沖擊壓縮下金屬鉑的原子尺度動(dòng)態(tài)響應(yīng)研究

摘"要 金屬鉑（Pt）是重要金屬元素，其因具有良好的機(jī)械、熱物理和化學(xué)性能在國防科技、航空航天、工業(yè)生產(chǎn)等領(lǐng)域廣泛應(yīng)用。早期的靜態(tài)高壓實(shí)驗(yàn)已經(jīng)證明在常壓到高壓的過程中，Pt依舊保持面心立方結(jié)構(gòu)（Face-Centered"Cubic，F(xiàn)CC）。然而，動(dòng)態(tài)高壓下Pt的物質(zhì)結(jié)構(gòu)演化受限于實(shí)驗(yàn)觀測條件研究并不充分，利用分子動(dòng)力學(xué)模擬研究沖擊壓縮下Pt的動(dòng)態(tài)響應(yīng)成為必然。通過理論模擬沿著不同晶向?qū)尉сK進(jìn)行沖擊，研究發(fā)現(xiàn)，結(jié)構(gòu)演化存在明顯的晶向依賴性。從力學(xué)角度來看，不同晶向的原子排列疏密程度不同，使材料內(nèi)部剪切應(yīng)力不同；從熱力學(xué)角度分析，不同晶向的原子排列疏密程度不同，會(huì)使沖擊波沿著不同晶向傳播，沖擊波后的結(jié)構(gòu)會(huì)經(jīng)歷不同的熱力學(xué)路徑，從而影響結(jié)構(gòu)演化。

關(guān)鍵詞：高壓科學(xué)"沖擊壓縮"晶向依賴"結(jié)構(gòu)演化

中圖法分類號(hào)""O313；""""""""""""""文獻(xiàn)標(biāo)志碼""A

Atomic-Scale"Dynamic"Response"of"Platinum"Metal"Under"Shock"Compression

XUE"limin1"XU"Zhongwei2*

（1."No."71"Middle"School，"Lanzhou"City，Lanzhou，Gansu"Province，730080"China;"2."School"of"Physics"and"Information"Engineering，"Fuzhou"University，"Fuzhou，F(xiàn)ujian"Province，350108"China）

[Abstract]""Metal"platinum"（Pt）"is"widely"used"in"national"defense"technology，"aerospace，"industrial"production"and"other"fields"due"to"its"good"mechanical，"thermophysical"and"chemical"properties."Early"static"high"pressure"experiments"have"shown"that"Pt"can"only"exist"in"face-centered-cubic"（FCC）"crystal"structure"in"the"process"from"the"ambient"pressure"to"high"pressures."However，"the"structural"evolution"of"Pt"under"dynamic"high"pressure"is"limited"by"the"experimental"observation"conditions，"so"it"is"inevitable"to"study"the"dynamic"response"under"shock"compression"by"using"molecular"dynamics"simulation."The"shock"loading"of"single"crystal"platinum"along"different"crystal"directions，"this"work"reveals"that"the"structure"evolution"is"clearly"dependent"of"crystal"direction."Different"crystal"direction"has"different"atomic"density，"which"makes"the"internal"shear"stress"of"the"material"different"by"means"of"the"mechanical"analysis."From"the"thermodynamic"perspective，"the"structure"behind"the"shock"wave"will"experience"different"thermodynamic"pathway，"thus"anisotropic"structural"evolution"is"determined"by"the"thermodynamic"pathway.

[Key"Words]"High"pressure"science;""""Shock"compression;""""Crystal"direction"dependence;""""Structural"evolution

高壓研究最早開始于"18"世紀(jì)中期，人們關(guān)注對(duì)液體水進(jìn)行壓縮性實(shí)驗(yàn)，隨后活塞壓力計(jì)在"19"世紀(jì)末出現(xiàn)。到了20"世紀(jì)，高壓探測從宏觀延伸到了微介觀領(lǐng)域，常用的有同步輻射XRD、拉曼光譜、布里淵光譜、吸收譜、高壓電磁學(xué)測量和光學(xué)測量等技術(shù)[1–4]。高壓裝置主要分為靜態(tài)壓縮和動(dòng)態(tài)壓縮兩類。常見的靜態(tài)壓縮裝置有金剛石對(duì)頂砧（Diamond"Anvil"Cell，"DAC）[5]"和大腔體壓機(jī)（Large"Volume"Press，"LVP）[6]兩類。動(dòng)態(tài)壓縮主要是平板撞擊實(shí)驗(yàn)[7-9]，隨著大型激光器的問世，高功率激光可以產(chǎn)生穩(wěn)定的動(dòng)態(tài)高壓"[10-12]。

金屬鉑（Pt）因具有很低的壓縮率和化學(xué)惰性，在高壓實(shí)驗(yàn)中通常被當(dāng)作良好的壓力校準(zhǔn)材料"[13-14]。高壓實(shí)驗(yàn)對(duì)Pt的狀態(tài)方程（Equation"of"State，EOS）進(jìn)行了大量研究"[15-16]，發(fā)現(xiàn)Pt在很寬廣的壓力溫度區(qū)間保持穩(wěn)定的面心立方結(jié)構(gòu)（Face-Centered"Cubic，F(xiàn)CC）。早期對(duì)Pt的研究集中在固液相變[17-18]，給定靜水壓力下將金屬Pt加熱到很高溫度甚至接近熔化。區(qū)別于靜態(tài)壓縮的時(shí)間尺度，動(dòng)態(tài)壓縮的時(shí)間尺度很短，當(dāng)前激光驅(qū)動(dòng)的沖擊壓縮裝置可達(dá)納秒尺度，材料形變的微觀結(jié)構(gòu)演化無法直觀進(jìn)行觀測。本文基于分子動(dòng)力學(xué)模擬，研究金屬Pt在沖擊壓縮下固體結(jié)構(gòu)的微觀演化，從原子角度分析結(jié)構(gòu)演化和晶體晶向的關(guān)系，進(jìn)而分析整個(gè)系統(tǒng)在沖擊波傳播過程中的熱力學(xué)狀態(tài)變化。

1、"1計(jì)算方法

本文的計(jì)算模擬通過經(jīng)典的分子動(dòng)力學(xué)模擬軟件"LAMMPS"實(shí)現(xiàn)，采用SHENG"H"W等人[19]開發(fā)的嵌入式"（Embedded"Atom"Method，EAM）勢函數(shù)，主要通過非平衡分子動(dòng)力學(xué)方法（Non-Equilibrium"Molecular"Dynamics，NEMD）和多尺度沖擊技術(shù)"[20]（Multi-Scale"Shock"Technique，MSST）模擬沖擊壓縮過程。

2、"2"非平衡分子動(dòng)力學(xué)方法

平板撞擊或激光燒蝕產(chǎn)生沖擊波在樣品內(nèi)傳播，理論模擬將沖擊波近似為均勻的平面波，通過模擬一個(gè)活塞撞擊樣品，活塞動(dòng)能傳遞給樣品中原子，產(chǎn)生單軸沖擊效果。本文將單晶"Pt"的"x、y"方向設(shè)定為周期性邊界條件，z"方向設(shè)定為固定邊界，沿著"z"方向?qū)悠愤M(jìn)行沖擊，如圖1所示。非平衡分子動(dòng)力學(xué)方法（Non-Equilibrium"Molecular"Dynamics，NEMD）可以模擬超大體系甚至接近實(shí)驗(yàn)尺度的樣品，本文構(gòu)建"FCC"晶體在"x、y"方向尺寸超過"10"nm，保證了不受邊界條件的影響，z"方向的尺度超過百納米達(dá)到數(shù)十個(gè)微米，這樣保證了沖擊波在"z"方向的傳播時(shí)間足夠長，便于進(jìn)行統(tǒng)計(jì)平均采樣。文中采用300"K、1"bar的等溫等壓條件讓初始結(jié)構(gòu)弛豫"500nbsp;ps，時(shí)間步長為"1"fs。構(gòu)建的不同晶向樣品"x、y、z"方向長度為：lt;100gt;晶向11.7"nm"×"11.7"nm"×"353"nm；lt;110gt;晶向"11"nm"×"11.7"nm"×"332"nm；lt;111gt;晶向"12.8"nm"×"11"nm"×"339.7"nm。

3、"3多尺度沖擊技術(shù)

基于可壓縮流體的歐拉方程，沖擊過程波前和波后滿足質(zhì)量守恒、動(dòng)量守恒和能量守恒，即對(duì)于沖擊速度恒定的系統(tǒng)，沖擊前后滿足雨貢紐（Hugoniot）關(guān)系：

式（1）、式（2）、式（3）中：u"是粒子速；"是沖擊速度；"是密度；"是每單位質(zhì)量的能量；"是沖擊方向的壓力；標(biāo)"0"表示初始狀態(tài)。通過上述方程直接約束系統(tǒng)的原子與體積，這樣就得到了沖擊之后的穩(wěn)態(tài)系統(tǒng)。上述方程適用于與時(shí)間無關(guān)的穩(wěn)態(tài)沖擊，多尺度沖擊技術(shù)方法基于擴(kuò)展的拉格朗日近似：

式（4）中：表示每單位質(zhì)量的動(dòng)能；表示每單位質(zhì)量的勢能；是關(guān)于模擬系統(tǒng)體積的類質(zhì)量參數(shù)；是系統(tǒng)的體積。關(guān)于系統(tǒng)體積的運(yùn)動(dòng)方程為：

MSST方法在每個(gè)時(shí)間步長內(nèi)更新系統(tǒng)粒子的位置和速度，通過宏觀守恒定律將系統(tǒng)的體積和溫度約束在雨貢紐（Hugoniot）態(tài)和瑞利（Rayleigh）曲線上，模擬沖擊波后的壓縮系統(tǒng)。因此，相較于NEMD方法，MSST可以模擬較小的體系獲得波后的熱力學(xué)信息，并且可以模擬較長時(shí)間，但是MSST方法類似于準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)模擬，無法像NEMD方法模擬沖擊波整個(gè)傳播過程。

4、"4模擬結(jié)果

為了驗(yàn)證本文采用的"EAM"勢函數(shù)的準(zhǔn)確性，通過"MSST"方法計(jì)算沿著不同晶向進(jìn)行沖擊得到的熱力學(xué)狀態(tài)，然后與之前理論數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比，如圖2所示。圖2中熔化曲線和雨貢紐曲線由"Elkin"等人采用第一性原理和半經(jīng)驗(yàn)方法計(jì)算得[21]，綠色對(duì)應(yīng)第一性原理采用全勢能線性"mu?in-tin"軌道方法計(jì)算的結(jié)果，藍(lán)色對(duì)應(yīng)半經(jīng)驗(yàn)方法計(jì)算的結(jié)果。Elkin"等人的結(jié)果和早期沖擊實(shí)驗(yàn)的結(jié)果在"200"GPa"壓力下能夠較好符合，但是在壓力超過"400"GPa"時(shí)，受限于實(shí)驗(yàn)測量精度、固體熔化等因素影響，實(shí)驗(yàn)結(jié)果不準(zhǔn)確。本文采用"EAM"勢函數(shù)和"Elkin"等人在沖擊未熔化之前的結(jié)果能夠較好符合，這說明當(dāng)前的勢函數(shù)足以準(zhǔn)確模擬Pt"在"300"GPa"以下的物質(zhì)結(jié)構(gòu)演化。從圖"2"中可以看到沿著不同晶向進(jìn)行沖擊，熱力學(xué)狀態(tài)在低壓階段（0～200"GPa）基本不變，但是當(dāng)沖擊壓力繼續(xù)增大，不同晶向沖擊狀態(tài)方程出現(xiàn)了不同的拐點(diǎn)。從微觀角度來看，不同晶向的原子排列是不同的，如圖"3"所示。由于原子的疏密程度不同，當(dāng)相同的沖擊壓力加載時(shí)，原子之間的作用力也會(huì)不同，這將影響原子受力后位移的程度大小，最終會(huì)出現(xiàn)不同的結(jié)構(gòu)演化現(xiàn)象。

通過"OVITO"后處理軟件，進(jìn)一步分析沖擊后樣品的原子結(jié)構(gòu)，這里采用廣泛應(yīng)用的共近鄰原子分析方法（a-CNA）。如圖"4"所示，沿著不同晶向進(jìn)行單軸沖擊結(jié)構(gòu)演化明顯不同，其中BCC結(jié)構(gòu)在沖擊過程中一直占比很低接近于0，說明沿著不同晶向沖擊Pt幾乎不會(huì)出現(xiàn)BCC結(jié)構(gòu)。沿著"lt;100gt;"晶向進(jìn)行沖擊，初始"FCC"結(jié)構(gòu)會(huì)隨著沖擊壓力增加逐漸減少到"0，HCP"結(jié)構(gòu)出現(xiàn)先增加后減少到"0"的現(xiàn)象，OTHER"一直在穩(wěn)步升高；沿著"lt;110gt;"晶向沖擊，初始"FCC"結(jié)構(gòu)隨著壓力增加同樣也在減少，HCP"結(jié)構(gòu)也是先增加后減少，OTHER"結(jié)構(gòu)逐漸增大，不同于"lt;100gt;"晶向沖擊，lt;110gt;"晶向沖擊"HCP"峰值位置占比較?。?.2）；沿著"lt;111gt;"晶向沖擊的結(jié)構(gòu)演化和lt;110gt;晶向沖擊相似。另外，在沖擊壓力達(dá)到"180"GPa"左右時(shí)，沿著不同晶向沖擊后的"HCP"結(jié)構(gòu)占比達(dá)到峰值，這與最近的沖擊實(shí)驗(yàn)[22]中發(fā)現(xiàn)層錯(cuò)的積累相同，沖擊實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)隨著沖擊壓力增強(qiáng)樣品中出現(xiàn)大量層錯(cuò)，這些層錯(cuò)隨著沖擊強(qiáng)度增加密度逐漸增加，直到發(fā)生固液相變后消失。a-CNA"方法的原理是基于階段半徑內(nèi)的原子配位數(shù)來分析結(jié)構(gòu)，屬于一個(gè)瞬時(shí)的局域分析方法，沖擊強(qiáng)度增加原子移位后無法回到平衡位置產(chǎn)生層錯(cuò)，a-CNA"將這些原子根據(jù)瞬時(shí)配位數(shù)歸類為"HCP"結(jié)構(gòu)，因此這里HCP結(jié)構(gòu)對(duì)應(yīng)實(shí)驗(yàn)上的層錯(cuò)。同樣，a-CNA"只能識(shí)別階段半徑以內(nèi)的原子，階段半徑以外的無法分辨，隨著沖擊強(qiáng)度增加固體熔化，液體內(nèi)原子沒有固定配位數(shù)，這兩種情況下的原子結(jié)構(gòu)都被識(shí)別為"OTHER沿著不同晶向沖擊后的"Pt"結(jié)構(gòu)存在差異性，根據(jù)原子排列認(rèn)為這與原子的間距影響受力有關(guān)，進(jìn)一步分析樣品內(nèi)部的剪切應(yīng)力，從力學(xué)角度給出直觀地描述，如圖5所示。圖中可以看到沿著不同晶向沖擊，樣品內(nèi)部的剪切應(yīng)力明顯不同。根據(jù)原子疏密程度不同，沿著lt;100gt;晶向原子排列較為疏緩，原子間作用力較弱，因此受到?jīng)_擊力后剪切應(yīng)力較小，這也對(duì)應(yīng)結(jié)構(gòu)分析中HCP層錯(cuò)結(jié)構(gòu)迅速增加。然而，沿著lt;110gt;和lt;111gt;晶向原子排列較為密集，原子之間作用力較強(qiáng)，因此，受到?jīng)_擊后剪切應(yīng)力迅速增大，直到超過彈性極限后開始發(fā)生塑性變形，對(duì)應(yīng)結(jié)構(gòu)分析中FCC結(jié)構(gòu)先平緩下降然后迅速減少。

上述結(jié)果基于"MSST"方法，主要圍繞沖擊波后的穩(wěn)定狀態(tài)進(jìn)行分析診斷，通過"NEMD"方法直觀描述沖擊波整個(gè)傳播過程中的原子結(jié)構(gòu)演化，設(shè)定活塞速度為"1.5"km/s，將沖擊波傳播過程通過"a-CNA"方法直觀描述，如圖"6"所示。圖6為沖擊波沿著不同晶向傳播"40"ps"的截面圖，圖中清晰地展示了沖擊波前未擾動(dòng)的"FCC"結(jié)構(gòu)，以及沖擊波陣面和沖擊波后結(jié)構(gòu)。由于原子排列不同，原子之間的作用力不同，直觀反映在沖擊波傳播過程中。沿著lt;100gt;晶向沖擊沖擊波傳播較快，同時(shí)沖擊波后結(jié)構(gòu)主要以"HCP"層錯(cuò)為主，而沿著"lt;110gt;"和"lt;111gt;"晶向沖擊，沖擊波后結(jié)構(gòu)"FCC"結(jié)構(gòu)占比較多。

從力學(xué)角度分析，出現(xiàn)這種各項(xiàng)異性是因?yàn)樵优帕械氖杳懿煌?，從而?dǎo)致樣品內(nèi)部剪切應(yīng)力不同。從熱力學(xué)角度進(jìn)一步分析，沖擊波傳播過程中樣品的熱力學(xué)狀態(tài)如何演化，如圖"7"所示。在沖擊波傳播過程中，不同晶向的物質(zhì)狀態(tài)經(jīng)歷的演化路徑也存在不同。沿著"lt;100gt;"晶向，壓力迅速升高到穩(wěn)定狀態(tài)，溫度在波陣面出現(xiàn)很大的突變?nèi)缓笱杆倩芈涞椒€(wěn)定狀態(tài)；沿著"lt;110gt;"晶向，壓力在波陣面緩慢增強(qiáng)至平衡位置，溫度先上升然后降低再緩慢升高；沿著"lt;111gt;"晶向，壓力升高沒有"lt;100gt;"晶向那樣迅速，但也是很快升高到穩(wěn)定狀態(tài)，溫度先迅速升高然后迅速降低之后緩慢升高到平衡狀態(tài)。從熱力學(xué)角度分析，沿著不同晶向沖擊，物質(zhì)結(jié)構(gòu)演化的差異性與所經(jīng)歷的熱力學(xué)路徑直接相關(guān)，熱力學(xué)狀態(tài)決定了當(dāng)前物質(zhì)的結(jié)構(gòu)特性。

5、"5結(jié)語

基于分子動(dòng)力學(xué)模擬，本文從原子尺度分析了沖擊壓縮下單晶"Pt"結(jié)構(gòu)特性演化的晶向依賴性。根據(jù)不同晶向原子排列的疏密程度不同，單軸沖擊下Pt的動(dòng)態(tài)響應(yīng)存在各向異性，本文從力學(xué)角度和熱力學(xué)角度分別給出了解釋。沿著不同晶向沖擊，樣品內(nèi)的剪切應(yīng)力不同，原子排列決定了抗剪切能力，從而影響了結(jié)構(gòu)演化。同樣，在沖擊波傳播過程中，不同晶向的樣品經(jīng)歷的熱力學(xué)路徑不同，物質(zhì)結(jié)構(gòu)的演化與所處的熱力學(xué)狀態(tài)直接相關(guān)。

在高壓實(shí)驗(yàn)中，靜態(tài)壓縮對(duì)樣品施加的是長時(shí)間尺度的等軸的靜水壓，整個(gè)過程樣品處于等溫壓縮，在熔化線以下結(jié)構(gòu)演化通常只涉及固固相變，并且易于觀察；然而，沖擊壓縮實(shí)驗(yàn)的載荷加載時(shí)間尺度非常短，對(duì)樣品施加單軸的沖擊應(yīng)力，在熔化線以下研究固體的結(jié)構(gòu)演化不僅限于固固相變，超快載荷加載局部會(huì)出現(xiàn)過熱和過冷現(xiàn)象。例如：本文對(duì)沖擊波在樣品內(nèi)部傳播的熱力學(xué)狀態(tài)描述（如圖7所示）可以看到，沿著"lt;100gt;"晶向沖擊在波陣面出現(xiàn)過熱狀態(tài)持續(xù)2"ps左右，而沿著lt;110gt;"和"lt;111gt;"晶向沖擊在波陣面出現(xiàn)了過冷狀態(tài)。結(jié)合力學(xué)分析，lt;110gt;"和"lt;111gt;"晶向原子排列比"lt;100gt;"晶向原子排列更為緊密，因此沖擊壓力需要克服的原子之間作用力更強(qiáng)，原子排列越密勢能的能壘越高，因此，導(dǎo)致波陣面出現(xiàn)過熱和過冷這種溫度不同的現(xiàn)象。本文從微觀角度描繪了沖擊壓縮金屬鉑的整個(gè)物理過程，多角度分析影響結(jié)構(gòu)演化差異性的成因，為實(shí)驗(yàn)診斷提供了微觀物理解釋。

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