廈門集美杏林灣水庫底泥重金屬污染狀況評價(jià)

收稿日期：20231229

通信作者：周真明（1981），男，教授，博士，主要從事水環(huán)境修復(fù)技術(shù)的研究。Email：zhenming@hqu.edu.cn。

基金項(xiàng)目：國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（51878300）； 福建省廈門市自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（3502Z202373041）

摘要：為了研究廈門市集美區(qū)杏林灣水庫底泥重金屬污染狀況，利用相關(guān)性分析、地積累指數(shù)法、潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法和污染負(fù)荷指數(shù)法，對杏林灣水庫底泥中重金屬污染特征和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評價(jià)。結(jié)果表明：底泥中Zn，Cu，Ni，Cr，Pb，Cd，Hg，As質(zhì)量比平均值分別為270.00，76.94，38.88，88.38，48.13，0.41，0.07，3.85 mg·kg-1，除了As和Pb質(zhì)量比平均值低于背景值外， Cd，Cu，Zn，Ni，Cr，Hg質(zhì)量比平均值分別達(dá)到背景值的13.67，6.52，4.61，2.99，3.03，2.33倍；Zn，Cu和Cr變異系數(shù)均大于50%，尤其是Cu和Cr，變異系數(shù)均超過100%，其空間分布不均勻，受人為因素影響較大； Zn和Cu的質(zhì)量比空間分布呈現(xiàn)沿水流方向逐漸減小的特征，Ni和Cr的質(zhì)量比空間分布呈現(xiàn)從后溪匯入處至入海口處逐漸增加，從九天湖排洪渠和董任排洪渠交匯處至入?？谔幹饾u減小的特征，Pb，Hg，As的質(zhì)量比空間分布較為均勻，Cd的質(zhì)量比空間分布隨著水流方向起伏較大；底泥中重金屬污染主要來自周邊人類活動(dòng)排放和上游支流匯入；除Pb，As為無污染狀態(tài)外，Zn，Cu，Ni，Cr，Cd和Hg 均呈現(xiàn)不同程度的污染，且Cd的污染程度最高；杏林灣水庫底泥重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)整體處于強(qiáng)至很強(qiáng)之間。

關(guān)鍵詞：底泥； 重金屬； 污染特征； 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)； 杏林灣水庫

中圖分類號(hào)：X 825文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A文章編號(hào)：10005013（2024）02026209

杏林灣水庫位于福建省廈門市集美區(qū)南部，兼具市政供水、景觀用水、農(nóng)業(yè)灌溉和防洪功能。杏林灣水庫匯入支流水環(huán)境質(zhì)量的惡化已經(jīng)影響到下游杏林灣水庫的環(huán)境質(zhì)量和集美新城的開發(fā)建設(shè)［1］。因此，為了改善杏林灣水庫水質(zhì)，實(shí)現(xiàn)杏林灣水庫的生態(tài)修復(fù)，需要研究其污染狀況。杏林灣水庫底泥作為重金屬的主要蓄積庫，其重金屬污染特征和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度可以反映水體受重金屬污染的狀況［23］，對杏林灣水庫水環(huán)境安全、 水體重金屬污染防治及流域周邊區(qū)域經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展具有借鑒和指導(dǎo)意義?；诖?，本文通過相關(guān)性分析獲得重金屬指標(biāo)間的內(nèi)在聯(lián)系，并應(yīng)用地積累指數(shù)法、潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法和污染負(fù)荷指數(shù)法對杏林灣水庫中重金屬污染狀況進(jìn)行評價(jià)。

1材料與方法

1.1采樣點(diǎn)的布設(shè)

綜合考慮杏林灣水庫水文特征、河道情況、周邊布局及支流匯水等情況，確定8個(gè)可反映水庫總體情況的代表性斷面布設(shè)采樣點(diǎn)（XLWN01～XLWN08），其分布及經(jīng)緯度如圖1，表1所示。

1.2采集與測定

采用HP55型桿持式柱狀底泥采樣器采集表層底泥樣品（采樣深度為0～20 cm），各采樣點(diǎn)采集10 kg樣品，現(xiàn)場人工挑揀，去除碎石、螺螄和枯葉等雜質(zhì)，用注射器吸去上覆水，再裝入PE自封袋密封，帶回實(shí)驗(yàn)室。

參照GB 17378.5—2007《海洋監(jiān)測規(guī)范第5部分：沉積物分析》，對底泥重金屬進(jìn)行測定，實(shí)驗(yàn)中每個(gè)樣品設(shè)定3個(gè)平行樣，以平均值為結(jié)果進(jìn)行分析。底泥重金屬的測定方法：Hg采用硝酸鹽酸消解、原子熒光法，檢出限為0.002 mg·kg-1；

As采用王水消解、原子熒光法，檢出限為0.060 mg·kg-1；

Pb采用硝酸高氯酸消解、火焰原子吸收分光光度法，檢出限為3.000 mg·kg-1；

Cu采用硝酸高氯酸消解、火焰原子吸收分光光度法，檢出限為2.000 mg·kg-1；

Ni采用鹽酸硝酸氫氟酸高氯酸消解、火焰原子吸收分光光度法，檢出限為3.000 mg·kg-1；

Zn采用硝酸高氟酸消解、火焰原子吸收法，檢出限為6.000 mg·kg-1；

Cr采用硝酸高氯酸消解、無火焰原子吸收分光光度法，檢出限為2.000 mg·kg-1；

Cd采用硝酸高氯酸消解、火焰原子吸收分光光度法，檢出限為0.050 mg·kg-1。

1.3評價(jià)方法

1.3.1地積累指數(shù)法地積累指數(shù)法是一種用于研究底泥重金屬污染程度的定量指標(biāo)［47］，它兼顧了自然成土過程中地質(zhì)背景和人為活動(dòng)對重金屬污染的影響，常用于反映重金屬的富集程度［56，89］ 。地積累指數(shù)（Igeo）的計(jì)算公式為

式（1）中：wis為重金屬i在底泥中的實(shí)測質(zhì)量比；win為底泥中重金屬i的地球化學(xué)背景值，參照文獻(xiàn)［1］，最終確定背景值為廈門市C層土壤元素背景值（算術(shù)平均值）［10］；K為考慮各地巖石差異可能會(huì)導(dǎo)致背景值的變動(dòng)而取的系數(shù)（通常取1.5［5，11］）。

根據(jù)計(jì)算得到的Igeo，可將杏林灣水庫中底泥污染程度劃分為7個(gè)等級。

1.3.2潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法是對底泥中重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行定量評估的一種方法［12］。該方法將污染物和生物毒性聯(lián)系在一起，既可以對污染物在不同區(qū)域的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度進(jìn)行定量劃分，又可以反映多種重金屬污染物對水環(huán)境的綜合影響。潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（RI）的計(jì)算公式為

式（2）中：Eir為重金屬i的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)；n為重金屬種類；Tir為重金屬i的毒性系數(shù)， Zn，Cu，Ni，Cr，Pb，Cd，Hg，As的毒性系數(shù)分別為1.00，5.00，5.00，2.00，5.00，30.00，40.00，10.00［6］；wif為單因子污染物污染參數(shù)。

潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度分級，如表2所示。

1.3.3污染負(fù)荷指數(shù)法污染負(fù)荷指數(shù)法［13］是一種被廣泛應(yīng)用于土壤和水體重金屬污染評價(jià)的方法［6，14］，它可以反映重金屬在整個(gè)區(qū)域的變化趨勢，在計(jì)算上用累積代替累加，可在一定程度上避免單一元素對綜合評價(jià)帶來的影響［1415］。

某采樣點(diǎn)污染負(fù)荷指數(shù)（PLI）的計(jì)算公式為

式（3）中：CFi為某金屬的最高污染系數(shù)。

整個(gè)評價(jià)區(qū)域的污染負(fù)荷指數(shù)（PLIzone）的計(jì)算公式為

式（4）中：m為采樣點(diǎn)的數(shù)量。

根據(jù)污染負(fù)荷指數(shù)劃分污染等級，可劃分為0，Ⅰ，Ⅱ，Ⅲ［16］（表3）。

2實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果

杏林灣水庫底泥中重金屬的相關(guān)參數(shù)，如表4所示。

表4中：wmax為質(zhì)量比最大值；wmin為質(zhì)量比最小值；wave為質(zhì)量比平均值；σ為標(biāo)準(zhǔn)差；CV為變異系數(shù)。

由表4可知：水庫底泥中重金屬質(zhì)量比平均值從大到小排序?yàn)閆n，Cr，Cu，Pb，Ni，As，Cd，Hg；除了As，Pb質(zhì)量比平均值低于背景值外，其余重金屬的質(zhì)量比平均值均超出背景值較多，Cd，Cu，Zn，Ni，Cr，Hg質(zhì)量比平均值分別達(dá)到背景值的13.67，6.52，4.61，2.99，3.03，2.33倍。

文獻(xiàn)［8，11］的研究表明，變異系數(shù)能夠反映重金屬元素空間分布的均勻程度，以及受人為因素的影響程度，變異系數(shù)越大，表明受人為因素的影響導(dǎo)致元素空間分布越不均勻；當(dāng)變異系數(shù)大于50%時(shí)，表明可能存在外來污染源。

由表4還可知：杏林灣水庫底泥中重金屬Zn，Cu和Cr的變異系數(shù)均較大（gt;50%），表明這些元素空間分布不均勻，受人為因素的影響較大，其中，Zn的變異系數(shù)達(dá)到70.62%，屬于中等強(qiáng)度變異，Cu，Cr的變異系數(shù)分別達(dá)到103.24%，105.53%（均超過100%），屬于非常強(qiáng)變異性，表明受人為因素的影響十分嚴(yán)重；其余元素Ni，Pb，Cd，Hg，As的變異系數(shù)均較小（lt;50%），表明這些元素空間分布較均勻，受人為因素的影響較一致。

杏林灣水庫底泥中重金屬元素的空間分布圖，如圖2所示。圖2中：w為質(zhì)量比。由圖2可知：Zn，Cu的質(zhì)量比空間分布呈現(xiàn)沿水流方向逐漸減小的特征，且在支流匯入處的質(zhì)量比較高，推測杏林灣水

（a） Zn（b） Cu

（c） Ni （d） Cr

（e） Pb（f） Cd

（g） Hg（h） As

庫底泥中Zn，Cu可能主要來自于外源輸入；Ni，Cr的質(zhì)量比空間分布呈現(xiàn)從后溪匯入處至入?？谔幹饾u增加，從九天湖排洪渠和董任排洪渠交匯處至入海口處逐漸減小的特征，推測從后溪匯入處至入?？谔幯匕犊赡芊植贾鳱i，Cr的污染源，且大部分的Ni，Cr可能是由上游排洪渠匯入；Pb，Hg，As的質(zhì)量比空間分布較為均勻，且Hg，As的質(zhì)量比空間分布特征相似；Cd的質(zhì)量比空間分布隨著水流方向起伏較大，推測可能是受到周邊農(nóng)業(yè)活動(dòng)的影響。

重金屬元素的相關(guān)系數(shù)矩陣，如表5所示。表5中：上標(biāo)“*”“**”“***”分別表示Plt;0.05，Plt;0.01，Plt;0.001。

重金屬來源之間的關(guān)系常用相關(guān)性進(jìn)行分析［1718］，重金屬相關(guān)性較好時(shí)，表明重金屬之間可能存在某種同源關(guān)系或者經(jīng)歷相同的遷移轉(zhuǎn)化過程［19］。Zn和Cu，Ni，Cr，Pb之間均有顯著的相關(guān)性，因此，可將Zn作為其余4種元素的代表性元素進(jìn)行監(jiān)測。福建沿海地區(qū)和杏林灣水庫流域上游分布著眾多小型鉛鋅礦，鉛鋅礦礦山尾礦和冶煉廠排放的廢渣、含塵廢氣含有較多的Cu，Pb，Zn和Ni［1，20］，礦石開采產(chǎn)生的廢水、廢渣和粉塵經(jīng)過地表徑流和雨水沖刷進(jìn)入上游流域，最后匯入杏林灣水庫，在底泥中富集，故底泥中的Cu，Pb，Zn和Ni可能來源于采礦活動(dòng)。Cr主要用于金屬表面處理和皮革行業(yè)中［1］，杏林灣水庫周邊分布著一些電子電氣產(chǎn)品生產(chǎn)企業(yè)，故推測底泥中Cr可能來源于工業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)。此外，Hg和As之間也存在著很強(qiáng)的相關(guān)性，Hg和As易受到化肥與農(nóng)藥的使用、牲畜糞便和生活垃圾影響［21］，杏林灣水庫上游分布著大量的農(nóng)業(yè)用地，附近人口密集，故推測底泥中的Hg，As可能來源于周邊生活垃圾和農(nóng)業(yè)活動(dòng)。Cd元素和其他元素之間幾乎沒有相關(guān)性，說明Cd有特殊來源，Cd一般被看成使用農(nóng)藥或化肥的標(biāo)志性元素［20］，因此，可推測杏林灣水庫中的Cd可能來源于農(nóng)業(yè)活動(dòng)。

2.2污染風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

對杏林灣水庫底泥中的重金屬進(jìn)行污染風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)可以了解杏林灣水庫的具體污染狀況。目前，對底泥中重金屬的污染情況進(jìn)行評價(jià)的方法眾多，但各有不同側(cè)重點(diǎn)和局限性［2223］。為了更加全面科學(xué)地對杏林灣水庫底泥中重金屬污染狀況進(jìn)行評價(jià)，將地積累指數(shù)法、潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法、污染負(fù)荷指數(shù)法相結(jié)合進(jìn)行綜合評價(jià)。

2.2.1地積累指數(shù)法

杏林灣水庫底泥中重金屬的Igeo值及評價(jià)結(jié)果，分別如表6，7所示。表7中：η為不同污染程度的采樣點(diǎn)在所有采樣點(diǎn)中所占比例。

由表6可知：杏林灣水庫底泥中重金屬元素地積累指數(shù)平均值從大到小為Cd，Cu，Zn，Ni，Hg，Cr，Pb，As；重金屬的地積累指數(shù)范圍為-1.29～4.00，不同污染程度的采樣點(diǎn)比例差別較大；Zn，Cu，Ni，Cr和Pb的地積累指數(shù)在XLWN08處均較大，因?yàn)榇颂幬挥诰盘旌藕榍投闻藕榍粎R處，受上游鉛鋅礦開采活動(dòng)和周邊工業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)的影響，大量的Zn，Cu，Ni，Cr和Pb進(jìn)入水體并在底泥中富集，故此處Zn，Cu，Ni，Cr和Pb的污染程度較高；Cd，Hg在XLWN01～XLWN04的累積水平較高，因?yàn)檫@些采樣點(diǎn)位于后溪支流匯入口下游，后溪流域上游和杏林灣水庫周邊分布著許多農(nóng)業(yè)用地，大量含有Cd，Hg的農(nóng)業(yè)廢水隨著地表徑流進(jìn)入杏林灣水庫，在底泥中富集。

底泥中重金屬地積累指數(shù)箱線圖，如圖3所示。圖3中：IQR為四分差。

由表7和圖3可知：污染程度最高的Cd為偏中度偏重度污染，偏中度污染、中度污染和重度污染的采樣點(diǎn)比例分別為12.5%，37.5%，50.0%；Zn為輕度偏重度污染，輕度污染、偏中度污染和偏重度污染采樣點(diǎn)比例分別為25.0%，62.5%和12.5%；Cu為輕度重度污染，輕度污染、偏中度污染、中度污染和重度污染采樣點(diǎn)比例分別為25.0%，50.0%，12.5%和12.5%； Ni為輕度中度污染，輕度污染、偏中度污染和中度污染采樣點(diǎn)比例分別為62.5%，25.0%，12.5%；Cr有12.5%的采樣點(diǎn)為無污染狀態(tài)，其余采樣點(diǎn)為輕度中度污染，輕度污染、偏中度污染和中度污染的采樣點(diǎn)比例分別為62.5%，12.5%，12.5%；Hg為輕度偏中度污染，輕度污染和偏中度污染采樣點(diǎn)比例分別為75.0%，25.0%； Pb，As在各采樣點(diǎn)的地積累指數(shù)均小于0，為無污染狀態(tài)。由此可知，杏林灣水庫底泥除Pb，As為無污染狀態(tài)，Zn，Cu，Ni，Cr，Cd，Hg 均有不同程度的污染，且Cd的污染程度最高。

2.2.2潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法底泥中重金屬的Eir值和RI值，如表8所示。由表8可知：杏林灣水庫底泥中重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)平均值從大到小為Cd，Hg，Cu，Ni，As，Cr，Zn，Pb。

底泥中重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法評價(jià)結(jié)果，如表9所示。表9中：δ為不同風(fēng)險(xiǎn)等級的采樣點(diǎn)在所有采樣點(diǎn)中所占比例。

底泥中重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)箱線圖，如圖4所示。

由表8，9和圖4可知：Zn，Ni，Cr，Pb和As潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)最大值均小于40，潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度屬于低風(fēng)險(xiǎn)；而Cu除了在XLWN08處潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度為中等風(fēng)險(xiǎn)，其他采樣點(diǎn)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)均為低風(fēng)險(xiǎn)；Cd有37.5%的采樣點(diǎn)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度為強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)，62.5%的采樣點(diǎn)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度為極強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)，應(yīng)引起重視，這也與地積累指數(shù)法評價(jià)結(jié)果相符；Hg的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)均位于80～160，潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度屬于較強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)。

從多種重金屬的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)來看，平均值達(dá)到561.41，最大值為877.12，最小值為384.00；底泥中重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)整體處于強(qiáng)和很強(qiáng)之間；有2個(gè)采樣點(diǎn)為很強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)，6個(gè)采樣點(diǎn)為強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)。

各采樣點(diǎn)重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)從大到小的排序?yàn)閄LWN06，XLWN08，XLWN01，XLWN04，XLWN03，XLWN05，XLWN02，XLWN07。XLWN06和XLWN08的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)最大，要尤為重視，建議有關(guān)部門加大對其周邊和上游生活污水和工業(yè)廢水亂排亂放的整治力度，并推廣和鼓勵(lì)可持續(xù)采礦實(shí)踐，采用環(huán)保技術(shù)和設(shè)備，盡量減少重金屬污染物的排放。

2.2.3污染負(fù)荷指數(shù)法采用污染負(fù)荷指數(shù)法可以了解重金屬在各個(gè)采樣點(diǎn)及整個(gè)評價(jià)區(qū)域的污染狀況［24］。污染負(fù)荷指數(shù)法計(jì)算結(jié)果及評價(jià)結(jié)果，如表10，11所示。

由表10，11可知：整個(gè)杏林灣水庫底泥中重金屬的PLI范圍為2.05～5.75；除了在XLWN08處污染程度為極強(qiáng)污染外，其他采樣點(diǎn)污染程度均為強(qiáng)污染；經(jīng)計(jì)算得杏林灣整個(gè)評價(jià)區(qū)域的污染負(fù)荷指數(shù)為2.63，故杏林灣水庫整體上為強(qiáng)污染； 水庫污染負(fù)荷指數(shù)的空間分布總體呈現(xiàn)后溪支流匯入處和九天湖排洪渠與董任排洪渠交匯處至水

XLWN085.75Ⅲ極強(qiáng)污染庫中心降低，水庫中心至入?？谔幧叩奶卣?，這與流域內(nèi)水流走向一致，推測杏林灣水庫中重金屬一方面來自于上游支流的匯入。此外，XLWN04處污染負(fù)荷指數(shù)高于周邊區(qū)域，鑒于此處周圍工業(yè)用地較多，推測是受到周邊地區(qū)工業(yè)廢水排放的影響。

綜上，合理推測杏林灣水庫底泥中重金屬污染主要來源于周邊地區(qū)人類活動(dòng)排放和上游支流的匯入。

3結(jié)論

1） 杏林灣水庫底泥中除As，Pb的質(zhì)量比平均值沒有超過背景值外，Cd，Cu，Zn，Ni，Cr和Hg質(zhì)量比平均值分別達(dá)到背景值的13.67，6.52，4.61，2.99，3.03，2.33倍。Zn，Cu，Cr變異系數(shù)較大（gt;50%），尤其是Cu和Cr，變異系數(shù)均大于100%，受人為因素干擾顯著。底泥中Zn，Cu的質(zhì)量比空間分布呈現(xiàn)沿水流方向逐漸減小的特征，Ni，Cr的質(zhì)量比空間分布呈現(xiàn)為從后溪匯入處至入海口處逐漸增加，從九天湖排洪渠和董任排洪渠交匯處至入海口處逐漸減小，Pb，Hg和As的質(zhì)量比空間分布較為均勻，Cd的質(zhì)量比空間分布隨著水流方向起伏較大。

2） 相關(guān)性分析表明，這8種重金屬來源各有不同，其中，Cu，Pb，Zn和Ni可能來源于采礦活動(dòng)，Hg，As可能來源于周邊生活垃圾和農(nóng)業(yè)活動(dòng)，Cd可能來源于農(nóng)業(yè)活動(dòng)。

3） 地積累指數(shù)法評價(jià)結(jié)果表明，除Pb，As為無污染狀態(tài)外，Zn，Cu，Ni，Cr，Cd和Hg 均呈現(xiàn)不同程度的污染，且Cd的污染程度最高。潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法評價(jià)結(jié)果表明，杏林灣水庫底泥中重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)整體處于強(qiáng)和很強(qiáng)之間，Cu的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度為低中等風(fēng)險(xiǎn)，Cd的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度為強(qiáng)極強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)，Hg的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度為較強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)，其余重金屬均為低風(fēng)險(xiǎn)。污染負(fù)荷指數(shù)法評價(jià)結(jié)果表明，杏林灣水庫底泥中重金屬污染主要來源于周邊地區(qū)人類活動(dòng)排放和上游支流的匯入。參考文獻(xiàn)：

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