環(huán)境氣氛對石墨球摩擦產(chǎn)粉及粉塵粒徑粒形特征影響的研究

中圖分類號：TL77；TL364"文獻標志碼：A

高溫氣冷堆（High Temperature Gas CooledReactor，HTGR）是國際能源署公認的第四代核反應堆類型，因其良好的固有安全性而備受關注。我國大力推進高溫氣冷堆的建設[1-2]，截至目前，首個商用高溫氣冷示范堆已正式建成并投入運行。與傳統(tǒng)壓水堆相比，高溫氣冷堆在整體構造、運行環(huán)境等諸多方面均有不同，其采用惰性氣體氮氣作為冷卻劑，并在高溫條件下運行，工作溫度可達 750‰ 。

在高溫氣冷堆的設計中，其燃料裝卸系統(tǒng)具有顯著特征，即采用石墨包覆的球形燃料元件，并借助氨氣推動進行循環(huán)裝卸料，實現(xiàn)了不停堆換料的操作[3]。然而，石墨燃料元件在運行過程中會因摩擦和磨損產(chǎn)生粉塵，這些粉塵在高溫氣冷堆的特定環(huán)境中可能引發(fā)一系列潛在問題。一方面，石墨粉塵會在一回路系統(tǒng)及燃料裝卸系統(tǒng)中發(fā)生沉積，影響設備裝置的運行可靠性，如在高溫堆調(diào)試過程中就曾發(fā)現(xiàn)石墨粉塵的存在可能引起燃料裝卸系統(tǒng)故障而造成卡球；另一方面，石墨粉塵會載帶放射性核素，并且其自身雜質也可能被活化，從而引起輻射源項在高溫氣冷堆內(nèi)部的傳播與擴散，形成輻射熱點，增加輻射防護的難度[4-5]。與此同時，不同氣氛條件產(chǎn)生的石墨粉塵性質也有所不同，此前德國AVR高溫氣冷堆退役過程中就發(fā)現(xiàn)石墨粉塵緊密粘附在壁面的現(xiàn)象[，分析其原因可能是因為運行過程中發(fā)生的破口事故導致空氣的進入而引起的。因此，深入研究高溫氣冷堆石墨粉塵的產(chǎn)生機理，對于優(yōu)化高溫氣冷堆的運行安全至關重要。

在石墨粉塵的產(chǎn)生研究方面，清華大學雒曉衛(wèi)[4]、陳志鵬[5]等使用摩擦方法對高溫氣冷堆用石墨材料進行了摩擦掉粉研究，實驗采用石墨塊滑塊摩擦磨損方式，對比了不同氣氛及摩擦條件下的石墨掉粉情況及粒徑。美國密蘇里大學采用下靜、上動的兩個點接觸的石墨半球，在由研磨機施加的載荷條件下進行了旋轉摩擦試驗，研究了石墨半球在高溫條件下的掉粉行為[]。這些研究表明，利用摩擦磨損試驗開展石墨粉塵的產(chǎn)生和性質研究是有效的方法，但摩擦掉粉情況不僅與石墨基材本身有關，也與摩擦方式有關[5-]。高溫氣冷堆核電站示范工程（HTR-PM）中石墨球采用天然石墨與人工石墨混合材料制成，且在燃料裝卸過程中主要為球-球之間的滾動摩擦。因此，為更真實地模擬高溫氣冷堆內(nèi)石墨燃料元件間的摩擦掉粉行為，本文采用自主設計的摩擦磨損實驗裝置，以HTR-PM使用的同工藝、同材質石墨球作為研究對象，進行實驗研究。探究球-球摩擦情況下產(chǎn)生的石墨粉塵的粒徑、粒形等物理性質，并對比研究不同氣氛環(huán)境條件下石墨球的摩擦磨損行為，為常規(guī)運行氮氣氣氛和破口條件下空氣氣氛的高溫氣冷堆石墨粉塵的產(chǎn)生機制研究提供依據(jù)。

1 實驗研究

1.1 實驗裝置與材料

采用中國輻射防護研究院自主設計的摩擦磨損實驗機[12-13]與多球氣氛罐磨實驗機開展石墨球在氮氣、空氣中的磨損實驗，并對實驗后的石墨球摩擦系數(shù)、形貌變化及粉塵特征進行了分析。石墨球摩擦磨損實驗裝置結構圖如圖1所示，其由轉動伺服電機驅動實現(xiàn)轉動摩擦磨損，裝置通過調(diào)節(jié)彈簧壓緊力實現(xiàn)對石墨球摩擦力的控制，以用于模擬不同載荷條件。實驗配備特殊設計的摩擦副，摩擦副由碗狀實驗倉實現(xiàn)對堆芯內(nèi)4顆品字型排列的石墨球的相互摩擦。實驗倉內(nèi)部為密封設計，通過倉室進氣孔進行內(nèi)部氣氛的調(diào)節(jié)。摩擦磨損實驗裝置可提供的最大載荷為800N，轉速范圍為 5～2000r/min ，溫度控制范圍為室溫至350°C 之間。多球氣氛罐磨實驗機如圖2所示，其利用罐磨實驗原理，可同時進行20顆石墨球的整體摩擦。通過對磨罐內(nèi)氣氛的控制，研究不同氣氛條件下石墨球的整體摩擦磨損行為及摩擦產(chǎn)生的石墨粉塵的性質。該裝置內(nèi)容積為 10L ，可提供最大轉速 300r/min 的滾動速率。

研究對象為中核北方核燃料元件有限公司生產(chǎn)的石墨球，該石墨球由人造石墨粉、天然石墨粉和酚醛樹脂混合壓制，經(jīng)炭化和純化制成，單顆石墨球直徑為 60mm ，重量約 200g ，基體密度在1.7～1.77g/cm³ 之間，壓碎強度 ?17kN 。該石墨球與HTR-PM所使用的燃料元件采用了相同的石墨材料配比與生產(chǎn)工藝，其摩擦掉粉情況具有一定代表性。實驗所用的其他材料儀器信息列于表1。

1.2 實驗方法

實驗分別開展了加載摩擦磨損實驗和多球滾筒罐磨實驗。

加載摩擦磨損實驗主要用于研究施加載荷條件下氮氣和空氣氣氛中石墨球摩擦系數(shù)及摩擦后石墨球表面形貌的變化。在HTR-PM中，石墨燃料元件在堆芯內(nèi)堆疊放置，HTR-PM內(nèi)堆芯高約11m ，石墨球的體積填充率約為0.61，含有約42萬顆石墨球，上下層之間石墨球的接觸點仰角關

系式為：

其中， k 為堆積密度，對于HTR-PM取值為0.61，計算得到接觸仰角 θ 約為 66^° ，經(jīng)估算，HTR-PM中石墨球的堆積層數(shù)約為185層，最大接觸力約400N 。因此，實驗選用的摩擦載荷為 200N 與400N ，環(huán)境溫度為室溫。實驗過程中對石墨球磨損量進行稱重測量，并采用光學顯微鏡對表面磨損情況進行微觀形貌觀察和表征。采用激光粒度儀和掃描電鏡對收集的石墨粉塵進行物理性質表征，主要包括石墨粉塵的粒徑分布、粒形特征等。

多球滾筒罐磨實驗主要研究多球條件下單個石墨球在氮氣和空氣氣氛條件下整體掉粉量，并分析其粉塵產(chǎn)生機制及產(chǎn)生粉塵的粒徑與形貌。多球滾筒罐磨實驗一次裝載量為20顆石墨球，每^10h 對石墨球進行一次取樣稱重，直至完成 ^100h 的滾動時長。對實驗后的石墨球稱重，并計算不同滾動時長石墨球的掉粉速率。采用光學顯微鏡對磨損實驗后的石墨球進行觀察，通過表面磨痕形貌分析摩擦類型

2 實驗結果與分析

2.1加載摩擦磨損實驗結果

2.1.1 石墨球摩擦系數(shù)分析

氮氣和空氣氣氛對石墨球摩擦系數(shù)的影響如圖3所示?？梢钥闯觯瑑煞N氣氛條件下，摩擦系數(shù)隨著摩擦時間的延長均呈現(xiàn)出先增大后趨于穩(wěn)定的趨勢。在相同載荷條件下，氦氣氣氛中石墨球的摩擦系數(shù)明顯高于空氣中的摩擦系數(shù)。分析其主要原因，在于石墨材料在不同的環(huán)境氣氛中潤滑機理是不同的，在空氣中，影響石墨摩擦的主要因素是水蒸氣的吸附，空氣中含有大量的水分子和小分子氮氣，可以在石墨球表面形成新的潤滑膜，從而降低摩擦系數(shù)；而在氦氣環(huán)境中，影響摩擦系數(shù)的因素則是氮原子與石墨基面間的相互作用，這種作用機制導致了較高的摩擦系數(shù)[14] O

2.1. 2 石墨球磨損后表觀形態(tài)分析

在載荷為 400N 條件下摩擦 40min 后，利用電子顯微鏡對磨損后的石墨球表面進行了分析，其磨損表面照片如圖4所示。可以看出，氣氣氛下的石墨球表面存在細小的劃痕，但未產(chǎn)生裂紋，磨損機制為磨料磨損；空氣中的石墨球表面產(chǎn)生了環(huán)狀的裂紋，磨損表面比較光滑，沒有明顯的劃痕，但存在著許多剝落坑，表明在空氣氣氛中石墨球發(fā)生了嚴重的疲勞磨損。該結果與雒曉衛(wèi)等人[14]的研究結論一致。

2.1.3 石墨粉塵的粒徑粒形分析

將 400N 載荷條件下摩擦 40min 產(chǎn)生的所有石墨粉塵收集后進行粒徑分析，粒徑分析采用激光粒度儀進行分布統(tǒng)計。氮氣和空氣氣氛下產(chǎn)生的石墨粉塵粒徑分布和掃描電鏡（SEM）圖分別如圖5、圖6所示。從圖中可以看出，氮氣氣氛下產(chǎn)生的粒度中值直徑為 19.75μm ，而空氣下為30.84μm 。在空氣氣氛下在 500μm 以上的大粒徑區(qū)間也出現(xiàn)了較高的粒徑峰，從另一特征表明空氣中出現(xiàn)了因為疲勞磨損產(chǎn)生的大片顆粒，同時也表明在空氣中更易發(fā)生粉塵團聚從而形成大顆粒。結合圖6掃描電鏡的結果可以看出，在空氣氣氛下，出現(xiàn)了多層重疊的數(shù)百微米的較大片狀顆粒，而氮氣氣氛中則更多為單個小顆粒，進一步佐證了以上分析。

2.2 滾筒罐磨實驗結果

2.2.1 掉粉率和掉粉量分析

滾筒罐磨的實驗方式以 120Δr/min 的轉速滾動，各石墨球在滾筒內(nèi)的裝填體積密度約 40% ，實驗研究過程中每 ^10h 開展一次取樣測量，取樣測量前將石墨球取出，將20顆石墨球稱重后測量失重總量，并計算過去 ^10h 的掉粉量平均值。不同氣氛下石墨球摩擦掉粉速率和累計掉粉量隨滾動時間的變化如圖7所示?？梢钥闯?，無論在空氣還是氮氣環(huán)境條件下，石墨球摩擦掉粉都呈現(xiàn)初期較多，后期逐漸減少的趨勢。針對空氣氣氛條件下，前 ^10h 時，1顆石墨球的平均初始掉粉率可以達到 6mg/h ，后續(xù)逐漸減少，達到 70h 后基本不再新增石墨粉塵， ^100h 時累計的平均掉粉量為155mg/ 球；對于氦氣氣氛，其初始掉粉速率較空氣更大，可以達到 9mg/h ，大約在 50h 后掉粉速率降低至 1mg/h 以下， ^100h 的累計掉粉量約為158mg/ 球。由實驗結果可知，無論在空氣還是氦氣氣氛中，掉粉速率均隨著摩擦時間的進行迅速減小，達到一定閾值后通過罐磨的方式掉粉量幾乎不再增加。觀察摩擦后取出的石墨球也可以發(fā)現(xiàn)，摩擦后的石墨球表面光滑明亮，與摩擦前表面有較大的表觀差異。在氦氣氣氛下的掉粉速率與掉粉量較空氣氣氛均更大，分析其原因主要是空氣中石墨球摩擦掉粉后因石墨的粘附性，顆粒與石墨球表面發(fā)生粘附，從而減少了粉塵的產(chǎn)生。

2.2.2 石墨球表觀形貌分析

進一步對氮氣氣氛中磨損后的石墨球表面進行顯微觀察，罐磨前后石墨球表面形貌如圖8所示?？梢钥闯?，在摩擦前，石墨球表面有明顯的機加工車削條紋狀痕跡。而罐磨結束后，其表面的車削痕跡已不再明顯，石墨球表面的粗糙度明顯降低，出現(xiàn)更為細微的摩擦痕跡。進一步放大后觀察，也可發(fā)現(xiàn)石墨球表面有明顯的磨平痕跡。結合圖7可以得出，不同氣氛雖然對摩擦產(chǎn)粉有一定影響，但對石墨球掉粉量影響最大的是球身的表觀形貌特征。在石墨球加工過程產(chǎn)生的車削條紋是引起石墨球掉粉的主要原因之一，隨著摩擦條紋凸起被磨損后，掉粉率也就顯著下降。因此如能提升石墨球生產(chǎn)加工過程中的表面形貌光滑程度，或進行預打磨，可顯著降低石墨球摩擦的產(chǎn)粉量。

2.2.3 石墨粉塵的粒形分析

對氨氣氣氛下連續(xù)運行 ^100h 后收集到的石墨粉塵進行粒形分析，石墨粉塵多為多層鱗片狀及絮狀，如圖9所示，單個顆粒本身為鱗片狀，對于超過 100μm 的大顆粒，為多個小顆粒堆疊團聚而成。

采用激光粒形測量儀對石墨粉塵粒形進行測量，并對石墨粉塵的長徑比及球形度進行了統(tǒng)計，測量結果如圖10～圖12所示，石墨粉塵為鱗片狀非球形顆粒，球形度中值為0.84，長徑比中值為0.61。

3 討論與結論

（1）在研究環(huán)境氣氛對高溫氣冷堆石墨粉塵摩擦產(chǎn)粉影響過程中，實驗數(shù)據(jù)分析揭示石墨粉塵在氮氣氣氛中產(chǎn)生的顆粒數(shù)量更多，但粒徑分布更小。從摩擦后石墨球表面形貌觀察可知，摩擦表面存在細小顆粒，而未出現(xiàn)光滑磨痕和斷裂，判斷其在氮氣氣氛中摩擦形式以磨粒磨損為主，

（2）滾筒實驗研究表明，石墨球表面摩擦產(chǎn)粉與表面粗糙度直接相關，石墨球表面初始的車削痕跡被磨損、磨平后，產(chǎn)粉速率顯著降低。以目前的加工工藝，在無破損的充分滾動摩擦條件下，一顆 200g 石墨球的平均最大掉粉量約為 160mg 。這一發(fā)現(xiàn)可為高溫氣冷堆燃料加工提供設計經(jīng)驗反饋，如石墨球在進堆前進行預打磨處理，可顯著減少產(chǎn)生的石墨粉塵總量。

（3）通過粒形分析可知，摩擦產(chǎn)生的石墨粉塵顆粒球形度中值為0.84，長徑比中值為0.61。與傳統(tǒng)的球形顆粒物粒形差異較大，整體呈現(xiàn)為鱗片狀，比表面積較球形更大，更易于團聚堆疊，一些大粒徑石墨粉塵為多個小顆粒堆疊形成。在未來石墨粉塵沉積及釋放等研究過程中，需要根據(jù)其鱗片狀粒型特征進行顆粒凝并及吸附模型的修正，從而更好地表征其沉積與吸附行為。

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Research on the effects of environmental atmosphere on graphite sphere frictional powder generation and the particle size and shape characteristics of graphite dust

GUO Lixiao ^1，2 ，HUANG Shulong1， ZHANG Yuhang'， LIU Ying2，CAO Jian3， JIANG Ziqi3

China Institute for Radiation Protection， Taiyuan O30o06；2. Xi'an Jiaotong Univsrsity， Xi'an 710049; 3. Huaneng Shandong Shidaobay Nuclear Power Co.，Ltd.，Shandong Rongcheng 264312）

Abstract：In order to explore the frictional powder generation mechanism of graphite dust in high-temperature gas cooled reactors，reveal the influence of atmospheric environment on the characteristics of graphite dust generation，and to optimize the operational safety of high-temperature gas cooled reactors，the friction and wear behavior of graphite balls using the same process and material as those used in the HTR-PM commercial hightemperature gas cooled demonstration reactor was carried out under different atmospheric conditions，through self-designed friction and wear tests，and the physical properties such as particle size and shape of graphite dust were characterized.The results show that the friction mode in helium atmosphere is mainly abrasive wear，and graphitedust produces more particles in helium atmosphere，but the particle size distribution is relative small. The frictional powder production on the surface of graphite spheres is directly related to surface roughness，with an average maximum powder loss of about 160mg per graphite sphere. The graphite dust particles generated by friction are flake like，with a median sphericity of O.84 and a median aspect ratio of 0.61.

Key Words： high temperature gas cooled reactor; graphite dust; friction and wear