雙馬來酰亞胺樹脂改性研究進(jìn)展

中圖分類號：TQ 1050.4+3 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A 文章編號：1004-0935（2025）07-01214-04

雙馬來酰亞胺（BMI）樹脂是一種重要的高性能材料，與環(huán)氧樹脂和聚酰亞胺相比，BMI樹脂具有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性，適合在高溫環(huán)境下使用[1-2]。Searle使用馬來酸酐和二元胺類化合物合成了雙馬來酸，再經(jīng)環(huán)化脫水成雙馬來酰亞胺[3]，此方法稱為Searle法，BMI化學(xué)合成路線如圖1所示。通過選擇不同的二元胺與馬來酸酐，可以獲得不同結(jié)構(gòu)和指標(biāo)各異的BMI單體。BMI雙鍵的高反應(yīng)性允許參與鏈延伸反應(yīng)，形成增強(qiáng)型聚合物，進(jìn)一步提升了其力學(xué)性能和耐熱性[4]。BMI具有較高的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（ T_g ）和良好的熱穩(wěn)定性，使其在航空航天、電子電氣以及復(fù)合材料等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用[5-8]。然而，原始BMI的脆性限制了其在某些領(lǐng)域中的使用。因此，研究者們探索了多種改性方法，以提高其綜合性能。

BMI增韌改性

BMI樹脂以其優(yōu)異的熱穩(wěn)定性在航空航天、電子、機(jī)械等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。由于BMI的沖擊強(qiáng)度較低，人們制備了各種改性BMI樹脂，以獲得更高的沖擊強(qiáng)度。然而，韌性的增強(qiáng)會導(dǎo)致其他性能的惡化，如 T_g 、熱穩(wěn)定性和脆性。YU等[制備了超支化聚酰亞胺（HBPI）改性BMI樹脂。當(dāng)HBPI質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 40% 時(shí)，沖擊強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度達(dá)到最大值 32kJ?mm^-1 和 88MPa ，HBPI固化的BMI彎曲模量提高到 5.9GPa ，固化樹脂的介電強(qiáng)度提高到 28.3kV?mm^-1 。WANG等[10]通過 ^4，4′ -雙馬來酰亞胺二苯基甲烷（BDM）和 ^2，2′- 二烯丙基雙酚 A（DABPA）的共聚合制備BMI單體，聚醚酰亞胺（mPEI-C）作為增韌劑，隨著mPEI-C含量的增加，熱穩(wěn)定性得到改善，炭化產(chǎn)率從 26.5% 提高到 37.1% 最大抗彎強(qiáng)度、沖擊強(qiáng)度和黏接強(qiáng)度分別提高了28.4% 、 93.1% 和 44.6% 。荊佳奇[1]采用聚芳醚砜酮/端羧基丁晴橡膠（PPESK/CTBN）改性 ^4，4° 二苯甲烷型雙馬來酰亞胺/脂肪族雙馬來酰亞胺/二烯丙基雙酚A（BMI/DP）體系，共混體系從脆性斷裂轉(zhuǎn)變?yōu)榱隧g性斷裂，玻璃化溫度最高提升至 306°C 可以應(yīng)用至航空航天領(lǐng)域。

2 BMI導(dǎo)電性能改性

隨著電子行業(yè)的發(fā)展，導(dǎo)電BMI的研究逐漸增多。添加導(dǎo)電填料，如碳納米管、石墨和金屬粉末，能顯著提升BMI的電導(dǎo)率。這種改性不僅提高了BMI的導(dǎo)電性，還保持了其優(yōu)異的機(jī)械性能，使其在電子封裝和電磁干擾屏蔽等領(lǐng)域具備廣泛應(yīng)用前景。QIU等[12]將BMI樹脂浸漬到碳納米管（CNT）纖維后的電固化過程。通過這一過程，BMI能夠沿CNT表面定向固化，從而顯著提高界面熱導(dǎo)率。在最佳固化條件下，內(nèi)在導(dǎo)熱性從 30.0W?（m?K）^-1 提升至 177.3W?（m?K）^-1 ，對應(yīng)的表觀導(dǎo)熱性在 12mm 樣品長度下達(dá)到 374W?（m?K）^-1 。

CHEN等[13]通過采用不同的還原劑獲得還原氧化石墨烯（rGO），通過離子液體（ ΔNH₂IL ）對 rGO 進(jìn)行修復(fù)和改性，獲得功能化石墨烯（NHIL-rGO），利用 _NH2IL-rGO 對雙馬來酰亞胺進(jìn)行改性，在 2% 的 NH₂IL–rGO 質(zhì)量分?jǐn)?shù)時(shí)，沖擊強(qiáng)度和抗彎強(qiáng)度分別達(dá)到 15.33kJ?m^-2 和 142MPa ，熱分解溫度為435°C ，介電常數(shù)在頻率 102～105Hz 時(shí)達(dá)到84。ZHOU等[14]設(shè)計(jì)了一種以苯腈為反應(yīng)性側(cè)基的線性聚磷腈化合物（PABN），并將其制備成雙馬來酰亞胺（BMI）/PABN復(fù)合材料，該復(fù)合材料表現(xiàn)出優(yōu)異的防火性和韌性。加入質(zhì)量分?jǐn)?shù) 1% 的PABN，BMI復(fù)合材料阻燃等級達(dá)到了UL94-V0，沖擊強(qiáng)度提升了 48.5% 。加入質(zhì)量分?jǐn)?shù) 4%PABN 的復(fù)合材料介電常數(shù)低至2.67，符合5G應(yīng)用的要求。所有BMI/PABN復(fù)合材料的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度約為 290°C ，初始分解溫度超過 400°C ，表明該材料在微電子設(shè)備集成化和小型化領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景。

3BMI化學(xué)耐受性改性

為了增強(qiáng)BMI樹脂對化學(xué)品的耐受性，對BMI樹脂分子結(jié)構(gòu)進(jìn)行修飾，加入含氟基團(tuán)、硅氧烷或其他耐化學(xué)基團(tuán)，增強(qiáng)其化學(xué)穩(wěn)定性。耐化學(xué)性改性能夠使BMI在苛刻環(huán)境下保持性能，適用于化工設(shè)備和管道等領(lǐng)域。LYU等[15]開發(fā)了一種新型氟化聚醚酰亞胺（F-PEI），并將其與雙馬來酰亞胺（BMI）樹脂相結(jié)合，通過原位預(yù)聚合法制備出性能改進(jìn)的復(fù)合材料。與未改性的BMI相比，含有質(zhì)量分?jǐn)?shù) 4% F-PEI的混合樹脂（BDP-4）沖擊強(qiáng)度提高了 59.6% ，彎曲強(qiáng)度提高了 13.9% ，玻璃化轉(zhuǎn)變溫度提高至299.3°C ，增加了 5°C 。在 15.2GHz 下，介電常數(shù)從3.02降低到2.96，介電損耗從0.010降低到 0.009 。

XIE等[1使用白藜蘆醇烯丙基醚（AER）和丁香酚烯丙基醚接枝聚硅氧烷（PMES-AIlyI共同改性BMI樹脂，與2，2'-二烯丙基雙酚A改性BMI（BD）樹脂相比，改性的BMI/AER/PMES-AIlyl（BAPA）樹脂 T_g 超過380 C ，初始熱分解溫度為 ，炭渣產(chǎn)率（ Y800C ）為 46.4% ；PMES-Allyl作為橡膠相，顯著提高了樹脂的韌性，固化后樹脂的沖擊強(qiáng)度為 15.2kJ?m^-2 ；BAPA樹脂展現(xiàn)出更強(qiáng)的阻燃性能，峰值熱釋放速率、總熱釋放量和最大平均熱釋放速率分別降低了 25.5% 、 35.5% 和 31.5% ，總煙霧釋放量僅為BD 樹脂的 35.6% 。CHEN等[7]通過將超支化聚硅氧烷（HBPSi）和TiCTx-MXene/MoS2雜化材料引入雙馬來酰亞胺（BMI）樹脂中，顯著提升了復(fù)合材料的機(jī)械和摩擦學(xué)性能，質(zhì)量分?jǐn)?shù)8% HBPSi和 0.6%MXene/MoS₂ 的組合使復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度達(dá)到 21.38kJ?m^-2 ，彎曲強(qiáng)度提升至174.05MPa 。該組合使材料的摩擦系數(shù)降至0.13，磨損率為 1.9×10^-8mm³?（N?m）^-1 ，表現(xiàn)出顯著的減摩和耐磨性能。

4 BMI高溫穩(wěn)定性改性

高溫性能是BMI樹脂的重要特性之一。通過選擇高熱穩(wěn)定性的單體或添加熱穩(wěn)定劑，能夠提高BMI在極端溫度環(huán)境下的表現(xiàn)。這種改性使得BMI樹脂適用于航空航天和高溫電子器件等領(lǐng)域。CHEN等[18]通過引入含磷/氮/硅的超支化聚合物（HPTDM）作為新型阻燃劑，解決了傳統(tǒng)阻燃劑對雙馬來酰亞胺（BMI）樹脂熱穩(wěn)定性的不利影響。HPTDM的超支化結(jié)構(gòu)和協(xié)同作用顯著提升了阻燃效率，且添加后并未顯著降低BMI的熱穩(wěn)定性，BMI/HPTDM-0.5體系在磷質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 0.05% 時(shí)，總熱釋放量減少 34.4% ，改性BMI的韌性明顯增強(qiáng)。

LING等[19]通過雙馬來酰亞胺構(gòu)建剛性互穿交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，改善了硅氧烷與環(huán)氧樹脂之間的相界面，從而提升了樹脂的機(jī)械和熱性能，改性樹脂的質(zhì)量和線性燒蝕率降低至 0.0666g?s^-1 和 0.0512mm^.s^-1 優(yōu)于一些傳統(tǒng)耐燒蝕樹脂，硅氧烷的熱解被抑制，增強(qiáng)了樹脂的抗氧化能力，同時(shí)改善了燒蝕過程中炭層的石墨化和陶瓷化，改性樹脂的熱性能和機(jī)械性能顯著增強(qiáng)。LIANG等[20進(jìn)行了改性雙馬來酰亞胺（BMI）與碳化硅（SiC）復(fù)合材料的制備與表征，在模具密度為 2.31g?cm^-3 、樹脂質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 27.5% 時(shí)，復(fù)合材料的彎曲性能達(dá)到最大值，與未改性BMI/SiC復(fù)合材料相比，改性BMI/SiC復(fù)合材料的機(jī)械性能顯著提高。改性BMI的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度超過 270°C ， 5% 質(zhì)量損失溫度超過 400°C ，改性BMI/SiC復(fù)合材料彎曲強(qiáng)度達(dá)到 109.52MPa ；高溫?zé)崽幚硖岣吡?BDM/DAPPA/SiC材料的機(jī)械性能，彎曲強(qiáng)度在270、350 C 時(shí)分別提高 24% 和 26% ，熱穩(wěn)定性保持良好。

5納米填料改性BMI

納米硅、納米黏土等納米級填料的添加，能夠顯著提升BMI的力學(xué)性能和熱穩(wěn)定性。LI等[21]通過選擇性功能化石墨烯氧化物（GO）來提高雙馬來酰亞胺（BMI）基體樹脂的增韌效果，以應(yīng)對其在航空航天領(lǐng)域應(yīng)用中固化樹脂脆性的問題，使用馬來酸酐（MAH）對GO進(jìn)行功能化，確保其保持納米級尺寸并增強(qiáng)了與BMI的相互作用，在質(zhì)量分?jǐn)?shù) 0.05% 的MAH-GO添加下，納米復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度達(dá)到29.06kJ?m^-2 ，較純BMI提高了 93.2% ，改性納米復(fù)合材料的斷裂行為由脆性轉(zhuǎn)變?yōu)轫g性，納米復(fù)合材料展示出良好的耐熱性和熱穩(wěn)定性，適合在高載荷和高溫環(huán)境中使用。

LI等[22]制備了氨基功能化鈦基金屬有機(jī)框架（ NH₂ -MIL-125）納米顆粒，并與雙馬來酰胺-三嗪樹脂（BT樹脂）形成納米復(fù)合材料。 NH₂ -MIL-125顯著促進(jìn)了BT樹脂的固化，增加了三嗪環(huán)的形成，這得益于氨基和Ti的協(xié)同催化作用； NH₂ -MIL-125減少了電荷積累，從而降低了介電常數(shù)，同時(shí)提高了復(fù)合材料的韌性、熱穩(wěn)定性和抗?jié)裥?。LIU 等[23]通過機(jī)械化學(xué)合成一步法合成了新型G/COFs混合納米粒子。該方法不僅避免了有害溶劑的使用，還能實(shí)現(xiàn)復(fù)合納米材料的規(guī)?；a(chǎn)。G/COFs/BMI復(fù)合材料在摩擦學(xué)特性上優(yōu)于純BMI和G/BMI復(fù)合材料。當(dāng)G/COFs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 0.6% 時(shí)，其BMI復(fù)合材料的摩擦系數(shù)和體積磨損率分別降低到0.14和10.6×10^-8mm³?（N?m）^-1 ，相比純BMI分別降低了 60% 和 77.9% 。即使在惡劣摩擦環(huán)境下，G/COFs/BMI復(fù)合材料的摩擦學(xué)特性依然優(yōu)于純 BMI 。COF涂層的石墨烯能夠有效提高與聚合物基體的相容性，在降低摩擦和磨損方面發(fā)揮重要作用，協(xié)同改善復(fù)合材料的摩擦學(xué)性能。

6 生物質(zhì)改性BMI

近年來，研究人員致力于通過生物質(zhì)材料對BMI進(jìn)行改性，以提高其韌性、環(huán)保性和可持續(xù)性。FENG等[24]通過從生物質(zhì)丁香酚和茴香腦合成含氟單體M1和M2，并與雙馬來酰亞胺（BMI）共聚，制備新型BMI聚合物。結(jié)果表明，M2改性的BMI聚合物具有優(yōu)異的介電性能（介電常數(shù)2.89，介電損耗 6.1×10^-3 ）、良好的疏水性（吸水率 0.88% ）以及高達(dá)468 °C 的熱穩(wěn)定性和超過400 C 的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度。相比于傳統(tǒng)改性BMI材料，該方法顯著提升了BMI的綜合性能，尤其適用于高頻技術(shù)領(lǐng)域。ZHAO等[25]通過自穩(wěn)定沉淀共聚合方法合成了雙馬來酰亞胺和生物基共聚物微球（BMPL），其由雙[4-（4-馬來酰亞胺氧基）苯基丙烷（BMIP）和檸檬烯（LIM）組成。BMPL被用作2，2-雙（4-氰基苯基）丙烷（BADCy）樹脂的反應(yīng)性改性劑。通過調(diào)節(jié)共聚溫度可以控制BMPL中乙烯基含量，較低溫度（ 75°C 時(shí)LIM保留了環(huán)內(nèi)雙鍵，較高溫度（ 130^°C ）時(shí)環(huán)內(nèi)雙鍵則消失。BMPL與BADCy樹脂形成化學(xué)鍵后，可有效降低樹脂的固化溫度，同時(shí)保持其熱穩(wěn)定性。加人質(zhì)量分?jǐn)?shù) 10%BMPL 后，BMPL/BADCy復(fù)合材料的介電常數(shù)和介電損耗分別降至2.67和0.0034（在 10⁶Hz ），并且沖擊強(qiáng)度提高了 88.3% 。該復(fù)合材料具有低介電、較高韌性和熱穩(wěn)定性，適用于電子通信、航空航天等領(lǐng)域。

7結(jié)束語

雙馬來酰亞胺（BMI）樹脂因其優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和機(jī)械性能在航空航天、電子、電氣等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。然而，BMI材料本身的脆性、導(dǎo)電性和高溫性能等限制了其在某些領(lǐng)域中的使用[26-28]。綜述了BMI樹脂在增韌改性、導(dǎo)電性能、化學(xué)耐受性、高溫穩(wěn)定性、納米填料改性和生物質(zhì)改性等方面的研究進(jìn)展。通過添加增韌劑、導(dǎo)電填料或納米材料，BMI復(fù)合材料的綜合性能得到了顯著提升，特別是在提高韌性、導(dǎo)電性和介電性能方面。研究結(jié)果表明，納米填料和生物質(zhì)改性能夠顯著改善BMI的力學(xué)性能和熱穩(wěn)定性[29]。此外，生物質(zhì)材料的引入不僅提高了BMI材料的可持續(xù)性和環(huán)保性，還在保持其優(yōu)異性能的同時(shí)賦予了其新的特性，如低介電常數(shù)和較高的熱穩(wěn)定性[30]。綜合而言，BMI樹脂的改性研究使其具備了在極端條件下的更廣泛應(yīng)用潛力尤其是在航空航天、高頻電子器件和可持續(xù)材料領(lǐng)域的應(yīng)用。未來的研究應(yīng)進(jìn)一步探索新型改性劑與BMI的協(xié)同效應(yīng)，以在不犧牲性能的前提下提升其各方面特性。

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Research Progress in Modification of Bismaleimide （BMI） Resin

FAN Mingru1，2， MA Delong1，2， ZHANG Penglong1，2， LI Daobin1，2， WU Yuzhen1，2， SUN Guangda （1. Shandong Yanggu Huatai Chemical Co.，Ltd.，Liaocheng Shandong 25230o， China; 2.National Rubber Additive Engineering Technology Research Center，Liaocheng Shandong 25230o， China）

Abstract：ResearchprogesofB（ismaleide）resisintearasoftoughenngmodicaton，onductivityemicalistae， high-temperaturesabilityano-flermodicationandbomassmodificationwaseviewed.Byincoporatingtoughennggnts， conductiveflotealsallfoeooiatledall of improvedtoug，odctivitydeletricproertisreettrodctioofssatealstolt sustainabilityandenvironmentalfriendlinessofBMmaterials，butalsoimpartsnewproperties，suchaslowdielectriccostantnd high thermal stability， while maintaining their excellent performance.

Key words： Bismaleimide; Resin; Modification; Composite materials