組合人工濕地在農(nóng)村污水處理中的應(yīng)用及對PPCPs的去除效果

摘要：為探討人工濕地對農(nóng)村生活污水的處理情況，本研究以運(yùn)行多年的“垂直流+兩級水平潛流”組合人工濕地農(nóng)村生活污水處理工程為對象，通過對典型年份進(jìn)出水水質(zhì)的監(jiān)測，研究了各濕地單元對污染物去除的貢獻(xiàn)，同時(shí)調(diào)查了該工程中藥物及個(gè)人護(hù)理產(chǎn)品（PPCPs）的存在與去除情況。結(jié)果表明：因農(nóng)村人口相對較少，污水水質(zhì)受村中餐館經(jīng)營狀況影響較大，特別是有機(jī)物，餐館關(guān)閉后，進(jìn)水中化學(xué)需氧量（COD）濃度降低近60%；運(yùn)行期間，人工濕地具有良好的抗沖擊負(fù)荷能力，出水COD、氨氮（NH+4 -N）及總磷（TP）平均濃度分別為41.27、13.67、2.95 mg·L-1。有機(jī)物主要依靠微生物分解與植物吸收去除，垂直流濕地水流與基質(zhì)、微生物、植物根系接觸更充分，且為半飽和態(tài)，微生物多樣性高、氧氣傳輸好，利于微生物分解，因此對COD 去除貢獻(xiàn)率最高，達(dá)62.90%。TP去除主要是基質(zhì)吸附作用的結(jié)果，水平流一級濕地去除貢獻(xiàn)率為59.13%，在3組濕地中表現(xiàn)最優(yōu)。TN與NH+4 -N在各級濕地中，借助氨化、硝化反硝化等反應(yīng)逐步去除。此外，進(jìn)水中共檢出19種PPCPs，人工濕地對PPCPs的去除效果顯著，其降解機(jī)制涉及植物吸收代謝、微生物分解、基質(zhì)吸附和光解等多種途徑。研究發(fā)現(xiàn)，PPCPs的去除效率與其在基質(zhì)中的分配系數(shù)（Kd）呈負(fù)相關(guān)，Kd值較低的PPCPs由于其較高的溶解性和生物可利用性，在人工濕地中更容易通過植物吸收、微生物降解和光解等機(jī)制去除。研究表明，組合人工濕地抗沖擊負(fù)荷能力強(qiáng)，對常規(guī)污染物及PPCPs的去除效果較好。

關(guān)鍵詞：農(nóng)村生活污水；組合型人工濕地；生態(tài)處理；常規(guī)污染物；藥物及個(gè)人護(hù)理產(chǎn)品（PPCPs）

中圖分類號：X799.3 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A 文章編號：1672-2043（2025）03-0769-15 doi：10.11654/jaes.2025-0051

隨著城鎮(zhèn)化和人民生活水平的提高，人均用水量不斷增加，農(nóng)村污水的總排放量也隨之增加[1]。農(nóng)村人口密度小，污水排放分散，水質(zhì)、水量波動(dòng)較大，治理過程中難以照搬城市污水處理模式，再加上我國農(nóng)村污水治理基礎(chǔ)薄弱、區(qū)域差異較大、治理任務(wù)艱巨，目前其已成為農(nóng)村人居環(huán)境整體提升的突出短板。住建部數(shù)據(jù)顯示，2022 年我國農(nóng)村污水排放量為345.3億m3，對生活污水進(jìn)行處理的鄉(xiāng)僅占全國鄉(xiāng)區(qū)域總量的45.68%。

作為一種基于自然的水環(huán)境生態(tài)修復(fù)技術(shù)，人工濕地利用植物、基質(zhì)和微生物之間的理化效應(yīng)和生物學(xué)過程可有效去除水體中的氮、磷及有機(jī)物等多種污染物質(zhì)[2-3]。與其他污水處理系統(tǒng)相比，人工濕地成本低且運(yùn)行、維護(hù)簡單[4]，在國內(nèi)外廣大農(nóng)村地區(qū)具有很強(qiáng)的應(yīng)用潛力。截至2022年，美國、英國等發(fā)達(dá)國家已有2萬余座人工濕地污水處理系統(tǒng)[5]。

近年來，人工濕地技術(shù)在我國的應(yīng)用也越來越普及，主要用于處理農(nóng)村生活污水及二級污水處理尾水等[6]。2021年發(fā)布的《中國國際重要濕地生態(tài)狀況》白皮書中顯示，截至2019年底，我國人工濕地面積為1 781 km2 [7]，其中日處理能力超30 000 m3的人工濕地約有150座，小微濕地?cái)?shù)量更多，如我國甘肅省某農(nóng)村采用蘆葦潛流式人工濕地處理居民生活污水，處理量為40 t·d-1[8]；上海崇明區(qū)采用“復(fù)合式生物滴濾池+人工濕地”工藝[9]、紹興柯橋區(qū)采用“A2O/AO-人工濕地”[10]處理生活污水，處理效果均顯著。

最初，人工濕地主要用來處理污水中的有機(jī)物、氮、磷等常規(guī)污染物，但隨著抗生素、止痛藥等藥物及個(gè)人護(hù)理產(chǎn)品（Pharmaceuticals and personal careproducts，PPCPs）使用量的提升，PPCPs在地下水、地表水、土壤等多種環(huán)境介質(zhì)中被頻繁檢出[11]，人工濕地對新污染物的凈化性能逐漸引起人們的重視。有研究表明，這些新污染物的檢出濃度盡管在ng·L-1至μg·L-1級別，但其在環(huán)境中的持續(xù)釋放會(huì)產(chǎn)生許多顯著的亞致死效應(yīng)[12-13]。如暴露于1 μg·L-1磺胺嘧啶環(huán)境中的斑馬魚胚胎和幼蟲會(huì)發(fā)生顯著的毒性反應(yīng)和特征性畸形[14]；任何濃度的磺胺二甲嘧啶不僅抑制斑馬魚胚胎的孵化，還會(huì)誘導(dǎo)產(chǎn)生畸形[15]。殘留的抗生素會(huì)通過食物鏈進(jìn)入人體，誘導(dǎo)體內(nèi)病原體產(chǎn)生抗性，從而降低抗生素治療疾病的有效性[16]；殘留的PPCPs還會(huì)損害人體神經(jīng)系統(tǒng)，導(dǎo)致免疫系統(tǒng)紊亂，產(chǎn)生生殖障礙等[17]。

目前，針對PPCPs的去除方法主要有物理化學(xué)法和生物法兩種[18]。物理化學(xué)法包括水解、光解、高級氧化、膜過濾和活性炭吸附等；生物法包括膜生物反應(yīng)器、活性污泥和人工濕地等。劉鄧平等[19]在貴州省選取3處典型農(nóng)村地區(qū)，對農(nóng)村污水治理設(shè)施進(jìn)出水中典型抗生素的濃度水平進(jìn)行了分析，結(jié)果顯示采用人工濕地工藝的農(nóng)村B（A2/O生化工藝微動(dòng)力一體化設(shè)施+潛流人工濕地）的抗生素去除效果總體高于農(nóng)村C[調(diào)節(jié)池+兼氧膜生物反應(yīng)器技術(shù)（FMBR）]。Choi等[20]利用人工濕地對養(yǎng)豬場廢水進(jìn)行處理，研究發(fā)現(xiàn)，人工濕地對磺胺甲噁唑的去除率為49.43%；同年，Tran等[21]的研究結(jié)果顯示活性污泥法與好氧膜生物反應(yīng)器對污水廠二級出水中磺胺甲噁唑的去除率僅有11.6%與13.7%；Guo等[22]的研究結(jié)果顯示，序批式反應(yīng)器對100 μg·L-1 磺胺甲噁唑的去除率為88.30%。但物理化學(xué)法與膜生物反應(yīng)器、活性污泥法等的建設(shè)與運(yùn)行維護(hù)成本高且操作復(fù)雜，不適合在農(nóng)村地區(qū)使用。而人工濕地運(yùn)行維護(hù)簡單、成本低且美觀，不僅能有效去除氮、磷等常規(guī)污染物，而且對抗生素的去除效果也較好，適合用于農(nóng)村污水常規(guī)污染物和PPCPs的處理。

人工濕地作為農(nóng)村生活污水的有效凈化技術(shù)，凈化后的出水多就近排入農(nóng)業(yè)灌溉溝渠。因此，人工濕地建成并運(yùn)行若干年后，能否持續(xù)去除水中化學(xué)需氧量（COD）、氮、磷等常規(guī)污染物，其對典型PPCPs 等新污染物是否有去除能力，不同人工濕地類型對污染物去除的貢獻(xiàn)如何，對這些問題的調(diào)查研究是未來人工濕地在農(nóng)村污水處理工程中進(jìn)一步應(yīng)用的基礎(chǔ)。

鑒于此，本研究以2017年建成并運(yùn)行至今的“垂直流人工濕地+兩級水平流人工濕地+天然水塘”農(nóng)村污水處理系統(tǒng)為對象，分析運(yùn)行期間典型年份進(jìn)出水水質(zhì)變化情況及工程運(yùn)行效果，明確各濕地單元對污染物去除的貢獻(xiàn)，同時(shí)調(diào)查了該工程中典型新污染物PPCPs的存在及去除情況，以期為評估人工濕地在農(nóng)村污水處理中的應(yīng)用效果，并為人工濕地在農(nóng)村污水處理中的推廣應(yīng)用提供實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)及技術(shù)支撐。

1 材料與方法

1.1 工程應(yīng)用概況

人工濕地農(nóng)村污水處理項(xiàng)目位于廣西桂林市臨桂區(qū)廟嶺鎮(zhèn)，服務(wù)居民48戶，處理污水量約為50 m3·d-1，連續(xù)進(jìn)水，總占地面積400 m2，濕地設(shè)計(jì)水力停留時(shí)間為3.6 d，總水力負(fù)荷為0.125 m3·m-2·d-1。系統(tǒng)由人工濕地（垂直潛流+二級水平潛流）和天然水塘兩部分組成，其中垂直流濕地占地90 m2、水平潛流濕地占地180 m2。整個(gè)處理系統(tǒng)為無動(dòng)力全生態(tài)處理模式，污水經(jīng)管網(wǎng)收集后，經(jīng)格柵-沉淀池后，在重力作用下，自流進(jìn)入垂直流人工濕地（V），然后依次進(jìn)入一級（H1）、二級（H2）水平潛流人工濕地，為保證水力效率，同時(shí)對比植物的影響，每級水平潛流濕地均劃分為兩個(gè)單元（單元1種植美人蕉、單元2種植梭魚草），并聯(lián)運(yùn)行，出水進(jìn)入天然水塘后，匯入農(nóng)灌渠（圖1）。

組合人工濕地使污水處理負(fù)荷更加均衡，可避免出現(xiàn)超負(fù)荷及濕地基質(zhì)堵塞問題，提高人工濕地系統(tǒng)運(yùn)轉(zhuǎn)的可持續(xù)性，實(shí)現(xiàn)農(nóng)村生活污水的集中處理；且組合人工濕地提高了填料及根區(qū)內(nèi)的微生物量，促進(jìn)了不同凈化功能微生物的組合，強(qiáng)化了傳統(tǒng)人工濕地的生物凈化作用[23]。

5個(gè)濕地單元床體填料填充深度均為100 cm，其中垂直流人工濕地為半飽和態(tài)（非飽和區(qū)高度為40cm）；水平流人工濕地床體分6層填充，分別填充不同粒徑的石英砂及礫石，從上到下粒徑分別為0.02～1、1～2、2～4、4～6、6～8、8～10 mm，以保證系統(tǒng)水力效率[24-25]。參考國內(nèi)外研究，并結(jié)合桂林市的氣候和植物生境特點(diǎn)，本試驗(yàn)選用耐污性好、去污能力強(qiáng)的水生植物，以美人蕉（Canna indica）、梭魚草（Pontederiacordata）為主，搭配栽種黃花鳶尾（Iris pseudacorus）、千屈菜（Lythrum salicaria）、菖蒲（Acorus calamus）等。運(yùn)行兩年后，美人蕉及梭魚草長勢茂盛，黃花鳶尾、千屈菜及菖蒲逐漸被取代（圖2）。

濕地進(jìn)水pH為6～9，COD、總磷（TP）、總氮（TN）、氨氮（NH+4 -N）、硝酸鹽氮（NO-3 -N）的濃度分別為（187.47 ± 111.21）、（6.33 ± 5.56）、（34.89 ± 19.29）、（32.16±15.88）、（0.65±1.11）mg·L-1。

1.2 樣品采集

水樣分別在污水處理系統(tǒng)建成后第2年、第3年及第6年進(jìn)行采樣，每年自6月份起至12月份結(jié)束，每月中旬定期取樣1 次，每個(gè)取樣點(diǎn)各取500 mL 水樣，采集后立即帶回實(shí)驗(yàn)室，于4 ℃冰箱內(nèi)保存，24 h內(nèi)完成常規(guī)污染物等指標(biāo)測定。樣品分別取自污水處理系統(tǒng)進(jìn)水（Influent），以及垂直流濕地出水（Ve）、水平流一級（H1e1 和H1e2）、二級（H2e1 和H2e2）和天然水塘的出水（Effluent），采樣點(diǎn)位固定。最后一次取樣結(jié)束后對濕地植物進(jìn)行收割。

該濕地的工藝流程及采樣點(diǎn)見圖1及表1。

1.3 分析與測試

1.3.1 理化指標(biāo)的測定與數(shù)據(jù)處理

參照《水質(zhì)總氮的測定堿性過硫酸鉀消解紫外分光光度法》（HJ 636—2012）、《水質(zhì)總磷的測定鉬酸銨分光光度法》（GB 11893—1989）、《水質(zhì)氨氮的測定納氏試劑分光光度法》（HJ 535—2009）、《水質(zhì)硝酸鹽氮的測定紫外分光光度法（試行）》（HJ/T 346—2007）、《水質(zhì)化學(xué)需氧量的測定重鉻酸鹽法》（HJ 828—2017）測定水樣中的TN、TP、NH+ 4-N、NO- 3-N和COD。

1.3.2 PPCPs測定

每個(gè)采樣點(diǎn)采集500 mL水樣于棕色玻璃瓶中保存，水樣經(jīng)預(yù)處理及固相萃取后，使用超高效液相色譜-三重四極桿串聯(lián)質(zhì)譜（UPLC-MS/MS）方法對其中的PPCPs進(jìn)行定量測試。

1.3.3 數(shù)據(jù)分析與統(tǒng)計(jì)

使用Excel 2016、SPSS 22.0等軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)與分析，采用Origin 2021進(jìn)行圖形的繪制，數(shù)據(jù)相關(guān)性的顯著性水平設(shè)為α=0.05。

2 結(jié)果與討論

2.1 人工濕地對COD、NH+4 -N及TP的凈化效果

人工濕地污水凈化系統(tǒng)建成后，在2018、2019年及2022年對人工濕地進(jìn)水及天然水塘出水中COD、NH+ 4-N及TP濃度進(jìn)行連續(xù)采樣測試，結(jié)果如表2和圖3所示。

3 a進(jìn)水中COD濃度變化較大，經(jīng)調(diào)查后發(fā)現(xiàn)，其主要是受餐廚廢水的影響。村子沿街分布餐飲店，在2018年和2019年因餐廚廢水匯入導(dǎo)致進(jìn)水有機(jī)物濃度較高，COD 濃度分別為210.00～317.50 mg·L-1 和106.00～341.00 mg·L-1，平均進(jìn)水濃度達(dá)到277.24 mg·L-1和227.33 mg·L-1，平均出水濃度分別為60.64 mg·L-1和37.67 mg·L-1。到2022年，由于餐飲店關(guān)閉，進(jìn)水有機(jī)物濃度大幅降低，進(jìn)水COD 范圍在13.04～129.12 mg·L-1之間，出水濃度在6.62～44.18 mg·L-1，平均出水濃度為25.52 mg·L-1。2018、2019年和2022年的平均去除率分別為78%、83%和52%。總體來說，人工濕地對高濃度和低濃度有機(jī)物的去除效果均穩(wěn)定，抗沖擊負(fù)荷能力較好，出水COD 平均濃度為41.27mg·L-1，本研究人工濕地系統(tǒng)（人工濕地+天然水塘）對COD的污染負(fù)荷平均去除量為27.07 g·m-2·d-1。

2018、2019年和2022年NH+4 -N的平均進(jìn)水濃度分別為33.18、29.21 mg·L-1和27.76 mg·L-1，平均出水濃度分別為18.10、11.30 mg·L-1 和10.29 mg·L-1。同2018年相比，2019年和2022年進(jìn)水水質(zhì)變化幅度較大，2018年NH+4 -N進(jìn)水濃度在27.40～42.80 mg·L-1之間，2019 年和2022 年的進(jìn)水濃度分別在9.67～56.20mg·L-1和18.66～42.72 mg·L-1范圍內(nèi)，3 a的平均去除率分別為47%、66% 和58%，去除率基本穩(wěn)定，出水NH+4 -N的平均濃度為13.67 mg·L-1，濕地系統(tǒng)對NH+4 -N的平均去除量為3.42 g·m-2·d-1。

2018年及2019年進(jìn)水中的TP濃度變化較大，進(jìn)水濃度分別為3.55～13.57 mg·L-1 和2.20～22.24 mg·L-1，其中2019年進(jìn)水濃度最高可達(dá)22.24 mg·L-1，到2022年，進(jìn)水濃度相對穩(wěn)定，為1.52～4.15 mg·L-1。3 a出水TP平均濃度分別為4.40、2.64 mg·L-1和1.81 mg·L-1，系統(tǒng)對進(jìn)水TP的波動(dòng)表現(xiàn)出較好的緩沖能力，平均去除率分別為22%、68% 和44%。出水中TP 的平均濃度為2.95 mg·L-1，濕地系統(tǒng)對TP的平均去除量為0.62 g·m-2·d-1?？傮w來說，人工濕地對TP的去除效果受進(jìn)水濃度影響顯著，進(jìn)水濃度升高，去除率升高，反之進(jìn)水濃度降低則去除率降低。2018年為污水處理工程建成初期，系統(tǒng)運(yùn)行不穩(wěn)定，加上進(jìn)水濃度較高，導(dǎo)致了出水TP的平均濃度較高，為2.64 mg·L-1；2022年進(jìn)水穩(wěn)定后，出水TP平均濃度為1.81 mg·L-1。2022年所有主要指標(biāo)均可滿足當(dāng)?shù)亍掇r(nóng)村生活污水處理設(shè)施水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》（DB45/ 2413—2021）二級排放標(biāo)準(zhǔn)要求。

2.2 濕地對COD、TP、TN、NH+4 -N和NO-3 -N的去除貢獻(xiàn)

2022 年處理系統(tǒng)進(jìn)水水質(zhì)相對穩(wěn)定，此時(shí)進(jìn)水及各級出水（Ve、H1e1、H1e2、H2e1、H2e2、Effluent）濃度如圖4所示。

由圖4（a）可知系統(tǒng)對COD 的總?cè)コ蕿?3.53%，濃度沿“進(jìn)水-垂直流人工濕地-水平潛流一級人工濕地-水平潛流二級人工濕地”逐級降低，其中垂直流對COD的去除貢獻(xiàn)率達(dá)62.90%，隨后各級對COD 的去除貢獻(xiàn)逐漸變小，水平潛流一級為22.98%、二級為14.12%。垂直流人工濕地、水平潛流一級和水平潛流二級人工濕地對COD的平均去除量分別為13.61、5.30 g·m-2·d-1和3.34 g·m-2·d-1，垂直流濕地對COD的去除貢獻(xiàn)率和平均去除量均最高。污水經(jīng)過天然水塘?xí)r，COD濃度反而有所升高，其可能的原因是塘內(nèi)底泥、微生物和植物殘?bào)w向水體釋放了有機(jī)質(zhì)[26]。有研究表明，天然水塘底部的沉積物富含有機(jī)物，這些有機(jī)物在一定條件下（如溫度、pH值變化或微生物活動(dòng)增強(qiáng)）會(huì)重新釋放到水體中；微生物和植物殘?bào)w的分解過程中也會(huì)釋放有機(jī)物質(zhì)，進(jìn)一步提高水體中的COD水平。此外，天然水塘地勢低洼，其出水匯入周邊農(nóng)田水渠，雨季時(shí)，伴隨著周邊農(nóng)業(yè)面源污染（如徑流有機(jī)質(zhì)、肥料和農(nóng)藥殘留等）的匯入，塘內(nèi)COD濃度也會(huì)升高。

人工濕地中的TP通過植物吸收、基質(zhì)吸附以及微生物降解等作用去除[27]，其中基質(zhì)吸附與植物攝取起主導(dǎo)作用[28]，TP 進(jìn)入濕地后，首先被基質(zhì)吸附截留，被截留的TP通過根系被植物攝取。由圖4（b）可以看出，TP的濃度沿各級呈下降趨勢，垂直流人工濕地、水平潛流一級和水平潛流二級人工濕地對TP的平均去除量分別為0.21、0.48 g·m-2·d-1和0.22 g·m-2·d-1，去除貢獻(xiàn)率分別為26.59%、59.13% 和7.29%，天然水塘的貢獻(xiàn)率為6.99%，總?cè)コ蕿?4.83%。其中，水平潛流一級對TP的去除量和貢獻(xiàn)率最高，兩級水平潛流基質(zhì)材料等設(shè)計(jì)條件均相同，且未安裝曝氣設(shè)施，去除貢獻(xiàn)率變化的可能原因是：（1）進(jìn)水磷濃度的影響。萬正芬等[29]與孫鐿銘[30]關(guān)于人工濕地填料對磷吸附行為的研究表明，吸附過程通常受到濃度梯度的驅(qū)動(dòng)。低濃度時(shí)，吸附劑表面的吸附位點(diǎn)未被充分利用，吸附過程受到吸附位點(diǎn)可用性的限制。隨著濃度的增加，吸附質(zhì)分子與吸附劑表面接觸的機(jī)會(huì)顯著增加，更多的吸附位點(diǎn)被占據(jù)，導(dǎo)致吸附量上升。因此進(jìn)水磷濃度越高，濕地對磷的吸附量就越大，凈化效果越好。（2）微生物群落差異[31]。自2017年濕地建成以來，在實(shí)際運(yùn)行過程中，水平流一級人工濕地的微生物種類與豐度與水平流二級人工濕地產(chǎn)生了差異，水平潛流一級濕地中可能存在更多TP去除的優(yōu)勢微生物；或是在較高濃度PPCPs的脅迫下，微生物分泌的胞外聚合物（EPS）增加[32]，從而結(jié)合了更多的磷。（3）溫度等條件的差異。溫度對微生物活性和植物生長有顯著影響[31]，兩組濕地不能完全將環(huán)境因素控制一致，因此可能會(huì)造成二者在TP去除率方面的差異。此外，氧環(huán)境、植物生長情況等因素也能對TP去除率產(chǎn)生影響[31]。

人工濕地脫氮主要依靠硝化和反硝化反應(yīng)。硝化反應(yīng)為好氧反應(yīng)，包括：（1）氨氧化菌將NH+4 -N轉(zhuǎn)化為NO-2 -N 的亞硝化反應(yīng)；（2）亞硝酸鹽氧化菌將NO-2 -N轉(zhuǎn)化為NO-3 -N的硝化反應(yīng)。下流式人工濕地運(yùn)行時(shí)污水從濕地表面流至填料床的底部，其出水裝置設(shè)在濕地底部，水位設(shè)計(jì)在填料表面以下40 cm，床體上部處于不飽和狀態(tài)，氧氣通過大氣擴(kuò)散和植物傳輸進(jìn)入濕地系統(tǒng)使得濕地上部為好氧狀態(tài)，因此硝化能力比潛流和表流濕地強(qiáng)[33]。反硝化需要缺氧環(huán)境，水平潛流濕地為飽和狀態(tài)，水中溶解氧主要通過植物根系傳輸，靠近根際區(qū)域的氧氣含量相對豐富，能夠繼續(xù)發(fā)生硝化反應(yīng)，而遠(yuǎn)離根際區(qū)域的溶解氧逐漸減少，形成缺氧環(huán)境，促進(jìn)了反硝化過程，從而對TN的去除效果較好[34]。

由圖4（c）可知，TN流經(jīng)人工濕地各處理單元后濃度逐級遞減，各級濕地對TN的平均去除量分別為4.71、4.15 g·m-2·d-1和3.26 g·m-2·d-1，其中垂直流濕地平均去除量最高。各級人工濕地對TN去除的貢獻(xiàn)率呈現(xiàn)逐漸降低的趨勢，垂直流、水平流一級和水平流二級的貢獻(xiàn)率分別為41.16%、37.23% 和12.63%，天然水塘的貢獻(xiàn)率為8.99%，TN的總?cè)コ蕿?9.05%，水平流一、二級的兩個(gè)平行單元去除TN 的貢獻(xiàn)率也有所不同，H1e1 和H2e1 的貢獻(xiàn)率分別略高于H1e2和H2e2。

由圖4（d）可以看出，濕地系統(tǒng)各階段的NH+4 -N含量逐漸降低，變化趨勢與TN相似。各級濕地對NH+4 -N的平均去除量分別為4.97、2.35 g·m-2·d-1 和2.44 g·m-2·d-1，其中垂直流平均去除量遠(yuǎn)高于兩級水平潛流濕地。垂直流濕地對NH+4 - N 去除的貢獻(xiàn)率為36.73%，水平潛流一級為27.11%，水平潛流二級為18.62%，天然水塘的貢獻(xiàn)率為17.53%，NH+4 -N的總?cè)コ蕿?1.56%。NH+4 -N的去除主要是通過微生物的硝化作用，硝化反應(yīng)為好氧反應(yīng)，而本項(xiàng)目垂直流濕地床體表層處于不飽和狀態(tài)，氧氣通過大氣擴(kuò)散和植物傳輸進(jìn)入濕地系統(tǒng)，使得垂直流濕地呈現(xiàn)出較好的氧化環(huán)境。而水平潛流人工濕地中種植的濕生植物具有發(fā)達(dá)的通氣組織，能夠通過根系向床體傳輸氧氣[35]。且濕地中存在多種耐貧營養(yǎng)類微生物，其可以代謝植物凋謝物中的纖維素、半纖維素和木質(zhì)素等[36]，并為氮循環(huán)提供碳源；植物可以利用光合作用固定空氣中的CO2，使其變成植物有機(jī)體，并通過植物根系分泌到環(huán)境中，根系分泌物不僅可以誘導(dǎo)和刺激根際特定菌群的生長[37]，還可以作為碳源，促進(jìn)硝化菌的生長，完成硝化過程[38]。

圖4（e）顯示進(jìn)水中存在一定濃度的NO-3 -N，這表明農(nóng)村污水在收集過程中發(fā)生了硝化作用；而垂直流濕地中NO-3 -N含量下降，表明由于硝酸鹽的存在，加上進(jìn)水中碳源相對豐富，在此階段發(fā)生了反硝化作用，NO-3 -N 被還原為N2；隨后NO-3 -N 含量又逐漸升高，說明在各級濕地處理時(shí)硝化作用造成了積累，硝化強(qiáng)度略大于反硝化強(qiáng)度。此外，兩級水平潛流平行單元存在差異，H1e1和H2e1出水中NO-3 -N的濃度分別低于H1e2和H2e2的出水，這說明梭魚草濕地系統(tǒng)中的反硝化過程略低于美人蕉濕地系統(tǒng)。同樣地，在種植美人蕉的兩級水平潛流人工濕地單元中，TN和NH+4 -N的出水濃度同樣略低于種植梭魚草的單元，即種植美人蕉的濕地系統(tǒng)對TN的去除率更高，硝化和反硝化協(xié)同性更好。分析其原因發(fā)現(xiàn)，收獲的美人蕉的生物量高于梭魚草（美人蕉與梭魚草的株高分別約為90 cm和70 cm，單株濕質(zhì)量分別為2.3 kg和1.2 kg），一方面可能是較高的生物量促進(jìn)了植物對氮的攝取，另一方面，美人蕉具有發(fā)達(dá)的根系，從而可能形成更優(yōu)的氧氣傳輸條件，加速微生物的硝化反硝化作用，促進(jìn)氮的轉(zhuǎn)化。

綜上所述，COD在垂直流中的去除最為顯著，垂直流對COD的平均去除量為13.61 g·m-2·d-1，去除貢獻(xiàn)率為62.90%，絕大部分有機(jī)物在垂直流濕地中被降解。水平潛流一級對TP的去除量（0.48 g·m-2·d-1）和貢獻(xiàn)率（59.13%）最高，兩級水平潛流去除貢獻(xiàn)率有所差異，可能是受進(jìn)水磷濃度、微生物群落差異、溫度等因素的影響。氮?jiǎng)t是在流經(jīng)各級濕地過程中被逐步去除的，這也表明當(dāng)進(jìn)水碳源不足時(shí)，生態(tài)凈化系統(tǒng)仍然能夠在植物根系分泌的有機(jī)物幫助下進(jìn)行反硝化，但過程相對緩慢。

2.3 人工濕地對典型PPCPs的凈化效果

在30 種目標(biāo)PPCPs 中，本處理工程進(jìn)水中共檢出19種（表3），檢出量最高的是土霉素（OTC），達(dá)到了5.3 μg·L-1，其次是噁喹酸（OAX）、磺胺嘧啶（SDZ）、洛美沙星（LMLX）、咖啡因（CAF）、1，7-二甲基黃嘌呤（1，7-DIM）和可待因（CD），檢出濃度分別為80.54、37.68、20.69、20.41、20.25 ng·L-1和17.13 ng·L-1，其他抗生素的檢出量均在13 ng·L-1以下。

由表3 數(shù)據(jù)可知，在這些檢出的PPCPs 中，系統(tǒng)對咖啡因和氧氟沙星的去除效果最好，水平流二級濕地出水中濃度低于檢測限。進(jìn)水中咖啡因濃度為20.41 ng·L-1，其在垂直流階段被完全去除后又在H1e1中檢測到9.62 ng·L-1，然后經(jīng)水平流二級濕地再次被完全去除?？Х纫蛟谌斯竦刂械娜コ龣C(jī)制主要是好氧生物的降解，因此其在垂直流人工濕地中有更高的去除效率[39-40]。而在H1e1中再次檢測到咖啡因的原因推測是：系統(tǒng)進(jìn)水具有連續(xù)性，在本次檢測之前，進(jìn)水中的咖啡因在垂直流階段未被完全去除，進(jìn)入水平潛流濕地系統(tǒng)且有部分吸附在填料上，后續(xù)H1e1中的咖啡因在特定的水利條件下被水流沖出，從而在水體中被檢測到。對于氧氟沙星的高去除率，Chen等[41]及劉鄧平[42]的研究中也發(fā)現(xiàn)組合型人工濕地對氧氟沙星的去除率為100%。這主要是由于氧氟沙星不易溶于水，較易富集于濕地單元的基質(zhì)中，因此氧氟沙星進(jìn)入濕地后，首先被基質(zhì)攔截和吸附[43]，基質(zhì)中的鐵、鋁等金屬氧化物通過吸附作用固定氧氟沙星[44]，隨后，濕地植物通過根系吸收氧氟沙星，并在其體內(nèi)進(jìn)行代謝降解[45]，同時(shí)，填料上附著生長的微生物也能夠通過氧化、脫烷基化和脫羧化等過程降解氧氟沙星[46]；而植物的根系分泌物可以通過調(diào)節(jié)根際微生物群落[47]，促進(jìn)微生物對氧氟沙星的降解。此外，氧氟沙星等喹諾酮類抗生素（QNs）還可以通過光降解去除[48]。

系統(tǒng)對1，7-二甲基黃嘌呤、可待因、磺胺嘧啶、磺胺氯噠嗪和噁喹酸5種PPCPs的去除率在80% 以上，且其主要在垂直流階段被去除。如前所述，垂直流濕地因其結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與水流形態(tài)使得人工濕地內(nèi)部便于供氧，有利于PPCPs的好氧降解[49]。因此分析認(rèn)為，在垂直流濕地對以上5種物質(zhì)的去除中好氧降解占主導(dǎo)地位，同時(shí)伴隨著基質(zhì)吸附和植物吸收等途徑。經(jīng)過兩級水平潛流人工濕地后，1，7-二甲基黃嘌呤、可待因、磺胺嘧啶、磺胺氯噠嗪和噁喹酸的出水濃度分別降低為3.87、2.46、6.40、0.06 ng·L-1 和9.26ng·L-1，這說明水平流濕地對以上抗生素存在一定的去除效果。不同于垂直流，水平潛流人工濕地內(nèi)部溶解氧含量與進(jìn)水抗生素負(fù)荷較低，好氧微生物降解作用較弱，1，7-二甲基黃嘌呤等在此階段的降解主要是基質(zhì)吸附與植物吸收。1，7-二甲基黃嘌呤是咖啡因代謝過程中的一個(gè)重要中間產(chǎn)物[50]，可通過去甲基化和氧化作用去除[51]。某些真菌（如Aspergillus sy?dowii）已被證明具有降解咖啡因及其代謝產(chǎn)物的能力，其主要代謝路徑是去甲基化[52]。可待因、磺胺嘧啶、磺胺氯噠嗪和噁喹酸在人工濕地中的降解機(jī)制主要包括微生物的水解和氧化還原作用、植物吸收和植物根系分泌物的影響以及填料的吸附作用[53-55]。其中磺胺嘧啶在人工濕地中的代謝路徑主要包括異噁唑環(huán)的開環(huán)、苯胺的羥化和磺酰胺基團(tuán)的S—N鍵斷裂3個(gè)關(guān)鍵過程，這個(gè)過程在光催化的作用下會(huì)更加顯著[56]。

系統(tǒng)對磺胺二甲基嘧啶、磺胺甲氧噠嗪、磺胺喹噁啉、氟甲喹、四環(huán)素和土霉素的去除率在50.00%～75.57% 之間；對沙拉沙星和強(qiáng)力霉素的去除率相對較低，分別為4.72%和24.71%，這幾種物質(zhì)的去除率與前人的研究結(jié)果相符合[57]。值得注意的是，系統(tǒng)對對乙酰氨基酚、磺胺間二甲氧嘧啶、洛美沙星和金霉素未表現(xiàn)出凈化功能，甚至出現(xiàn)出水濃度高于進(jìn)水的情況。分析其原因發(fā)現(xiàn)，上述4種PPCPs具有一個(gè)共同的特征，就是其不溶或難溶于水，進(jìn)入系統(tǒng)后容易被填料、植物根莖等攔截，在一定水力條件下又會(huì)被重新沖出系統(tǒng)，從而出現(xiàn)出水濃度高于進(jìn)水的現(xiàn)象。這與在水平流一級系統(tǒng)中再次檢測到咖啡因的原理相似。

人工濕地對PPCP 的主要去除機(jī)制分為3類：生物降解、植物吸收和填料吸附。磺胺類抗生素（SAs）在人工濕地中主要通過去甲基化、水解、氧化還原、乙酰化反應(yīng)、植物吸收與代謝、植物根系分泌物影響、光降解及填料吸附等作用去除，生物降解是其最主要的去除途徑[58]。喹諾酮類抗生素通過基質(zhì)中鐵、鋁等金屬氧化物的吸附[45]、微生物氧化、脫烷基化和脫羧化[46]及植物根系分泌物的調(diào)節(jié)[47]作用被去除。四環(huán)素類抗生素（TCs）通過離子相互作用和表面絡(luò)合等機(jī)制被從人工濕地中去除[59]，且喹諾酮類和四環(huán)素類抗生素在人工濕地中的主要去除途徑為基質(zhì)吸附[60]。

盡管人工濕地對PPCPs有一定的降解能力，但對部分化學(xué)穩(wěn)定性高、代謝路徑復(fù)雜、具有穩(wěn)定雜環(huán)結(jié)構(gòu)的抗生素，如磺胺類的吡啶環(huán)、嘧啶環(huán)[61]，則去除率相對較低；加上一些中間產(chǎn)物具有更高的毒性和穩(wěn)定性，如磺胺甲噁唑中的游離氨基被氧化成硝基后急性毒性會(huì)上升[62]，PPCPs的長期存在導(dǎo)致環(huán)境中微生物耐藥性增加，人工濕地中的溶解氧、pH值、溫度等環(huán)境因素都會(huì)影響微生物活性，從而使得人工濕地對部分PPCPs的去除效率不理想。

表3 結(jié)果還顯示，PPCPs 的濃度在水平流一、二級濕地的兩平行單元出水中表現(xiàn)出一定的差異。這主要涉及基質(zhì)、微生物、植物以及抗生素本身在水中分布不均勻等因素?；|(zhì)的孔隙率和比表面積[57]不同、微生物群落差異、植物種類以及根系分泌物的不同，都會(huì)直接或間接影響PPCPs的去除[63]。另外，進(jìn)水水質(zhì)及水量的波動(dòng)與PPCPs自身的性質(zhì)（親疏水性等）都會(huì)影響抗生素的環(huán)境分配行為[64]，從而使得PPCPs在水中分布不均勻，導(dǎo)致出水濃度差異。

基質(zhì)對抗生素的吸附效果與基質(zhì)物理結(jié)構(gòu)（基質(zhì)層的孔徑大小和表面結(jié)構(gòu)）有關(guān)，同時(shí)也與基質(zhì)物理化學(xué)特性（基質(zhì)中有機(jī)質(zhì)和礦物質(zhì)的含量）有關(guān)[65]，還與抗生素本身的固-水分配系數(shù)（Kd）有關(guān)，抗生素的Kd值越高越容易被污泥和填料吸附[66]。植物直接吸收、植物根系分泌物促進(jìn)降解、植物根區(qū)環(huán)境改善都會(huì)促進(jìn)其對抗生素類污水的凈化[65]。除此之外其還可能受到氧化還原電位、溫度、pH值等因素的影響。植物根系會(huì)影響濕地系統(tǒng)中溶解氧濃度和對特定微生物的選擇性富集[67]。

水平流兩組平行單元種植的植物不同，結(jié)合前文關(guān)于不同植物單元對常規(guī)污染物凈化效果對比分析，H1e1和H2e1處種植的是美人蕉，H1e2和H2e2處種植的是梭魚草，收獲時(shí)發(fā)現(xiàn)美人蕉生物量高于梭魚草，可能形成了更優(yōu)的好氧條件，從而導(dǎo)致微生物降解和植物吸收對抗生素的去除表現(xiàn)出差異。也有可能是濕地植物影響到了濕地的溫度、pH、微生物種類和數(shù)量等原因，有相關(guān)研究顯示抗生素的去除與溫度呈正相關(guān)，高溫促進(jìn)了吸熱水解反應(yīng)，改善了生物降解過程[68]。

生態(tài)處理系統(tǒng)對PPCPs新污染物的去除受該污染物的Kd值影響。Kd值較低的抗生素在水中的遷移能力相對較強(qiáng)，易通過濕地植物攝取和光解作用去除；而Kd 值較高的物質(zhì)不易溶于水，更易被填料吸附攔截，并逐漸被填料上附著生長的微生物降解去除。結(jié)合表3可知，磺胺類、喹諾酮類抗生素的Kd值范圍分別為3.2～11 090.7 L·kg-1[69-74]、34～385 029 L·kg-1[69，72，75-78]，喹諾酮類抗生素的Kd 值大于磺胺類，又根據(jù)本次研究發(fā)現(xiàn)，喹諾酮類抗生素在垂直流階段的平均去除率（42.22%）低于磺胺類（61.77%），推測喹諾酮類抗生素在人工濕地主要靠填料攔截并被附著在填料上的微生物分解去除，磺胺類抗生素通過植物吸收和光解等作用被去除[65]。四環(huán)素類抗生素相較于喹諾酮類及磺胺類抗生素，其Kd值相對較低，為0.3～6 309.0 L·kg-1[79-81]。在本研究中，四環(huán)素類抗生素的平均去除率相對較低（36.42%），且主要在水平潛流濕地中被去除，其在垂直流階段的去除率僅為-25.36%～18.23%，結(jié)合其Kd 值推測其去除途徑為填料吸附和填料上微生物的分解作用，有研究證實(shí)，四環(huán)素類抗生素主要是吸附在土壤和污泥中被去除[48]。

總體來看，人工濕地系統(tǒng)對PPCPs有不同程度的去除效果，去除率與PPCPs的Kd值呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，Kd值越低水溶性越好，越容易隨水遷移，去除率相對越高。

在污水生態(tài)凈化系統(tǒng)中，將表3中的磺胺類、喹諾酮類、四環(huán)素類及其他藥物的凈化過程與常規(guī)污染物COD、NH+4 -N、NO-3 -N、TN、TP在垂直流及兩級水平潛流人工濕地中的去除效果進(jìn)行PCA 分析，結(jié)果如圖5所示。

由圖5 可知，表3 中大部分PPCPs 的降解與COD、TN、NH+4 -N和TP的去除具有正相關(guān)關(guān)系，但與NO-3 -N 的去除呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，表明這部分PPCPs 的降解主要發(fā)生在NH+4 -N向NO-3 -N轉(zhuǎn)化的好氧階段，且主要發(fā)生在垂直流濕地中。有研究表明，硝化作用可以促進(jìn)一些藥物的生物轉(zhuǎn)化[86]。在硝化反應(yīng)中氨氧化細(xì)菌（AOB）不僅可以實(shí)現(xiàn)氮的轉(zhuǎn)化，在有機(jī)物降解上也具有潛在優(yōu)勢[86-87]。AOB 不僅可以利用其關(guān)鍵酶氨單加氧酶（AMO）把NH+4 -N 轉(zhuǎn)化為亞硝態(tài)氮，還可以共代謝一部分有機(jī)物[88-89]，且Kassotaki等[89]發(fā)現(xiàn)當(dāng)AMO 的活性被抑制時(shí)，磺胺甲噁唑的去除也被完全抑制。

值得注意的是，磺胺類的磺胺間二甲氧嘧啶、喹諾酮類的洛美沙星和沙拉沙星、四環(huán)素類的金霉素以及其他藥物類的對乙酰氨基酚的降解規(guī)律不同，洛美沙星、沙拉沙星和金霉素的降解主要發(fā)生在垂直流濕地單元，磺胺間二甲氧嘧啶和對乙酰氨基酚降解過程主要發(fā)生在水平潛流濕地單元，與硝酸鹽反硝化過程有關(guān)。有研究證實(shí)，0.1 mg·L-1 的金霉素[90]、100 ng·L-1～100 μg·L-1的洛美沙星[91]對NO-3 -N的還原表現(xiàn)出抑制作用。這5種PPCPs在系統(tǒng)中的去除率較低或?yàn)樨?fù)值，推測其進(jìn)入系統(tǒng)后被填料、植物根莖等攔截，在一定水力條件下被重新沖出系統(tǒng)，從而出現(xiàn)出水濃度高于進(jìn)水的現(xiàn)象。

3 人工濕地在處理農(nóng)村污水過程中的環(huán)境影響

人工濕地作為一種生態(tài)型的污水處理技術(shù)，在農(nóng)村污水治理中發(fā)揮著重要作用，然而，在其處理農(nóng)村污水的過程中，也會(huì)存在一些潛在的環(huán)境影響。

（1）溫室氣體排放。植物和微生物的呼吸作用會(huì)釋放一定量的CO2。在硝化階段，氨氧化菌以NO-2 -N為電子受體進(jìn)行的氧化、分解會(huì)產(chǎn)生N2O。并且N2O是反硝化過程的中間產(chǎn)物，若N2O還原酶活性受到抑制，則會(huì)釋放大量的N2O，這種強(qiáng)效溫室氣體排放到大氣中，會(huì)對環(huán)境產(chǎn)生一定的影響。

（2）植物處置問題。人工濕地中的植物在污水凈化過程中扮演著重要角色，它們通過吸收、吸附等作用去除污水中的營養(yǎng)物質(zhì)和污染物。然而，當(dāng)植物生長到一定階段需要收割時(shí)，植物的處置就成為了一個(gè)問題。如果收割后的植物被隨意丟棄在濕地周邊，植物體內(nèi)積累的氮、磷等物質(zhì)在植物腐爛分解后會(huì)重新釋放到環(huán)境中。另外，部分植物可能含有一定的污染物或重金屬，如果處理不當(dāng)，可能對周邊生態(tài)系統(tǒng)和人類健康構(gòu)成潛在威脅。

（3）固體廢物產(chǎn)生。農(nóng)村污水中常含有較多的懸浮物、有機(jī)物和其他雜質(zhì)，長期運(yùn)行下，這些物質(zhì)會(huì)逐漸在人工濕地的基質(zhì)中積累，導(dǎo)致濕地堵塞。在清理堵塞的過程中，會(huì)產(chǎn)生一定的固體廢物，這些固體廢物包括沉淀的污泥、老化的植物殘?bào)w以及部分被堵塞的基質(zhì)材料等。若這些固體廢物直接堆放會(huì)占用大量土地資源，因此需要妥善處理。

雖然人工濕地在農(nóng)村污水處理中具有顯著優(yōu)勢，但在其應(yīng)用過程中，需要充分重視這些環(huán)境影響，并采取相應(yīng)的措施加以應(yīng)對，以實(shí)現(xiàn)農(nóng)村污水處理與環(huán)境保護(hù)的協(xié)調(diào)發(fā)展。

4 結(jié)論和展望

（1）人工濕地系統(tǒng)對COD、NH+4 -N和TP的去除效果較好。因人口相對較少，濕地進(jìn)水水質(zhì)受餐廚廢水影響顯著。2018年和2019年因餐廚廢水匯入，進(jìn)水污染物濃度較高，2022年餐飲店關(guān)閉后污染物濃度大幅降低，其中COD 濃度降低近60%。盡管進(jìn)水水質(zhì)變化較大，但人工濕地仍表現(xiàn)出良好的抗沖擊負(fù)荷能力，運(yùn)行穩(wěn)定，出水COD、NH+4 -N及TP的平均濃度分別為41.27、13.67 mg·L-1和2.95 mg·L-1。

（2）各級人工濕地對污染物的去除效果不盡相同。垂直流對COD的去除貢獻(xiàn)（62.90%）最大，水平潛流一級對TP 的去除貢獻(xiàn)率（59.13%）和平均去除量（0.48 g·m-2·d-1）最高，氮是在污水流經(jīng)各級濕地的過程中被逐步去除的。組合人工濕地將具有不同優(yōu)勢的單一人工濕地有機(jī)組合，提高了污染物的綜合去除效率。

（3）人工濕地系統(tǒng)對19 種PPCPs 有不同程度的去除效果。咖啡因和氧氟沙星的去除率為100%，1，7-二甲基黃嘌呤等5種PPCPs主要在垂直流階段好氧去除，去除率超80%；磺胺二甲基嘧啶等6種PPCPs的去除率在50.00%～75.57%之間；沙拉沙星、強(qiáng)力霉素等的去除率較低或?yàn)樨?fù)。PPCPs的主要去除機(jī)制為生物降解、植物吸收和填料吸附，且去除率與其Kd值呈負(fù)相關(guān)關(guān)系。

未來的研究可從微生物角度進(jìn)一步探索人工濕地的凈化機(jī)制，結(jié)合氮、磷和主要PPCPs的物質(zhì)流分析，揭示其遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律。開展微生物群落結(jié)構(gòu)研究，包括微生物豐度、優(yōu)勢菌群，以及中間產(chǎn)物和抗性基因（ARGs）的動(dòng)態(tài)變化。這些研究將為優(yōu)化農(nóng)村污水處理技術(shù)提供理論支持，推動(dòng)人工濕地在復(fù)雜水污染治理中的應(yīng)用，助力農(nóng)村生活污水處理技術(shù)的升級與發(fā)展。

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（責(zé)任編輯：李丹）