原子激發(fā)態(tài)在高頻強激光作用下的光電離研究*

田原野 郭福明 曾思良 楊玉軍

1)(吉林大學原子與分子物理研究所，長春 130012)

2)(北京應用物理與計算數(shù)學研究所，計算物理重點實驗室，北京 100088)

3)(北京應用物理與計算數(shù)學研究所，高能量密度物性數(shù)據(jù)中心，北京 100088)

(2013年1月14日收到;2013年2月26日收到修改稿)

1 引言

隨著強激光脈沖技術的發(fā)展，人們已經(jīng)能夠利用激光脈沖與原子分子相互作用，觀察到高次諧波發(fā)射(HHG)，閾上電離(ATI)，非序列雙電子電離等強場物理現(xiàn)象[1-3].其中一個典型的非微擾物理現(xiàn)象就是ATI.一般而言，ATI譜呈現(xiàn)出兩個平臺結構，分別對應束縛態(tài)電子的直接電離和再散射電離過程.對此，人們已經(jīng)進行了廣泛的研究[4-11].此外，ATI光電子能譜還可以用于探測激光脈沖的載波包絡相位[12,13]，以及原子、分子的內部結構[14,15].

長期以來，高頻強場與原子分子的相互作用多集中于理論研究.如，原子的動力學穩(wěn)定問題：在動力學穩(wěn)定區(qū)域，在高頻強激光作用下，光電子譜呈現(xiàn)出明顯的干涉相圖，有復雜的峰值結構.這些結構的產(chǎn)生可以歸結為在激光脈沖上升沿和下降沿，電離電子之間的干涉效應[16,17].隨著HHG和自由電子激光技術的發(fā)展，尤其是在德國(Free-electron Laser in Hamburg)，美國 (Linac Coherent Light Source)以及日本(Spring-8 Compact SASE Source)的自由電子光源裝置的服役，實驗上已經(jīng)可以獲得亮度很高、波長很短的激光脈沖[18-23].因此從實驗上利用高頻強激光精細研究原子的電離過程成為可能.

本文將聚焦于高頻強場與激發(fā)態(tài)原子的相互作用問題，著重考察閾值附近ATI光電子能譜和動量角度分布.系統(tǒng)考察ATI譜與體系初態(tài)間的關聯(lián)，并研究如何對體系初態(tài)的波函數(shù)進行識別的新方案.與之前人們常采用的HHG信號對原子、分子波函數(shù)識別的方案不同.在HHG方案中，根據(jù)“三步”模型，初態(tài)電子要經(jīng)歷電離、在激光場中的運動，和再散射三個過程才能和諧波信號關聯(lián)起來.相比之下，本文擬采用的方案更為直接，只利用直接電離信號對體系的初態(tài)進行識別.從原則上講，信噪比更高.

若無特殊說明，本文均采用原子單位.

2 理論方法

為了描述激發(fā)態(tài)原子在強激光作用下的光電子發(fā)射譜，我們采用含時偽譜方案，在動量空間求解體系的含時薛定諤方程[24].在速度規(guī)范下和偶極近似下，原子在強激光場作用下的含時薛定諤方程為

這里，c是光速，A(t)是激光場的矢勢，U(r)是原子的庫侖勢.動量空間的波函數(shù)Φ(k,t)可以由坐標空間的波函數(shù)Ψ(r,t)做傅里葉變換得到

將方程(2)代入方程(1)，可以得到動量空間的含時薛定諤方程，該方程是一個微分積分方程

采用含時廣義偽譜方案[24]，在動量空間求解(3)式，得到體系任意時刻的含時波函數(shù).在激光脈沖結束時，將體系的波函數(shù)向無外場時體系的本征態(tài)做投影，可以得到各態(tài)的布居系數(shù).根據(jù)散射態(tài)的定義，計算得到對應的光電子譜角分布[28].若bl(ε,t)為能量歸一化的連續(xù)態(tài)布居振幅.則一重微分電離截面為

3 結果與分析

選擇入射激光電場方向為z方向的線偏振激光脈沖，激光脈沖的電場矢勢為

利用偽譜方案，首先計算了氫原子的各個本征態(tài).圖1給出了氫原子5s，5p，5d和5f在動量空間的波函數(shù).在含時偽譜方案中，我們采用變步長的方法，在動量很小的區(qū)域，選擇足夠多的計算網(wǎng)格點，對于空間較大的區(qū)域，選擇的計算網(wǎng)格點較少，同時可以保證計算的邊界足夠大.選擇動量徑向網(wǎng)格點數(shù)目為1000時，就可以將基態(tài)能量和精確解差值降低到10-9.進而為進一步的波函數(shù)含時演化奠定基礎.

圖1 動量空間氫原子激發(fā)態(tài)波函數(shù) (a)5s;(b)5p;(c)5d;(d)5f

基于時間演化得到的含時波函數(shù)，我們計算了初態(tài)為不同激發(fā)態(tài)光電子能譜.這里選擇體系的初態(tài)分別為氫原子的 1s，2s，3s，4s和 5s.為了一般起見，設入射激光的持續(xù)時間為30個光學周期，激光的頻率為1個原子單位，強度為1013W/cm2.在該電場作用下，體系不同初態(tài)的ATI光電子能譜如圖2(a)所示.從圖中可以看出，ATI譜呈現(xiàn)出明顯的峰值結構.隨著不同初態(tài)主量子數(shù)n的增加，第一個ATI的峰值位置逐漸向高能移動.峰值位置滿足公式Ek=ω-Ip-Up，這里ω是激光的頻率，Ip和Up分別為體系的電離能和激光場的有質動力勢.圖2(b)給出了激光強度為1014W/cm2的結果.由于在兩組激光強度下，激光場的有質動力勢的數(shù)值很小，可以忽略不計，因此ATI光電子譜的峰值位置僅和初態(tài)的Ip相關.利用這一規(guī)律，在一定的激光強度范圍內，可以對初態(tài)的主量子數(shù)進行判斷.

為了研究如何對初態(tài)波函數(shù)的角量子數(shù)進行識別，我們進一步研究了不同初態(tài)的光電子譜動量角度分布.不失一般性，設入射激光的頻率為1，脈沖強度為1013W/cm2，τR為5個光學周期，假設體系的初始狀態(tài)分別為氫原子的5s，5p，5d和5f.在該激光場的作用下，不同初態(tài)的光電子動量角度分布如圖3所示.從圖中可以看出，對于不同的初態(tài)，在關注的動量范圍內，主要有兩個發(fā)射區(qū)域，一個是在動量為0附近，另一個是在動量為1.4附近.在這個能量范圍內，都是以單光子電離過程為主.對于某一個初態(tài)，由于單光子吸收，其對應的量子數(shù)增加1.各個不同初態(tài)的差別在于角度的分布差別：隨著角度量子數(shù)l的增加，角度分布中花瓣的數(shù)目相應地增加到2(l+1).該光電子動量角度分布環(huán)呈現(xiàn)規(guī)律的增加.

圖2 入射激光為30個周期，頻率為1 a.u.，強度分別為 (a)1013W/cm2;(b)1014W/cm2，原子體系初態(tài)分別為 1s，2s，3s，4s和5s的ATI譜

圖3 入射激光為5個周期，頻率為1 a.u.，強度為1013W/cm2，(a)，(b)，(c)和(d)分別對應原子體系初態(tài)為5s，5p，5d和5f的光電子動量角度分布

在對初態(tài)為純態(tài)的結構識別基礎上，還可以對體系初態(tài)為相干疊加態(tài)的原子進行識別.對于體系為疊加態(tài)的原子，由于是單電子過程，因此可以分析其ATI能譜信息，確定該光電子分別來源于哪一個n.同時計算不同分波的投影bl′(ε,t)，進而確定對應的初始疊加態(tài)中的l，同時還可以確定不同的權重信息.為了準確對體系初態(tài)為疊加態(tài)的原子結構識別，還需要給出疊加態(tài)之間的相對相位信息.為了確定疊加態(tài)相對相位，為此我們計算了不同初始相干態(tài)相位的光電子動量分布信息.選擇的激光脈沖為5個光學周期，強度為5×1014W/cm2.選擇的初態(tài)為5s和5p的疊加態(tài)：

計算結果表明：由于初態(tài)不再是純態(tài)，其動量分布呈現(xiàn)出非對稱結構.我們在動量空間，對x方向積分，得到在激光電場方向的光電子動量分布.通過改變兩個激發(fā)態(tài)的相對相位，我們得到了對應的光電子發(fā)射譜的動量分布，如圖5所示.從圖中可以看出，隨著相對相位的變化，動量分布的峰值從一側轉換到另一側，因此可以在實驗上通過探測不同方向動量的分布來探測疊加態(tài)中兩個初態(tài)的相對相位.盡管本文的識別方案主要是針對原子的初態(tài)，但原則上可以將該方案推廣到對分子結構的探測.

圖4 初態(tài)為5p的光電子動量角度分布 (a)，(b)分別表示入射激光頻率為1 a.u.，強度為1013W/cm2和1015W/cm2，5個光學周期;(c)，(d)分別表示脈沖持續(xù)時間為1和30個光學周期，強度為1013W/cm2

4 結論

本文基于含時偽譜方案在動量空間數(shù)值求解三維含時薛定諤方程，系統(tǒng)地研究了原子的激發(fā)態(tài)在高頻激光脈沖作用下的光電離問題，給出了電離閾值附近的ATI光電子能譜和兩維動量角分布.通過對ATI光電子能譜和兩維動量譜的分析，可以分別確定體系初態(tài)的主量子數(shù)n和角量子數(shù)l，從而實現(xiàn)對原子初態(tài)的識別.對于體系初態(tài)為純態(tài)的情形，光電子動量角度分布呈現(xiàn)的圓環(huán)規(guī)律特征不隨入射激光脈沖強度和脈寬改變而改變;對于體系初態(tài)為疊加態(tài)情形，出現(xiàn)了有趣的非對稱結構.通過改變疊加態(tài)的相對位相，相應的光電子動量角度分布的對稱性也隨之發(fā)生變化.值得指出的是，與通常采用HHG對初態(tài)波函數(shù)成像的方法不同(其中包含了電離電子的再散射過程)，本文提出的方法利用的是高頻激光脈沖的直接電離過程，電離電子攜帶了初態(tài)波函數(shù)的信息.原則上講，本方法的信息的提取更為準確和直接.

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