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    氦原子間的范德瓦爾斯力與其半經(jīng)驗(yàn)勢函數(shù)的拼接構(gòu)造

    2011-09-17 09:28:22
    低溫工程 2011年6期
    關(guān)鍵詞:原子間勢函數(shù)四極

    陳 煜 陳 碩

    (1上海工程技術(shù)大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院熱能與動力工程系 上海 201620)

    (2同濟(jì)大學(xué)航空航天與力學(xué)學(xué)院 上海 200092)

    氦原子間的范德瓦爾斯力與其半經(jīng)驗(yàn)勢函數(shù)的拼接構(gòu)造

    陳 煜1陳 碩2

    (1上海工程技術(shù)大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院熱能與動力工程系 上海 201620)

    (2同濟(jì)大學(xué)航空航天與力學(xué)學(xué)院 上海 200092)

    為了確定氦原子勢函數(shù)的具體形式,通過分析氦原子間的范德瓦爾斯作用力,指出氦原子勢函數(shù)可由其范德瓦爾斯排斥勢和吸引勢拼接構(gòu)造而成,并得出了氦原子通用勢函數(shù)的具體形式。結(jié)果表明:對于氦原子勢函數(shù),排斥力不再適宜采用原子中心間距r的-12次方的形式,而更適合采用指數(shù)形式的排斥項,因此其勢函數(shù)通用形式中包括指數(shù)型排斥項以及分別由偶極相互作用、偶極-四極相互作用、四極-四極相互作用引起的吸引勢,其中偶極相互作用為范德瓦爾斯吸引勢的主要組成部分。

    氦 范德瓦爾斯力 勢函數(shù) 拼接構(gòu)造

    1 引言

    范德瓦爾斯力(Van der Waals force),又稱為范德華力,通常認(rèn)為,原子之間的范德瓦爾斯力共包括3種類型的力,即 Keesom力、Debye力以及 London力。分子間相互作用力與分子內(nèi)力相比非常微弱。對于中性原子而言,在微弱的分子間作用力的組成中,Keesom力與Debye力很小,與實(shí)際上觀察到的存在于中性原子之間的吸引力相差較大,因此London色散力被認(rèn)為是唯一存在于惰性氣體原子間的吸引力,是Van Der Waals吸引力組成中的重要部分之一,如果沒有它的存在,惰性氣體原子間的吸引力也將隨之消失,因此,也就不會出現(xiàn)其對應(yīng)的液體狀態(tài)[1]。對于非極性和非激發(fā)態(tài)原子而言,在研究確定其原子間的相互作用時,通常會考慮到兩種類型的力,一是由于電子交換而產(chǎn)生的排斥力,二是極化吸引力[2]。實(shí)際上,氦原子之間的吸引力非常微弱,以至于其沸點(diǎn)極低,很難被液化。根據(jù)氦原子的Van der Waals力,可將氦原子間的勢函數(shù)寫成方程(1)的形式[3]:

    式中:urepulsive為Van der Waals排斥項,而uattrative為Van der Waals吸引項。

    2 Van der Waals吸引力

    2.1 偶極-偶極作用(dipole-dipole interaction)

    Slater與Kirkwood最早采用微擾波函數(shù)計算得到了氦原子的極化率數(shù)值[4],通過微擾波函數(shù)理論和相應(yīng)的氦原子的極化率,得到了主要由偶極相互作用引起的氦原子之間的相互作用勢函數(shù)的吸引項,如方程(2)所示,這種早期形式的勢函數(shù)是就是由短程排斥勢和長程范圍內(nèi)的表現(xiàn)為吸引力的偶極-偶極相互作用拼接而成,由此得到的勢阱深度約為-8.9 K。

    式中:u(r)為其勢能吸引項,是原子中心間距r(單位:埃米,?)的函數(shù),采用的單位為爾格(erg,1erg=1×10-7J)。

    2.2 四極作用

    氦原子之間存在的Van der Waals力產(chǎn)生于二次極化,即中性原子的極化是由于另一個中性原子產(chǎn)生的。通常情況下,發(fā)生這種情況是因?yàn)榈诙€原子具有永久偶極距(permanent electric moment)。對于沒有永磁極的原子而言,其間的范德瓦爾斯力產(chǎn)生于與量子躍遷有關(guān)的多極相互作用[2]。當(dāng)原子之間的距離較遠(yuǎn)時,偶極相互作用在多極相互作用中占有絕大部分,以致于偶極-四極相互作用和四極-四極相互作用在通常情況下是被忽略而不予考慮的。Margenau同時指出,在多極相互作用中,四極-四極相互作用極小,但是偶極-四極相互作用需要予以足夠的重視。在充分考慮了偶極-四極相互作用和四極-四極相互作用的情況下,在Slater與Kirkwood的研究基礎(chǔ)上,Margenau利用類似的方法構(gòu)造了氦的勢函數(shù),勢函數(shù)的勢阱達(dá)到了(-13.5±1.5)K。由此給出了氦原子勢函數(shù)的吸引項如方程(3)所示,其中各組成項的大小及其對總的Van Der Waals勢函數(shù)吸引項的影響如圖1所示。

    式中:u(r)為其勢能吸引項,是原子中心間距r(單位:?)的函數(shù),單位:erg。

    圖1 Margenau提出的氦原子Van der Waals勢函數(shù)吸引項Fig.1 Van der Waals attractive part of heliumpotential obtained by Margenau

    Page認(rèn)為雖然Margenau較全面地分析計算了偶極-四極、四極-四極相互作用對于氦原子間Van der Waals力的影響,但是在其研究系統(tǒng)中采用的近似二階擾動方法缺少一定的精度,其認(rèn)為Van der Waals勢是微擾勢在量子力學(xué)意義上的平均,因此采用變分計算方法處理勢能函數(shù)的級數(shù)展開式的前兩項[1],得到了Van Der Waals勢能吸引項計算方程(4)(單位:erg),其中偶極-偶極相互作用、偶極-四極相互作用及其對總的Van Der Waals勢能吸引項的影響如圖2a所示。

    同樣借助于變分計算方法,將其應(yīng)用于微擾勢函數(shù),利用更加復(fù)雜的變分函數(shù)以提高擾動勢能的計算精度,得到了3項Van der Waals勢能吸引項計算方程(5)(單位:erg),其中偶極-偶極相互作用、偶極-四極相互作用、四極-四極相互作用及其對總的Van Der Waals勢能吸引項的影響如圖2b所示。

    圖2 Page提出的氦原子Van der Waals勢函數(shù)吸引項Fig.2 Van der Waals attractive part of helium potential obtained by Page

    根據(jù)不同理論計算得到的Van Der Waals勢函數(shù)吸引項如圖3所示。

    圖3 偶極-偶極相互作用吸引項與附加偶極-四極、四極-四極相互作用吸引項Fig.3 Dipole-dipole interaction and including effect of dipole-quadrupole and quadrupole-quadrupole interaction

    3 Van der Waals勢函數(shù)排斥項

    Slater在考慮了一階交換力的情況下,計算了間距大于1 ?時的氦原子間排斥勢,如方程(6)所示[5](單位:erg):

    Margenau不同于前人根據(jù)熱力學(xué)參數(shù)推導(dǎo)得到描述氦原子的范德瓦爾斯勢能曲線(curves for the Van der Waals potential),而是根據(jù)氦的原子結(jié)構(gòu),提出了用于氦的范德瓦爾斯勢能函數(shù)排斥項的表達(dá)式如方程(7)所示[6](單位:erg):

    不同于Slater與Margenau的理論計算方法,Amdur利用實(shí)驗(yàn)研究手段,通過對分散于氦氣中的高速氦原子碰撞截面的研究,提出了可以應(yīng)用于小間距范圍內(nèi)(0.55 A<r<1.05 A)的氦原子排斥勢函數(shù)形式[7-8],如方程(8)所示(單位:erg):

    如果采用Kell等人的研究方法處理相同的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),可以得到有效間距在0.52—1.02 ?的氦原子排斥勢函數(shù)形式,如方程(9)所示(單位:erg):

    可見,方程(9)實(shí)際上采用的是關(guān)于氦原子間距多項式的形式,如果將其寫成指數(shù)函數(shù)形式,則其在數(shù)值上接近于方程(10)(單位:erg):

    Amdur在考慮了上述方程的數(shù)值差異以及隨原子間距變化的趨勢關(guān)系后,得到了在Margenau方程基礎(chǔ)上的的修正勢函數(shù)排斥項,使其可以適用于粒子間距大于0.52 ?,如方程(11)所示(單位:erg):

    Amdur不斷改進(jìn)實(shí)驗(yàn)裝置并提高實(shí)驗(yàn)精度,給出氦原子排斥勢的平均勢函數(shù)如方程(12)所示(單位:erg),而其有效的原子中心距為 1.27—1.59 ?[9]。

    同時借助于其他研究者發(fā)表的勢函數(shù)排斥項的數(shù)值,采用插值的方法,得到了可以應(yīng)用于1.27—2.30 ?的勢函數(shù)。方程(6)—方程(12)之間的差異如圖4a、圖4b、圖4c所示。

    而Kistemaker與Keesom認(rèn)為Slater等人提出的排斥勢過小,而提出了新的排斥勢函數(shù),如方程(13)所示(單位:erg):

    由此排斥勢構(gòu)造的EXP-6-8型勢函數(shù)可以與低溫下第二維里系數(shù)達(dá)到很好的一致性。隨后Schneider與Intema提出了可以在高溫下與第二維里系數(shù)實(shí)驗(yàn)值形成較好符合性的勢函數(shù),其排斥勢形式如方程(14)所示[10](單位:erg):

    圖4 氦的Van der Waals勢函數(shù)排斥項Fig.4 Repulsive potential of helium

    方程(13)、方程(14)與Lennard-Jones勢函數(shù)排斥項的比較如圖5所示。

    圖5 方程(12)、方程(13)與Lennard-Jones勢函數(shù)排斥項的差異Fig.5 Difference among equation(12),equation(13)and attractive part of L-J potential

    芶清泉等人使用比較準(zhǔn)確的解析波函數(shù),嚴(yán)格計算了高溫范圍內(nèi)的氦原子間的排斥勢,并給出了勢函數(shù)方程[11](單位:電子伏,eV):

    4 氦原子Van der Waals勢函數(shù)的拼接構(gòu)成

    根據(jù)拼接方程(1),將Van der Waals勢函數(shù)寫成排斥勢與吸引勢加和的形式,如表1所示,勢函數(shù)形式及其與Lennard-Jones勢函數(shù)的比較如圖6所示。

    表1 氦原子Van Der Waals勢函數(shù)形式Table 1 Different Van Der Waals potentials of helium

    圖6 拼接構(gòu)造Van der Waals勢函數(shù)Fig.6 Van der Waals potentials obtained by join-up construction

    5 結(jié)論

    由此可見,氦原子勢函數(shù)可由其范德瓦爾斯排斥勢和吸引項拼接構(gòu)造而成,其通用勢函數(shù)可寫為:

    其中:第一項為排斥項,第二項、第三項與第四項分別是由偶極相互作用、偶極-四極相互作用和四極-四極相互作用引起的吸引勢。

    1 Chester H Page.Van Der Waals forces in helium[J].Physical Review,1938,53(1):426-430.

    2 Henry Margenau.The role of quadrupole forces in Van Der Waals attractions[J].Physical Review,1931,38(15):747-756.

    3 田春玲,劉福生,蔡靈倉,等.采用從頭計算方法研究液態(tài)氦原子間等效對勢[J]. 高壓物理學(xué)報,2006,20(1):15-19.

    4 Slater J C,Kiekwood J C.The Van Der Waals forces in gases[J].Physical Review,1931,37(15):682-695.

    5 Slater J C.The normal state of helium[J].Physical Review,1928,32(9):349-360.

    6 Margenau H.Van der Waals potential in helium[J].Physical Review,1939,56(15):1000-1008.

    7 Amdur I,Pearlman H.Helium repulsive potential from collision cross section measurements[J].Journal of Chemical Physics,1941,9(6):503-506.

    8 Amdur I.Repulsive interaction potentials at small interaction distances:He-He and H-H2 systems[J].Journal of Chemical Physics,1949,17:844-845.

    9 Amdur I,Harkness A L.Scattering of high-velocity neutral particles:II.Helium-Helium[J].Journal of Chemical Physics,1954,22(4):664-669.

    10 Rosen P.The repulsive poential of normal helium atoms[J].Journal of Chemical Physics,1950,18(9):1182-1186.

    11 芶清泉、黃樹勛,劉志淵,等.高溫氦氣中氦原子間的排斥勢函數(shù)與二級維里系數(shù)[J].成都科技大學(xué)學(xué)報,1981(1):11-18.

    Study on join-up construction of semie-mpirical potentials for helium-4 atoms based on Van der Waals forces

    Chen Yu1Chen Shuo2

    (1College of Mechanical Engineering,Shanghai University of Engineering Science,Shanghai 201620,China)
    (2School of Aerospace Engineering and Applied Mechanics,Tongji University,Shanghai 200092,China)

    In order to find the general form of potential function for helium-4 atoms in molecular dynamics studies,Van der Waals force of helium was analyzed and it was indicated that the potential function for helium could be constructed based on Van der Waals repulsive forces and attractive forces.General form of potential function for helium atoms was concluded,which indicated that the repulsive part of potential function was not fit for expressing in minus twelve power of r and exponential function form should used instead.This kind of potential was composed of short-range repulsion and long-range attraction.The general form of resulting potentials was composed of repulsive energy expressed in exponential form,the attractive energy resulted from dipole-dipole,dipole-quadrupole and quadrupole-quadrupole interaction respectively,the dipole-dipole molecular interaction was the main part of the Van der Waals attractive forces.

    helium;Van der Waals force;potential function;join-up construction

    TB611

    A

    1000-6516(2011)06-0016-05

    2011-09-06;

    2011-11-03

    國家自然科學(xué)基金(10872152)項目資助、上海市自然科學(xué)基金(10ZR1412700)項目資助。

    陳 煜,女,35歲,博士、副教授。

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