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    增材制造聚合物功能梯度材料研究進(jìn)展

    2024-01-16 11:35:12曹伯洵曹良成
    化工進(jìn)展 2023年12期
    關(guān)鍵詞:增材梯度成型

    曹伯洵,曹良成

    (1 中國科學(xué)院重慶綠色智能技術(shù)研究院,重慶 400714;2 中國科學(xué)院大學(xué)重慶學(xué)院,重慶 400714;3 中國科學(xué)院大學(xué),北京 100049)

    功能梯度材料(functionally gradient materials,F(xiàn)GMs)是指性能在空間方向上呈連續(xù)梯度變化的非均質(zhì)復(fù)合材料,其材料組分在微觀結(jié)構(gòu)表現(xiàn)為連續(xù)變化,宏觀性能表現(xiàn)出高度的各向異性[1]。1987年,日本Niino等[2]為解決航天器隔熱問題首次提出FGMs的概念,F(xiàn)GMs 的發(fā)展主要體現(xiàn)在梯度類型和材料體系兩個(gè)方向。根據(jù)梯度類型,可分為組分梯度FGMs、孔隙率梯度FGMs 和微觀結(jié)構(gòu)梯度FGMs型[3](圖1)。材料體系方面,從最初的金屬/陶瓷體系逐漸擴(kuò)展到有機(jī)/無機(jī)、有機(jī)/有機(jī)體系。相比于均質(zhì)材料和異質(zhì)復(fù)合材料,F(xiàn)GMs 消除了明顯的界面,并可實(shí)現(xiàn)材料整體性能的可定制、可設(shè)計(jì)、可優(yōu)化,應(yīng)用前景廣闊[4-5]。

    圖1 梯度材料類型:組分梯度[6]、孔隙率梯度[7]、微觀結(jié)構(gòu)梯度[3]

    聚合物功能梯度材料(polymer functionally gradient materials,PGMs)是以聚合物為連續(xù)相的異質(zhì)結(jié)構(gòu)復(fù)合材料,通過連續(xù)調(diào)控成分或結(jié)構(gòu)的空間分布,避免界面應(yīng)力和實(shí)現(xiàn)復(fù)合功能。連續(xù)變化的性能可滿足多種使用需求,在航空航天、生物醫(yī)藥、電子信息、機(jī)械工程等領(lǐng)域都有廣泛的應(yīng)用[8]。在航空航天領(lǐng)域,PGMs 可提高航天器和飛機(jī)發(fā)動(dòng)機(jī)部件表面的承受溫度[2];在生物領(lǐng)域,PGMs 具有高比強(qiáng)度、高比模量和生物相容性等特點(diǎn),可用于血管模型[9]和人工骨骼[10]等;在電子信息領(lǐng)域,PGMs 可制造高性能的電磁屏蔽材料、微波吸收材料、光學(xué)透鏡和反射鏡等[11]。此外,PGMs還可應(yīng)用于太陽能電池和燃料電池等能源領(lǐng)域[12]。

    傳統(tǒng)PGMs的制備方法包括物料擠出、溶解擴(kuò)散、梯度場(chǎng)聚合等[13]。存在以下不足:①原理復(fù)雜、工序多、梯度性能調(diào)控難度大;②時(shí)間周期長(zhǎng)、成本高;③依托模具難以成型復(fù)雜高精度結(jié)構(gòu);④制備方法通用性及可重復(fù)性差。增材制造(additive manufacturing,AM)以數(shù)字模型文件為基礎(chǔ),通過逐點(diǎn)掃描,逐線搭接,逐層堆積的方式實(shí)現(xiàn)“材料-結(jié)構(gòu)-性能”一體化成形[14]。這種基于“離散-堆積”的工藝在PGMs 制備中具有明顯優(yōu)勢(shì):一方面能夠原位控制材料沉積的組分和方向,實(shí)現(xiàn)構(gòu)件材料組分在預(yù)設(shè)空間位置上的精確沉積[15];另一方面能夠擺脫模具的限制,實(shí)現(xiàn)復(fù)雜幾何形狀構(gòu)件的制備[16]。本文重點(diǎn)評(píng)述了增材制造制備PGMs的國內(nèi)外研究進(jìn)展,并提出現(xiàn)有技術(shù)手段存在的問題,對(duì)PGMs未來的發(fā)展提出了展望。

    1 傳統(tǒng)制備方法

    聚合物功能梯度材料可以分為4 類:共混型、共聚型、填充復(fù)合型和互穿網(wǎng)絡(luò)型。傳統(tǒng)PGMs的制備方法主要包括物料擠出、溶解擴(kuò)散、梯度場(chǎng)聚合等(表1)。物料擠出是將不同比例的原料通過流道混合再控制擠出;擴(kuò)散法是通過聚合物客體在主體中擴(kuò)散形成梯度;梯度場(chǎng)是通過外加梯度場(chǎng)(溫度、磁場(chǎng)、電場(chǎng)等)使成分單體在場(chǎng)內(nèi)形成梯度后聚合固定。

    表1 典型PGMs傳統(tǒng)制備方法

    2 增材制造方法

    按照技術(shù)原理,增材制造PGMs技術(shù)可以分為以下5類:直寫成型(direct ink writing,DIW)、熔融沉積成型(fused deposition modeling,F(xiàn)DM)、立體光固化(vat photopolymerization,VP)、噴射成型(materials jetting,MJ)和選擇性激光燒結(jié)(selective laser sintering,SLS)。

    2.1 直寫成型

    2.1.1 技術(shù)原理

    直寫成型(DIW)以兩種以上液態(tài)漿料為原料,并按設(shè)計(jì)比例混合后按預(yù)設(shè)路徑層層沉積形成實(shí)體構(gòu)件(表2)。DIW 對(duì)材料的流變性能有著嚴(yán)格要求,既要求材料通過擠出頭順利擠出,又要求材料在擠出后具有承載后續(xù)材料堆積的強(qiáng)度[34]。多材料混合裝置分為被動(dòng)[35-44]和主動(dòng)[36,45-49]兩類,前者利用靜態(tài)混料管產(chǎn)生交叉流混合;后者利用旋轉(zhuǎn)葉輪等裝置產(chǎn)生的外力混合。2012年,Oxman等[36]比較了分散混合、靜態(tài)混合、主動(dòng)混合3種策略,結(jié)果表明:靜態(tài)混合均勻度最好,分散混合組分切換最快。2015年,Ober等[47]利用旋轉(zhuǎn)葉輪設(shè)計(jì)出主動(dòng)微流體混合頭[圖2(a)]。2022 年,Hassan 和Selvaganapathy[42]提出可控比例的微流體混合打印頭[圖2(b)],實(shí)現(xiàn)了目前最快的切換時(shí)間(<4s)。

    表2 DIW制備PGMs材料及梯度形成方法

    圖2 典型PGMs增材制造設(shè)備

    2.1.2 DIW制備共混型PGMs

    共混型PGMs是指通過物理手段將多種組分混合在一起,并使其中一種或多種組分的含量形成梯度變化,其中水凝膠和纖維素與其他材料相容性良好,常用作基體材料來制備共混型PGMs。2014年,Mogas-Soldevila 等[37]打印出1%~10%殼聚糖(1%海藻酸鈉)成分連續(xù)變化PGMs。2015 年,Duro-Royo等[38]打印濃度從1%~12%連續(xù)變化的梯度多糖水凝膠。2017 年,Bakarich 等[40]調(diào)整柔性組分(海藻酸鈉/聚丙烯酰胺水凝膠)和硬性組分(丙烯酸酯聚氨酯)比例,打印出彈性模量在0.35~2.9MPa變化的梯度材料并打印出包括肌腱-肌肉-肌腱的仿人體手臂[圖3(a)]。2020 年,Giachini 等[5]以羥乙基纖維素(HEC)為基體,添加木質(zhì)素(LIG)提高了剛度和拉伸強(qiáng)度,添加檸檬酸(CA)/鹽酸(HCl)改變其膠凝速度,打印出楊氏模量在248~1786MPa內(nèi)連續(xù)變化的梯度材料。

    圖3 典型PGMs增材制造結(jié)構(gòu)

    2.1.3 DIW制備共聚型PGMs

    共聚型PGMs 通過多材料DIW 裝置調(diào)節(jié)單體的含量,聚合后形成成分梯度PGMs。2018 年,Kokkinis 等[41]以甲基丙烯酸酯和丙烯酸酯為單體,通過調(diào)節(jié)雙組分比例制得彈性模量跨越4個(gè)數(shù)量級(jí)(0.12MPa 和319MPa)的兩種彈性體,并打印出模量梯度變化的仿生手[圖3(b)]。

    2.1.4 DIW制備填充復(fù)合型PGMs

    DIW 中常使用功能填料賦予聚合物某一方面性能制備填充復(fù)合型PGMs,如Ober通過添加炭黑的方式使基體具有梯度電阻性能[47]。2015 年,Kokkinis 等[39]提出基于兩相材料混合模塊的多維磁輔助3D打印平臺(tái)[圖2(c)],實(shí)現(xiàn)了氧化鐵納米顆粒在聚氨酯丙烯酸光敏樹脂的濃度梯度分布。2017年,Haring等[45]在普蘭尼克(Pluronic F-127)和聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)基體中添加納米銀棱柱(AgNPs),制備了功能梯度等離子體夜視隱形眼鏡。2020 年,Gao 和Zhang[53]在聚二甲基硅氧烷(polydimethylsiloxane,PDMS)基體中添加體積分?jǐn)?shù)0~20%的碳化硅和二氧化硅微納米顆粒,當(dāng)碳化硅體積分?jǐn)?shù)達(dá)到20%時(shí),拉伸模量和硬度分別提高了83%和36%,熱導(dǎo)率提高了21%。2019年,Zhou等[35]在硅橡膠基體中添加疏水性氣相納米二氧化硅,首次打印出硅橡膠并實(shí)現(xiàn)機(jī)械性能的可控變化。

    2.1.5 DIW制備液晶高分子PGMs

    液晶(liquid crystals,LCs)是處于固液之間的一種中間態(tài),既具有液體的流動(dòng)性,又具有固體的結(jié)晶有序性,在開發(fā)仿生系統(tǒng)方面顯示出巨大的潛力[54]。通過改變打印參數(shù)(環(huán)境溫度[50]、打印速度、路徑[52])控制單體中介晶單元的取向度以形成PGMs。2019年,Zhang等[50]開發(fā)單組分液晶彈性體墨水,通過噴嘴運(yùn)動(dòng)施加拉力使介晶單元沿著特定的打印路徑形成取向梯度。2020年,Ren等[52]提出參數(shù)編碼4D 打印的概念,通過調(diào)節(jié)打印速度和路徑實(shí)現(xiàn)了對(duì)介晶單元排列的操縱,實(shí)現(xiàn)分子的驅(qū)動(dòng)應(yīng)變和取向度隨著打印溫度(50~130℃)和打印速度(3~12mm/s)可控調(diào)節(jié)。

    2.2 熔融沉積成型

    2.2.1 技術(shù)原理

    熔融沉積成型(FDM)也稱為熔絲制造,以熱塑性絲材為原料,熔融冷卻沉積成型[55]。通過改造擠出通道結(jié)構(gòu),將單頭(擠出頭)單通道(材料運(yùn)輸通道)變至單頭多通道以及多頭多通道,以調(diào)節(jié)不同種類絲材的進(jìn)給比例來實(shí)現(xiàn)組分梯度(表3)。PLA具有熔點(diǎn)低、打印參數(shù)可調(diào)范圍廣、改性容易和成型件不易翹曲變形等優(yōu)良特性,被廣泛應(yīng)用于制備PGMs,通過不同的材料摻雜方式來實(shí)現(xiàn)梯度打印,如聚乳酸(PLA)/熱塑性聚氨酯彈性體(TPU)[56]、PLA/石墨烯[57]、 PLA/尼 龍[6]、 PLA/ABS/高 抗 沖 聚 苯 乙 烯(HIPS)[58]、PLA/還原氧化石墨烯(RGO)[11]等。

    表3 FDM制備PGMs材料及梯度形成方法

    2.2.2 FDM制備梯度機(jī)械性能

    FDM 通過原位打印多種材料形成組分梯度,進(jìn)一步形成梯度機(jī)械性能,模擬和實(shí)驗(yàn)研究都有報(bào)道。模擬方面,2015年,Srivastava等[59]使用ANSYS模擬FDM 成型ABS 梯度材料性能與工藝的關(guān)系,結(jié)果表明力學(xué)性能樣件受壓后軸向變形減少18.26%,橫向變形減少51%[60]。實(shí)驗(yàn)方面,F(xiàn)DM制備梯度材料聚焦在多通道打印頭改進(jìn)、路徑優(yōu)化、材料配置等,成形了拉伸強(qiáng)度、模量等機(jī)械性能梯度變化的實(shí)體構(gòu)件。2015年,Garland和Fadel[6]利用Big Builder雙進(jìn)料擠出機(jī)打印出PLA/尼龍連續(xù)梯度材料。2018年,Mohammad等[58]設(shè)計(jì)了內(nèi)部嵌入4mm微型被動(dòng)混合裝置的單頭雙通道模塊[圖2(d)],實(shí)現(xiàn)材料斷裂強(qiáng)度在21.5~27.1MPa 可控變化。2019 年,劉崇蒙[56]以性能差異大且不相容的PLA 和TPU 材料,打印了彎曲模量與PLA分比呈線性變化關(guān)系的二維、三維梯度樣件,實(shí)現(xiàn)G1、G2、G3三個(gè)梯度方向[圖3(c)]。2020年,Hasanov等[61]使用ABS/PC研究打印路徑對(duì)拉伸、彈性模量的影響,梯度界面比直接過渡界面具有更好的拉伸強(qiáng)度與楊氏模量。

    2.2.3 FDM制備梯度電磁性能

    材料的電磁性能主要體現(xiàn)在材料的導(dǎo)電性、磁導(dǎo)率和介電常數(shù)等。2017年,Zhuang等[57]以石墨烯摻雜的導(dǎo)電PLA和絕緣PLA為原料,通過調(diào)整兩種絲材的擠出速度和混合比例,實(shí)現(xiàn)了梯度電阻分布。2020年,Goulas等[62]制備ABS/陶瓷復(fù)合材料,控制陶瓷填充量在20%~100%,使得相對(duì)介電常數(shù)在3.02~9.63 之間變化。2022 年,Wu 等[11]制備了三層梯度PLA/RGO 材料,當(dāng)RGO 質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為5%、7%、8%時(shí),梯度結(jié)構(gòu)吸收體的電磁吸收效果優(yōu)于均勻結(jié)構(gòu)吸收體。

    2.3 立體光固化

    2.3.1 技術(shù)原理

    立體光固化(VP)包括立體光刻成型(stereo lithography appearance,SLA)、數(shù)字光處理(digital light processing,DLP)、連續(xù)液體界面生產(chǎn)(continuous liquid interface production,CLIP)和面曝光快速成型(mask-image-projection based stereolithography,MIP-SL)等方式,以液態(tài)光敏樹脂為原料,選擇性固化光敏樹脂來產(chǎn)生立體構(gòu)件,具有精度高、面光潔度高和速度快等優(yōu)勢(shì)[63],可以通過改變光照強(qiáng)度[64-67]、曝光時(shí)間[68-69]和波長(zhǎng)[68,70]等參數(shù)來控制光敏樹脂的固化程度,使成形件表現(xiàn)出梯度特性,如表4所示。

    表4 VP制備PGMs材料及梯度形成方法

    2.3.2 改變光照強(qiáng)度的PGMs

    通過光照強(qiáng)度變化影響聚合度(反應(yīng)程度、轉(zhuǎn)化率)是目前VP 制備PGMs 普遍的方法,常用手段是通過改變灰度像素來控制光照強(qiáng)度。2016年,Peterson 等[64]采用不同結(jié)構(gòu)(圓柱體、棒材、八重桁架單元)驗(yàn)證光照強(qiáng)度-固化程度-機(jī)械性能之間的關(guān)聯(lián),光照強(qiáng)度從50klx 增加到200klx,彈性模量增加了3倍,并抵消了壓縮屈服強(qiáng)度。2019年,Kuang等[65]構(gòu)建了雙酚A型二酐(BPADA)/甲基丙烯酸縮水甘油酯(GMA)/丙烯酸丁酯(BA)高分辨率可編程固化材料體系,通過精確調(diào)控每個(gè)像素的聚合物交聯(lián)程度,實(shí)現(xiàn)了彈性模量可從1.4MPa~1.2GPa,玻璃化轉(zhuǎn)變溫度從14~68℃范圍內(nèi)的精確調(diào)控。2021年,Valizadeh等[67]提出基于LED光源的灰度掩模立體光刻(MSLA)打印,通過改變灰度像素、光照強(qiáng)度使得材料機(jī)械性能(體積模量1100~1300MPa、剪切模量17~83MPa)連續(xù)變化。

    2.3.3 改變曝光時(shí)間的PGMs

    曝光時(shí)間作為另一個(gè)改變聚合度的參數(shù),可以與光強(qiáng)強(qiáng)度同時(shí)作用制備梯度材料。2016 年,Larsen等[68]制備包含環(huán)氧樹脂類/丙烯酸酯類單體的光敏樹脂,通過改變光照波長(zhǎng)和曝光時(shí)間,實(shí)現(xiàn)水凝膠和環(huán)氧樹脂組分梯度,制備出壓縮模量在100kPa~20MPa之間變化的PGMs。2021年,Uzcategui等[69]提出一種通過樣品厚度、光照強(qiáng)度和曝光時(shí)間等參數(shù)控制整體零件的機(jī)械性能的新預(yù)測(cè)模型,打印聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)/四(3-巰基丙酸)季戊四醇酯(PETMP)/二苯基(2,4,6-三甲基苯甲?;?氧化膦(TPO),實(shí)現(xiàn)了模量的平滑漸變(30MPa 變化長(zhǎng)度超過75μm) 和急劇階躍變化(30MPa變化長(zhǎng)度超過5μm)。

    2.3.4 改變光照波長(zhǎng)的PGMs

    改變光照波長(zhǎng)的梯度材料增材制造是指通過不同波長(zhǎng)的光照對(duì)材料本身的引發(fā)或抑制作用,控制單體的聚合反應(yīng)來制造PGMs。2019 年,De Beer等[70]使用三甘醇二甲基丙烯酸酯(TEGDMA)/雙酚A甲基丙烯酸縮水甘油酯(bisGMA)組合材料,如對(duì)含有光引發(fā)劑和光抑制劑的材料進(jìn)行雙色輻照,在365nm波長(zhǎng)引發(fā)樹脂的活性聚合,在458nm波長(zhǎng)上限制其反應(yīng)[圖2(e)]。

    2.4 其他方法

    常用的增材制造技術(shù),如材料噴射成型(MJ)和選擇性激光燒結(jié)(SLS)技術(shù),通過技術(shù)改造升級(jí)同樣可以用于PGMs的制備。MJ梯度形成原理是通過增加材料的噴射通道,控制不同組分的分布實(shí)現(xiàn)PGMs的制備,已經(jīng)成功實(shí)現(xiàn)假肢[71]、仿生手[72]等模型的制備。2017 年,Lan[73]使用自研打印機(jī)成型梯度漸變色模型、變密度材料模型及變剛度材料模型。SLS梯度形成原理是逐層改變粉末的成分,并根據(jù)分層截面信息逐層有選擇地?zé)Y(jié)以形成成分連續(xù)分布PGMs[74],如尼龍PA11/玻璃微珠[75]、尼龍PA11/二氧化硅[76]、尼龍PA11/Al2O3/Cu10Sn/glass[77]。

    復(fù)合增材制造技術(shù)將多種增材制造技術(shù)復(fù)合,為PGMs 的制備提供了新思路和新方法。2021 年,Peng 等[78]提出了一種由DLP 和DIW 技術(shù)組成的混合多材料增材制造系統(tǒng),通過打印商用光敏樹脂制造出復(fù)合材料原型、主動(dòng)軟機(jī)器人、電路嵌入結(jié)構(gòu)和應(yīng)變傳感器等。

    3 存在的問題

    增材制造技術(shù)基于“離散-堆積”的工藝特點(diǎn)制備PGMs,其不足之處主要表現(xiàn)在以下幾個(gè)方面。

    ①設(shè)計(jì)是PGMs制造的源頭,現(xiàn)階段仍缺乏梯度材料的設(shè)計(jì)準(zhǔn)則。需要在傳統(tǒng)基于幾何的設(shè)計(jì)方法上引入多尺度設(shè)計(jì)概念,建立非幾何參數(shù)的材料屬性(包括組成、分布、反應(yīng)等)的分布函數(shù),但針對(duì)不均勻的混合比和級(jí)配關(guān)系的解決方案并非易事。

    ②“離散-堆積”的工藝原理導(dǎo)致的界面、尺寸精度等共性問題。常見的FDM、DIW和SLS等技術(shù)基于“點(diǎn)與點(diǎn)”、“線與線”、“層與層”搭接,在內(nèi)部缺陷、尺寸精度、表面粗糙度等方面的劣勢(shì)仍然存在,如何克服不足以及將劣勢(shì)變?yōu)閮?yōu)勢(shì),是基礎(chǔ)研究需要解決的問題。

    ③材料要素(組分和含量)與成型路徑同步加載的問題。針對(duì)FDM、DIW、VP、SLS工藝,材料要素的切換往往通過原位混合實(shí)現(xiàn),因此,結(jié)合材料工藝特點(diǎn),發(fā)展混合均勻度好、切換時(shí)間短的材料要素調(diào)控技術(shù),是實(shí)現(xiàn)PGMs控形控性的關(guān)鍵。

    ④PGMs 的表征方法和系統(tǒng)的研究方法仍是研究的一個(gè)難點(diǎn)。梯度材料在多材料、多尺度、多維度、多自由度交互作用,準(zhǔn)確的梯度結(jié)構(gòu)表征方法以及系統(tǒng)的研究方法是基礎(chǔ)研究的前提,在此基礎(chǔ)上如何準(zhǔn)確定義梯度材料相關(guān)參數(shù)如:特征尺寸、梯度分布、梯度跨度等需要建立廣泛的共識(shí)。

    4 結(jié)語與展望

    本文綜述了適用于PGMs的典型增材制造技術(shù)的基本原理、材料特點(diǎn)和梯度特征,包括熔融沉積成型、直寫成型、立體光固化、噴射成型和選擇性激光燒結(jié)。同時(shí)從設(shè)計(jì)、制造、表征和系統(tǒng)研究方面概括了增材制造制備聚合物功能梯度材料現(xiàn)有方式存在的不足。增材制造制備PGMs作為一個(gè)新的研究方向,應(yīng)結(jié)合具體的應(yīng)用需求,掌握材料的使役條件和工藝性能,針對(duì)性地發(fā)展PGMs材料和增材制造技術(shù),形成性能獨(dú)特的關(guān)鍵PGMs材料,是該方向快速發(fā)展的突破點(diǎn)。此外,需要系統(tǒng)地開展增材制造PGMs新概念材料的基礎(chǔ)科學(xué)研究,建立PGMs 材料設(shè)計(jì)與性能預(yù)測(cè)的理論與模型、數(shù)字制造、表征方法的新范式。

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