空氣污染組分H2O和CO2對乙烯燃燒性能的影響(II)——反應(yīng)機(jī)理和動力學(xué)模擬

邵菊香 談寧馨 劉偉雄 李象遠(yuǎn),*

(1四川大學(xué)化工學(xué)院,成都 610065;2宜賓學(xué)院計(jì)算物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,四川宜賓 644000; 3中國空氣動力研究與發(fā)展中心,四川綿陽 621000)

超音速燃燒沖壓發(fā)動機(jī)用空氣作為燃燒氧化劑從而推動飛行器前進(jìn).在高超聲速飛行時(shí),空氣在燃燒室的停留時(shí)間通常只有幾毫秒,要在這樣短的時(shí)間內(nèi)空氣要完成壓縮、增壓,并與燃料在超聲速流動狀態(tài)快速高效地?fù)交?、點(diǎn)火并燃燒是十分困難的,因此其燃料燃燒的點(diǎn)火延遲時(shí)間、燃燒平衡溫度和最大壓強(qiáng)等重要參數(shù)的研究是非常重要的.超音速燃料發(fā)動機(jī)的推進(jìn)實(shí)驗(yàn)在進(jìn)行空中飛行實(shí)驗(yàn)以前,要進(jìn)行充分的地面實(shí)驗(yàn),但地面實(shí)驗(yàn)的高焓實(shí)驗(yàn)空氣常常采用燃燒加熱方式獲得,從而會使實(shí)驗(yàn)來流氣體中除含有N2和O2外,還含CO2/H2O等污染組分,其污染組分對燃燒的影響具有非線性和理論建模復(fù)雜的特點(diǎn),因此它們對燃燒的影響是很復(fù)雜的[1,2].要了解污染成分對燃燒特性的影響需要從化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)、熱力學(xué)和流體力學(xué)等多方面去研究,并將實(shí)驗(yàn)與理論模擬相結(jié)合,找到污染組分影響燃燒性能的實(shí)質(zhì),從而為天地?cái)?shù)據(jù)轉(zhuǎn)換提供依據(jù).

到目前為止,有不少的實(shí)驗(yàn)和理論研究人員報(bào)道了CO2/H2O污染組分對發(fā)動機(jī)燃料燃燒性能影響[1-8],但研究內(nèi)容主要集中在污染組分對H2和CH4燃燒的影響,而很少報(bào)道對乙烯燃燒的影響.

乙烯是內(nèi)燃機(jī)、燃?xì)鉁u輪發(fā)動機(jī)和推進(jìn)設(shè)備的烯烴類碳?xì)淙剂?乙烯是碳?xì)淙剂蠠崃呀膺^程中優(yōu)選的燃燒性能優(yōu)良的富能小分子產(chǎn)物,也是碳?xì)淙剂涎趸闹匾虚g體[9-11],它的燃燒速度、反應(yīng)速率和爆炸性能比絕大多數(shù)碳?xì)淙剂洗?因此,乙烯是提高爆震發(fā)動機(jī)和超聲速燃料沖壓發(fā)動機(jī)性能的可選燃料,常選用此燃料的燃燒進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究.在以前的研究中[12-20],主要是用激波管研究乙烯的氧化特性.以前用實(shí)驗(yàn)方法研究乙烯氧化特性中,通常加入比乙烯和氧氣的濃度更高的氬氣作為反應(yīng)的稀釋劑,而乙烯-空氣混合氧化自動點(diǎn)火特性的實(shí)驗(yàn)研究[15,18,20]比較少,乙烯在含有CO2/H2O污染的空氣中燃燒的報(bào)道就更少.最近,Renard等[21]報(bào)道了乙烯-氧氣-氬氣燃燒時(shí)CO2/H2O組分對積碳的影響,劉偉雄等[22]報(bào)道了乙烯在含有CO2/H2O污染組分的空氣中燃燒地面實(shí)驗(yàn),用實(shí)驗(yàn)方法獲得了火焰狀態(tài)和燃燒室壁面壓強(qiáng)受污染組分的影響情況,用模擬方法獲得初始溫度、壓強(qiáng)和燃?xì)獗葹槎ㄖ?燃燒在均相絕熱反應(yīng)器模型中進(jìn)行時(shí),其污染組分對C2H4燃燒的影響.到目前為止,我們還沒有見到,在初始溫度、壓強(qiáng)和燃?xì)獗雀淖儠r(shí),乙烯在活塞流反應(yīng)器模型中燃燒,其CO2/H2O污染組分對燃燒點(diǎn)火延遲時(shí)間和反應(yīng)溫度等的實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬的研究報(bào)道.

C2H4在H2O/CO2污染的空氣中燃燒時(shí),可能有三個(gè)方面的原因影響C2H4燃燒性能:第一是空氣中增加了H2O/CO2,其混合物的熱力學(xué)和輸運(yùn)特性會發(fā)生改變;第二是H2O/CO2會直接參與化學(xué)反應(yīng);第三是H2O/CO2的添加會造成熱輻射傳輸特性的改變.在本文中,我們用動力學(xué)模擬方法,從化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)和熱力學(xué)的角度,研究C2H4在H2O/CO2污染的空氣中燃燒時(shí),其點(diǎn)火延遲時(shí)間和反應(yīng)溫度等特性.

1 模擬計(jì)算

在計(jì)算中,我們主要用 University of Southern California燃燒反應(yīng)動力學(xué)實(shí)驗(yàn)室發(fā)展的H2/CO/C1-C4化合物的燃燒反應(yīng)數(shù)據(jù)庫(http://ignis.usc.edu/ USC_Mech_II.htm),和文獻(xiàn)[23-25]中的動力學(xué)數(shù)據(jù),模擬乙烯在活塞流絕熱反應(yīng)器中燃燒,燃燒機(jī)理包含74個(gè)物種和529個(gè)反應(yīng),其計(jì)算由Chemkin2.0完成[26],研究空氣中含有H2O/CO2污染組分對乙烯燃燒時(shí)的點(diǎn)火延遲時(shí)間(τig)、平衡溫度和壓強(qiáng)等特性的影響.τig可根據(jù)燃燒反應(yīng)的溫度或某一中間產(chǎn)物的濃度等的變化情況來定義,本文的定義是在燃燒中,在某一微小的時(shí)間段內(nèi)溫度升高為最大值所對應(yīng)的時(shí)間,即活塞流反應(yīng)器是用化學(xué)動力學(xué)速率方程與能量、質(zhì)量、動量和組分流量守恒原理相結(jié)合,計(jì)算體系從初始態(tài)反應(yīng)物到產(chǎn)物的進(jìn)程中系統(tǒng)溫度、壓強(qiáng)和各種組分濃度隨距離的變化關(guān)系.

在計(jì)算中,活塞流反應(yīng)器的橫截面積為18 cm2,氣體在反應(yīng)器中的軸向流動速度為340 m·s-1,O2在空氣中的摩爾分?jǐn)?shù)為0.21,分別用不同濃度的H2O/ CO2取代空氣中的N2,計(jì)算5種不同污染程度的空氣組成(來流氣體保持氧氣摩爾分?jǐn)?shù)為0.21)對乙烯燃燒性能的影響:

(1)純凈空氣C:N2(0.79),

(2)水污染空氣W1:H2O(0.08)+N2(0.71),

(3)水污染空氣W2:H2O(0.20)+N2(0.59),

(4)二氧化碳污染空氣D1:CO2(0.08)+N2(0.71),

(5)二氧化碳污染空氣D2:CO2(0.20)+N2(0.59).

上面5種空氣組成中括號內(nèi)的數(shù)據(jù)表示摩爾分?jǐn)?shù).同時(shí),研究乙烯在含有H2O(0.20)/CO2(0.20)污染物的空氣中燃燒,初始壓強(qiáng)、溫度和燃?xì)獗圈?燃料-氧氣實(shí)際燃燒的體積比再除以燃料-氧氣燃燒的化學(xué)恰當(dāng)體積比)改變時(shí),其污染物對點(diǎn)火延遲時(shí)間、平衡溫度和壓強(qiáng)等燃燒特性的影響.

2 結(jié)果及討論

用模擬方法得到,燃?xì)獗?、初始溫度和壓?qiáng)不同時(shí),乙烯與純凈空氣在活塞流絕熱反應(yīng)器中燃燒的點(diǎn)火延遲時(shí)間(τig(cal))的值,見表1.從表中可以看到,模擬的點(diǎn)火延遲時(shí)間與實(shí)驗(yàn)擬合值[20]吻合得比較好.我們用此機(jī)理和反應(yīng)器模型研究乙烯在含有H2O/CO2污染的空氣中燃燒的包括點(diǎn)火延遲時(shí)間在內(nèi)的燃燒特性.

通過模擬得到,乙烯在含不同濃度的H2O(0.08, 0.20)/CO2(0.08,0.20)污染組分的空氣中燃燒,燃?xì)獗圈?0.5、初始溫度T0=1100 K和初始壓強(qiáng)p0=8.08× 105Pa,其污染組分對燃燒的平衡溫度、壓強(qiáng)和點(diǎn)火延遲時(shí)間等特性的影響,見圖1和圖2.從圖1中可以看到,乙烯在含H2O的空氣中燃燒時(shí),相比純凈空氣,平衡溫度和平衡壓強(qiáng)都有所下降.H2O的濃度越大,下降的幅度越大.含CO2時(shí),與等濃度的H2O相比,其平衡溫度和壓強(qiáng)下降的幅度更大,其污染組分對乙烯燃燒壓強(qiáng)的影響與實(shí)驗(yàn)結(jié)果[22]一致.從圖2可見,空氣中含H2O時(shí),相比純凈空氣,燃燒的點(diǎn)火延遲時(shí)間有所縮短,H2O的濃度越大,縮短的幅度越大;但空氣中含CO2時(shí),其點(diǎn)火延遲時(shí)間反而有所增長,CO2的濃度越大,增長的幅度越大.因此,乙烯在含H2O/CO2污染物的空氣中燃燒時(shí),H2O和CO2對燃燒特性的影響是不同的,其影響程度隨污染物的濃度增大而增大.

乙烯在含H2O(0.20)/CO2(0.20)污染組分的空氣中燃燒,在不同初始溫度、壓強(qiáng)和燃?xì)獗鹊臈l件下,污染組分對燃燒特性的影響是復(fù)雜的.當(dāng)燃燒在初始壓強(qiáng)和燃?xì)獗葹槌?shù)(p0=5.05×105Pa,φ=0.5),初始溫度改變(9個(gè)不同初始溫度,T0=1000、1050、1100、1150、1200、1250、1300、1350、1400 K)的條件下進(jìn)行,其H2O/CO2對點(diǎn)火延遲時(shí)間和平衡壓強(qiáng)等的影響如圖3和4所示.乙烯在含有H2O的空氣中燃燒,相比純凈空氣,其點(diǎn)火延遲時(shí)間有所縮短,但隨著初始溫度的升高,縮短的幅度在減少甚至消失.如圖3所示,當(dāng)T0=1000 K,其點(diǎn)火延遲時(shí)間縮短了9.5%; T0=1150 K時(shí),縮短了4.2%;當(dāng)T0=1250 K時(shí),點(diǎn)火延遲時(shí)間幾乎沒改變.而空氣中含CO2時(shí),其點(diǎn)火延遲時(shí)間略有增長,隨著初始溫度升高,增長的幅度越來越小.當(dāng)T0=1000 K時(shí),點(diǎn)火延遲時(shí)間增長了3.2%;T0=1250 K時(shí),僅增長了2.1%.因此,燃燒的初始溫度改變時(shí),H2O對乙烯的點(diǎn)火有一定促進(jìn)作用,而CO2對點(diǎn)火有一定抑制作用,但隨著初始溫度的升高,H2O或CO2對點(diǎn)火的促進(jìn)或抑制作用逐漸減少甚至消失.

表1 乙烯燃燒點(diǎn)火延遲時(shí)間(τig)的模擬值與實(shí)驗(yàn)擬合值比較Table 1 Ignition delay time(τig)calculated and experimentally fitted for ethylene combustion

圖1 不同濃度的CO2/H2O對乙烯燃燒溫度(a)和活塞流反應(yīng)器中不同位置(d)的壓強(qiáng)(b)的影響Fig.1 Influence of concentration of CO2/H2O on ethylene combustion temperature(a)and pressure at different positions(d)of plug flow reactor(b)W1∶H2O(0.08)+N2(0.71),W2∶H2O(0.20)+N2(0.59),C:clear air, D1∶CO2(0.08)+N2(0.71),D2∶CO2(0.20)+N2(0.59); Data in the parentheses are the molar fractions.

當(dāng)乙烯在初始壓強(qiáng)改變(12個(gè)不同的初始壓強(qiáng), p0=0.101×105、0.505×105、1.01×105、2.02×105、5.05× 105、7.07×105、10.1×105、12.12×105、15.15×105、20.2× 105、30.3×105、50.5×105Pa),初始溫度和燃?xì)獗葹槌?shù)(T0=1100 K,φ=0.5)的條件下燃燒,CO2/H2O污染組分對燃燒特性的影響見圖5、6.在圖5中可見到,空氣中含H2O時(shí),相比純凈空氣,燃燒的點(diǎn)火延遲時(shí)間縮短了,隨著初始壓強(qiáng)的增大,其縮短的幅度越來越小,當(dāng)p0=1.01×104Pa,其點(diǎn)火延遲時(shí)間縮短了27.6%,p0=5.05×106Pa,僅縮短5.2%,而空氣中含CO2時(shí),CO2對燃燒的點(diǎn)火延遲時(shí)間的影響比較小,相對純凈空氣,當(dāng)p0≤5.05×105Pa時(shí),其點(diǎn)火延遲時(shí)間幾乎沒有改變,p0≥7.07×105Pa時(shí),壓強(qiáng)越大,點(diǎn)火延遲時(shí)間增長的幅度越大,當(dāng)p0=2.02×106Pa,其點(diǎn)火延遲時(shí)間延長了7.3%.因此,對于乙烯燃燒,初始壓強(qiáng)改變時(shí),空氣中含有H2O時(shí),H2O對點(diǎn)火有促進(jìn)作用,但隨著初始壓強(qiáng)的增加其促進(jìn)作用逐漸減弱;而空氣中含有CO2時(shí),對點(diǎn)火有一定的抑制作用,隨著壓強(qiáng)的增大,對點(diǎn)火的抑制作用略有增大,但總的來說,CO2對點(diǎn)火的抑制作用比H2O的促進(jìn)作用弱.

圖2 CO2/H2O污染組分濃度對點(diǎn)火延遲時(shí)間的影響Fig.2 Influence of concentrations for CO2and H2O upon ignition delay timeThe peak of the curve corresponds to τig.

燃?xì)獗炔煌?φ=0.2、0.3、0.5、1.0、1.2),初始溫度和壓強(qiáng)為常數(shù)(T0=1100 K,p0=5.05×105Pa)時(shí),CO2/ H2O對乙烯燃燒特性的影響如圖7、8所示.在圖7中可見:在不同燃?xì)獗鹊臈l件下(除φ=0.2外),H2O對點(diǎn)火有促進(jìn)作用,φ=0.5時(shí),其促進(jìn)作用最大;而CO2對點(diǎn)火有抑制作用,但隨著燃?xì)獗仍龃?CO2對點(diǎn)火延遲時(shí)間的影響越來越小.

圖3 初始溫度對點(diǎn)火延遲時(shí)間的影響Fig.3 Influence of initial temperature upon ignition delay time

圖4 初始溫度對燃燒平衡溫度(Tmax)(a)和平衡壓強(qiáng)(pmax) (b)的影響Fig.4 Influence of initial temperature upon equilibrium temperature(Tmax)(a)and equilibrium pressure(pmax)(b)

圖5 初始壓強(qiáng)對點(diǎn)火延遲時(shí)間的影響Fig.5 Influence of initial pressure upon ignition delay time

在不同的初溫、壓強(qiáng)和燃?xì)獗葧r(shí),乙烯在含H2O污染的空氣中燃燒,相比純凈空氣,其平衡溫度和平衡壓強(qiáng)都有所下降,空氣中含CO2污染物時(shí),與相同濃度的H2O相比,其下降幅度更大,見圖4、6和8.在研究的溫度或壓強(qiáng)變化范圍內(nèi),乙烯在含H2O (0.20)的空氣中燃燒,其平衡溫度或壓強(qiáng)降低約4%,而含CO2(0.20)時(shí),降低約7%.當(dāng)初始溫度或壓強(qiáng)改變時(shí),幾乎沒有改變CO2(0.20)/H2O(0.20)污染組分對平衡溫度和壓強(qiáng)的影響程度.對于不同的燃?xì)獗?空氣中含H2O(0.20)和CO2(0.20)時(shí),燃燒的平衡溫度和壓強(qiáng)較純凈空氣都有所下降,但隨著燃?xì)獗鹊脑龃?其下降幅度略有增加,如圖8所示,0.2≤φ≤1.2,其平衡溫度和壓強(qiáng)下降范圍分別為2.9%-4.3%和5.2%-7.3%.

圖6 初始壓強(qiáng)對乙烯燃燒平衡溫度(a)和平衡壓強(qiáng)(b)的影響Fig.6 Influence of initial pressure upon equilibrium temperature(a)and equilibrium pressure(b)

乙烯在含有H2O污染的空氣中燃燒,H2O取代空氣中N2時(shí),它將參與燃燒過程的鏈傳遞反應(yīng).下面列出H2O參與的部分支鏈傳遞反應(yīng):

圖7 燃?xì)獗葘c(diǎn)火延遲時(shí)間的影響Fig.7 Influence of equivalence ratio upon ignition delay time

上述反應(yīng)有利于H·和OH·自由基濃度快速積累,這些自由基的快速積累是實(shí)現(xiàn)點(diǎn)火和燃燒反應(yīng)的關(guān)鍵.因此,空氣中含有H2O時(shí),對H·和OH·活潑自由基濃度積累有加速作用,相對純凈空氣,縮短了點(diǎn)火時(shí)間.另外,H2O除了參與鏈傳遞反應(yīng)外,在自由基的重組反應(yīng)A+B+M=C+M(M是碰撞第三體)中,起到碰撞第三體的作用,在絕大多數(shù)反應(yīng)中, H2O碰撞第三體效應(yīng)因子比N2大[6],在本文的大多數(shù)反應(yīng)中,H2O碰撞第三體的效應(yīng)因子至少是N2的三倍,甚至更大,自由基復(fù)合反應(yīng)的速率更大,此時(shí)H2O表現(xiàn)出對燃燒有抑制作用,當(dāng)溫度升高或壓強(qiáng)增大時(shí),其抑制作用更加明顯.空氣中有CO2時(shí), CO2取代空氣中N2,起碰撞第三體的作用,能促進(jìn)反應(yīng)(4)的進(jìn)行,

圖8 燃?xì)獗葘θ紵胶鉁囟?a)和平衡壓強(qiáng)(b)的影響Fig.8 Influence of equivalence ratio upon equilibrium temperature(a)and equilibrium pressure(b)

此反應(yīng)中CO2碰撞第三體 (M)效應(yīng)比N2大.另外, CO2還直接參與H·、O·和OH·等自由基的反應(yīng),即

從以上的反應(yīng)可看出,CO2參與的鏈傳遞反應(yīng)中, (7)和(8)是對O·和H·自由基的猝滅反應(yīng).降低活潑自由基的濃度[5,27],從而減緩燃燒反應(yīng)的進(jìn)行.因此,空氣中含CO2時(shí),反應(yīng)(7)使O·自由基猝滅,而反應(yīng)(4)、(5)和(8)降低了自由基的活性.這些反應(yīng)對燃燒有抑制作用,使點(diǎn)火延遲時(shí)間增長.

乙烯在含有H2O的空氣中燃燒時(shí),相比純凈空氣,H2O的熱容比N2的大,改變了混合物的熱力學(xué)特性,因此燃燒的平衡溫度和壓強(qiáng)比乙烯在純凈空氣中燃燒時(shí)要低;而空氣中含有CO2時(shí),因CO2的分子摩爾質(zhì)量和熱容比H2O的大,與空氣中含等濃度H2O相比,乙烯燃燒的平衡溫度和平衡壓強(qiáng)下降的幅度更大,如圖1、4、6和8所示.

3 結(jié) 論

通過模擬計(jì)算,在本文的研究條件下,乙烯在含H2O污染的空氣中燃燒,與純凈空氣相比,(1)初始壓強(qiáng)和燃?xì)獗葹槌?shù)(p0=5.05×105Pa,φ=0.5)時(shí),初始溫度T0≤1200 K,H2O對燃燒點(diǎn)火有促進(jìn)作用,初溫越低其促進(jìn)作用越強(qiáng),T0≥1250 K時(shí),H2O對點(diǎn)火的促進(jìn)作用消失;(2)當(dāng)初始溫度和燃?xì)獗葹槌?shù)(T0= 1100 K,φ=0.5),初始壓強(qiáng)改變時(shí),H2O對燃燒點(diǎn)火有促進(jìn)作用,初始壓強(qiáng)越低其促進(jìn)作用越強(qiáng);(3)當(dāng)初始溫度和壓強(qiáng)為常數(shù)(p0=5.05×105Pa,T0=1100 K),燃?xì)獗圈?0.2時(shí),H2O污染組分對點(diǎn)火有抑制作用,當(dāng)φ≥0.3,H2O污染組分對點(diǎn)火有促進(jìn)作用,其中φ= 0.5時(shí)促進(jìn)作用最大.

乙烯在含CO2污染的空氣中燃燒,與純凈空氣相比,CO2對燃燒點(diǎn)火有抑制作用:(1)當(dāng)初始溫度改變時(shí),其抑制作用的影響程度幾乎沒有改變(點(diǎn)火延遲時(shí)間增長均為2.5%左右);(2)當(dāng)初始壓強(qiáng)p0≥0.5× 105Pa時(shí),總的來說,其抑制作用隨著壓強(qiáng)的升高略有增大(點(diǎn)火延遲時(shí)間最大增長了7.3%);(3)燃?xì)獗仍叫?其抑制作用越強(qiáng),φ=0.2時(shí),其點(diǎn)火延遲時(shí)間較純凈空氣中燃燒增長了11.2%,但總的來說,CO2對點(diǎn)火的抑制作用沒有H2O對點(diǎn)火的促進(jìn)作用強(qiáng).

空氣中含有H2O時(shí),因H2O的熱容比N2的高,相比乙烯在純凈空氣中燃燒,改變了混合物的熱力學(xué)特性,其燃燒的平衡溫度和平衡壓強(qiáng)都有所下降, H2O初始濃度越大,下降的幅度越大.含有CO2時(shí),因CO2的熱容和分子摩爾質(zhì)量比H2O的高,與等濃度H2O相比,其平衡溫度和平衡壓強(qiáng)下降的幅度更大.同時(shí),當(dāng)初始溫度和壓強(qiáng)改變時(shí),幾乎沒有改變H2O/CO2對平衡溫度和平衡壓強(qiáng)的下降幅度,但隨著燃?xì)獗鹊脑龃?其下降幅度略有增大.因此,乙烯作為燃料用純凈空氣作氧化劑時(shí),發(fā)動機(jī)尾噴氣體可能有較高壓強(qiáng).

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