放射性廢石墨的處理處置研究進展

文章編號：1674-6139（2025）06-0088-06

中圖分類號：X591文獻標(biāo)志碼：B

Research Progress on Treatment and Disposal of Radioactive Waste Graphite

Wen Guoyu ^1，2 ，Luo Feng1，2，F(xiàn)an Chunxin1，2，Gao Ruixi1，2，Li Zhenchen ^1，2 （1.The First Research Institute of China Nuclear Power Institute，Chengdu 6410o5，China; 2.Sichuan Provincial Engineering Laboratoryof NuclearFacility Decommissioningand Radioactive Waste Management， Nuclear Power Institute of China，Chengdu 610213，China）

Abstract：Itisofgreatsignificanceforthesustainabledevelopmentofnuclearscienceandtheprotectionoftheenvironmentto treatanddisposetheradioactivewastegraphitewhichproducedinthereactorsafelyandefectivelyHowever，therearestillany technicalandscientificproblemstobesoledinaspectoftreatmentanddisposalofradioactivewastegraphitesafely，andthreisno matureengineringcaseforreferenceinteworldThisorksystematicallintroducesthetreatment，preparationanddisposaltech niquesofadioactivewastegraphiteintheworld.Theadvantagesanddisadvantagesofeachtechnologyrouteareanalyzedintermsof economy，policyenvironmentandpublicacceptance.Althoughthetreatmentnddisposalofrdioactivewastegraphiteisetreely difcult，ithasbecomethemainstreamtrendintheworldtoeducetheadioactivitylevelofastegaphitebyvarioustreatenteans. Themethodaimstoemovelong-livedradionuclidesasmuchasposibleafterthepreparationstep，ndthenchoosedisposalstrategies accordingtolocalconditionsThisstudycanprovidesomereferencetechnicalroutesforthetreatmentanddisposalofradioactivewaste graphite and offer prospects and suggestions for the subsequent experimental researchand engineeringdevelopment.

Key words：graphite；radioactive waste；reactor decommissioning；treatment technology；disposal technology

前言

石墨作為一種在反射層、中子慢化劑和核燃料棱柱骨架中被廣泛使用的材料，隨著反應(yīng)堆的退役，超過250000t的石墨成為放射性廢物的一部分。安全有效地處理處置放射性石墨廢物，對于環(huán)境生態(tài)的保護具有重要意義。

廢石墨中包含的長壽命放射性核素（如4C、36Cl、 ²³⁹Pu 等）無法滿足近地表處置的要求。同時，廢石墨內(nèi)部儲存了大量的魏格納能，處理時具有自燃風(fēng)險。因此，放射性廢石墨存在廢物儲量大、放射性核素種類多和處理過程潛在風(fēng)險大等諸多問題。已有研究人員針對放射性廢石墨的處理技術(shù)、整備（是指將廢物轉(zhuǎn)化為適于裝卸、運輸、處置的廢物體/包而進行的操作）方法和處置策略開展深入研究[1]。但是，放射性廢石墨的安全處理處置尚有許多技術(shù)與科學(xué)問題亟待解決。在過去的幾十年中，推遲拆除是核設(shè)施所有者采用的主流退役策略。讓石墨中壽命較短的放射性核素貯存衰變后再處理，可以減少最終需要處理的劑量。然而，長期貯存的方法不確定性因素較多，民眾的接受度較低，對核工業(yè)的持續(xù)建設(shè)會造成極大的負(fù)面影響。因此，各國針對含放射性廢石墨反應(yīng)堆的處理策略也逐步傾向于立即拆除。目前，各國都在努力地探索放射性廢石墨的處理處置方法。但是，針對處理處置的進度仍然緩慢。

1放射性廢石墨處理處置技術(shù)路線

通過調(diào)研整理國際上各國針對放射性廢石墨的處理處置研究進展，并結(jié)合IAEA的相關(guān)研究報告，放射性廢石墨管理的常規(guī)步驟可以總結(jié)如圖1所示。由圖中可以看出，現(xiàn)存的處理處置流程既包含簡單的分揀后直接豁免廢物，又包含歷經(jīng)分揀、處理、固定、整備直至安置于相應(yīng)的處置場所的多個步驟。世界各國均根據(jù)自己的技術(shù)水平、政策方針和經(jīng)濟狀況等多個因素，選擇不同的技術(shù)路線。

大多數(shù)的放射性廢石墨含有長壽命放射性核素，其中 ⁵⁹Ni，¹³⁷Cs 和 ¹⁵⁴Eu 等核素的平均比活度在3～7×10²Bq/g 之間， ³H，¹⁴C 和 ⁶⁰C0 等核素的平均比活度在 10⁴～10⁵Bq/g 之間。按照中國2017年三部門聯(lián)合發(fā)布的《放射性廢物分類》，大多數(shù)放射性廢石墨屬于中低放固體廢物。因此，僅有極少部分放射性廢石墨可以直接達到清潔解控水平，無需處理。

部分技術(shù)路線選擇不經(jīng)分揀分類流程，直接處理處置放射性廢石墨。有技術(shù)路線將放射性廢石墨氣化后向大氣中直接排放，這一策略會向環(huán)境釋放大量放射性廢氣，因而受到民眾抵制與政府政策制約；也有技術(shù)路線提出將放射性廢石墨轉(zhuǎn)變?yōu)榕菽?泥漿，再注入到深地質(zhì)中，但該方法的適用性、可行性和安全性尚待驗證。不同放射性廢石墨的活度濃度有著顯著差異，不加評估直接處理的策略不利于廢物的科學(xué)、高效管理，因而逐漸被各國放棄。

對放射性廢石墨首先按照放射性水平進行分類，再采取合適的處理凈化手段，處理后的二次廢物經(jīng)整備步驟后，最后再根據(jù)各國放射性廢物的管理方法選擇合適的處置場所。該技術(shù)路線已成為大多數(shù)國家的共識。進一步地提升處理技術(shù)的處理效率，提高減容比，降低二次廢物的產(chǎn)生；尋找穩(wěn)定高效的整備方法，盡可能減少放射性廢石墨的增容，降低廢物核素的浸出率;因地制宜地選擇近地表、中等深度或深地處置的策略。上述技術(shù)路線各步驟中的難題已成為世界各國在放射性廢石墨處理處置過程中的工作重點。

2放射性廢石墨處理技術(shù)

2.1 焚燒處理法

焚燒處理法是指利用固定床焚燒、流化床焚燒或激光焚燒等技術(shù)將放射性廢石墨燃燒轉(zhuǎn)化為安全性更高的無機惰性焚燒灰。該技術(shù)是目前世界各國研究最為廣泛的放射性廢石墨處理技術(shù)。法國法瑪通公司率先采用焚燒法，在足夠高的溫度條件下，將放射性廢石墨徹底破壞，使其完全無機化。從技術(shù)層面講，德國和法國在實驗室研究階段確認(rèn)了傳統(tǒng)熔爐燃燒石墨的可能性。然而，固定床焚燒技術(shù)處理量相對有限、燃燒效率較低。有學(xué)者研究了石墨堆芯組件在負(fù)壓循環(huán)流化床反應(yīng)器中的焚燒性能。焚燒后的二次廢物體積約為原石墨的 1%～2% ，燃燒效率大于 99.8% 。該方法相比于固定床焚燒技術(shù)在廢物的殘留量，處理容量和燃燒效率方面都具有顯著的優(yōu)勢。還有學(xué)者提出利用小型亞常壓流化床結(jié)合高效顆粒吸收器與氣體處理系統(tǒng)，來處理放射性廢石墨。該方法在 900^°C 的反應(yīng)條件下，燃燒效率可以進一步提升至 99.9% 。法國原子能委員會主導(dǎo)研究了激光焚燒法并開發(fā)了相關(guān)的小型工業(yè)裝置，通過將高能量的激光點照射于放射性廢石墨的不同區(qū)域，以點燃并維持石墨的燃燒。該方法無需對來自反應(yīng)堆內(nèi)的石墨樣品進行預(yù)處理。但是該方法也存在需要極高的激光能力來促進石墨充分燃燒，所需的處理時間更長等缺點。

相比于其他處理方法，焚燒處理法具有最大的減容比。石墨在焚燒的同時，還可以徹底消除魏格納能帶來的潛在風(fēng)險。最大的問題在于焚燒會帶來以 ¹⁴CO₂ 為代表的含放射性核素的氣體釋放。因此，該技術(shù)必須衡量放射性氣體排放對于民眾和環(huán)境的影響。同時，執(zhí)政集團的政治決策也會干預(yù)處理后放射性尾氣的排放。

2.2 蒸汽重整熱處理法

從上個世紀(jì)末開始，英國、德國和美國都開展了利用高溫蒸汽去除石墨放射性污染的研究。英國率先發(fā)明了蒸汽熱處理法，利用 的過熱蒸汽與放射性石墨反應(yīng)。反應(yīng)原理可被分為以下兩步： H₂O 。進一步地，美國和瑞典Studsvik公司在蒸汽熱處理的基礎(chǔ)之上，通過加入礦化添加劑，穩(wěn)定地結(jié)合廢石墨中的 ⁶⁰Co 和 ¹³⁷Cs 等核素，同時實現(xiàn)了高減容比與低浸出率。近年，中國核動力研究設(shè)計院也利用高溫蒸汽重整試驗臺架探究石墨蒸汽重整的工藝條件，在使用堿土金屬催化劑的條件下，水蒸汽重整反應(yīng)過程的溫度可以降低 200% ，反應(yīng)速率最高可以提升9倍，具體的處理效果仍有待進一步實驗驗證。

蒸汽重整處理法的減容效果明顯，處理終產(chǎn)物可以穩(wěn)定地包裹放射性核素，提高后續(xù)整備處置過程的安全性。該方法在減容比方面可能不如焚燒處理法，但反應(yīng)過程更加溫和，反應(yīng)之后不會產(chǎn)生難處理的二次廢物，在放射性廢石墨處理領(lǐng)域有較好的工程應(yīng)用前景。

2.3化學(xué)/電化學(xué)處理法

化學(xué)法是指利用溶解、腐蝕、氧化還原等化學(xué)作用去除放射性廢石墨中放射性核素的方法。通過使用包括酸、堿、氧化還原劑和表面活性劑等化學(xué)試劑，促進石墨的剝離過程，從而加速 ¹⁴C 與化學(xué)試劑的反應(yīng)過程。但是，多數(shù)基于化學(xué)處理法的工作，對放射性廢石墨中 ¹⁴C 和Cl的去除率均較低（ lt;25% ）。在電化學(xué)實驗中，石墨常被用作陽極材料。因此，也有學(xué)者探索了利用電化學(xué)處理法來處理放射性廢石墨。較高的電勢會導(dǎo)致正負(fù)離子浸入石墨，形成氧化石墨，進而引起石墨不斷膨脹，最終使得外層石墨從基體上剝離。部分放射性廢石墨也會被轉(zhuǎn)化為CO和 CO₂ 溶解于電解液中。該方法最高可以在損失質(zhì)量小于 15%～30% 的情況下去除放射性廢石墨中 75% 的 ¹⁴C^[2] 。但是， ¹⁴C 的完全釋放理論上講只有在石墨陽極完全溶解的情況下才有可能做到。

化學(xué)/電化學(xué)處理法具有所需設(shè)備更簡單，初期投資成本低的優(yōu)勢。然而，其相對較低的核素去除率以及會產(chǎn)生新的含有放射性核素的液體污染物極大地限制該方法在實際過程中的應(yīng)用。

2.4 生物處理法

從20世紀(jì)末到本世紀(jì)初的十五年，研究人員陸續(xù)從切爾諾貝利核電站周圍分離出超過2000株真菌。其中，許多真菌都能在碳基放射性廢石墨表面生長，并逐步分解石墨。學(xué)者分別認(rèn)為廢石墨的碳基骨架或其富含的有機糖基團吸引了真菌。南非與美國科學(xué)家選定某種微生物，在液體培養(yǎng)基中成功代謝含 ¹⁴C 的醋酸鈉，這說明利用微生物處理放射性廢石墨具有一定可行性。西班牙、南非和英國的研究團隊也已經(jīng)著手于篩選高效的可以用于石墨分解的真菌，并嘗試?yán)每稍谑砻嬲ＩL的混合菌株群，以提升石墨的分解效果。這類對石墨有明確\"降解效果\"的微生物也可以作為一種新型潛在的處理工具，應(yīng)用于放射性廢石墨的處理。

生物處理法具有反應(yīng)條件溫和、投入成本可控和長期運行費用極低等優(yōu)點。但對放射性廢石墨的處理量、處理時間和實際降解效果還有待驗證。同時，微生物的生長過程及其對石墨的分解過程尚不完全清楚，針對真實放射性廢石墨的處理研究仍在進行中。

2.5微波燒結(jié)處理法

傳統(tǒng)的焚燒技術(shù)手段多需要對放射性廢石墨進行預(yù)處理。近年來，隨著微波燒結(jié)技術(shù)的不斷發(fā)展。也有研究人員將其應(yīng)用于放射性廢石墨的處理。研究人員將來自核反應(yīng)堆中的放射性廢石墨塊體或粉體放置于微波燒結(jié)爐中，探索了溫度范圍為 1 200°C ～3000^°C ，處理時間為 3～100min 時放射性廢石墨的處理狀態(tài)。結(jié)果顯示，放射性廢石墨在 1700^°C 的條件下僅需 3min 的保溫時間，就可以將放射性廢石墨充分燃燒生成氣體，去除率超過 98% 。在反應(yīng)結(jié)束后，等待微波燒結(jié)爐自然冷卻，再將反應(yīng)產(chǎn)生的氣體和粉塵按照粒徑大小分別吸附和過濾收集。

微波燒結(jié)處理法的升溫速度極快，燒結(jié)過程中的氣體使用量更低，更加高效節(jié)能，可以更加快速地對放射性廢石墨進行減容。同時，其較大的處理能力也賦予了該方法更廣闊的應(yīng)用前景。值得注意的是，微波燒結(jié)爐的加熱設(shè)備復(fù)雜、成本較高，將其長期應(yīng)用于放射性廢石墨處理過程的穩(wěn)定性還有待檢驗。

2.6熔鹽氧化處理法

熔鹽氧化法是一種在焚燒基礎(chǔ)之上發(fā)展出的無焰氧化技術(shù)。傳統(tǒng)的焚燒技術(shù)可能會帶來大量含放射性核素（ ^（14C） 的廢氣釋放。石墨在熔鹽（以Na₂CO₃ 和 K₂CO₃ 等堿鹽為代表）中被氧化生成CO和 CO₂ 后，氣體即刻被堿鹽捕捉，從而降低了對廢氣處理系統(tǒng)的要求[3]。研究人員通過熱力學(xué)計算發(fā)現(xiàn)，理論上放射性廢石墨中 Cs，Ca，Sr，Be，Ni，U 和Am等放射性核素在堿性熔鹽體中均保持凝結(jié)狀態(tài)，這樣可以極大地降低揮發(fā)性。基于已構(gòu)建的成熟熔鹽-氧化鉛體系，研究人員又進一步地探索了放射性石墨在氧化過程中不同核素氧化物和氯化物的物質(zhì)組成，并提出了受污染堿鹽的后續(xù)處理方式，探討了其作為放射性廢石墨處理技術(shù)手段的可能性。

相比于傳統(tǒng)的焚燒法，熔鹽氧化法可以在更低的反應(yīng)溫度條件下進行。同時，反應(yīng)過程的溫度相對穩(wěn)定可控。反應(yīng)產(chǎn)生的酸性氣體可以被熔鹽立刻捕捉，所需處理的放射性廢氣量更低。但是，現(xiàn)存的研究工作多是基于熱力學(xué)方法，在理論層面進行分析。迄今，尚無基于熔鹽氧化處理法的工業(yè)原型裝置投入應(yīng)用。因此，該方法在實際放射性廢石墨處理過程中的性能還有待進一步驗證。（見表1）

3放射性廢石墨整備技術(shù)

3.1 水泥固化法

水泥作為固化核工業(yè)過程廢物最常用的基材，在摻入水、添加劑和混合材料后，與放射性廢石墨共混，最終形成具有一定機械強度的固化體。因工藝流程簡單，技術(shù)成熟，多個國家已將其應(yīng)用于實際的放射性廢石墨的整備過程。后續(xù)的研究工作重點研究了如何提升石墨的包容率和降低核素浸出率。

3.2 陶瓷固化法

受到天然巖石可以穩(wěn)定地包裹U、Th等天然放射性核素的啟發(fā)，有研究人員采用物理化學(xué)、熱穩(wěn)定性和耐輻照性能都十分優(yōu)異的陶瓷材料，來包覆放射性廢石墨。以C，Ti，Si等為原料制備TiC或SiC陶瓷，將 ¹⁴C 固定在TiC或SiC的晶格中。該技術(shù)可以穩(wěn)定地包裹放射性廢石墨中的核素，擁有極低的浸出率。但該整備方法的工藝過程復(fù)雜、材料成本更高，增容相比于水泥固化法更為顯著，不適用于大量的放射性廢石墨處理。

3.3表面包裹/注入法

將瀝青、環(huán)氧樹脂和水泥漿在加熱的情況下加壓注入石墨塊，用穩(wěn)定性更高的基材來包覆石墨材料，從而降低浸出率。法國將環(huán)氧樹脂和瀝青材料按照一定的比例注入到放射性廢石墨中。處理后的固化體機械性能大幅提高，其破壞載荷可以達到2～3.6×10⁷Pa 。同時，廢石墨中放射性核素的浸出率也降低了2個數(shù)量級。但是，采用包裹/注入法形成的固化體不耐高溫，熱沖擊差，存在較大的起火風(fēng)險。因此，該技術(shù)方法最終被各國放棄。

4放射性廢石墨處置技術(shù)

4.1 海洋處置

上個世紀(jì)八十年代以前，由于技術(shù)手段的限制，美國、英國和日本等國都會將核工業(yè)過程產(chǎn)生的廢物固化后裝入金屬容器，再直接向海洋中傾倒。然而，海水的強腐蝕性極易造成放射性核素的泄露，進而通過生物鏈的積累，極大地影響海洋生物與人類。因此，國際社會均認(rèn)為有必要強制管制向海洋丟棄放射性廢物的行為[4]

國際海事組織在1972年制定了《防止傾倒廢物和其他物質(zhì)污染海洋的公約》，要求各締約國禁止向海洋中丟棄放射性廢物[5]。所以，放射性廢石墨不再適用于海洋處置的策略。

4.2 近地表處置

多數(shù)放射性廢石墨都屬于含長壽命低中放廢物，在未經(jīng)處理時，難以滿足近地表處置的要求。英國、法國和德國等國將放射性廢石墨通過熱處理、化學(xué)處理或生物處理法將大部分長壽命放射性核素去除后，經(jīng)整備流程，再把放射性達到近地處置要求的廢石墨填埋于地表 30m 以內(nèi)。同時，英國也在退役反應(yīng)堆周圍單獨建設(shè)近地表石墨處置庫，將未經(jīng)凈化處理的放射性廢石墨通過特殊的包裝體直接包裝后，將其暫存于處置庫內(nèi)。這種為了退役一座反應(yīng)堆又單獨為其建設(shè)一座處置設(shè)施的做法，不僅有違退役的根本目的，更是回避了廢物處理的初始目標(biāo)。許多業(yè)界資審專家也都批評這種無法實現(xiàn)放射性廢石墨安全處置的做法。這種在反應(yīng)堆周圍再新建處置設(shè)施的做法已逐漸為各國棄用。

4.3中等深度處置

中等深度處置的策略擁有比深地質(zhì)處置低1個數(shù)量級的成本優(yōu)勢，以及相比與近地表處置更低的安全風(fēng)險。通常，各國選擇距離地表 50m～200m 的位置建設(shè)中等深度處置庫。美國、日本和法國等國都允許低放射性的廢石墨儲存于中等深度處置場所中。法國已提出多種專用于放射性廢石墨的中等深度處置庫的設(shè)計方案，計劃將放射性廢石墨包裝體先固定于混凝土單元中，再安置于地下 200m 深處，最后封鎖該區(qū)域進行回填。目前，美國、日本和瑞典等國都有著適合放射性廢石墨處置的中等深度處置場。該處置策略作為一種折中的辦法，在處置地點選擇方面更加靈活，建設(shè)成本更易于接受，潛在的人為、生物風(fēng)險較低。

4.4 深地質(zhì)處置

結(jié)合國際原子能機構(gòu)的研究報告以及各國政府制定的放射性廢物處理標(biāo)準(zhǔn)，深地質(zhì)處置是目前最安全的處置辦法[。將放射性廢石墨經(jīng)凈化處理、整備步驟后，放置于帶有工程屏障的深地質(zhì)處置場地，可以最大化地減少對生物、環(huán)境的影響。但是，深地質(zhì)處置設(shè)施的建設(shè)周期長、建設(shè)成本高，場址選擇受水文地質(zhì)條件影響，還需考慮當(dāng)?shù)孛癖姷牡钟|。同時，放射性廢石墨的體積龐大，現(xiàn)存整備方法都有不小的增容比例。因此，如果選擇深地質(zhì)處置，放射性廢石墨的處理成本將會極高，還需要深地質(zhì)處置設(shè)施有足量的庫容空間。在本世紀(jì)初，還沒有國家在推進放射性廢石墨的深地質(zhì)處置方面有較大的進展。

進入本世紀(jì)20年代，各國政府在放射性廢物和放射性廢燃料所需的深地質(zhì)處置設(shè)施的開發(fā)與項目申報等方面取得了重大進展[6]。2023年，芬蘭在地下 400m 位置建成了世界首座核廢料深地質(zhì)處置庫[7]。比利時和日本也就建設(shè)專用于核廢物處置的深地質(zhì)處置庫，向公眾咨詢意見。英國、美國和瑞士等國也都在推進深地質(zhì)處置庫的建設(shè)工作。進一步地提高建設(shè)效率，降低建設(shè)成本已成為各國關(guān)注的重點。

隨著各國對核廢物處理的重視度提高。經(jīng)減容處理后的放射性廢石墨二次廢物的體積將大幅減少，將其整備固化后放置于深地質(zhì)處置庫或成為未來潛在的處置手段。

5結(jié)論

針對放射性廢石墨的處理難題，全球各國根據(jù)自身技術(shù)與政策采用不同的處理手段，以實現(xiàn)放射性物質(zhì)的有效控制?；趶U物最小化原則，中國宜應(yīng)優(yōu)先采用焚燒、蒸汽重整或微波燒結(jié)等方法大幅減少廢石墨的體積，再利用水泥固化技術(shù)整備處理后的二次廢物。最后，按照廢物放射性水平高低，采取中等深度處置與深地質(zhì)處置相結(jié)合的處置策略妥善安置放射性廢石墨。隨著人工智能技術(shù)的不斷發(fā)展，在放射性廢石墨處理處置的中間環(huán)節(jié)引入信息化、數(shù)字化和自動化技術(shù)已成為新的發(fā)展趨勢。構(gòu)建基于多學(xué)科交叉的智能化放射性廢石墨處理處置系統(tǒng)，針對不同廢石墨源項采用相應(yīng)的處理處置策略，降低中間環(huán)節(jié)潛在風(fēng)險，從而保障放射性廢石墨處理的效率與安全性。

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[7]Naddaf M. The Science Events to Watch Forin 2023[J].Nature，2023，613（7942）：11-12.

收稿日期： 2025-04-05

基金項目：中國核動力研究設(shè)計院原創(chuàng)基金二（KJCX-2022－YC2-02）；中國核動力研究設(shè)計院原創(chuàng)基金一（KJCX-2023-YC1-018）;中國核工業(yè)集團有限公司研發(fā)平臺穩(wěn)定支持科研項目（WDZC-2024-CNPE-107）

作者簡介：文國宇（1995-），男，博士，助理研究員，從事放射性廢物處理技術(shù)研究工作。

通信作者：駱楓