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    白酒酒糟基多孔碳材料碳化工藝調(diào)控及其儲(chǔ)鋰性能

    2024-01-01 00:00:00許瓏瀚蘇建黎崎均周強(qiáng)姚衛(wèi)棠劉小楠孔清泉
    關(guān)鍵詞:鋰離子電池

    摘要:為獲得資源豐富且價(jià)格低廉的生物質(zhì)衍生的碳作為鋰離子電池負(fù)極材料,使用白酒酒糟為原料,以ZnCl2為活化劑,采用兩步碳化法獲得了多孔碳材料,探究了高溫碳化溫度對(duì)多孔碳材料的結(jié)構(gòu)、形貌和價(jià)態(tài)演變以及電化學(xué)儲(chǔ)鋰性能的影響。結(jié)果表明:隨著碳化溫度的增加,多孔碳材料的結(jié)晶度增加,比表面積下降,缺陷濃度降低,石墨氮的比例增加,有助于提升碳材料的電導(dǎo)率。當(dāng)作為儲(chǔ)鋰負(fù)極材料使用時(shí),650 ℃ 制備的多孔碳具有最高的首次庫(kù)侖效率71.8%、高比容量510.8 mAh·g-1(0.1 A·g-1)、高倍率特性(5 A·g-1比容量保持127.3 mAh·g-1)、低且安全的工作電壓(0.5 V(相對(duì)Li/Li+)),在構(gòu)建電池時(shí)能夠擁有高功率密度和優(yōu)異的安全性。研究結(jié)果為白酒酒糟基多孔碳材料的制備及白酒酒糟廢棄物的資源化利用提供了新的解決思路。

    關(guān)鍵詞:白酒酒糟 碳材料 高溫碳化 鋰離子電池 負(fù)極材料

    中圖分類號(hào):TQ127.11; TM912" 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A" 文章編號(hào):1671-8755(2024)04-0040-09

    Regulation of Carbonization Process and Lithium Storage Performance

    of Porous Carbon Materials based on Baijiu Distiller’s Grains

    XU Longhan1, SU Jian2, LI Qijun2, ZHOU Qiang2,3, YAO Weitang1,

    LIU Xiaonan3, KONG Qingquan1

    (1.School of Mechanical Engineering, Chengdu University, Chengdu 610106, Sichuan, China;

    2.Wuliangye Yibin Co., Ltd., Yibin 644007, Sichuan, China; 3.College of Chemical Engineering,

    Sichuan University of Science amp; Engineering, Zigong 643000, Sichuan, China)

    Abstract:" To obtain resource-rich and cost-effective biomass-derived carbon as negative electrode materials for lithium-ion batteries, Baijiu distiller’s grains were used as the raw material, with ZnCl2 as the activating agent, employing a two-step carbonization method to obtain porous carbon materials. The study explored the influence of high-temperature carbonization temperature on the structure, morphology, evolution of valence states, and electrochemical lithium storage performance of porous carbon materials. The results indicate that with an increase in carbonization temperature, the crystallinity of the porous carbon materials increases, while the specific surface area decreases, defect concentration reduces, and the proportion of graphitic nitrogen increases, contributing to enhanced electrical conductivity of the carbon materials. When used as lithium storage negative electrode materials, porous carbon prepared at 650 ℃ exhibits the highest initial Coulombic efficiency of 71.8%, a high specific capacity of 510.8 mAh·g-1 (at 0.1 A·g-1), excellent rate capability (maintaining a specific capacity of 127.3 mAh·g-1 at 5 A·g-1), and a low and safe operating voltage (0.5 V( vs. Li/Li+)), enabling high power density and outstanding safety when constructing batteries. The research results provide a new approach for the preparation of Baijiu lees-based porous carbon materials and the resource utilization of Baijiu distiller’s grains waste.

    Keywords:" Baijiu distiller’s grains; Carbon materials; High-temperature carbonization; Lithium-ion battery;" Negative electrode material

    各種能量存儲(chǔ)應(yīng)用的迅速發(fā)展,如消費(fèi)電子產(chǎn)品、電動(dòng)汽車和電力網(wǎng)絡(luò),促進(jìn)了堿金屬離子電池的快速發(fā)展[1-2]。在眾多堿金屬離子電池中,鋰離子電池由于具有較高工作電壓、良好的能量密度和優(yōu)越的穩(wěn)定性而成為首選[3]。在商用鋰離子電池中,石墨因?yàn)榫哂羞m中的比容量和較高的能量密度而成為主流負(fù)極材料。然而,石墨負(fù)極極低的嵌鋰電壓(0.1 V(相對(duì)Li/Li+))和較低的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)導(dǎo)致其功率密度低并存在安全問題[4],嚴(yán)重限制了其在快充型能量存儲(chǔ)基礎(chǔ)設(shè)施中的應(yīng)用[5]。多孔碳材料作為負(fù)極在鋰離子電池的相關(guān)研究中備受關(guān)注[6-7]。多孔碳材料比表面積高、導(dǎo)電性能好、化學(xué)性能穩(wěn)定、擁有更高的比容量和倍率性能使其成為潛在的鋰離子電池負(fù)極材料[8-9]。由于世界能源需求的持續(xù)擴(kuò)大以及人類對(duì)可再生能源的迫切需要,尋求更有效、可持續(xù)發(fā)展的能量?jī)?chǔ)存解決方案已成當(dāng)務(wù)之急。多孔碳材料作為一種有望應(yīng)對(duì)這一挑戰(zhàn)的候選材料,因其豐富的資源、優(yōu)良的導(dǎo)電性能和可調(diào)控的結(jié)構(gòu)特性而備受關(guān)注。

    為進(jìn)一步提升多孔碳材料的儲(chǔ)能性能,目前研究的熱點(diǎn)主要包括:調(diào)控多孔碳的結(jié)構(gòu)和制備工藝,提高比表面積及比容量[10];通過表面功能化處理引入特定的官能團(tuán),提升倍率性能和穩(wěn)定性;將多孔碳與其他材料進(jìn)行復(fù)合,充分發(fā)揮不同材料的協(xié)同效應(yīng),提高離子的傳遞速率和電化學(xué)性能[11]。在眾多工藝中,化學(xué)活化是調(diào)節(jié)生物質(zhì)多孔結(jié)構(gòu)常用的方法,它可以增加活性位點(diǎn)的數(shù)量,并為電子提供合適的轉(zhuǎn)移通道?;瘜W(xué)活化的效果很大程度上取決于活化劑的類型,其中ZnCl2活化可以將大量孔結(jié)構(gòu)引入碳基質(zhì)中,從而增加比表面積并促進(jìn)反應(yīng)動(dòng)力學(xué),增強(qiáng)電化學(xué)性能[12]。為進(jìn)一步提升多孔碳材料的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值,選擇合適的碳源并優(yōu)化制備條件,可以有效控制活性炭的微觀結(jié)構(gòu),在實(shí)現(xiàn)電化學(xué)性能調(diào)控的同時(shí)有效控制成本[13]。

    釀造行業(yè)是全球食品行業(yè)的重要組成部分[14]。酒糟是加工成活性炭的良好材料來源。Magar等[15]研究表明,使用啤酒糟制備的多孔碳材料可以作為鋰、鈉離子電池負(fù)極材料,具有良好的容量、穩(wěn)定性和高庫(kù)侖效率。Raviolo等[16]研究表明,由啤酒糟制成的生物碳-硅復(fù)合材料可作為高性能鋰離子電池負(fù)極,具有2 000 mAh·g-1的高容量。這些研究表明了利用酒糟作為生物質(zhì)碳源生產(chǎn)高性能多孔碳材料的潛力。中國(guó)作為最大的白酒消費(fèi)國(guó),白酒酒糟的年產(chǎn)量已超過2 000萬t,每年需要巨額支出對(duì)其進(jìn)行處理。白酒酒糟的結(jié)構(gòu)和豐富的化學(xué)元素是制備硬質(zhì)碳材料的良好生物質(zhì)前體,但在生物質(zhì)來源方面往往被忽視[17]。到目前為止,關(guān)于白酒酒糟碳化制備多孔碳并應(yīng)用在堿金屬離子電池負(fù)極的研究很少[18-19],因此本研究擬探討使用白酒酒糟作為生物質(zhì)碳源制備多孔碳負(fù)極材料的潛力。本研究使用宜賓五糧液股份有限公司提供的白酒酒糟為原料,通過ZnCl2對(duì)酒糟進(jìn)行活化,研究了碳化溫度對(duì)物相、形貌、價(jià)態(tài)和晶粒尺寸的影響,同時(shí)研究了不同碳化溫度的碳材料樣品的儲(chǔ)鋰性能,從而得出最適宜的碳化溫度,為白酒酒糟的實(shí)際應(yīng)用打下基礎(chǔ)。

    1 實(shí)驗(yàn)方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)原料

    新鮮白酒酒糟,宜賓五糧液股份有限公司提供,為防止微生物降解,白酒酒糟在105 ℃ 下經(jīng)過24 h干燥處理;氯化鋅(分析純)、鹽酸(分析純)、去離子水,成都科隆化學(xué)試劑有限公司;氮?dú)猓?9.9%)、氬氣(99.99%),成都超宏氣體有限公司。

    1.2 白酒酒糟碳化工藝

    首先將白酒酒糟破碎成粉末,接著將粉末在氮?dú)鈿夥障掠霉苁綘t進(jìn)行第一次碳化處理,溫度為350 ℃,持續(xù)2 h。當(dāng)爐子冷卻到室溫時(shí),得到初始碳化前體材料。隨后,將前體粉末和氯化鋅(ZnCl2)按1∶3的質(zhì)量比混合,在流動(dòng)氬氣環(huán)境下,在管式爐中進(jìn)行第二次碳化處理,溫度為550,600,650 ℃,保溫1 h,得到二次碳化材料。將二次碳化產(chǎn)物浸泡在0.1 mol/L鹽酸溶液中12 h,再使用去離子水沖洗直到pH值為7。最后,將所得材料在105 ℃的高溫烘箱中干燥24 h,形成多孔碳材料。

    1.3 材料表征

    利用X射線衍射儀(XRD,DX-2700B,Cu Kα)分析材料的物相。利用掃描電子顯微鏡(FEI InsectF50)分析材料形態(tài)。利用透射電子顯微鏡(TEM, FEI TalosF200S)分析材料的微觀結(jié)構(gòu)。利用 X射線光電子能譜(XPS, Thermo Fischer ESCALAB)分析材料的表面價(jià)態(tài)及元素成分。通過N2吸附分析儀(BET,BK200C JWGA instruments)基于Brunauer-Emmett-Teller方法分析材料的比表面積和孔徑分布。通過拉曼光譜儀(Roman,Renishaw Invia confocal)分析材料的拉曼光譜。

    1.4 電化學(xué)性能表征

    將制備的多孔碳材料(質(zhì)量分?jǐn)?shù)80%)、乙炔黑(質(zhì)量分?jǐn)?shù)10%)和聚偏氟乙烯(質(zhì)量分?jǐn)?shù)10%)與N-甲基吡咯烷酮攪拌生成均勻的漿料并將其轉(zhuǎn)移到銅箔上,用150 μm的刮刀涂覆,之后在真空干燥箱中120 ℃ 干燥4 h。烘干完畢后,裁切為直徑12 mm的圓片,每片極片約為0.85 mg·cm-2 的多孔碳材料負(fù)載量。本實(shí)驗(yàn)在充滿惰性氣體的手套箱中進(jìn)行CR2032型電池組裝。以金屬鋰為對(duì)電極,玻璃纖維GF/D為隔膜,使用碳酸亞乙酯(EC)、碳酸二甲酯(DMC)和碳酸二乙酯(DEC)(體積比為1∶1∶1)的 1 mol/L" LiPF6溶液作為電解質(zhì),組裝完成后擱置24 h。使用CHI660e測(cè)試儀在雙電極硬幣電池裝置中進(jìn)行循環(huán)伏安(CV)實(shí)驗(yàn)。使用NEWARE電池測(cè)試儀在0.01~3.00 V(相對(duì)Li/Li+)之間進(jìn)行恒流充放電測(cè)試。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 碳化溫度對(duì)碳材料物相及結(jié)構(gòu)的影響

    圖1(a)為不同碳化溫度下制備的多孔碳材料的XRD圖譜。從圖1(a)可以看出,在2θ為23° 和43° 附近觀察到明顯的寬峰,分別代表石墨結(jié)構(gòu)的(002)晶面和(100)晶面[20]。表明在550~650 ℃的碳化溫度范圍內(nèi)制備的多孔碳材料具有無定型碳的結(jié)構(gòu)特征。因此,在550~650 ℃溫度范圍內(nèi),經(jīng)過高溫碳化的白酒酒糟基碳材料主要以非晶結(jié)構(gòu)為主。在2θ=26.5° 出現(xiàn)的結(jié)晶峰主要源于樣品中存在的SiO2(PDF# 97-003-9830)雜質(zhì),后續(xù)可以通過刻蝕去除。此外,隨碳化溫度升高,樣品衍射峰逐漸變尖,且衍射峰位向左側(cè)移動(dòng),表明碳化溫度越高,樣品中類石墨化結(jié)構(gòu)越多,越有利于其導(dǎo)電性的提升。圖1(b)為多孔碳材料的拉曼光譜。從圖1(b)可以看出,隨著碳化溫度的改變,多孔碳材料在1 350 cm-1 和1 580 cm-1 附近出現(xiàn)的兩個(gè)特征峰D峰和G峰并未發(fā)現(xiàn)明顯變化[21],與XRD結(jié)果一致。D帶與G帶的強(qiáng)度比(ID/IG)可以反映碳材料的石墨化程度[22]。當(dāng)碳化溫度為550,600,650 ℃ 時(shí),多孔碳材料D峰和G峰的ID/IG值分別為0.593,0.549,0.544,證明碳材料的石墨化程度隨碳化溫度的增加而增加。

    2.2 碳化溫度對(duì)碳材料的形貌及尺寸的影響

    圖2為不同碳化溫度下樣品的SEM微觀形貌圖??梢钥闯觯拙凭圃闾蓟蟮亩嗫滋疾牧闲螤畈灰?guī)則,尺寸在5~12 μm之間,具有較大的顆粒,可以保證在構(gòu)建電極材料時(shí)具有較高的振實(shí)密度和相應(yīng)的高體積比容量。隨著碳化溫度從550 ℃增加至650 ℃,顆粒尺寸沒有顯著增加,說明在該溫度范圍內(nèi)進(jìn)行碳化可以繼承酒糟前驅(qū)體的尺度。從放大的SEM圖2(b)、圖2(d)和圖2(f)可以看出,在ZnCl2活化劑的作用下,大顆粒由尺寸更小的納米顆粒團(tuán)聚組成。隨著碳化溫度的升高,材料表面逐漸粗糙,且明顯有小孔生成,表明溫度升高讓氯化鋅的活化作用更加明顯,在增大多孔碳材料的比表面積的同時(shí)也使多孔碳產(chǎn)生了更多的孔隙,而孔隙的形成有助于提升樣品的倍率性能。在高溫碳化過程中,ZnCl2作為一種催化劑被用于脫水,引發(fā)酒糟的碳化和芳香化[23-24]。ZnCl2表現(xiàn)出良好的脫水效果,同時(shí)生成氧化鋅。當(dāng)碳化溫度超過550 ℃ 時(shí),碳原子與嵌入氧化鋅發(fā)生反應(yīng),導(dǎo)致Zn從碳框架內(nèi)揮發(fā),反應(yīng)過程中產(chǎn)生的CO2有助于促進(jìn)孔結(jié)構(gòu)的形成[12]。

    為分析碳化溫度對(duì)多孔碳材料的尺寸和孔隙產(chǎn)生的影響,對(duì)3種不同碳化溫度的多孔碳材料進(jìn)行了BET測(cè)試,測(cè)試結(jié)果如圖3和表1所示。當(dāng)碳化溫度為550 ℃ 時(shí),樣品的比表面積為18.18 m2·g-1(表1)。在圖3(b)中能夠清楚看出不同溫度下制備的多孔材料主要由微孔及介孔組成,其中微孔尺寸分布1~2 nm,介孔尺寸分布3~4 nm。當(dāng)碳化溫度為600 ℃ 時(shí),材料的比表面積和孔體積分別增加至 27.98 m2·g-1 和 0.045 cm3·g-1,證明在600 ℃下ZnCl2可以更有效地活化刻蝕,從而產(chǎn)生更多的孔隙。當(dāng)溫度增加至650 ℃ 時(shí),在相同壓力下吸附氣體的含量明顯減少(圖3(a)),比表面積反而有所下降(表1),且孔體積有所下降(表1),因?yàn)闇囟壬邥?huì)破壞活化過程中生成的微孔結(jié)構(gòu),使微孔被擴(kuò)大為中孔及大孔,導(dǎo)致比表面積下降[25]。

    2.3 碳化溫度對(duì)碳材料的成分及價(jià)態(tài)影響分析

    為確定多孔碳材料的元素構(gòu)成,分別對(duì)3種材料進(jìn)行了X射線光電子能譜分析,結(jié)果如圖4所示。從圖4可以看出,碳化后的樣品主要存在C,O,N和Si元素。O元素的存在來源于SiO2和C材料表面吸附的 OH官能團(tuán)。N元素的存在源于白酒酒糟中豐富的氮元素,在高溫碳化后樣品存在一定的氮化,而氮化工藝本身有助于提升多孔碳材料的電導(dǎo)率。

    對(duì)樣品的X射線光電子能譜進(jìn)行分峰擬合處理[26],結(jié)果如圖5所示。通過分峰處理,C 1s在284.5,285.6,286.0,289.0 eV處得到4個(gè)峰,分別代表CC,CN,CO和CO。O 1s在531.5,533.0,535.0 eV處分得3個(gè)峰,分別代表CO,CO 和COH。N 1s在398.5,400.8,401.6,405.0 eV處分得4個(gè)峰,分別代表吡啶氮、吡咯氮、石墨氮和氧化氮。在多孔碳樣品中,石墨氮的存在可以增加材料的導(dǎo)電性能,而吡咯氮可以在材料表面形成更多的錯(cuò)位,提供更多離子存儲(chǔ)位點(diǎn)。氧化氮可以增加負(fù)極材料的儲(chǔ)鋰容量和電化學(xué)活性,提高電池的能量密度和循環(huán)壽命。吡咯氮可以提高負(fù)極材料的導(dǎo)電性能和電化學(xué)活性,從而提高電池的充放電性能和循環(huán)壽命。隨著碳化溫度的增加,吡咯氮的含量逐漸減少,說明缺陷濃度逐漸降低,但石墨氮的比例逐漸增加,有助于獲得更高的電導(dǎo)率。

    2.4 碳化溫度對(duì)碳材料電化學(xué)儲(chǔ)鋰性能的影響

    2.4.1 碳化溫度對(duì)反應(yīng)活性的影響

    不同碳化溫度下制備的碳材料的CV曲線如圖6(a)所示。在0.2 mV·s-1 掃描速度下,多孔碳材料沒有明顯的氧化還原峰,說明活性碳材料對(duì)鋰離子的存儲(chǔ)以吸附為主。與550 ℃ 樣品相比,600 ℃ 樣品的電流密度明顯增加,說明反應(yīng)活性增加。增加溫度至650 ℃ 后,多孔碳材料在0.5 V(相對(duì)Li/Li+)位置的還原峰強(qiáng)度有明顯增加,主要是源于結(jié)晶度增加導(dǎo)致樣品的電導(dǎo)率增加,從而在該電壓范圍內(nèi)表現(xiàn)出更高的反應(yīng)活性。但是,600 ℃樣品在0.01~0.20 V(相對(duì)Li/Li+)電壓范圍內(nèi)表現(xiàn)出更高的還原峰,這是由于更高的缺陷濃度使其在該范圍內(nèi)具有更高的活性。綜上,使用白酒酒糟碳化制備的多孔碳材料的反應(yīng)活性范圍主要分布在 0.01~0.20 V(相對(duì)Li/Li+)的低電壓范圍內(nèi),傾斜的充放電平臺(tái)可以緩解鋰沉積的風(fēng)險(xiǎn),具有優(yōu)異的安全性。

    不同碳化溫度下制備的多孔碳材料的恒流充放電曲線如圖6(b)所示。在0.1 A·g-1 的電流密度下循環(huán)10次后,在不同溫度下制備的多孔碳材料的恒流充放電曲線呈現(xiàn)為傾斜曲線,而非明顯的充放電平臺(tái),這與CV曲線結(jié)果一致。在0.1 A·g-1 的電流密度下,多孔材料的平均工作電壓為0.5 V(相對(duì)Li/Li+),具有安全的工作電壓優(yōu)勢(shì)。550 ℃下制備的樣品具有最低的比容量,600 ℃制備的多孔碳具有最高的比容量,而溫度增加至650 ℃后比容量略微降低。與650 ℃制備的多孔碳樣品相比,600 ℃制備多孔碳增加的比容量主要增加在1.5~3.0 V(相對(duì)Li/Li+)電壓區(qū)間內(nèi),這是因?yàn)樵诟邏悍秶鷥?nèi),600 ℃ 制備的多孔碳具有更高的缺陷濃度,導(dǎo)致更強(qiáng)的吸附能力。該電壓范圍內(nèi)的容量在實(shí)際應(yīng)用時(shí)對(duì)能量密度提升有限,所以實(shí)際應(yīng)用時(shí)600 ℃和650 ℃兩個(gè)溫度下制備的多孔碳材料能量密度相當(dāng)。

    2.4.2 碳化溫度對(duì)碳材料倍率性能的影響

    不同碳化溫度下制備的多孔碳材料的倍率性能如圖6(c)所示。550 ℃的樣品具有最低的倍率性能和最低的比容量。相比之下,雖然600 ℃和650 ℃在0.05 A·g-1 下前幾次的循環(huán)中比容量相當(dāng),可以達(dá)到510.8 mAh·g-1。隨著電流密度的增加,650 ℃下制備的多孔碳材料具有更高的倍率性能,在電流密度為0.1,0.2,0.5,1.0,2.0, 5.0 A·g-1 時(shí),比容量分別為449.37,397.08,326.17,264.1 05.00,127.34 mAh·g-1。從圖6(d)-圖6(f)可以看出,隨著電流密度增加,550 ℃的樣品充放電曲線的電勢(shì)差最大,而650 ℃樣品的充放電曲線的電勢(shì)差最小,說明其具有更小的歐姆阻抗。結(jié)合XRD和XPS分析結(jié)果,溫度增加使多孔碳具有更高的結(jié)晶度和石墨氮含量,樣品具有更高的電導(dǎo)率,從而保證在高電流密度下具有充分的電子傳輸效率和優(yōu)異的倍率性能。

    2.4.3 碳化溫度對(duì)碳材料首次庫(kù)侖效率的影響

    如圖7所示,在0.1 A·g-1 的電流密度下,550,600,650 ℃下制備的多孔碳材料的首次庫(kù)侖效率分別為56.4%,57.6%和71.8%。庫(kù)侖效率的提升主要由于比表面積降低,可以在首次鋰化過程中減少表面SEI膜的形成,從而減少鋰的不可逆損耗。在第二次循環(huán)中,550,600,650 ℃樣品的庫(kù)侖效率增加至93.3%,94.2%,94.7%,并在第10次循環(huán)后分別穩(wěn)定在98.4%,98.6%,98.9%,說明碳化溫度的增加有助于提升首次庫(kù)侖效率和后續(xù)循環(huán)過程中的庫(kù)侖效率,有利于實(shí)際應(yīng)用。

    2.4.4 碳化溫度對(duì)碳材料循環(huán)穩(wěn)定性的影響

    分析了碳化溫度對(duì)碳材料循環(huán)穩(wěn)定性的影響,結(jié)果如圖8所示。首先,在0.1 A·g-1 的小電流密度下研究了鋰離子深度充放電時(shí)的循環(huán)穩(wěn)定性。圖8(a)顯示,在0.1 A·g-1 電流密度下,多孔碳材料單次充/放電時(shí)間約為7 h,在50次的循環(huán)中3種不同碳化溫度的多孔碳比容量較為穩(wěn)定,無明顯衰減。在高電流密度2 A·g-1 條件下,不同碳化溫度下的多孔碳材料的循環(huán)性能如圖8(b)所示。在前 100次循環(huán)中多孔碳材料比容量的上升是由于在高電流密度下需要多次循環(huán)形成穩(wěn)定的SEI膜和電極的活化。在隨后的循環(huán)中比容量逐漸下降,是由于鋰離子的快速脫嵌導(dǎo)致多孔碳材料的結(jié)構(gòu)坍塌。在 1 000 次循環(huán)后, 650 ℃ 樣品比容量保持156.2 mAh·g-1,在高電流密度下仍可以保持優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。

    3 結(jié)論

    本項(xiàng)研究以白酒酒糟為原料,在兩步碳化的基礎(chǔ)上使用氯化鋅對(duì)生物質(zhì)碳進(jìn)行活化, 碳化溫度650 ℃ 制備的多孔碳材料在鋰離子電池中表現(xiàn)出較好的倍率性能、長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性以及高比容量(0.05 A·g-1 下可逆比容量為510.8 mAh·g-1),綜合電化學(xué)性能優(yōu)異。在恒流充放電過程中,多孔碳材料沒有明顯的相變平臺(tái),平均工作電壓為0.5 V(相對(duì)Li/Li+),在構(gòu)建全電池時(shí)可以保持優(yōu)異的安全性能。白酒酒糟碳化的碳材料具有更多的微孔及介孔結(jié)構(gòu),提供了更多的鋰離子嵌入位點(diǎn),使更多的鋰離子可以快速嵌入和脫出,且豐富的孔隙更有利于電子快速傳輸,進(jìn)一步提高了電池的性能。白酒酒糟基多孔碳材料制備方法簡(jiǎn)單,具有較好的鋰離子存儲(chǔ)性能,在新能源領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景。

    參考文獻(xiàn)

    [1] ARMAND M, TARASCON J M. Building better batteries[J]. Nature, 2008, 451(7179): 652-657.

    [2] REDDY M V, MAUGER A, JULIEN C M, et al. Brief history of early lithium-battery development[J]. Materials, 2020, 13(8): 1884.

    [3] GOGOTSI Y, SIMON P. True performance metrics in electrochemical energy storage[J]. Science, 2011, 334(6058): 917-918.

    [4] BELOV D, YANG M H. Failure mechanism of Li-ion battery at overcharge conditions[J]. Journal of Solid State Electrochemistry, 2008, 12: 885-894.

    [5] LIU K, LIU Y Y, LIN D C, et al. Materials for lithium-ion battery safety[J]. Science Advances, 2018, 4(6): eaas9820.

    [6] LIU Y Y, ZHU Y Y, CUI Y. Challenges and opportunities towards fast-charging battery materials[J]. Nature Energy, 2019, 4: 540-550.

    [7] KOMABA S, MURATA W, ISHIKAWA T, et al. Electrochemical Na insertion and solid electrolyte interphase for hard-carbon electrodes and application to Na-ion batteries[J]. Advanced Functional Materials, 2011, 21(20): 3859-3867.

    [8] FLANDROIS S, SIMON B. Carbon materials for lithium-ion rechargeable batteries[J]. Carbon, 1999, 37(2): 165-180.

    [9] MA W J, HUANG G, YU L T, et al. Synthesis of multi-cavity mesoporous carbon nanospheres through solvent-induced self-assembly: Anode material for sodium-ion batteries with long-term cycle stability[J]. Journal of Colloid and Interface Science, 2024, 654: 1447-1457.

    [10]ZHENG G Y, LEE S W, LIANG Z, et al. Interconnected hollow carbon nanospheres for stable lithium metal anodes[J]. Nature Nanotechnology, 2014, 9(8): 618-623.

    [11]DENG S J, ZHU H, WANG G Z, et al. Boosting fast energy storage by synergistic engineering of carbon and deficiency[J]. Nature Communications, 2020, 11(1): 132.

    [12]LIU W D, YANG J T, LIU S J, et al. Zinc chloride-activated micro-mesoporous carbon material derived from energy grass and its electrocatalytic performance toward oxygen reduction reaction[J]. Journal of Energy Storage, 2022, 46: 103697.

    [13]LARCHER D, TARASCON J M. Towards greener and more sustainable batteries for electrical energy storage[J]. Nature Chemistry, 2015, 7(1): 19-29.

    [14]OLAJIRE A A. The brewing industry and environmental challenges[J]. Journal of Cleaner Production, 2020, 256: 102817.

    [15]MAGAR S D, LEIBING C, G'OMEZ-URBANO J L, et al. Brewery waste derived activated carbon for high performance electrochemical capacitors and lithium-ion capacitors[J]. Electrochimica Acta, 2023, 446: 142104.

    [16]RAVIOLO S, BRACAMONTE M V, CALDERN C A, et al. A green solution to energy storage: brewers’ spent grains biocarbon-silica composites as high-performance lithium-ion batteries anodes[J]. Energy Technology, 2023, 11(9): 2300342.

    [17]LIU X G, CHANG R, ZHOU Z L, et al. Conversion of Baijiu distillers’ grains to functional peptides: Process optimization and antioxidant activity evaluation[J]. Journal of Functional Foods, 2023, 108: 105722.

    [18]楊留超, 姜帥, 何斌, 等. 酒糟基多孔碳在鋰離子電池負(fù)極中的應(yīng)用[J]. 化學(xué)研究與應(yīng)用, 2023, 35(9): 2236-2242.

    [19]徐祎樸. 生物質(zhì)多孔碳基超級(jí)電容器的設(shè)計(jì)與性能[D]. 蘭州: 西北師范大學(xué), 2021.

    [20]HUANG G, KONG Q Q, YAO W T, et al. Poly tannic acid carbon rods as anode materials for high performance lithium and sodium ion batteries[J]. Journal of Colloid and Interface Science, 2023, 629: 832-845.

    [21]MAGAR S D, LEIBING C, GMEZ-URBANO J L, et al. Brewers’ spent grains-derived carbon as anode for alkali metal-ion batteries [J]. Energy Technology, 2022, 10(9): 2200379.

    [22]BRACAMONTE M V, LACCONI G I, URRETA S E, et al. On the nature of defects in liquid-phase exfoliated graphene[J]. The Journal of Physical Chemistry C, 2014, 118(28): 15455-15459.

    [23]SIMOES DOS REIS G, MAYANDI SUBRAMANIYAM C, CRDENAS A D, et al. Facile synthesis of sustainable activated biochars with different pore structures as efficient additive-carbon-free anodes for lithium- and sodium-ion batteries[J]. ACS Omega, 2022, 7(46): 42570-42581.

    [24]DOS REIS G S, LARSSON S H, MATHIEU M, et al. Application of design of experiments (DoE) for optimised production of micro- and mesoporous Norway spruce bark activated carbons[J]. Biomass Conversion and Biorefinery, 2023, 13: 10113-10131.

    [25]俞志敏, 衛(wèi)新來, 婁梅生, 等. 氯化鋅活化生物質(zhì)炭制備活性炭及其表征[J]. 化工進(jìn)展, 2014, 33(12): 3318-3323.

    [26]HRYHA E, RUTQVIST E, NYBORG L. Stoichiometric vanadium oxides studied by XPS [J]. Surface and Interface Analysis, 2012, 44(8): 1022-1025.

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