• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    山區(qū)及邊遠災區(qū)重金屬污染水PP棉載磷酸化殼聚糖處理與再生試驗

    2024-10-23 00:00:00劉杰侯永金陳阿鳳余龍華范峻雨
    排灌機械工程學報 2024年10期
    關(guān)鍵詞:吸附殼聚糖重金屬

    摘要: 根據(jù)災后重金屬水質(zhì)凈化難題,探索使用磷酸化殼聚糖負載的PP棉纖維材料吸附處理模擬重金屬污染水.對材料進行了表面性質(zhì)表征;以水中Cd(Ⅱ)為目標,考察了材料吸附效能的影響因素、吸附動力學與等溫線特征及再生條件;評估了材料對多種典型二價重金屬離子的去除效能,并開展了隨裝實際水體現(xiàn)場測試.結(jié)果表明,材料表面附著有明顯的磷酸化活性膜層,活性層磷酸化程度對材料吸附效能的發(fā)揮至關(guān)重要,材料的水環(huán)境適應(yīng)性良好,在pH 4~10時,其Cd(Ⅱ)吸附去除效能保持穩(wěn)定,且受水中除重碳酸鹽、磷酸鹽外的常見共存陰離子影響小.材料的再生性能良好,循環(huán)再生處理3次后的Cd(Ⅱ)吸附率仍高于80%.材料對除Cd(Ⅱ)外的其他典型二價重金屬去除性能良好,作為反滲透保安過濾器濾芯填料應(yīng)用于依托資助項目研制的便攜式凈水裝置,能夠起到膜前重金屬屏障的作用,具備良好的實際應(yīng)用潛能.

    關(guān)鍵詞: 重金屬;殼聚糖;PP棉纖維;吸附;Cd(Ⅱ);膜前預處理

    中圖分類號: X592 文獻標志碼: A 文章編號: 1674-8530(2024)10-1073-08

    DOI:10.3969/j.issn.1674-8530.23.0187

    劉杰,侯永金,陳阿鳳,等. 山區(qū)及邊遠災區(qū)重金屬污染水PP棉載磷酸化殼聚糖處理與再生試驗[J]. 排灌機械工程學報,2024,42(10):1073-1080.

    LIU Jie, HOU Yongjin, CHEN Afeng,et al. Experimental study on treatment and regeneration of heavy metal contaminated water in mountainous and remote disaster areas using phosphorylated chitosan loaded PP cotton[J]. Journal of drainage and irrigation machinery engineering(JDIME), 2024, 42(10): 1073-1080. (in Chinese)

    Experimental study on treatment and regeneration of heavy metal

    contaminated water in mountainous and remote disaster areas using

    phosphorylated chitosan loaded PP cotton

    LIU Jie1, HOU Yongjin1, CHEN Afeng2, YU Longhua3, FAN Junyu2*

    (1. Department of Military Facilities, Army Logistics Academy, Chongqing 401311, China; 2. National Research Center of Disaster Relief Emergency Equipment Engineering Technology, Army Logistics Academy, Chongqing 401311, China; 3. Beijing Zhongguancun Laboratory, Beijing 100194, China)

    Abstract: Based on the difficulty of purifying heavy metal water after disasters, the use of phosphory-lated chitosan loaded PP cotton fiber materials for adsorption treatment of simulated heavy metal contaminated water was explored. The surface properties of the material were characterized. Taking Cd(Ⅱ) in water as the target, the factors affecting the material adsorption efficiency, adsorption kinetics, isotherm characteristics and regeneration conditions were investigated. The removal efficiency of the material for a variety of typical divalent heavy metal ions was evaluated, and on-site testing was carried out in actual water bodies. The results indicate that the phosphorylated active film is obviously significant, and the degree of phosphorylation of the active layer is crucial. The fiber has good adaptability, and the adsorption efficiency for Cd (Ⅱ) remains stable within a pH range of 4-10, and is less affected by common coexisting anions in water except for bicarbonate and phosphate. The material has good regeneration performance, and the Cd (Ⅱ) adsorption rate is still higher than 80% after 3 cycles of regeneration. The material has good removal performance for other typical divalent heavy metals except Cd (Ⅱ). It is used as a reverse osmosis security filter element filler in a portable water purification device developed based on the funded project. It can serve as a heavy metal barrier before membrane and exhibit good practical application potential.

    Key words: heavy metals;chitosan;PP cotton fiber;adsorption;Cd (Ⅱ);pre-membrane pretreatment

    在重大自然災害高發(fā)頻發(fā)的現(xiàn)實環(huán)境條件下,災區(qū)及邊遠山區(qū)受水體及重金屬污染問題愈發(fā)嚴峻,這對災區(qū)及邊遠山區(qū)應(yīng)急供水水源安全造成了嚴重威脅[1].目前,大多數(shù)小型應(yīng)急水處理設(shè)備的核心工藝為膜濾,包括納濾及反滲透在內(nèi)的膜元件雖然能夠有效去除大部分重金屬離子,然而被截留的重金屬會隨著濃水排放,造成二次污染[2-3];面對重大自然災害時對飲用水的需求,重金屬污染水的應(yīng)急處理還缺乏便捷、高效且綠色的技術(shù)手段.因此,考慮使用吸附等固定化的分離方式處理重金屬污染水,既是重金屬污染水快速安全處理的需要,也是從經(jīng)濟性角度出發(fā),通過改造部分膜前預處理器件,有效降低膜污染、增加膜組件使用壽命的考量[4-5].

    殼聚糖是一種對大多數(shù)重金屬離子具備絡(luò)合能力的綠色環(huán)保、可再生生物質(zhì)材料,但部分研究表明,一些重金屬與殼聚糖形成的絡(luò)合物穩(wěn)定性不佳,長期浸泡條件下容易發(fā)生破絡(luò)解吸[6-7].為此,須對殼聚糖進行官能團修飾,以增加其與金屬陽離子的絡(luò)合穩(wěn)定度.李滿林[8]通過對殼聚糖進行氨基硫脲及氨基化處理,使其對水中As(V),Pb(Ⅱ)及Cd(Ⅱ)的吸附能力顯著增強;王孝平[9]制備了羧甲基化殼聚糖,發(fā)現(xiàn)該衍生物相比于原始殼聚糖同F(xiàn)e(Ⅱ)形成的絡(luò)合物溶液穩(wěn)定性更佳.

    文中研究從增強吸附穩(wěn)定性角度出發(fā),采用磷酸基功能化的殼聚糖,負載改性膜前保安過濾器中的PP棉纖維材料,顯著提升了其重金屬吸附性能.通過模擬Cd(Ⅱ)污染水試驗進行考察評估,驗證了其高效性與穩(wěn)定性.該研究成果不僅為膜前預處理濾料在應(yīng)對重金屬污染水時提供了關(guān)口前移的新思路,還為便攜水處理裝備高效研發(fā)提供了新方案,具有一定的理論與實踐意義,有望在應(yīng)急水質(zhì)安全保障實際應(yīng)用中發(fā)揮作用.

    1 試驗材料與方法

    1.1 試驗材料及儀器

    試驗所用PP棉纖維材料采購自重慶東川環(huán)??萍加邢薰?,熔噴工藝、布狀,纖維絲直徑20 μm,纖維布平均孔徑5 μm.

    試驗試劑:殼聚糖(Chitosan,平均分子量大于50 000)、冰乙酸(C2H4O2,99%)、磷酸(H3PO4,85%)、氨水(NH3·H2O,25%)、硝酸(HNO3,68%)、四水合硝酸鎘(Cd(NO3)2·4H2O)、乙二胺四乙酸(C10H16N2O8,EDTA,99%)、氯化鈉(NaCl,99%)、十水合硫酸鈉(Na2SO4·10H2O,99%)、硝酸鈉(NaNO3,99%)、碳酸氫鈉(NaHCO3,99.5%)、十二水合磷酸氫二鈉(Na2HPO4·12H2O,99%)均采購自國藥集團化學試劑有限公司,純度均為分析純以上.

    試驗設(shè)備:材料制備、性能測試及表征檢測中所用儀器設(shè)備包括RW 20 digital型懸臂機械攪拌器(德國IKA科學儀器有限公司)、WSA-20A型恒溫回旋振蕩器(上海一恒科學儀器有限公司)、Optima 7000型電感耦合等離子原子發(fā)射光譜儀(ICP-OES,美國PerkinElmer儀器有限公司)、Apreo 2型場發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM,美國Thermo Fisher公司)、Nicolet iS50型傅里葉變換紅外光譜儀(美國Thermo Fisher公司).

    1.2 試驗方法

    1.2.1 PP棉纖維布的改性處理

    將PP棉纖維布裁剪為若干30 mm×50 mm 的矩形片,使用15%硝酸于80 ℃下浸泡24 h,取出后使用大量去離子水沖洗至洗出液呈中性.隨后將其放置在烘箱內(nèi)120 ℃下干燥6 h,然后收集在干燥器中保存?zhèn)溆?通過以上預處理過程,確保將纖維孔隙中的有機物及殘余揮發(fā)性物質(zhì)徹底去除.稱取5 g殼聚糖粉末于燒杯中,并加入100 mL 2%乙酸溶液,以300 rad/s機械攪拌2 h確保其完全溶解,此時可得均一的土黃色黏稠狀殼聚糖溶液.之后,加入一定量 30%磷酸溶液,繼續(xù)攪拌30 min,可見黏稠狀溶液變?yōu)榈S色即為磷酸化殼聚糖溶液.將所得溶液取出一部分稀釋5倍,隨后將體積為3 cm3經(jīng)過預處理的PP棉矩形小片置于其中超聲處理10 min,再浸泡24 h,隨后取出以3%氨水溶液浸漬6 h完成固定化,并使用去離子水清洗至中性,自然風干即完成負載改性處理,收集密封保存待用.

    1.2.2 吸附及再生試驗

    稱取30.8 g四水合硝酸鎘固體溶解在100 mL去離子水中作為污染物儲備液,然后用移液槍吸取一定量加入到錐形瓶,使用去離子水或共存離子溶液定容至50 mL作為工作溶液.然后,將2片磷酸化殼聚糖改性負載處理過的PP棉纖維布放入到工作溶液中,在恒溫回旋振蕩器中30 ℃條件下以350 rad/s振蕩吸附,用針管抽取樣品,采用ICP-OES分析Cd(Ⅱ)含量,判定其吸附效能.吸附效能以吸附動力學與吸附等溫線具體評估.

    吸附動力學模型擬合處理可以準確反映材料的吸附速率.

    擬一級吸附動力學模型為

    qt=qe1-1ek1t,(1)

    擬二級吸附動力學模型為

    tqt=1k2q2e+tqe,(2)

    式中:qe為平衡吸附量,mg/g;t為吸附時間,min; qt為吸附時間t時所對應(yīng)的吸附量,mg/g;k1與k2分別為擬一級和擬二級吸附動力學模型的動力學常數(shù).

    吸附等溫線是材料在不同吸附質(zhì)濃度時的平衡吸附量,綜合反映了吸附劑的最大吸附量,文中研究選用Langmuir和Freundlich這2個吸附等溫線模型對結(jié)果進行擬合.

    Langmuir等溫吸附模型為

    ρeqe=1qmkL+ρeqm,(3)

    Freundlich等溫吸附模型為

    qe=kFρ1ne,(4)

    式中:ρe為吸附平衡時溶液的吸附質(zhì)質(zhì)量濃度,mg/ L;qm為材料的最大理論吸附量,mg/g;1/n為Freund-lich吸附指數(shù);kL與kF分別為Langmuir與Freund-lich等溫吸附模型常數(shù).

    吸附材料的再生使用0.5%硝酸和0.1 mol/L的EDTA混合溶液作為洗脫劑,將吸附飽和后的磷酸化殼聚糖負載改性的PP棉浸泡在洗脫劑中,置于回旋振蕩器中并以300 rad/s轉(zhuǎn)速室溫振蕩處理8 h,取出后使用去離子水反復清洗至中性,置于鼓風干燥箱中60 ℃烘干6 h,取出密封備用.再生效率以再生處理后的材料對Cd(Ⅱ)的吸附效能進行評判.

    借助SEM表征磷酸化殼聚糖改性負載PP棉纖維的微觀形貌特征,使用傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)分析其有效吸附官能團位點等表面化學信息.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 磷酸化殼聚糖負載的PP棉纖維材料的表征

    對磷酸化殼聚糖負載的PP棉纖維布進行紅外光譜表征,并將其與負載前的PP棉纖維布以及殼聚糖透過率曲線進行比較,其結(jié)果如圖1所示,圖中T為透過率,k為波數(shù).

    從圖1中可以看出,負載改性處理后的PP棉纖維布出現(xiàn)了典型的殼聚糖功能基團的紅外吸收特征.其中,在3 100~3 500 cm-1的寬吸收帶為殼聚糖懸垂氨基C2-NH2(N-H)和C3-OH以及C6-OH這2種羥基的伸縮振動特征;1 500~1 700 cm-1的吸收帶為氨基的彎曲振動峰;而在850~1 200 cm-1的吸收帶則是氧苷鍵的吸收峰群[10].此外,由于負載前的預先磷酸化處理,負載后的纖維布還在1 205 cm-1處顯現(xiàn)了1個額外的吸收峰,而這正是磷酸基三重簡并的伸縮振動特征峰[11].以上特征峰和吸收帶的出現(xiàn),說明了文中研究設(shè)計的改性處理方式是合理的,在PP棉纖維布上成功地引入了磷酸化殼聚糖活性層.

    為了探究負載后的纖維布發(fā)生的微觀形貌特征變化,對材料做了掃描電鏡(SEM)表征分析,其電鏡照片結(jié)果如圖2所示.

    可以看出,相較于負載前,經(jīng)過磷酸化殼聚糖負載處理的PP棉纖維布,其無序堆疊狀的纖維絲間出現(xiàn)了部分殘缺的膜狀附著物,即為固化后的磷酸化殼聚糖.在400倍的放大倍率下可以觀察到,利用氨水堿性固化后的磷酸化殼聚糖有的附著在各PP棉纖維束上,有的延展成膜連接在相鄰纖維束間,這些束間膜減小了纖維的堆疊孔隙,在處理濁度超標水時,可能會發(fā)揮出更高的攔截效率.在4 000倍的更高倍率下可以發(fā)現(xiàn),相較于原有纖維絲光滑的表面,附著的磷酸化殼聚糖活性膜層表面更為粗糙,這有利于提高材料的比表面積,獲得更高的吸附容量.

    2.2 吸附去除水中Cd(Ⅱ)的效能

    2.2.1 活性層磷酸化程度的優(yōu)化

    負載殼聚糖活性層的磷酸化程度決定著有效吸附位點的數(shù)量,其具體可通過制備過程中的磷酸添加量進行調(diào)節(jié).圖3為不同磷酸添加量(T0:0 mL;T1:5 mL;T2:10 mL;T3:15 mL)下的磷酸化殼聚糖負載PP棉以及CK(未進行負載處理的PP棉)吸附去除水中Cd(Ⅱ)的效能對比.圖中η為吸附去除率.由圖可知,單純的PP棉纖維對于Cd(Ⅱ)幾乎沒有吸附去除能力,在PP棉纖維上負載殼聚糖后具備了一定的Cd(Ⅱ)吸附效能,但去除率不到40%.而負載物換為磷酸化殼聚糖后,材料對Cd(Ⅱ)吸附效能得到了顯著提升,說明磷酸化處理能夠有效增加吸附位點,有利于增強殼聚糖對Cd(Ⅱ)的結(jié)合能力.通過對比不同磷酸添加量制得PP棉纖維改性材料的吸附效能發(fā)現(xiàn),過多的磷酸添加量會導致吸附效果的下降,最合適的量應(yīng)為10 mL.

    2.2.2 影響吸附效能的因素

    1) 水中Cd(Ⅱ)初始質(zhì)量濃度的影響

    目標污染物濃度的變化會直接影響吸附材料效能的發(fā)揮,為了準確評判材料的最佳目標物適用條件,文中探究了在1 h內(nèi),水中初始Cd(Ⅱ)質(zhì)量濃度ρ0對磷酸化殼聚糖負載的PP棉纖維吸附效能的影響,其結(jié)果如圖4所示.

    從圖4中可以看出,在Cd(Ⅱ)初始質(zhì)量濃度為1~30 mg/L時,磷酸化殼聚糖負載的PP棉纖維對水中Cd(Ⅱ)的去除效能始終保持在70%以上,整體效能良好,呈現(xiàn)先增加后下降的趨勢.在Cd(Ⅱ)初始質(zhì)量濃度為20 mg/L時,材料的吸附效能最佳為99%,而在1 mg/L時的吸附去除率相對最差,僅有73%,這一方面和低濃度時吸附劑能夠獲得的污染物有效接觸嚴重減弱有關(guān),另一方面則說明負載態(tài)的磷酸化殼聚糖對于Cd(Ⅱ)并不具備高選擇性親和度,還需要進一步對材料進行優(yōu)化,以適應(yīng)低濃度重金屬離子的實際處理場景.當Cd(Ⅱ)初始質(zhì)量濃度達到30 mg/L時,材料的吸附去除率下降至87%,這可能是由于材料達到吸附飽和的緣故,有待通過等溫線試驗加以驗證.

    2) 溶液pH的影響

    溶液pH的改變不僅會直接影響吸附劑材料的表面質(zhì)子化狀態(tài),導致可用活性位點數(shù)量的改變,也會直接影響重金屬離子的水合形態(tài),是最重要的水環(huán)境影響因素.pHgt;10時Cd(Ⅱ)大多已沉淀,故選擇pH 3~10考察溶液pH對材料吸附效能的影響,如圖5所示.

    由圖5可知,材料對水中Cd(Ⅱ)的吸附去除率在考察范圍內(nèi)隨溶液pH增大整體呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢,在pH 4~10的去除率較為穩(wěn)定,始終高于90%.當pHlt;4時,改性PP棉纖維對Cd(Ⅱ)的吸附能力出現(xiàn)明顯減弱,這是由于在酸度較大時,Cd(Ⅱ)在水中基本以Cd2+形態(tài)存在,從而與水中濃度較大的H+形成了吸附競爭,故而降低了其吸附量;而當pH達到10則可以發(fā)現(xiàn),Cd(Ⅱ)的去除率也出現(xiàn)了略微下降,這可能是因為堿度增加使部分Cd(Ⅱ)成為水化膠體,占據(jù)了過多的位點,從而導致后續(xù)吸附減弱所致[12].

    3) 水中共存陰離子的影響

    在實際水體中,水中的共存陰離子往往會和吸附質(zhì)離子發(fā)生結(jié)合,從而影響材料的吸附能力,因此有必要對水環(huán)境中常見陰離子在不同濃度下對材料吸附效能的影響展開探究,其結(jié)果如圖6所示.

    從圖6可以看出,氯化物和硫酸鹽的存在對吸附效能并沒有明顯的影響,即使?jié)舛葟?.02 mol/L上升至0.10 mol/L也并未對Cd(Ⅱ)的吸附過程造成抑制.硝酸鹽的存在,對Cd(Ⅱ)的吸附產(chǎn)生了輕微的促進作用,這可能與硝酸根離子與磷酸化殼聚糖表面的亞氨基基團產(chǎn)生的離子交換有關(guān),這使得亞氨基的孤對電子離域半徑增加,更有利于同正價離子螯合[13];相反,重碳酸鹽和磷酸鹽的存在則對吸附過程產(chǎn)生了明顯的抑制作用,其抑制作用的來源一方面可能是與Cd(Ⅱ)的均相結(jié)合,與吸附劑形成界面競爭,另一方面則可能是直接對磷酸化殼聚糖表面的位點造成了覆蓋[14].這說明在實際應(yīng)用過程中,應(yīng)關(guān)注水中磷酸鹽含量及碳酸鹽堿度,否則很可能造成目標陽離子去除不徹底.

    2.2.3 吸附動力學

    使用擬一級和擬二級動力學模型對試驗數(shù)據(jù)進行擬合,繪制擬合曲線如圖7所示.

    根據(jù)動力學擬合曲線所得出的模型參數(shù)見表1,從圖7和表1中可以看出,在Cd(Ⅱ)初始質(zhì)量濃度ρ0為20 mg /L條件下,擬一級動力學模型得出的相關(guān)系數(shù)R2更高,模型曲線的理論吸附量更接近實際試驗值,說明在此條件下,Cd(Ⅱ)在磷酸化殼聚糖負載改性的PP棉纖維上的吸附過程符合擬一級動力學模型,是一個漸進可逆的過程.

    2.2.4 吸附等溫線

    Langmuir,F(xiàn)reundlich等溫吸附模型擬合曲線如圖8所示,圖中ρ′e為吸附平衡時Cd(Ⅱ)的質(zhì)量濃度.擬合曲線求出的對應(yīng)模型參數(shù)見表2.

    由上述圖8和表2可知,Langmuir等溫吸附模型所得出的相關(guān)系數(shù)R2更高,說明Cd(Ⅱ)在磷酸化殼聚糖負載改性的PP棉纖維上的吸附過程更符合Langmuir等溫吸附模型的描述,這表明Cd(Ⅱ)在磷酸化殼聚糖活化層上的吸附位點是獨立的,這與磷酸基-亞氨基協(xié)同螯合機理相一致,并不會發(fā)生層間吸附.根據(jù)模型,材料的最大Cd(Ⅱ)理論吸附容量qm為19.231 mg/g,較為理想.

    2.3 材料的再生性能

    吸附材料的再生性能是決定其是否可以循環(huán)使用,增加經(jīng)濟性及減少二次污染的關(guān)鍵,是吸附劑的重要評價指標.文中研究著重考察了Cd(Ⅱ)吸附飽和的磷酸化殼聚糖負載改性的PP棉纖維在單獨使用硝酸、EDTA溶液以及兩者混合溶液作為再生劑時,其吸附效能的恢復情況,結(jié)果如圖9所示,圖中ηr為再生吸附率.

    由圖9結(jié)果可知,使用3%硝酸浸泡再生時,材料的平均再生吸附率為65%,當經(jīng)過3次再生處理后,材料對 Cd(Ⅱ)的吸附率已不到60%,這可能是因為部分Cd處在纖維表面磷酸基團以及亞氨基的內(nèi)螯合中,其配位結(jié)構(gòu)十分穩(wěn)定,并不能簡單地被H+置換出來[11];使用EDTA作再生劑時,材料的平均再生吸附率為70%,相較于硝酸略有上升,這可能是因為EDTA強烈的四羧基螯合作用所致,可以將部分處于界面低配位結(jié)合的Cd(Ⅱ)置換出來;當使用硝酸和EDTA混合溶液再生時,材料的吸附能力得到了明顯提升,經(jīng)過3次再生處理后平均再生吸附率仍高于80%,這和二者發(fā)揮的協(xié)同解吸作用分不開.

    2.4 材料的實際應(yīng)用

    2.4.1 對其他典型重金屬的吸附效能

    為了全面評估材料的應(yīng)用潛力與水環(huán)境適用性,文中針對磷酸化殼聚糖負載的PP棉纖維材料對除Cd(Ⅱ)以外的重金屬離子的吸附效能進行了探究,其結(jié)果如圖10所示.圖中ρ/ρ0為當前質(zhì)量濃度與初始質(zhì)量濃度的比值.可以看出,材料對于Cu(Ⅱ),Pb(Ⅱ),Hg(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)為代表的其他4種水中二價重金屬離子均具有較好的吸附去除效果.其3 h內(nèi)的去除率均高于90%,從而證明了材料適用于水中多種重金屬的去除,擴展應(yīng)用性能良好.

    2.4.2 實際水體測試及現(xiàn)場示范

    將批量制備的負載改性PP棉纖維作為濾芯材料,填充進依托資助項目研制的空投便攜式凈水裝備反滲透單元的膜前保安過濾器中,隨項目應(yīng)用示范環(huán)節(jié),利用四川省北川縣某峽谷尾礦溪流為原水,對材料展開了實際水體隨裝測試.測試現(xiàn)場情況及裝置對原水重金屬去除情況分別如圖11與表3所示.

    由表3可以看出,填裝了改性纖維材料的保安過濾器對原水中檢出的鎳(Ni)、銅(Cu)、鎘(Cd)、鋅(Zn)4種重金屬離子具有顯著的攔截效果,在過濾器出水處的取樣中均未檢出.這表明,該材料能夠起到膜前重金屬屏障的作用,具備良好的實際應(yīng)用潛能,實現(xiàn)了預期目標.

    3 結(jié) 論

    1) 活性層的磷酸化程度對材料效能的發(fā)揮起關(guān)鍵作用.材料的吸附效能在Cd(Ⅱ)質(zhì)量濃度為20 mg/L時表現(xiàn)最佳,在溶液pH 4~10吸附效能保持穩(wěn)定,高于90%;吸附效能受水中共存的氯化物、硫酸鹽和硝酸鹽等陰離子影響小,但受重碳酸鹽和磷酸鹽的影響較大.

    2) 吸附動力學及等溫線結(jié)果表明,吸附過程符合擬一級動力學模型和Langmuir等溫吸附模型,最大理論吸附容量為19.231 mg/g,吸附速率常數(shù)0.024 79 min-1.通過吸附飽和的材料洗脫再生試驗發(fā)現(xiàn),使用硝酸+EDTA復合再生劑浸泡8 h再生效果良好,經(jīng)過3次再生后,材料效能依然能發(fā)揮80%以上.

    3) 該改性纖維材料對除Cd(Ⅱ)以外的典型水中重金屬離子也具有良好吸附效能,其作為反滲透膜前預過濾濾芯填料應(yīng)用于依托資助項目研制的空投便攜式凈水裝置,并在四川省北川縣高山峽谷地帶開展了現(xiàn)場測試與應(yīng)用示范,檢驗結(jié)果表明其具有良好的實際應(yīng)用潛能.

    參考文獻(References)

    [1] 林凱宗,白淼,王玥,等. 我國南北不同地域自備水源水質(zhì)指標及微生物群落結(jié)構(gòu)特征比較[J]. 食品安全質(zhì)量檢測學報, 2022, 13(4): 1106-1113.

    LIN Kaizong,BAI Miao,WANG Yue,et al. Comparison of water quality indexes and microbial community structure characteristics of self-contained water sources in different regions of north and south China[J]. Journal of food safety and quality, 2022, 13(4): 1106-1113. (in Chinese)

    [2] 王曉楠,劉小騏,劉昱,等.反滲透海水淡化水的電導率、氯化物及硼指標分析[J].中國給水排水, 2019, 35(22): 10-13.

    WANG Xiaonan,LIU Xiaoqi,LIU Yu,et al. Analysis on conductivity,chloride and boron of product water for drinking by full-scale seawater reverse osmosis desalination plants[J]. China water & wastewater, 2019, 35(22): 10-13. (in Chinese)

    [3] 鐘健宇. 納濾組合工藝處理喀什地區(qū)苦咸水效能調(diào)控[D]. 哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學, 2020.

    [4] 黃林. 膜前預處理工藝對緩解納濾膜污染的研究[D]. 南昌:華東交通大學, 2022.

    [5] 武福平,駱青虎,張國科,等.3種酸改性活性炭纖維電吸附脫鹽性能研究[J].水處理技術(shù), 2019, 45(11): 80-84.

    WU Fuping,LUO Qinghu,ZHANG Guoke,et al. Study on electric adsorption desalting performance of three kinds of acid modified activated carbon fibers[J]. Technology of water treatment, 2019, 45(11): 80-84.(in Chinese)

    [6] MU R H, LIU B,CHEN X, et al. Adsorption of Cu(Ⅱ) and Co(Ⅱ) from aqueous solution using lignosulfonate/chitosan adsorbent[J]. International journal of biological macromolecules,2020,163: 120-127.

    [7] HU S Z, HUANG T, ZHANG N, et al. Chitosan-assisted MOFs dispersion via covalent bonding interac-tion toward highly efficient removal of heavy metal ions from wastewater[J]. Carbohydrate polymers, 2022, 277: 111809.

    [8] 李滿林. 氨基硫脲及氨基化殼聚糖衍生物的合成與應(yīng)用研究[D].楊凌:西北農(nóng)林科技大學, 2014.

    [9] 王孝平. 殼聚糖衍生物的制備及應(yīng)用研究[D].青島:青島科技大學, 2009.

    [10] YAN P F, LI M Y, LIU J, et al. Near-infrared responsive quaternized chitosan-coated MoS2/poly(vinyl alcohol) hydrogel with improved mechanical and rapid antibacterial properties[J]. European polymer journal,2022,180: 111593.

    [11] FAN J Y, YU L H, ZHOU X, et al. Synthesis and cha-racterization of cross linked N-methylene phosphonic chitosan resin chelated with Al(Ⅲ) for use as adsorbent for fluoride removal from aqueous solutions[J]. Korean journal of chemical engineering,2022,39(2): 377-388.

    [12] ZHANG Q Y, GUO W J, WANG B Y, et al. Influences of microplastics types and size on soil properties and cadmium adsorption in paddy soil after one rice season[J]. Resources, environment and sustainability,2023,11: 100102.

    [13] HUANG C D, HUANG Y C, XIE T H, et al. Adsorp-tion mechanism of bentonite with dispersed chitosan for cadmium ions[J]. Chemical engineering amp; technology,2021,44(3): 441-448.

    [14] RUANGCHARUS C, KIM S U, HONG C O. Mechanism of cadmium immobilization in phosphate-amended arable soils[J]. Applied biological chemistry,2020,63(1):36.

    (責任編輯 黃鑫鑫)

    猜你喜歡
    吸附殼聚糖重金屬
    重金屬對膨潤土膨脹性的影響
    測定不同產(chǎn)地寬筋藤中5種重金屬
    中成藥(2018年8期)2018-08-29 01:28:16
    Fe(Ⅲ)負載改性核桃殼對Cu2+吸附研究
    炭氣凝膠的制備與吸附氫氣性能
    核桃殼基吸附材料的制備及性能測試
    科技視界(2016年25期)2016-11-25 12:30:06
    活化粉煤灰在煤焦油加工廢水預處理中的應(yīng)用
    ICP-AES、ICP-MS測定水中重金屬的對比研究
    殼聚糖的應(yīng)用
    食品界(2016年4期)2016-02-27 07:36:46
    再生水回灌中DOM對重金屬遷移與保留問題研究
    殼聚糖對尿路感染主要病原菌的體外抑制作用
    老汉色∧v一级毛片| 欧美日韩一级在线毛片| 99国产极品粉嫩在线观看| 国产免费男女视频| 国产亚洲精品av在线| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 欧美一级毛片孕妇| 国产综合懂色| 亚洲天堂国产精品一区在线| 久久久色成人| 精品福利观看| 国产国拍精品亚洲av在线观看 | 欧美丝袜亚洲另类 | 又黄又爽又免费观看的视频| 男女那种视频在线观看| 欧美黑人欧美精品刺激| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 日韩av在线大香蕉| 久久久精品欧美日韩精品| 国产精品日韩av在线免费观看| 搡女人真爽免费视频火全软件 | xxxwww97欧美| 色精品久久人妻99蜜桃| 观看美女的网站| 久久精品综合一区二区三区| 黄色女人牲交| 久久国产乱子伦精品免费另类| 欧美日本亚洲视频在线播放| 免费看a级黄色片| 亚洲美女黄片视频| 中文字幕av成人在线电影| 亚洲中文字幕日韩| 12—13女人毛片做爰片一| 91久久精品电影网| 日本黄大片高清| 久久精品人妻少妇| 中文字幕高清在线视频| 国产 一区 欧美 日韩| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 免费看日本二区| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 国产69精品久久久久777片| av女优亚洲男人天堂| 黄片大片在线免费观看| 国产私拍福利视频在线观看| 日韩中文字幕欧美一区二区| 欧美高清成人免费视频www| 国产精品永久免费网站| 久9热在线精品视频| 1024手机看黄色片| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 女警被强在线播放| 特大巨黑吊av在线直播| 少妇人妻一区二区三区视频| 中文字幕熟女人妻在线| 12—13女人毛片做爰片一| 亚洲最大成人手机在线| 成人特级av手机在线观看| 亚洲精品日韩av片在线观看 | 亚洲av熟女| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 亚洲人成网站在线播| 99久久精品国产亚洲精品| av女优亚洲男人天堂| 久久亚洲真实| 久久精品影院6| 男女床上黄色一级片免费看| 亚洲国产精品999在线| 成人特级黄色片久久久久久久| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | www.熟女人妻精品国产| 日韩有码中文字幕| 国产高清有码在线观看视频| 天堂√8在线中文| 久久久成人免费电影| 一级a爱片免费观看的视频| 男女午夜视频在线观看| 国产高清视频在线播放一区| 91久久精品电影网| 日韩欧美 国产精品| 神马国产精品三级电影在线观看| 日韩欧美 国产精品| 日韩免费av在线播放| 在线a可以看的网站| 搞女人的毛片| 韩国av一区二区三区四区| 成人永久免费在线观看视频| 在线国产一区二区在线| 99久久99久久久精品蜜桃| 脱女人内裤的视频| 久久人妻av系列| 黄色丝袜av网址大全| 日本在线视频免费播放| 亚洲avbb在线观看| 午夜福利在线在线| 国产三级中文精品| 久久精品91蜜桃| 婷婷亚洲欧美| 亚洲欧美日韩东京热| 99久久精品一区二区三区| 一级毛片女人18水好多| 国内精品久久久久精免费| 国产伦精品一区二区三区四那| 波多野结衣巨乳人妻| 脱女人内裤的视频| 国产伦精品一区二区三区四那| 搞女人的毛片| 网址你懂的国产日韩在线| 老司机在亚洲福利影院| 亚洲av二区三区四区| 国产老妇女一区| 成人国产综合亚洲| 激情在线观看视频在线高清| 欧美激情久久久久久爽电影| 国产老妇女一区| 999久久久精品免费观看国产| 亚洲中文字幕日韩| 我的老师免费观看完整版| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 亚洲精品在线美女| 成人av一区二区三区在线看| 亚洲最大成人中文| 成人特级黄色片久久久久久久| 亚洲精品久久国产高清桃花| 午夜精品在线福利| av女优亚洲男人天堂| 老司机午夜十八禁免费视频| 夜夜夜夜夜久久久久| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 国产av麻豆久久久久久久| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 国产精品1区2区在线观看.| 免费在线观看影片大全网站| 精品人妻1区二区| 色噜噜av男人的天堂激情| 男女床上黄色一级片免费看| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 69av精品久久久久久| 亚洲五月婷婷丁香| 最新在线观看一区二区三区| 制服人妻中文乱码| 级片在线观看| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 亚洲国产精品999在线| 久久精品国产自在天天线| 国产三级黄色录像| 欧美性感艳星| 精品欧美国产一区二区三| 国产视频内射| 欧美中文综合在线视频| 国产精品野战在线观看| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 在线观看午夜福利视频| 国产中年淑女户外野战色| 久久草成人影院| 欧美最黄视频在线播放免费| 又黄又爽又免费观看的视频| 日本黄色视频三级网站网址| 少妇人妻一区二区三区视频| 国产成年人精品一区二区| 叶爱在线成人免费视频播放| 男人的好看免费观看在线视频| 午夜精品久久久久久毛片777| 狂野欧美激情性xxxx| 天堂网av新在线| 岛国在线观看网站| 日韩精品青青久久久久久| 色吧在线观看| 精品免费久久久久久久清纯| 三级毛片av免费| 久久人妻av系列| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 久久久国产成人精品二区| 国产精品久久电影中文字幕| 99久久精品一区二区三区| 亚洲av二区三区四区| 国产野战对白在线观看| 老汉色av国产亚洲站长工具| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 欧美日韩福利视频一区二区| 精品久久久久久久久久久久久| 欧美精品啪啪一区二区三区| 日本免费一区二区三区高清不卡| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 天天添夜夜摸| www.www免费av| 国内精品久久久久久久电影| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 老司机在亚洲福利影院| 国产av在哪里看| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 欧美成人a在线观看| 两人在一起打扑克的视频| 亚洲在线观看片| h日本视频在线播放| 男女午夜视频在线观看| 91麻豆精品激情在线观看国产| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 51国产日韩欧美| 一本精品99久久精品77| 欧美日韩瑟瑟在线播放| av中文乱码字幕在线| 88av欧美| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 国产单亲对白刺激| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 亚洲电影在线观看av| 亚洲片人在线观看| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 可以在线观看的亚洲视频| 中文在线观看免费www的网站| 在线a可以看的网站| 一区福利在线观看| 成人午夜高清在线视频| xxxwww97欧美| 啦啦啦韩国在线观看视频| 熟女电影av网| 丁香欧美五月| 亚洲性夜色夜夜综合| 亚洲成人久久爱视频| 怎么达到女性高潮| 中文亚洲av片在线观看爽| 午夜a级毛片| 欧美一区二区亚洲| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 国产激情欧美一区二区| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 亚洲18禁久久av| 在线观看午夜福利视频| 欧美另类亚洲清纯唯美| 一区二区三区高清视频在线| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 夜夜爽天天搞| 国产精品一区二区免费欧美| 身体一侧抽搐| 国产黄a三级三级三级人| 在线看三级毛片| 9191精品国产免费久久| 九九在线视频观看精品| 亚洲精品色激情综合| 操出白浆在线播放| 一个人看视频在线观看www免费 | 99热这里只有精品一区| 两个人的视频大全免费| a级毛片a级免费在线| 国产单亲对白刺激| 精品不卡国产一区二区三区| 亚洲av成人av| 女警被强在线播放| 国产精品99久久久久久久久| 久久这里只有精品中国| 亚洲av免费高清在线观看| 成人精品一区二区免费| 久久精品国产自在天天线| 久久九九热精品免费| 少妇的逼水好多| 3wmmmm亚洲av在线观看| 午夜福利视频1000在线观看| 人人妻人人看人人澡| 精华霜和精华液先用哪个| 男女视频在线观看网站免费| 亚洲不卡免费看| 日本成人三级电影网站| 丰满人妻一区二区三区视频av | 日本在线视频免费播放| 免费av不卡在线播放| 久久精品国产清高在天天线| 美女cb高潮喷水在线观看| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 一区二区三区激情视频| 在线免费观看的www视频| 国产亚洲精品久久久com| 高潮久久久久久久久久久不卡| 国内精品美女久久久久久| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 欧美日韩福利视频一区二区| 麻豆一二三区av精品| 97碰自拍视频| 偷拍熟女少妇极品色| 欧美中文日本在线观看视频| 国产免费男女视频| 久久精品国产自在天天线| 欧美在线一区亚洲| 亚洲国产中文字幕在线视频| 婷婷亚洲欧美| 他把我摸到了高潮在线观看| 久久6这里有精品| 国产高清videossex| 成年女人看的毛片在线观看| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 一进一出抽搐动态| 麻豆一二三区av精品| 国产男靠女视频免费网站| 观看美女的网站| 成熟少妇高潮喷水视频| 免费无遮挡裸体视频| 91麻豆精品激情在线观看国产| 国产精华一区二区三区| 成人一区二区视频在线观看| 国产乱人伦免费视频| 9191精品国产免费久久| 国产亚洲精品久久久com| 欧美三级亚洲精品| 一二三四社区在线视频社区8| 国产一区二区在线av高清观看| 最近最新免费中文字幕在线| 国产高清videossex| 国产午夜福利久久久久久| 亚洲18禁久久av| 操出白浆在线播放| 欧美乱色亚洲激情| 国产野战对白在线观看| 亚洲七黄色美女视频| 久久久久精品国产欧美久久久| 久久久久久人人人人人| 天天添夜夜摸| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 国产黄色小视频在线观看| 成人鲁丝片一二三区免费| 伊人久久精品亚洲午夜| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 91在线精品国自产拍蜜月 | 欧美在线黄色| 夜夜爽天天搞| 看片在线看免费视频| 搡女人真爽免费视频火全软件 | 欧美成人性av电影在线观看| 婷婷丁香在线五月| 欧美日韩综合久久久久久 | 在线观看日韩欧美| 欧美乱码精品一区二区三区| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 日本一二三区视频观看| 国产伦精品一区二区三区四那| 午夜福利18| 欧美成人a在线观看| 啦啦啦韩国在线观看视频| 亚洲美女黄片视频| 亚洲精品久久国产高清桃花| 脱女人内裤的视频| 日韩欧美精品v在线| 欧美zozozo另类| 亚洲在线观看片| av中文乱码字幕在线| 夜夜爽天天搞| 高潮久久久久久久久久久不卡| 国产av在哪里看| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| av专区在线播放| 少妇人妻一区二区三区视频| 一边摸一边抽搐一进一小说| 国产综合懂色| 老汉色∧v一级毛片| 九九热线精品视视频播放| 国产av一区在线观看免费| 国产乱人视频| 日日干狠狠操夜夜爽| 国产 一区 欧美 日韩| 色综合欧美亚洲国产小说| 一区二区三区激情视频| 97超视频在线观看视频| 久99久视频精品免费| 色老头精品视频在线观看| 久久久久久久久久黄片| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 少妇高潮的动态图| 老汉色av国产亚洲站长工具| 国产视频内射| 少妇高潮的动态图| 长腿黑丝高跟| 老司机午夜福利在线观看视频| 亚洲中文字幕日韩| av在线天堂中文字幕| 国产高清videossex| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 亚洲黑人精品在线| 免费一级毛片在线播放高清视频| 免费看a级黄色片| 日韩av在线大香蕉| 成人一区二区视频在线观看| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 日韩高清综合在线| 亚洲成av人片在线播放无| 久久精品国产自在天天线| 最近在线观看免费完整版| 国内精品一区二区在线观看| 亚洲av成人av| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 日本黄色视频三级网站网址| 极品教师在线免费播放| 黄色丝袜av网址大全| 亚洲真实伦在线观看| 俺也久久电影网| 欧美日韩国产亚洲二区| 国产精品一及| 国产视频内射| 亚洲成人久久性| 欧美在线一区亚洲| 国产伦精品一区二区三区四那| 一a级毛片在线观看| 无人区码免费观看不卡| 黄色成人免费大全| 听说在线观看完整版免费高清| 中文在线观看免费www的网站| 国产野战对白在线观看| 黄片大片在线免费观看| 国产午夜精品论理片| 国产精品一区二区三区四区久久| 狂野欧美激情性xxxx| 国产一区二区三区视频了| 夜夜爽天天搞| 麻豆一二三区av精品| 国产精品免费一区二区三区在线| 国产97色在线日韩免费| 亚洲电影在线观看av| 成人午夜高清在线视频| a级一级毛片免费在线观看| 国产精品免费一区二区三区在线| 久久久国产成人精品二区| 麻豆久久精品国产亚洲av| 99久久无色码亚洲精品果冻| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 男女之事视频高清在线观看| 一级毛片女人18水好多| 在线观看一区二区三区| 一级黄片播放器| 国产精品久久久久久久电影 | 成年版毛片免费区| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 看免费av毛片| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 欧美黄色淫秽网站| 久久久久久人人人人人| 免费看十八禁软件| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 五月玫瑰六月丁香| 特大巨黑吊av在线直播| 精品人妻偷拍中文字幕| 十八禁人妻一区二区| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 九色成人免费人妻av| 精品久久久久久久久久久久久| 免费看a级黄色片| 男人和女人高潮做爰伦理| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国产成人福利小说| 国产 一区 欧美 日韩| 一级a爱片免费观看的视频| 熟女人妻精品中文字幕| 在线a可以看的网站| 亚洲av电影在线进入| 国产精品 欧美亚洲| 亚洲真实伦在线观看| 亚洲最大成人手机在线| 国产午夜精品论理片| 国产91精品成人一区二区三区| 最近在线观看免费完整版| 亚洲中文日韩欧美视频| 亚洲专区国产一区二区| 一二三四社区在线视频社区8| 久久草成人影院| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 久久亚洲真实| 天天一区二区日本电影三级| 舔av片在线| 美女被艹到高潮喷水动态| 美女黄网站色视频| 国产成人欧美在线观看| 此物有八面人人有两片| 欧美黑人巨大hd| 国产熟女xx| 老汉色av国产亚洲站长工具| 欧美另类亚洲清纯唯美| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 性色avwww在线观看| 18+在线观看网站| 18禁国产床啪视频网站| 免费在线观看亚洲国产| 国产精品1区2区在线观看.| 乱人视频在线观看| 脱女人内裤的视频| 欧美av亚洲av综合av国产av| tocl精华| 老司机在亚洲福利影院| 免费大片18禁| 亚洲在线观看片| 久久亚洲精品不卡| 一进一出抽搐动态| 一区二区三区激情视频| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| av专区在线播放| 国产免费av片在线观看野外av| 99热6这里只有精品| 女同久久另类99精品国产91| 超碰av人人做人人爽久久 | 成人永久免费在线观看视频| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 欧美大码av| 搡老岳熟女国产| 午夜激情欧美在线| 国内精品美女久久久久久| 男女之事视频高清在线观看| 久久久久久久久中文| 在线视频色国产色| 好男人在线观看高清免费视频| 精品福利观看| 18禁在线播放成人免费| 色尼玛亚洲综合影院| 身体一侧抽搐| 69人妻影院| 一级毛片女人18水好多| 欧美又色又爽又黄视频| 午夜精品在线福利| 在线观看66精品国产| 国模一区二区三区四区视频| 日韩国内少妇激情av| 51午夜福利影视在线观看| 99国产精品一区二区三区| 偷拍熟女少妇极品色| 国产亚洲精品av在线| 亚洲无线在线观看| 99久久精品一区二区三区| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 一本精品99久久精品77| 最新中文字幕久久久久| 久久久国产成人精品二区| 午夜免费成人在线视频| 亚洲成a人片在线一区二区| 久久欧美精品欧美久久欧美| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 成人av一区二区三区在线看| 精品熟女少妇八av免费久了| 日韩免费av在线播放| 99精品久久久久人妻精品| 我的老师免费观看完整版| 在线观看日韩欧美| 日本免费一区二区三区高清不卡| 久久久国产成人免费| 我的老师免费观看完整版| 99精品久久久久人妻精品| 国产精品综合久久久久久久免费| 欧美日韩一级在线毛片| 老熟妇仑乱视频hdxx| 热99re8久久精品国产| 日本五十路高清| 欧美丝袜亚洲另类 | 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 一级a爱片免费观看的视频| 人妻久久中文字幕网| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 女人被狂操c到高潮| 久久国产乱子伦精品免费另类| 成人鲁丝片一二三区免费| av国产免费在线观看| 亚洲国产中文字幕在线视频| 日本 av在线| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美 | 精品人妻一区二区三区麻豆 | 岛国视频午夜一区免费看| 中文字幕久久专区| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 99久久99久久久精品蜜桃| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 9191精品国产免费久久| 日韩欧美免费精品| 日韩国内少妇激情av| av视频在线观看入口| 亚洲av二区三区四区| 日本一二三区视频观看| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 久久精品91无色码中文字幕| 亚洲电影在线观看av| 99在线视频只有这里精品首页| 亚洲专区中文字幕在线| 亚洲欧美激情综合另类| 亚洲自拍偷在线| 校园春色视频在线观看| 精品国产美女av久久久久小说| 国产色爽女视频免费观看| 亚洲精品粉嫩美女一区| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | netflix在线观看网站| 国产伦人伦偷精品视频| 黄色日韩在线| a在线观看视频网站| 国产高潮美女av| av片东京热男人的天堂| 精华霜和精华液先用哪个| 国产高清videossex| 亚洲18禁久久av| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 免费大片18禁| 免费看光身美女| 精品久久久久久久末码| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 日韩亚洲欧美综合| 久久欧美精品欧美久久欧美| 在线看三级毛片| 欧美bdsm另类| 国产色爽女视频免费观看| 国产成人福利小说| 亚洲一区二区三区不卡视频| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 中文亚洲av片在线观看爽| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 亚洲自拍偷在线| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 国产高清视频在线观看网站| 人人妻人人看人人澡| 国产伦人伦偷精品视频| 亚洲色图av天堂| 久久性视频一级片| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 99久国产av精品|