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    以硫代葡萄糖苷相對含量優(yōu)選萊菔子炮制工藝研究

    2010-05-26 07:57:36呂文海
    中成藥 2010年7期
    關(guān)鍵詞:硫苷烯丙基萊菔子

    任 濤, 呂文海

    (山東中醫(yī)藥大學(xué),山東濟南 250355)

    以硫代葡萄糖苷相對含量優(yōu)選萊菔子炮制工藝研究

    任 濤, 呂文海*

    (山東中醫(yī)藥大學(xué),山東濟南 250355)

    萊菔子;炮制工藝;硫代葡萄糖苷;HPLC;內(nèi)標法

    目的:采用均勻設(shè)計優(yōu)化萊菔子的炮制工藝。方法:為了比較萊菔子清炒前后質(zhì)量變化,選擇烯丙基硫苷作為內(nèi)標,計算用HPLC法測定供試品中硫苷的相對含量,優(yōu)選炒制工藝參數(shù)。結(jié)果:隨著炒制時間延長,萊菔子中硫苷含量會逐漸降低。在炒制溫度200~250℃,炒制時間1~1.5 min時,硫苷含量達到最大,是生品含量的4.2倍。結(jié)論:實驗證明優(yōu)選出的炒萊菔子工藝,有利于硫苷類成分的保存。

    萊菔子為中醫(yī)常用消食藥,具“生升熟降”的藥性特點。生品能升能散,長于涌吐風痰;炒后性轉(zhuǎn)沉降,有香氣,可避免生品服后惡心嘔吐的不良反應(yīng),并長于消食除脹、降氣化痰[1]。目前中醫(yī)臨床中主要應(yīng)用炒萊菔子。

    在探討萊菔子炮制機理過程中,認識到其“生升熟降”、“生熟異治”的藥性特點與飲片炮制和服用方法密切相關(guān)。經(jīng)生、炒萊菔子飲片的系統(tǒng)對比分析,在其氣味、揮發(fā)性部位中找到了相應(yīng)的區(qū)別成分[2]。在對水溶性部位的系統(tǒng)對比分析中,證實炒制可抑制萊菔子中芥子酶的活性,防止所含的硫代葡萄糖苷(簡稱硫苷)類成分在煎煮過程中酶解為萊菔子素等,并阻止其進一步生成新的含硫次生產(chǎn)物,從而減弱對消化道運動促進作用的活性(另文發(fā)表)。

    參照文獻方法,經(jīng)甲醇提取,沉淀蛋白,酸性氧化鋁柱分離,從萊菔子中得到黃褐色半固體物,經(jīng)HPLC/MS分析,觀察到硫苷特征峰[M—K]-,在MS2質(zhì)譜中所有硫苷都產(chǎn)生m/z 75和m/z 97的碎片峰,分別是[S=C=N—OH]-和[—HSO4]離子。另外還觀察到了和硫苷側(cè)鏈有關(guān)的[R—(C=NOH)—S-離子。定性地證明了所提部位含硫苷類成分。并證實炒萊菔子中硫苷含量遠高于生萊菔子。藥理實驗證明,萊菔子硫苷溶液有顯著的促進小鼠腸推進的作用,可改善因阿托品引起的腸道平滑肌抑制作用,也有一定程度的抑制小鼠胃排空的作用,說明硫苷類成分有可能是反應(yīng)萊菔子生、炒品藥效區(qū)別的成分之一(另文發(fā)表)。萊菔子中的硫苷含量有望成為反映其生、炒品及炮制程度的專屬性指標。在尚未分離到萊菔子中硫苷對照品的情況下,本實驗以烯丙基硫苷(Allyl group glucosinolate)為內(nèi)標物,以HPLC圖譜中萊菔子硫苷與內(nèi)標物峰面積之比為指標,通過均勻設(shè)計,比較了萊菔子不同炮制品中的硫苷相對含量并優(yōu)選了其炮制工藝。

    1 實驗材料

    1.1 供試飲片 萊菔子,購于鄄城良海中藥飲片有限公司,經(jīng)山東中醫(yī)藥大學(xué)藥學(xué)院生藥系周鳳琴教授鑒定為十字花科植物蘿卜Raphanus sativus L.的干燥成熟種子。按前期研究確定的凈制工藝凈選,作為生萊菔子備用。

    炒萊菔子,取凈萊菔子,用“萊菔子炮制工藝與質(zhì)量標準的規(guī)范化研究”中確定的工藝炒至質(zhì)地鼓起,易脫皮,富油性并有爆裂聲和特有香氣溢出時,取出,晾涼。生、炒品均粉碎成粗粉備用。

    1.2 儀器與試劑 高效液相色譜儀 Agilent1100(美國安捷倫科技有限公司),非接觸式紅外測溫儀(AR872D)。

    乙腈為色譜純,娃哈哈純凈水,其它試劑均為分析純。烯丙基硫苷(Allyl group glucosinolate)對照品購于中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院油料作物研究所。

    2 方法與結(jié)果

    2.1 供試飲片的制備 在飲片生產(chǎn)中,種子類藥物主用滾筒式炒藥機炮制,對具體品種而言,生產(chǎn)時的投藥量、炒藥機轉(zhuǎn)速為固定值。炒制溫度和時間是需要優(yōu)選的工藝參數(shù)。實驗選用非接觸式紅外測溫儀(AR872D)結(jié)合煤氣爐調(diào)控火力,控制炒萊菔子時的鍋底溫度,通過秒表控制時間。對供試萊菔子樣品進行了均勻試驗設(shè)計。

    2.1.1 均勻試驗設(shè)計 在“萊菔子炮制工藝與質(zhì)量標準的規(guī)范化研究”的基礎(chǔ)上,經(jīng)進一步預(yù)試,選用U6(6×3)混和水平均勻設(shè)計表[3]設(shè)計試驗,見表1。

    2.1.2 供試樣品的制備 取凈萊菔子6份,每份500 g,按表1的6種工藝組合,投料,炒制,放涼,塑料袋密封,備用。結(jié)果見表2。

    2.2 硫苷相對含量測定方法的建立

    2.2.1 內(nèi)標物的選擇 參照文獻[4],對烯丙基硫苷作萊菔子硫苷相對含量測定內(nèi)標物的可行性進行了考察。按2.2.2項和2.2.3項制備濃度為0.379

    表1 萊菔子炒制工藝因素水平表

    表2 萊菔子樣品炒制結(jié)果

    mg/mL烯丙基硫苷對照樣品與萊菔子供試樣品,并在萊菔子供試樣品中加入定量烯丙基硫苷,按2.2.4項色譜條件進樣。結(jié)果表明,烯丙基硫苷與萊菔子中所含硫苷在HPLC譜圖中保留時間接近且能達到基線分離,見圖1~3;用 Agilent1100色譜工作站對其進行紫外全波長掃描,證實二者均在225 nm處有最大吸收。證明烯丙基硫苷可以作為萊菔子中硫苷含量測定的內(nèi)標物。

    圖1 烯丙基硫苷對照品HPLC圖譜

    圖2 萊菔子中硫苷樣品HPLC圖譜

    2.2.2 內(nèi)標物樣品溶液的制備 取烯丙基硫苷對照品,精密稱定。配制成濃度為 0.433、0.379、0.325、0.217、0.108、0.027 1 mg/mL 的內(nèi)標物樣品溶液。

    圖3 萊菔子中硫苷加烯丙基硫苷內(nèi)標樣品HPLC圖譜

    2.2.3 供試品溶液的制備 取炒萊菔子粉末0.2 g,精密稱定。置50 mL燒瓶中,精密加水25 mL,稱重?;亓魈崛?.0 h,補足失重,抽濾,0.45 μm微孔濾膜過濾。

    2.2.4 色譜條件的選擇 色譜柱:Phenomenex-C18(4.6 mm × 250 mm,5 μm);流動相:乙腈-0.1% 磷酸水溶液(5∶95);檢測波長:225 nm;參比波長:360 nm;流速:1.0 mL/min;柱溫:30℃;進樣量:20 μL。

    2.2.5 線性關(guān)系考察

    2.2.5.1 內(nèi)標物線性關(guān)系考察 用2.2.2項烯丙基硫苷內(nèi)標物溶液,按2.2.4項下色譜條件測定,以峰面積(Y)對烯丙基硫苷的濃度(X)進行線性回歸,得回歸方程為 Y=18 821X+95.148(r=0.999 7)。實驗表明烯丙基硫苷濃度在0.027 1 mg/mL~0.433 mg/mL范圍內(nèi),峰面積與濃度呈良好的線性關(guān)系。

    2.2.5.2 樣品與內(nèi)標物峰面積比值與樣品含量線性關(guān)系考察 取炒萊菔子粉末1.6 g,精密稱定。置250 mL燒瓶中,精密加水100 mL,稱重?;亓?.0 h,補足失重,抽濾,分別精密量取濾液 10、8、6、4、2、1 mL置10 mL量瓶中,用水定容至刻度。過0.45 μm微孔濾膜。各供試樣品分別與濃度為0.433 mg/mL的內(nèi)標物溶液按1∶1均勻混合,照2.2.4項色譜條件進樣,計算出樣品硫苷峰面積/內(nèi)標物峰面積的比值,以及供試樣品取樣量(mL)/10的比值,對兩個比值進行線性回歸,得回歸方程為 Y=1.905 6X+0.006 8(r=0.999 9),實驗表明樣品硫苷與內(nèi)標物硫苷的峰面積比與樣品中硫苷含量呈良好的線性關(guān)系。

    2.2.6 精密度考察 取炒萊菔子粉末0.2 g,精密稱定。按2.2.3項制備供試品溶液,連續(xù)進樣5次,與濃度為0.433 mg/mL的內(nèi)標物溶液峰面積相比,結(jié)果峰面積比分別為 0.901、0.902、0.906、0.902、0.898,平均值為0.918,RSD為0.29%,表明方法精密度良好。

    2.2.7 穩(wěn)定性考察 取炒萊菔子粉末0.2 g,精密稱定。按2.2.3項制備供試品溶液,分別于0、0.5、1、2、4、8 h時按2.2.4項下色譜條件進樣,計算萊菔子中硫苷與0.433 mg/mL烯丙基硫苷內(nèi)標物峰面積比分別為:0.944、0.964、0.961、0.959、0.964、0.965,平均值為0.959,RSD為0.79%,表明供試品溶液在制備后8 h內(nèi)穩(wěn)定性良好。

    2.2.8 重復(fù)性考察 取5份炒萊菔子粉末0.2 g,精密稱定。按2.2.3項制備供試品溶液,按2.2.4項下色譜條件進樣,計算萊菔子中硫苷與0.433 mg/mL烯丙基硫苷內(nèi)標物峰面積比分別為:0.971、0.924、0.941、0.943、0.913,平均值為 0.939,RSD為2.19%,表明方法的重復(fù)性良好。

    2.3 供試飲片硫苷相對含量測定及工藝優(yōu)選 精密稱取2.1.2項下制備的6份樣品按得率換算成原藥材各0.2 g,按2.2.3項制備樣品及0號生品,按2.2.4項下色譜條件進樣,萊菔子中硫苷與烯丙基硫苷峰面積比的平均值,結(jié)果見表3。

    表3 供試飲片中硫苷相對含量結(jié)果(n=3)

    實驗數(shù)據(jù)(不含0號)借助Uniform Design version 2.10進行多元回歸分析,得回歸方程:Y=1.188-0.196 9X(1),方程顯著性檢驗:檢驗值Ft=50.48,臨界值 F(0.05,1,4)=7.709,F(xiàn)t> F(0.05,1,4),回歸方程顯著。

    其中方程項[X(1)]炒制時間進行顯著性檢驗:檢驗值 F(1)=50.48,臨界值 F(0.05,1,4)=7.709,F(xiàn)(1)>F(0.05,1,4),此方程項顯著;方程項[X(2)]投藥溫度,在200~300℃時對回歸貢獻小,對其進行顯著性檢驗,檢驗值F(2)=5.855×10-2,臨界值 F(0.05,1,3)=10.13,F(xiàn)(2)≤F(0.05,1,3),此方程項不顯著,剔除。

    自動試驗條件結(jié)果表明,當投藥時鍋底溫度在200~300℃時,最優(yōu)炒制時間為1 min,預(yù)期指標最大值為0.991 6(±0.113 6)。

    分析結(jié)果表明,萊菔子炒制得當,其硫苷相對含量是生品的4.2倍。炒制時間在1.0~3.5 min,投藥時鍋底溫度在200~300℃范圍內(nèi),溫度對萊菔子炒制工藝影響不顯著,決定炒萊菔子質(zhì)量的主要因素是炒制時間,隨著時間延長,硫苷的含量逐漸降低,結(jié)合實際操作,確定炒萊菔子最佳炒制工藝范圍為:炒制時間1~1.5 min,投藥時鍋底溫度在200~250℃。這與傳統(tǒng)炮制中,萊菔子須急火快炒的經(jīng)驗相一致。

    2.4 驗證優(yōu)選工藝 按照優(yōu)選的最佳工藝范圍,做3份驗證性試驗,依2.2項下建立的方法測定,得峰面積比平均值為:0.948,RSD為1.06%,與預(yù)期最大值接近,表明優(yōu)選結(jié)果可信。

    3 小結(jié)與討論

    3.1 結(jié)合前期工作綜合分析,筆者認為炒萊菔子飲片中硫苷含量的高低是反映其炮制品質(zhì)量的重要專屬性指標。在尚未獲得萊菔子中硫苷對照品的前提下,以烯丙基硫苷為內(nèi)標物,建立了萊菔子飲片中硫苷相對含量的測定方法,經(jīng)方法學(xué)考察,證明其穩(wěn)定可靠,可以反映不同炮制條件下萊菔子飲片中硫苷的相對含量。實驗中以樣品硫苷與內(nèi)標物烯丙基硫苷的峰面積比優(yōu)選炮制工藝,有效地減少了實驗誤差。本文為在沒有專屬對照品條件下,借用內(nèi)標物,對飲片藥效成分相對含量測定在方法學(xué)上進行了有益的探索,為類似研究提供了有益的借鑒。

    3.2 通過均勻設(shè)計優(yōu)選出的炮制工藝,其成品性狀與傳統(tǒng)優(yōu)質(zhì)炮制品在外觀性狀上具有高度相似性。其硫苷相對含量是生品的4.2倍,證實炒制得當,可顯著提高萊菔子中硫苷含量。實驗證實,高溫長時間條件下的炒過品硫苷含量大幅下降,表面炭化的樣品中硫苷幾乎損失殆盡,證實了萊菔子傳統(tǒng)炮制中“火候”的科學(xué)性。鑒于萊菔子飲片在品種、含水量、外觀色澤、大小等性狀方面存有一定差異,炮制機械在規(guī)格、性能等方面尚不統(tǒng)一。其優(yōu)選出的炮制工藝參數(shù),只能是一個范圍。生產(chǎn)中要針對特定設(shè)備,建立科學(xué)的模擬實驗,試驗出適應(yīng)特定設(shè)備并符合所選工藝參數(shù)范圍的具體條件,才能實現(xiàn)優(yōu)選工藝條件的客觀化。這在中藥炮制行業(yè)具有一定的普遍性。生產(chǎn)中對樣品最佳炮制性狀的判斷仍具有較強的經(jīng)驗性。中藥炮制研究中必須正視這一行業(yè)特點,防止炮制工藝研究中的簡單化。

    3.3 萊菔子炒制可顯著提高其硫苷相對含量。為進一步建立萊菔子中硫代葡萄糖苷類成分的含量的測定方法,對萊菔子中代表性硫苷成分的分離純化工作正在進行中。

    [1]龔千鋒.中藥炮制學(xué)[M].北京:中國中醫(yī)藥出版社,2005:109.

    [2]張 欣,王愛武,宿廷敏,等.萊菔子生制品揮發(fā)性成分GC-MS分析[J].中成藥,2008,30(1):96-98.

    [3]李 宏.萊菔子現(xiàn)代研究概況[J].北京中醫(yī)藥大學(xué)學(xué)報,2001,24(3):67.

    [4]彭愛娟,唐桂芬,蘭尊海,等.反相離子對色譜法測定油菜籽(餅)中的硫苷[J].色譜,2000,18(1):85-87.

    Processing of Semen raphani based on glucosinolate content

    REN Tao, Lü Wen-hai*
    (Shandong University of Traditional Chinese Medicine,Jinan 250355,Shandong,China)

    Semen raphani;processing technology;glucosinolates;HPLC;internal standard method

    AIM:To optimize the processing parameters of Semen raphani by uniform design.METHODS:In order to compare the change of Semen raphani in quality before and after simple stir-frying,allyl glucosinolate was selected as the internal standard.The relative content of glucosinolate was determined by HPLC and the processing parameters were optimized.RESULTS:The glucosinolate content gradually decreased as the processing time increased,maxima in HPLC peak area appeared at 200-250℃ and in the range of 1-1.5 min and the content of glucosinolate in the processed Semen rahani was 4.2 times as great as that in the non-stir-frying.CONCLUSION:It shows that the optimized processing of Semen raphami is beneficial for the conservation of glucosinolates.

    R283

    A

    1001-1528(2010)07-1159-04

    2009-09-10

    國家自然科學(xué)基金資助項目(30672665)

    任 濤(1984-),男,碩士研究生,從事中藥炮制研究。Tel:13658611056 E-mail:rentao-sd@163.com

    *通訊作者:呂文海,教授,研究方向:飲片炮制理論與制備規(guī)范化。E-mail:luwenhaitcm@163.com

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