硼中子俘獲治療中子靶設計

王君巖 孔海云 李德明

1（中國科學院上海應用物理研究所 上海 201800）

2（中國科學院大學 北京 100049）

硼中子俘獲治療（Boron Neutron Capture Therapy，BNCT）是一種利用10B 在細胞尺度內(nèi)發(fā)生中子俘獲核反應的二元靶向放射治療方法［1-3］。許多臨床研究表明，BNCT 對于一些復發(fā)性腫瘤和多發(fā)性腫瘤，特別是惡性膠質(zhì)瘤、轉(zhuǎn)移性黑色素瘤有很好的療效［4-7］。隨著加速器技術(shù)的發(fā)展，基于加速器的 BNCT 裝置（Accelerator-Based BNCT，ABBNCT）因體積小、安全性高、污染小等優(yōu)點被廣泛應用。這類裝置是由中子發(fā)生裝置與束流整形組件（Beam Shaping Assembly，BSA）組成。中子發(fā)生裝置即由加速器產(chǎn)生的質(zhì)子束轟擊中子靶產(chǎn)生中子束；束流整形組件即將上述產(chǎn)生的中子束通過慢化準直后得到適用于BNCT 的中子束［8-10］。用于BNCT 的各項中子束性能參數(shù)應滿足IAEATECDOC-1223 報告的推薦值，其中對中子束的能量、通量、劑量以及方向性都做了要求［11］。中子靶作為AB-BNCT 的關(guān)鍵部件直接影響中子束流參數(shù)與BSA的設計。

目前AB-BNCT 的中子靶主要基于7Li（p，n）7Be與9Be（p，n）9B兩種核反應。9Be（p，n）9B反應閾值較高，為2.057 MeV。7Li（p，n）7Be 反應閾值僅為1.88 MeV，這對加速器產(chǎn)生質(zhì)子能量要求更低，且打靶后產(chǎn)生中子束的慢化整形也更加容易，因此被認為更適合作為中子源的反應［12］。研究表明，2.5 MeV的質(zhì)子束入射100 μm的固態(tài)鋰時，中子產(chǎn)額達到飽和［13］。但是鋰的熔點比較低，高功率的質(zhì)子入射固態(tài)的鋰靶產(chǎn)生的熱量可能會造成靶的損壞。因此，鋰靶的散熱問題一直是個待解決的難題和研究熱點。

目前，BNCT采用的Li靶主要包括靜態(tài)固體靶、旋轉(zhuǎn)固體靶和液體靶。固體鋰靶主要采用靶底中布置冷卻水道、增大束流與靶的接觸面積等散熱方式。研究表明，增加鋰靶與質(zhì)子束流的接觸面能有效提高散熱效果，Ludewigt與Chu設計一種V型靶，由兩個與束流成30°夾角的平面靶組成，從而使每個靶上熱負荷減少一半［14］；Nakamura、Igaki 設計了頂角為60°的多層錐形靶，通過擴大束斑面積而達到靶的散熱［15］。旋轉(zhuǎn)方式同樣能夠有效進行散熱，中子醫(yī)療股份有限公司設計出一種可旋轉(zhuǎn)的平面中子靶，對于2.6 MeV、30 mA 的質(zhì)子束入射時，鋰層的最高溫度僅有78 ℃［16］； 日本國家癌癥中心與CICS 公司合作設計一種三旋轉(zhuǎn)端口的鋰靶，在滿足2.5 MeV、20 mA 質(zhì)子束入射時的散熱要求同時，實現(xiàn)了中子靶鋰層的自動重整［17］。Bayanov等［18］在靶的基底上布置了間距為3.7 mm、13 個3 mm×2 mm 矩形冷卻水道，實驗證明，在使用流速約為10 m·s-1的水流進行冷卻時，直徑為10 cm 的鋰靶在熔化之前能夠運行10 mA 的質(zhì)子束。另外，靶的輻照損傷導致發(fā)泡等現(xiàn)象也是延長靶使用壽命的主要挑戰(zhàn)。Taskaev指出通過摻雜Pb、V等材料來減少發(fā)泡［19］。

為了達到加強散熱的目的，本研究把旋轉(zhuǎn)與曲面相結(jié)合，設計了一款新型防起泡復合材料曲面旋轉(zhuǎn)Li靶，該中子靶為可繞中心軸旋轉(zhuǎn)的半輪胎狀曲面結(jié)構(gòu)，并計算了該靶Li 層的溫度分布。除此之外，雖然有不少人研究了7Li（p，n）7Be平面Li靶的出射中子通量、能譜和角分布［12-13］，但較少有人對曲面Li靶進行研究。本研究還模擬計算了該新型半輪胎狀曲面Li靶對出射中子角分布、能譜和中子通量的影響，并與平面靶相比較。

1 方法與模型

本研究采用基于Geant4 的蒙特卡羅模擬軟件TOPAS［20-21］來設計該中子靶的形狀并計算質(zhì)子入射到不同徑軸比曲度的Li靶產(chǎn)生中子的角分布、能譜和通量等參數(shù)。根據(jù)國際原子能機構(gòu)（International Atomic Energy Agency，IAEA）用于BNCT 臨床治療的中子參數(shù)的建議，在不影響中子產(chǎn)額、通量和能譜的前提下，中子角分布應該盡可能集中在零度附近。質(zhì)子打中子靶產(chǎn)生的中子越接近指標，后續(xù)BSA設計難度也越低。我們采用TOPAS 模擬計算了不同徑軸比曲度的曲面靶對中子角、中子產(chǎn)額和能譜的影響。

在散熱方面，采用了熱分析工具ANSYS對中子靶的穩(wěn)態(tài)熱分布進行了模擬，計算了平面靶和不同徑軸比曲度Li靶的穩(wěn)態(tài)溫度，以及褶皺形水道設計對溫度的影響。

1.1 中子靶的基本結(jié)構(gòu)設計

本研究設計的中子靶為可繞一中心軸旋轉(zhuǎn)的半輪胎狀曲面結(jié)構(gòu)。如圖1 所示，其在一內(nèi)環(huán)邊緣與一外環(huán)邊緣之間延伸，所形成的凹面朝向質(zhì)子束流出口、凸面朝向腫瘤患者；質(zhì)子束流始終對準所述中子靶的凹面，隨著中子靶繞中心軸的旋轉(zhuǎn)，質(zhì)子束流在凹面上的照射位置不斷變化。這種旋轉(zhuǎn)靶能夠避免高功率的質(zhì)子始終停留在一個位置，從而減少熱量。

圖1 曲面靶總體結(jié)構(gòu)示意圖 (a) BNCT裝置，(b) 曲面靶結(jié)構(gòu)Fig.1 Overall structural diagram of the curved target (a) BNCT device, (b) Curved target

如圖2 所示，中子靶的軸向單側(cè)徑向尺寸為H；軸向尺寸B由入射束流的尺寸決定；定義兩者比例為徑軸比C。中子靶為三層設計自凹面向凸面的延展方向依次為：核心層、防起泡層、冷卻層。其中核心層為100 μm 的鋰，與質(zhì)子發(fā)生（p，n）反應產(chǎn)生中子；防起泡層為50 μm的鉛，主要作用是減少質(zhì)子與鋰靶發(fā)生核反應產(chǎn)生的核物質(zhì)對鋰靶的輻射損傷；冷卻層為2 cm 的銅，其中加入褶皺形水道，主要起到支撐和散熱的作用。本研究中模擬束流的半徑為5 cm，因此軸向尺寸B設計為12 cm，調(diào)整徑向尺寸H為6 cm、12 cm、18 cm，即可得到徑軸比分別為0.5、1.0、1.5的曲面靶。

圖2 曲面靶細節(jié)圖 (a) 曲面靶切面圖，(b) 褶皺水道示意圖Fig.2 Detail structure of the curved target (a) Sectional diagram of the curved target, (b) Schematic diagram of fold channel

在其他條件完全相同的情況下，為了對比平面靶和曲面靶對出射中子束角分布和Li 散熱情況的影響，設計了圖3 平面靶作對照。平面靶邊長為12 cm，同樣由100 μm的鋰、50 μm的防起泡Pb層和2 cm 注水Cu 托構(gòu)成。其他結(jié)構(gòu)與尺寸和曲面靶相同。

圖3 平面靶對比圖Fig.3 Schematic of the plane target

1.2 TOPAS蒙特卡羅模擬

為了探究靶的形狀對出射中子角分布的影響，本研究采用Geant4 中QGSP_BIC_AllHP 模型對2.5 MeV的質(zhì)子束打Li靶進行蒙特卡羅模擬。質(zhì)子打靶物理模型如圖4所示，能量為2.5 MeV、20 mA、半徑為5 cm的圓形均勻分布的質(zhì)子束，分別入射平面靶和徑軸比分別為0.5、1.0、1.5的曲面靶。以質(zhì)子與靶的接觸面的中心為圓心建立一個半徑為25 cm的球面，在球面進行等角度θ劃分，沿質(zhì)子束流方向為正方向。蒙特卡羅模擬計算得到中子產(chǎn)額弧度角分布dY/dθ；并運用式（1）計算中子產(chǎn)額的立體角分布dY/dΩ。同時，計算不同曲度的曲面靶和平面靶產(chǎn)生中子的能譜和產(chǎn)額。模擬中所用質(zhì)子的個數(shù)為3.125×109，流強為20 mA。

圖4 質(zhì)子打靶物理模型Fig.4 Physical model of proton hitting target

1.3 ANSYS穩(wěn)態(tài)熱分析

本研究采用熱分析工具ANSYS 對中子靶的熱分布進行了評估。由于中子靶Li 的熔點僅為180 ℃，在高功率的質(zhì)子束照射下容易熔化，其他材料熔點較高不受影響，因此主要模擬Li 層的溫度。模擬中冷卻水的溫度設置為恒溫25 ℃。半徑為5 cm、能量為50 kW（2.5 MeV，20 mA）的質(zhì)子束入射到中子靶，計算并對比平面靶和曲面靶的核心層Li 的溫度，為了探究褶皺型冷卻水道的形狀對散熱效果的影響，本研究還模擬在其他條件相同的情況下圓形水道與褶皺形水道Li層的溫度分布。

2 結(jié)果和討論

2.1 曲面對角分布的影響

IAEA 在IAEA-TECDOC-1223 報告中對用于治療的中子束參數(shù)給出了建議值。如表1 所示，由于治療所需的中子主要為熱中子或者超熱中子，因此熱中子和超熱中子注量率不少于109cm-2·s-1。為了減小快中子和γ成分的傷害，快中子和γ成分占比應該盡可能少。流量通量比J/Ф反映的是中子束的前向性。該值越大說明大角度散射中子越少，距離治療頭出口一定距離處的中子發(fā)散度越小，中子利用率越高。同樣質(zhì)子打靶產(chǎn)生的中子方向性越好，后續(xù)BSA的設計越簡單。

表1 IAEA-TECDOC-1223報告中子參數(shù)及推薦值Table 1 IAEA-TECDOC-1223 report with neutron parameters and recommended values

蒙特卡羅模擬結(jié)果如圖5所示，圖5中A為平面靶，B為曲面靶，0.5、1.0、1.5分別為曲面靶的徑軸比（徑軸比為圖2 中H/B）。圖5（a）為出射中子束的空間弧度角分布。如圖5（a）所示，平面靶單位弧度角的中子產(chǎn)額出現(xiàn)兩個峰值，分別在45°和105°方向；而曲面靶與平面靶相比，出射中子束具有較好方向性，隨著徑軸比不斷增加，單位弧度角的中子產(chǎn)額的峰值所對應的角度變小。徑軸比為0.5 時峰位在30°，徑軸比為1.0時峰位在25°，徑軸比為1.5時峰位在15°，并且此時峰值處的中子數(shù)顯著增多。圖5（b）為出射中子束立體角分布。如圖5（b）所示，通過平面靶后，大于90°的中子束增多。對于曲面靶，在徑軸比為0.5時，曲面結(jié)構(gòu)使得0°～45°的中子數(shù)為相同情況平面靶的1.33倍，大于90°的中子數(shù)僅為相同情況平面靶的0.72；在徑軸比為1.0 時，曲面結(jié)構(gòu)使得0°～45°的中子數(shù)為相同情況平面靶的1.85 倍，大于90°的中子數(shù)僅為相同情況平面靶的0.45；徑軸比為1.5時，曲面結(jié)構(gòu)使得0°～45°的中子數(shù)為相同情況平面靶的2.59倍，大于90°的中子數(shù)僅為相同情況平面靶的0.29。由此可見，本設計曲面靶比相同情況下平面靶的中子角分布更好，出射中子角度更加集中，且曲度徑軸比H/B越大，角分布越集中。中子束越集中，流量通量比越大，該曲面靶的設計能夠提升BNCT治療中子的流量通量比J/Φ，且大大降低了BSA的設計難度。

圖5 出射中子的角分布 (a) 弧度角分布，(b) 立體角分布Fig.5 Angle distribution of emitted neutron (a) Radian angle distribution, (b) Solid angle distribution

圖6 為平面靶、徑軸比分別為0.5、1.0、1.5 的曲面靶（徑軸比為圖2中H/B）的中子能譜分布，能譜積分即為不同靶下的中子產(chǎn)額。平面靶A、徑軸比為0.5、1.0、1.5 的曲面靶的中子產(chǎn)額分別為8.394×1011mC-1、8.387×1011mC-1、8.382×1011mC-1、8.380×1011mC-1。蒙特卡羅結(jié)果表明，平面靶和不同徑軸比的曲面靶能譜和產(chǎn)額幾乎相同。

圖6 出射中子能譜分布Fig.6 Energy spectrum distribution of emitted neutrons

因此，本設計半輪胎狀曲面靶在不影響出射中子能譜和產(chǎn)額的前提下，具有很好的改善中子方向性的效果，并且徑軸比越大，中子束的前向性越好。同時，設計為半輪胎狀還能夠使該靶旋轉(zhuǎn)，減少中子束流在同一個面元上的照射時間，從而進一步降低Li靶的溫度。

2.2 曲面對散熱影響

理論上，增加散熱面積能夠降低Li靶溫度。為了研究該曲面設計和新型褶皺水道設計對Li 靶溫度的影響，本研究采用熱分析工具ANSYS對中子靶的熱分布進行了定量計算與評估，計算了Li靶的穩(wěn)態(tài)溫度分布。模擬中冷卻水的溫度設置為恒溫25 ℃。

圖7為50 kW的質(zhì)子束入射到中子靶的鋰層表面時鋰層的溫度分布。圖7中A為褶皺型水道平面靶，B為不同徑軸比曲度的褶皺型水道曲面靶，標注的0.5、1、1.5 分別為曲面靶的徑軸比H/B，C 為徑軸比為1.5的圓形水道曲面靶。如圖7所示，對于平面靶鋰層的溫度達到185.3 ℃，大于鋰的熔點180 ℃。因此，對于20 mA、2.5 MeV質(zhì)子束入射時，平面靶不滿足散熱要求。對于褶皺型水道的曲面靶，H/B為0.5時曲面靶最高溫度為148.6 ℃；H/B為1時的曲面靶最高溫度為120.1 ℃；H/B為1.5 時曲面靶最高溫度為100.0 ℃。H/B越大，束流與靶接觸面積越大，溫度越低。對于徑軸比相同都為1.5的曲面靶，褶皺形水道相對于圓柱形水道Li靶溫度略微降低，褶皺形水道通過增大冷卻水與靶的接觸面，同等情況下比圓形水道冷卻效果更優(yōu)越。本研究中水道中心之間的間距為9 mm，若減小中心間距，增加水道數(shù)量，Li靶溫度將會進一步降低。目前對比的溫度還僅僅是靜態(tài)溫度，不包括靶旋轉(zhuǎn)的動態(tài)溫度，考慮靶的旋轉(zhuǎn)之后，能進一步降低鋰靶溫度。

圖7 鋰層的溫度分布Fig.7 Temperature distribution of the lithium layer

3 結(jié)語

本研究設計了一種可繞一中心軸旋轉(zhuǎn)的半輪胎狀曲面結(jié)構(gòu)的復合材料Li靶，并通過與平面Li靶對比分析，發(fā)現(xiàn)該曲面結(jié)構(gòu)設計使得出射中子束更加集中，且徑軸比越大，中子的角分布越集中。當徑軸比為1.5時，曲面結(jié)構(gòu)使得0°～45°的中子數(shù)為相同情況平面靶的2.59倍，大于90°的中子數(shù)僅為相同情況平面靶的0.29，通過ANSYS 計算Li 靶溫度分布發(fā)現(xiàn)，該曲面靶相比于平面靶能夠降低Li 的溫度，且該新型結(jié)構(gòu)靶的曲面與褶皺水道設計使其散熱性能也更優(yōu)。本研究目前僅對靜止靶進行模擬計算，后續(xù)將會深入研究靶的轉(zhuǎn)速對其散熱性能影響以及水的流速設計對溫度的影響，并研究其動態(tài)溫度變化規(guī)律。該中子靶在出射中子角分布和Li 材散熱方面具有優(yōu)越性能，在硼中子俘獲腫瘤治療領(lǐng)域具有良好的應用前景。

作者貢獻聲明王君巖負責模擬計算和文章撰寫；孔海云負責課題指導設計和論文修改；李德明負責課題討論和經(jīng)費支出。