B,Venkateswralu N,Rao R N,et al.Treatment of pesticide contaminated surface water for production of potable water by a coagulation– adsorption–nanofiltration approach[J].Desalination,2007,212(1-3):129-140.

    [27]Chiron S,F(xiàn)ernández-Alba A R,Rodríguez A.Pesticide chemical oxidation processes:an analytical approach[J].Trends in Analytical Chemistry,1997,16(9):518-525.

    [28]Ikehata K,El-Din M G.Aqueous pesticide degradation by ozonation and ozone based advanced oxidation processes:A review(Part I)[J].Ozone:Science and Engineering,2005,27(2):83-114.

    [29]Ikehata K,El-Din M G.Aqueous pesticide degradation by ozonation and ozone based advanced oxidation processes:A review(Part II)[J].Ozone Science and Engineering,2005,27(3):173-202.

    [30]田 芳,強(qiáng)志民,劉 超,等.含氯消毒劑與多類農(nóng)藥的反應(yīng)活性研究[J].環(huán)境工程學(xué)報(bào),2008,2(7):875-879.

    [31]Dimoua A D,Sakkas V A,Albanis T A.Trifluralin photolysis in natural waters and under the presence of isolated organic matter and nitrate ions:Kinetics and photoproduct analysis[J].Journal of Photochemistry and Photobiology,2004,163(3):473-480.

    [32]劉 超,強(qiáng)志民,田 芳,等.多類農(nóng)藥與紫外光、臭氧和高錳酸鉀的反應(yīng)活性研究[J].環(huán)境科學(xué),2009,30(1):127-133.

    [33]Chelme-Ayala P,El-Din M G,Smith D W.Degradation of bromoxynil and trifluralin in natural water by direct photolysis and UV plus H2O2advanced oxidation process[J].Water research,2010,(44):2221-2228.

    [34]Buxton G V,Greenstock C L,Helman W P,et al.Critical Review of Rate Constants for Oxidation of Hydrated Electrons,Hydrogen Atoms and Hydroxyl Radicals(·OH/·O-)in Aqueous Solutions[J].Phys.Chem.Ref.Data,1988,17:513-886.

    [35]Chelme-Ayala P,El-Din M G,Smith D W.Kinetics and mechanism of the degradation of two pesticides in aqueous solutions by ozonation[J].Chemosphere,2010,78(5):557-562.

    [36]Hamdi Y A,Tewfik M S.Decomposition of the herbicide trifluralin by a Pseudomonad[J].Acta Microbiol Polinica Series B,1969,1(2):83-84.

    [37]Carter N D,Camper N D.Soil enrichment studies with trifluralin[J].Weed Science,1975,23(1):71-74.

    [38]Sato Y.Degradation of trifluralin by bacteria isolated from soil[J].Weed Research Japan,1992,37:213-219.

    [39]Bellinaso M D L,Greer C W,Peralba M C,et al.Biodegradation of herbicide trifluralin by bacteria isolated from soil[J].Microbiology Ecology,2003,43(2):191-194.

    [40]Bellinaso M D L,Henriques J A,Gaylarde C C,et al.Genes similar to naphthalene dioxygenase genes in trifluralin-degrading bacteria[J].Pest Management Science,2004,60(5):474-478.

    [41]Kross B C,Vergara A,Raue L E.Toxicity assessment of atrazine,alachIol and carbofuran and their respective environmental metabolites s using Microtox[J].Journal of Toxicology and Environmental Health,1992,37(2):149-159.

    [42]Chan C Y,Tao S,Dawson R,et al.Treatment of atrazine by integrating Photocatalytic and biological precesses[J].Environment Pollution,2004,131(1):45-54.

    [43]Amold S M,Hickey W J,Harris R F,et al.Integrating chemical and biological remediation of atrazine and s-triazine-containing pesticide wastes[J].Environmental Toxicology and chemistry,1996,5(11):1255-1262.

    [44]Hoffmann M R,Inez H,Hchemer R.Application of ultrasonic irradiation for the degradation of chemical contaminants in water[J].Ultrasonics Sonochemistry,1996,3(3):163-172.

    猜你喜歡
    飲用水活性炭毒性
    GC-MS法測(cè)定生活飲用水中的2-MIB和GSM
    玩轉(zhuǎn)活性炭
    童話世界(2020年32期)2020-12-25 02:59:18
    動(dòng)物之最——毒性誰(shuí)最強(qiáng)
    神奇的活性炭
    飲用水污染 誰(shuí)之過(guò)?
    食品界(2016年4期)2016-02-27 07:36:15
    RGD肽段連接的近紅外量子點(diǎn)對(duì)小鼠的毒性作用
    PM2.5中煤煙聚集物最具毒性
    改性活性炭吸附除砷的研究
    直接合成法制備載銀稻殼活性炭及其對(duì)苯并噻吩的吸附
    吸入麻醉藥的作用和毒性分析
    精品国产亚洲在线| 久久精品国产清高在天天线| 欧美+日韩+精品| 亚洲男人的天堂狠狠| 免费人成视频x8x8入口观看| 宅男免费午夜| 少妇人妻一区二区三区视频| 国产探花极品一区二区| 日本一本二区三区精品| 亚洲人成伊人成综合网2020| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 亚洲av电影在线进入| 宅男免费午夜| 色在线成人网| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 淫妇啪啪啪对白视频| 成人亚洲精品av一区二区| 日本黄色片子视频| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 欧美乱妇无乱码| www.www免费av| 最新中文字幕久久久久| 少妇熟女aⅴ在线视频| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 高清毛片免费观看视频网站| 少妇的逼好多水| 亚洲精品一区av在线观看| 欧美三级亚洲精品| 欧美精品啪啪一区二区三区| 波多野结衣巨乳人妻| 观看免费一级毛片| 欧美3d第一页| 99riav亚洲国产免费| 免费大片18禁| 波多野结衣高清作品| 欧美在线黄色| 国产精品亚洲一级av第二区| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 欧美一级a爱片免费观看看| 亚洲人成网站在线播| av片东京热男人的天堂| 国产中年淑女户外野战色| 男插女下体视频免费在线播放| 女警被强在线播放| 亚洲久久久久久中文字幕| 日韩有码中文字幕| 一个人看视频在线观看www免费 | 国产男靠女视频免费网站| 日韩欧美三级三区| 啪啪无遮挡十八禁网站| 一级作爱视频免费观看| 少妇的丰满在线观看| 一级作爱视频免费观看| 老熟妇仑乱视频hdxx| 激情在线观看视频在线高清| 久久久久久久久中文| 看免费av毛片| 国产色婷婷99| 精品人妻一区二区三区麻豆 | 变态另类丝袜制服| 国产不卡一卡二| 国产男靠女视频免费网站| 日本黄大片高清| 国产黄片美女视频| 特级一级黄色大片| 波多野结衣巨乳人妻| 九色国产91popny在线| 久久草成人影院| 又爽又黄无遮挡网站| 很黄的视频免费| 好男人在线观看高清免费视频| 嫁个100分男人电影在线观看| 夜夜爽天天搞| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 国产精品精品国产色婷婷| 国产91精品成人一区二区三区| 亚洲成人中文字幕在线播放| 午夜福利高清视频| 成人特级黄色片久久久久久久| 免费看光身美女| 久久精品国产综合久久久| 免费在线观看日本一区| 在线播放国产精品三级| 欧美一级毛片孕妇| 很黄的视频免费| 亚洲成人久久爱视频| 免费观看的影片在线观看| 午夜福利在线观看吧| 精品免费久久久久久久清纯| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 精品久久久久久久毛片微露脸| 久久香蕉国产精品| 88av欧美| 性色av乱码一区二区三区2| 18美女黄网站色大片免费观看| 欧美黑人巨大hd| 久久久久久久精品吃奶| 国产伦人伦偷精品视频| 观看美女的网站| 国产精品精品国产色婷婷| 欧美性猛交黑人性爽| 成人特级av手机在线观看| 国产黄a三级三级三级人| 久久中文看片网| 草草在线视频免费看| 国产真实伦视频高清在线观看 | 亚洲精品影视一区二区三区av| 一个人免费在线观看电影| 我要搜黄色片| 一个人免费在线观看电影| 岛国在线免费视频观看| 午夜亚洲福利在线播放| 极品教师在线免费播放| 免费大片18禁| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 97超视频在线观看视频| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 热99在线观看视频| 欧美bdsm另类| 国产一区在线观看成人免费| 国产男靠女视频免费网站| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 一个人看的www免费观看视频| 少妇熟女aⅴ在线视频| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 国产亚洲精品一区二区www| 99久久精品一区二区三区| 国产精品一区二区免费欧美| 一本精品99久久精品77| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 天堂影院成人在线观看| 搡老熟女国产l中国老女人| 99热这里只有是精品50| 在线播放国产精品三级| 精品久久久久久久久久久久久| 色尼玛亚洲综合影院| 国产久久久一区二区三区| 国产精品 欧美亚洲| 精品日产1卡2卡| 人妻久久中文字幕网| 精品午夜福利视频在线观看一区| 欧美成人免费av一区二区三区| 精品午夜福利视频在线观看一区| 欧美一级毛片孕妇| 成人亚洲精品av一区二区| 日本在线视频免费播放| 欧美国产日韩亚洲一区| 日本三级黄在线观看| 成人亚洲精品av一区二区| 欧美国产日韩亚洲一区| 在线播放国产精品三级| 制服人妻中文乱码| 黑人欧美特级aaaaaa片| 久久久久精品国产欧美久久久| 日本三级黄在线观看| 天堂影院成人在线观看| av专区在线播放| 免费av观看视频| 99久久99久久久精品蜜桃| 香蕉久久夜色| 一个人看视频在线观看www免费 | 国产成人福利小说| 午夜福利免费观看在线| 国产黄色小视频在线观看| 岛国在线免费视频观看| 日本 欧美在线| 青草久久国产| 亚洲最大成人手机在线| 亚洲欧美日韩高清专用| 国产麻豆成人av免费视频| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 99热6这里只有精品| 老司机午夜福利在线观看视频| 特大巨黑吊av在线直播| 九色国产91popny在线| 99热精品在线国产| 91九色精品人成在线观看| 欧美激情久久久久久爽电影| 精品国产亚洲在线| 亚洲专区中文字幕在线| avwww免费| 一二三四社区在线视频社区8| 久久久久久大精品| 午夜亚洲福利在线播放| 嫁个100分男人电影在线观看| 久久久久性生活片| 桃色一区二区三区在线观看| 亚洲欧美精品综合久久99| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美 | 丰满的人妻完整版| 亚洲成人中文字幕在线播放| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 亚洲精品色激情综合| 丰满乱子伦码专区| 亚洲av熟女| 久99久视频精品免费| 成年免费大片在线观看| 国产久久久一区二区三区| 中文字幕久久专区| 亚洲午夜理论影院| 少妇高潮的动态图| 国产99白浆流出| 日韩人妻高清精品专区| 在线视频色国产色| 免费av毛片视频| 亚洲内射少妇av| 国产精品女同一区二区软件 | 亚洲成av人片在线播放无| 国产伦一二天堂av在线观看| 亚洲国产精品合色在线| 全区人妻精品视频| 日韩精品青青久久久久久| 精华霜和精华液先用哪个| 国产免费av片在线观看野外av| 亚洲18禁久久av| 国产三级黄色录像| 性色av乱码一区二区三区2| 老鸭窝网址在线观看| 亚洲五月婷婷丁香| 99精品久久久久人妻精品| 欧美中文日本在线观看视频| 久久伊人香网站| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 国产精品99久久久久久久久| 一级黄色大片毛片| 欧美三级亚洲精品| 亚洲美女黄片视频| 热99在线观看视频| 亚洲av成人av| 99国产综合亚洲精品| 亚洲精华国产精华精| 精品熟女少妇八av免费久了| 日本黄色片子视频| 级片在线观看| 网址你懂的国产日韩在线| 亚洲成人精品中文字幕电影| 丁香欧美五月| 一进一出好大好爽视频| 午夜福利免费观看在线| 69av精品久久久久久| 国产精华一区二区三区| 老司机午夜福利在线观看视频| 精品人妻一区二区三区麻豆 | 禁无遮挡网站| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 国产久久久一区二区三区| 国产av麻豆久久久久久久| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 亚洲国产高清在线一区二区三| 国产三级中文精品| 搡女人真爽免费视频火全软件 | 婷婷精品国产亚洲av| 日韩欧美精品v在线| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 亚洲五月天丁香| bbb黄色大片| 国产精品永久免费网站| 免费一级毛片在线播放高清视频| 国产毛片a区久久久久| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 九色成人免费人妻av| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 中文字幕高清在线视频| 欧美不卡视频在线免费观看| 国产爱豆传媒在线观看| 亚洲激情在线av| 久久久精品欧美日韩精品| 日本 欧美在线| 午夜激情福利司机影院| 亚洲国产中文字幕在线视频| 级片在线观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 国产伦精品一区二区三区视频9 | 国产三级中文精品| 999久久久精品免费观看国产| 国产毛片a区久久久久| 香蕉久久夜色| 看片在线看免费视频| 久久国产精品人妻蜜桃| 国产精品 欧美亚洲| 欧美极品一区二区三区四区| 国产亚洲欧美98| 一级黄片播放器| 亚洲人成电影免费在线| 久9热在线精品视频| 色视频www国产| bbb黄色大片| 色哟哟哟哟哟哟| 中文字幕人成人乱码亚洲影| av国产免费在线观看| 好男人电影高清在线观看| 日本成人三级电影网站| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 国产主播在线观看一区二区| 波多野结衣高清作品| 99久久无色码亚洲精品果冻| 无人区码免费观看不卡| 看片在线看免费视频| 亚洲乱码一区二区免费版| 搡女人真爽免费视频火全软件 | 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 成人av一区二区三区在线看| 久久99热这里只有精品18| 国产伦人伦偷精品视频| 一进一出抽搐动态| 黄色丝袜av网址大全| 中文资源天堂在线| 精品电影一区二区在线| 国产精品久久久久久精品电影| 听说在线观看完整版免费高清| 日本一二三区视频观看| 亚洲av不卡在线观看| 亚洲中文日韩欧美视频| 身体一侧抽搐| 高清日韩中文字幕在线| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 国产美女午夜福利| 亚洲在线自拍视频| 日韩亚洲欧美综合| 国产单亲对白刺激| 99热这里只有是精品50| 日韩欧美国产一区二区入口| 国产精品免费一区二区三区在线| 搡老妇女老女人老熟妇| 麻豆国产av国片精品| 亚洲第一电影网av| 国产精品亚洲一级av第二区| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 国产伦人伦偷精品视频| 操出白浆在线播放| 天堂网av新在线| 小说图片视频综合网站| 亚洲精品日韩av片在线观看 | 欧美成人一区二区免费高清观看| 国产成人欧美在线观看| 国产亚洲精品av在线| 五月伊人婷婷丁香| 51午夜福利影视在线观看| bbb黄色大片| 国产探花在线观看一区二区| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 啦啦啦免费观看视频1| 日日干狠狠操夜夜爽| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 两个人的视频大全免费| 国产成年人精品一区二区| 在线观看午夜福利视频| www国产在线视频色| 欧美日韩国产亚洲二区| 最好的美女福利视频网| 最近最新免费中文字幕在线| 国产亚洲欧美98| 91九色精品人成在线观看| 国产高清视频在线播放一区| 男女床上黄色一级片免费看| 日本 欧美在线| 精品久久久久久久久久免费视频| 老汉色∧v一级毛片| 色吧在线观看| 在线观看午夜福利视频| 色尼玛亚洲综合影院| 精品福利观看| 亚洲国产欧美人成| 亚洲欧美激情综合另类| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 999久久久精品免费观看国产| 宅男免费午夜| 性色avwww在线观看| 久久伊人香网站| 黄色成人免费大全| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 99riav亚洲国产免费| 一级毛片高清免费大全| 久久久久久人人人人人| 国产一区二区在线av高清观看| 亚洲人成电影免费在线| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 婷婷精品国产亚洲av在线| 午夜亚洲福利在线播放| 欧美大码av| 亚洲无线观看免费| 亚洲精品亚洲一区二区| 免费看美女性在线毛片视频| 亚洲不卡免费看| 久久国产精品影院| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 99精品久久久久人妻精品| 美女被艹到高潮喷水动态| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 亚洲人成电影免费在线| 婷婷亚洲欧美| 免费高清视频大片| 久99久视频精品免费| 亚洲午夜理论影院| 国产成人系列免费观看| 母亲3免费完整高清在线观看| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 国产精品98久久久久久宅男小说| 岛国视频午夜一区免费看| 真人一进一出gif抽搐免费| 丁香六月欧美| www.www免费av| 级片在线观看| 亚洲人成伊人成综合网2020| 少妇高潮的动态图| 听说在线观看完整版免费高清| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 一级毛片女人18水好多| 国产探花在线观看一区二区| 97碰自拍视频| 一个人观看的视频www高清免费观看| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产色婷婷99| 丰满的人妻完整版| 久久久国产成人精品二区| 日本成人三级电影网站| 亚洲精品影视一区二区三区av| 日韩国内少妇激情av| 国产精品爽爽va在线观看网站| 成人亚洲精品av一区二区| 动漫黄色视频在线观看| 嫁个100分男人电影在线观看| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 久久久久久久精品吃奶| 日本熟妇午夜| 天堂动漫精品| 一级毛片女人18水好多| 久久精品人妻少妇| 亚洲国产精品成人综合色| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 久久久久久久久久黄片| 成年女人毛片免费观看观看9| 在线观看免费视频日本深夜| 两个人视频免费观看高清| 中文在线观看免费www的网站| 久久久久久人人人人人| 亚洲精品久久国产高清桃花| 窝窝影院91人妻| 最新中文字幕久久久久| tocl精华| 黄色成人免费大全| 亚洲性夜色夜夜综合| eeuss影院久久| 国产精品影院久久| 51国产日韩欧美| 久久久久久久久中文| 国产三级黄色录像| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 日韩欧美三级三区| 亚洲在线观看片| 国产高清视频在线观看网站| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 久久草成人影院| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 99久国产av精品| 国产精品久久久久久久电影 | 精品久久久久久久末码| 高潮久久久久久久久久久不卡| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 超碰av人人做人人爽久久 | 日韩人妻高清精品专区| 99riav亚洲国产免费| www日本在线高清视频| 观看美女的网站| 中文字幕高清在线视频| 亚洲激情在线av| 国产日本99.免费观看| 国产一级毛片七仙女欲春2| 久久亚洲真实| 国产成+人综合+亚洲专区| 国产精品免费一区二区三区在线| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 女同久久另类99精品国产91| 天美传媒精品一区二区| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 免费看十八禁软件| 欧美激情久久久久久爽电影| 99国产综合亚洲精品| 美女被艹到高潮喷水动态| 亚洲片人在线观看| 国产真实乱freesex| 日本黄大片高清| 桃红色精品国产亚洲av| 无限看片的www在线观看| 欧美午夜高清在线| aaaaa片日本免费| 日本黄色视频三级网站网址| 欧美一区二区亚洲| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 午夜福利欧美成人| 国产精品久久电影中文字幕| 国产真实伦视频高清在线观看 | 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产一区二区在线av高清观看| www.熟女人妻精品国产| 男女午夜视频在线观看| 极品教师在线免费播放| 中文字幕高清在线视频| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 日韩欧美在线乱码| 观看美女的网站| 欧美不卡视频在线免费观看| 一边摸一边抽搐一进一小说| 久久精品91蜜桃| 中亚洲国语对白在线视频| 国产免费男女视频| 欧美一区二区亚洲| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| av天堂在线播放| 在线观看午夜福利视频| 欧美乱色亚洲激情| 69人妻影院| 99久久九九国产精品国产免费| 亚洲精品粉嫩美女一区| 91麻豆av在线| 日韩精品青青久久久久久| 高清毛片免费观看视频网站| 国产v大片淫在线免费观看| 亚洲中文字幕日韩| 日韩亚洲欧美综合| 日本黄色视频三级网站网址| 亚洲中文日韩欧美视频| 51午夜福利影视在线观看| 日韩欧美在线乱码| av欧美777| 亚洲国产中文字幕在线视频| 国产真人三级小视频在线观看| 亚洲天堂国产精品一区在线| 中文字幕av成人在线电影| 欧美日韩福利视频一区二区| 好男人电影高清在线观看| 无人区码免费观看不卡| 最好的美女福利视频网| 国产69精品久久久久777片| 国产三级中文精品| 欧美一级毛片孕妇| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 亚洲人成网站在线播| 婷婷六月久久综合丁香| 精品久久久久久久久久久久久| 国产精品,欧美在线| 国产成人a区在线观看| 国产精品久久久人人做人人爽| 草草在线视频免费看| www国产在线视频色| 亚洲真实伦在线观看| 亚洲欧美精品综合久久99| 久久久久久九九精品二区国产| 在线观看免费午夜福利视频| 国产av在哪里看| 日本黄色片子视频| 在线观看一区二区三区| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 少妇的逼好多水| 国产激情偷乱视频一区二区| 嫩草影院精品99| www日本在线高清视频| 欧美成人一区二区免费高清观看| 成年女人看的毛片在线观看| 黄色片一级片一级黄色片| 亚洲欧美日韩无卡精品| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 在线免费观看的www视频| 欧美最黄视频在线播放免费| 听说在线观看完整版免费高清| 老司机在亚洲福利影院| 禁无遮挡网站| 黄色日韩在线| 最近最新免费中文字幕在线| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 在线观看日韩欧美| 亚洲国产精品sss在线观看| 精品久久久久久成人av| 国产欧美日韩一区二区三| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 俄罗斯特黄特色一大片| 亚洲av二区三区四区| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 欧美日韩综合久久久久久 | 婷婷丁香在线五月| 91av网一区二区| 亚洲国产精品久久男人天堂| 他把我摸到了高潮在线观看| 亚洲av成人精品一区久久| 国产亚洲欧美在线一区二区| 国产熟女xx| 热99在线观看视频| 中文在线观看免费www的网站| 久久精品影院6| 在线播放无遮挡| 91久久精品国产一区二区成人 | 日本精品一区二区三区蜜桃| 成人精品一区二区免费| 观看美女的网站| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 欧美色视频一区免费| 午夜福利18| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美 | 成人欧美大片| 超碰av人人做人人爽久久 | 精品人妻一区二区三区麻豆 | 午夜福利欧美成人| 高潮久久久久久久久久久不卡| 观看美女的网站| 国产免费男女视频|