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    微乳液增敏光度法測(cè)定面制食品中的鋁

    2010-10-19 05:25:24周菊峰彭愛姣
    食品科學(xué) 2010年22期

    周菊峰,謝 紅,彭愛姣,張 輝

    (1.湘南學(xué)院化學(xué)與生命科學(xué)系,湖南 郴州 423000;2.湘南學(xué)院圖書館,湖南 郴州 423000)

    微乳液增敏光度法測(cè)定面制食品中的鋁

    周菊峰1,謝 紅1,彭愛姣2,張 輝1

    (1.湘南學(xué)院化學(xué)與生命科學(xué)系,湖南 郴州 423000;2.湘南學(xué)院圖書館,湖南 郴州 423000)

    目的:在微乳液介質(zhì)中,用分光光度法測(cè)定面制食品中鋁的含量。方法:樣品經(jīng)智能消解儀消解,在聚乙烯醇、正丁醇、正庚烷和水構(gòu)成的微乳液中,以乙酸-乙酸鈉為緩沖體系,用鉻天青S作顯色劑,其吸光度與鋁含量在一定質(zhì)量濃度范圍內(nèi)呈正比。結(jié)果:鋁含量在0~6.0μg/25mL之間線性關(guān)系良好,相關(guān)系數(shù)r=0.9971,回收率在95%~108%之間。結(jié)論:該方法簡(jiǎn)便、靈敏、穩(wěn)定,適用于面制食品中鋁的測(cè)定。

    智能消解儀;微乳液;鉻天青S;分光光度法;面制食品;鋁

    Abstract:Objective:To determine the content of aluminum in flour with spectrophotometry in microemulsion medium.Methods:Samples were dissolved using an intelligent electronic digestion system in microemulsion medium composed of PVA,n-butanol,n-heptanol and water in acetic acid-sodium acetate buffer system. The chromogenic agent was chrome azurol S (CAS)and the absorbance has a direct proportion to the concentration of aluminum in solution. Results:Standard curve revealed an excellent linearity within the range of 0.0 - 6.0 μg/25 mL with a correlation coefficient of 0.9971. The recovery rates of spiked samples were 95%-108%. Conclusion:This method is simple, sensitive and stable, and it can be used to determine the content of aluminum in flour.

    Key words:intelligent digestion system;microemulsion;chrome azurol S;spectrophotometry;flour products;aluminum

    鋁是一種低毒金屬元素。食品中鋁含量過高,將導(dǎo)致人的早期衰老,鋁在腦中蓄積可引起大腦神經(jīng)的退化,記憶力衰退,智力和性格也會(huì)受到影響,引發(fā)老年性癡呆[1]。當(dāng)體內(nèi)鋁蓄積量超過正常的5~16倍時(shí),可抑制腸道對(duì)磷的吸收,干擾體內(nèi)正常的鈣、磷新陳代謝,可能出現(xiàn)貧血、骨質(zhì)疏松等疾病。世界衛(wèi)生組織和聯(lián)合國(guó)糧農(nóng)組織(WHO/FAO)已于1989年正式將鋁確定為食品污染物加以控制,提出人體鋁每周容許攝入量標(biāo)準(zhǔn)(按人體質(zhì)量計(jì))為7mg/kg[2]。據(jù)中國(guó)疾病預(yù)防控制中心的監(jiān)測(cè)顯示,中國(guó)四成居民日常食品鋁含量超標(biāo),主要原因是很多面制類食品在加工過程中加入了明礬等膨化劑。中國(guó)食品中污染物鋁限量標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定鋁不高于100mg/kg[3]。

    測(cè)定面制食品中鋁含量的方法主要有分光光度法[4-5]、石墨爐原子吸收光譜測(cè)定法[6]、微波消解-電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀(ICP)法[7]、熒光光度法[8]等。在國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 5009.182—2003《面制食品中鋁的測(cè)定》[4]中,是在鋁-鉻天青顯色體系中加入表面活性劑十六烷基三甲溴化銨增溶,穩(wěn)定性和靈敏度不高,影響測(cè)定的準(zhǔn)確度。常見處理面制食品樣品的方法有硝酸-高氯酸濕法消解法[4-5]、微波消解法[7,9]、高溫灼燒灰化法[10]。

    微乳液粒徑介于膠束和宏觀乳狀液之間,作為反應(yīng)介質(zhì),微乳液油水之間的高面積接觸和穩(wěn)定性等可以使分子接觸更加全面。與表面活性劑的膠束體系比較,微乳液具有超低界面張力和很高的增溶能力[9],對(duì)光度分析更有增穩(wěn)、增敏[11]作用,已得到廣泛應(yīng)用[12-15]。本實(shí)驗(yàn)利用智能消解儀處理樣品,樣品受熱均勻,便于控制溫度,可避免樣品炭化,也易于控制高氯酸的去除。在顯色體系中將加入表面活性劑改為加入微乳液(聚乙烯醇/正丁醇/正庚烷/二重蒸餾水),穩(wěn)定性和靈敏度提高。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    油條(1.市場(chǎng)攤點(diǎn);2.學(xué)校食堂);油餅(市場(chǎng)攤點(diǎn));餅干(1、2、3);面包(1、2)。

    微乳液:由聚乙烯醇溶液、正丁醇、正庚烷和二重蒸餾水組成;高氯酸、硫酸、濃鹽酸、濃硝酸(均為分析純);乙酸-乙酸鈉溶液;0.5g/L鉻天青溶液;0.2g/L十六烷基三甲溴化銨溶液;鋁標(biāo)準(zhǔn)溶液(1μg/mL)。

    1.2 儀器與設(shè)備

    JRY智能電熱消解儀 湖南瀏陽(yáng)儀器廠;722型分光光度計(jì) 上海天翔醫(yī)療儀器廠;JGD65-1型干燥箱 北京市朝陽(yáng)區(qū)來廣營(yíng)醫(yī)療機(jī)械廠;電子天平 德國(guó)賽多利斯(Sartorius)公司。

    1.3 方法

    1.3.1 樣品處理

    將樣品粉碎均勻,取約30g,置90℃烘箱中干燥4h后,精確稱取2.0000g,置于消解管中,按高氯酸:硝酸=1:5(V/V)的比例移取高氯酸2mL、硝酸10mL于消解管,放置過夜。取表面磨砂的玻璃珠一粒放入消解管中,塞上塞子,插入消解儀孔中,設(shè)置消解儀溫度為45℃,緩慢加熱使樣品起泡,恒溫10min。升溫到65℃,使酸回流清洗試管內(nèi)壁,保持30min。升溫到135℃保持2h,消解樣品(如果溶液不透明,冷卻后補(bǔ)加混酸,或滴加雙氧水,升溫并保持溫度,至溶液透明),升溫到150℃,趕酸至2mL左右。

    將消解好的樣品加1.0mL的體積分?jǐn)?shù)1%硫酸,不塞塞子,置智能消解儀上加熱除去高氯酸至白色煙霧不再冒出,加10mL蒸餾水,加熱至沸,放冷后用二重蒸餾水定容至50mL。若樣品稀釋倍數(shù)不同,應(yīng)保證樣品溶液中含有1%硫酸,同時(shí)做高氯酸濃硝酸混酸試劑空白。

    1.3.2 測(cè)定

    取待測(cè)溶液1.0mL置25mL比色管中,加入1.0mL 1%硫酸溶液,8.0mL乙酸-乙酸鈉緩沖液,1.0mL抗壞血酸溶液,混勻;再加8.0mL微乳液、2.0mL鉻天青S溶液,混勻后,用水稀釋至刻度。在75℃水浴中析相15min,取出后冷卻50min左右,用1cm比色杯,以試劑空白參比,在580nm波長(zhǎng)處測(cè)吸光度。由下式計(jì)算測(cè)定結(jié)果。

    式中:A為吸光度(相當(dāng)于1.0mL樣品溶液鋁的微克數(shù));X為樣品中鋁的含量/(mg/kg);m為樣品質(zhì)量(2.0000g);V1為樣品消化液總體積(50mL);V2為測(cè)定用樣品消化液體積(1/25mL)。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 測(cè)定波長(zhǎng)的選擇

    在波長(zhǎng)540~700nm范圍分別測(cè)定了一份油條樣品和一份標(biāo)準(zhǔn)品溶液的吸光度,得到最大吸收波長(zhǎng)為580nm,在640~700nm范圍吸光度趨于穩(wěn)定。

    2.2 微乳液的增敏效應(yīng)

    與國(guó)標(biāo)GB/T 5009.182—2003《面制食品中鋁的測(cè)定》比較,在微乳液體系中,不加十六烷基三甲溴化銨,靈敏度明顯提高。吸取1.0mL鋁標(biāo)準(zhǔn)溶液,對(duì)比了GB/T 5009.182—2003《面制食品中鋁的測(cè)定》方法和本測(cè)定方法的吸光度,經(jīng)6次測(cè)定,得到表觀摩爾吸光系數(shù)分別為:微乳液條件,ε微=1.15×104L/(mol·cm);GB/T 5009.182—2003《面制食品中鋁的測(cè)定》法,εG=7.08 × 103L/(mol·cm)。

    同時(shí),用1mL油餅樣品溶液比較了幾個(gè)不同波長(zhǎng)處的吸光度,結(jié)果同樣證明了微乳液的增敏效應(yīng)(表1)。

    表1 不同波長(zhǎng)吸光度比較Table 1 Comparison of absorbance in different wavelengths

    2.3 顯色反應(yīng)條件的選擇

    吸取油條樣品溶液1mL,以試劑空白作對(duì)照調(diào)零,測(cè)定方法除測(cè)試項(xiàng)條件外,均參照1.3.2節(jié)方法,于580nm波長(zhǎng)處測(cè)吸光度。

    2.3.1 微乳液組成及用量

    2.3.1.1 微乳液的組成

    比較了幾種不同配比微乳液的吸光度,考慮渾濁等不利于測(cè)定的效應(yīng),找出了最佳范圍及最佳配比(表2)為V聚乙烯醇溶液:V正丁醇:V正庚烷:V二重蒸餾水=2.7:15:1.5:4。

    表2 微乳液配比與吸光度關(guān)系Table 2 Relationship between absorbance and microemulsion ratio

    2.3.1.2 微乳液的用量

    表3 微乳液用量與吸光度關(guān)系Table 3 Relationship between absorbance and microemulsion amount

    微乳液用量相對(duì)較少時(shí),靈敏度較高(表3)。考慮測(cè)吸光度所需體積及測(cè)試的方便,測(cè)定時(shí)用微乳液體積為8mL。

    2.3.2 析相溫度與時(shí)間

    2.3.2.1 析相溫度

    析相溫度從30~60℃吸光度呈上升趨勢(shì),75~85℃的吸光度較大,且趨于穩(wěn)定(圖1)。

    圖1 析相溫度與吸光度的關(guān)系Fig.1 Relationship between absorbance and phase separation temperature

    2.3.2.2 析相時(shí)間

    常溫時(shí)析相時(shí)間長(zhǎng),需要50~70min。溫度越高,微乳液相析出速度越快,而靈敏度變化很小。水浴溫度50℃時(shí),30min左右析相完全;75℃時(shí),15min左右析相完全(測(cè)定時(shí)選擇此析相溫度和時(shí)間),結(jié)果見圖2。

    圖2 析相時(shí)間與溫度的關(guān)系Fig.2 Relationship between phase separation temperature and phase separation time

    2.3.3 緩沖溶液pH值與緩沖溶液用量

    2.3.3.1 緩沖溶液pH值

    圖3 緩沖溶液pH值與吸光度的關(guān)系Fig.3 Relationship between absorbance and pH in buffer solution

    pH值在5.5左右吸光度最大,pH值從4.0到5.5時(shí),吸光度逐漸增大,pH值從5.5~6.5時(shí),吸光度又下降(圖 3)。

    2.3.3.2 緩沖溶液用量

    圖4 緩沖溶液用量與吸光度的關(guān)系Fig.4 Relationship between absorbance and the amount of buffer solution

    由圖4可見,緩沖溶液用量為8mL時(shí),吸光度最大。

    2.3.4 顯色反應(yīng)穩(wěn)定性

    在該微乳液條件下,顯色配合物32~60min內(nèi)吸光度基本保持不變,60~85min吸光度增大,85min左右時(shí)吸光度有最大值,隨后又下降(圖5),從時(shí)間和實(shí)驗(yàn)穩(wěn)定性方面考慮,選擇32min為顯色時(shí)間。

    圖5 冷卻時(shí)間與吸光度的關(guān)系Fig.5 Relationship between absorbance and cooling time

    2.4 工作曲線線性范圍及檢出限

    鋁含量在0~6.0μg/25mL之間線性關(guān)系良好,回歸方程A=0.1323v+0.0141,相關(guān)系數(shù)r=0.9971,檢出限為0.31μg。

    2.5 加標(biāo)回收率和精密度

    2.5.1 樣品加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn)

    測(cè)定2份不同濃度的油條和餅干2加不同量的鋁標(biāo)準(zhǔn)溶液,測(cè)得加標(biāo)回收率在95%~108%之間(表4)。

    2.5.2 精密度實(shí)驗(yàn)

    對(duì)兩份樣品重復(fù)6次測(cè)定,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差見表5。精密度較高,滿足分析要求。

    2.6 部分面制食品中鋁的測(cè)定結(jié)果

    表4 鋁測(cè)定的加標(biāo)回收率Table 4 Standard addition recovery rate of aluminum

    表5 精密度實(shí)驗(yàn)Table 5 Results of precision experiments

    吸取各樣品溶液1mL,參照1.3.2節(jié)測(cè)定方法,于590nm波長(zhǎng)處測(cè)吸光度,只有一份樣品沒有超標(biāo),結(jié)果見表6。

    表6 樣品測(cè)定結(jié)果Table 6 Determination results of aluminum in flour samples

    3 結(jié) 論

    用本實(shí)驗(yàn)方法測(cè)定面制食品樣品中的鋁含量時(shí),在國(guó)標(biāo)GB/T 5009.182—2003《面制食品中鋁的測(cè)定》硝酸-高氯酸濕法消解基礎(chǔ)上,采用智能消解儀,不僅能一次消解數(shù)個(gè)待測(cè)樣品,而且節(jié)省了消解時(shí)間。與微波消解法比較,儀器經(jīng)濟(jì)簡(jiǎn)便;與高溫灼燒灰化法比較,可減少鋁的損失。測(cè)試經(jīng)處理后的樣品溶液,所需儀器為一般實(shí)驗(yàn)室都有的分光光度計(jì),在微乳液介質(zhì)中進(jìn)行,與國(guó)標(biāo)法相比,無需加表面活性劑十六烷基三甲溴化銨,提高了穩(wěn)定性和靈敏性。用于實(shí)際樣品的檢測(cè),結(jié)果令人滿意。

    [1] 王勁. 鋁的生物學(xué)作用研究概況[J]. 衛(wèi)生研究, 2002, 31(4):320.

    [2] 王林, 蘇德昭, 王永芳, 等. 中國(guó)居民每日攝鋁量及面制食品中鋁限量衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)研究[J]. 中國(guó)食品衛(wèi)生雜志, 1996, 8(2):1-5.

    [3] 衛(wèi)生部. GB 2762—2005 食品中污染物限量[S]. 北京:中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社, 2005.

    [4] 衛(wèi)生部. GB/T 5009.182—2003 面制食品中鋁的測(cè)定[S]. 北京:中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社, 2003.

    [5] 郭虹. 鋁試劑分光光度法測(cè)定食品中的鋁[J]. 中國(guó)衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志,2006, 16(1):47-48.

    [6] 張巖, 呂品, 李揮, 等. 涂鉭石墨管-石墨爐原子吸收法測(cè)定食品中鋁含量[J]. 中國(guó)食品衛(wèi)生雜志, 2008, 29(11):498-500.

    [7] 楊雪嬌, 張志偉. 微波消解-電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀測(cè)定法測(cè)定面制食品中鋁[J]. 食品工業(yè)科技, 2007(9):205-207.

    [8] 楊梅, 王化南, 王輝, 等. 膠束增敏熒光光度法測(cè)定食品中的鋁[J].遼寧師范大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版, 1998, 21(1):47-48.

    [9] BOURREL M, SCHECHTER R S. Microemulsions and related system[M]. NewYork:Marcel Dekker Inc., 1988.

    [10] 朱霞石, 郭榮. 非離子型O/W微乳液導(dǎo)數(shù)分光光度法測(cè)定鋁的增敏效應(yīng)[J]. 光譜實(shí)驗(yàn)室, 1997, 14(2):40-44.

    [11] ZHU Xiashi, BAO Li, GUO Rong, et al. Determination of aluminium(III) in water samples in a microemulsion system by spectrofluorimetry[J]. Anal Chim Acta, 2004, 523:43-48.

    [12] 莊會(huì)榮, 馮尚彩. 微乳液在光度分析中的應(yīng)用[J]. 理化檢驗(yàn):化學(xué)分冊(cè), 1998, 34(7):329-331.

    [13] 魏琴, 壽崇琦, 杜斌, 等. 鄰氯基苯基熒光酮光度法測(cè)定食品中痕量鉛[J]. 理化檢驗(yàn):化學(xué)分冊(cè), 2004, 40(1):12-14.

    [14] 余萍, 高俊杰, 張東. 微乳液析相液-液萃取分光光度法測(cè)定鋁[J].理化檢驗(yàn):化學(xué)分冊(cè), 2005, 41(5):341-342; 346.

    [15] 楊風(fēng)霞, 安彩霞, 王愛榮, 等. 微乳液增敏光度法測(cè)定大米中的痕量銅[J]. 光譜實(shí)驗(yàn)室, 2007, 24(6):1017-1021.

    Determination of Aluminum in Flour Food by Microemulsion Sensitization-Spectrophotometry

    ZHOU Ju-feng1,XIE Hong1,PENG Ai-jiao2,ZHANG Hui1
    (1. Department of Chemistry and Life Sciences, Xiangnan University, Chenzhou 423000, China;2. Library of Xiangnan University, Chenzhou 423000, China)

    TS207.7

    A

    1002-6630(2010)22-0407-04

    2010-01-31

    周菊峰(1963—),男,副教授,研究方向?yàn)榉治龌瘜W(xué)。E-mail:hnsd333@126.com

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