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    柔性銅-銀復(fù)合薄膜的激光直寫(xiě)制備及其導(dǎo)熱特性

    2023-12-19 09:01:48姚煜郭偉劉通周興汶
    焊接學(xué)報(bào) 2023年12期
    關(guān)鍵詞:熱導(dǎo)率薄膜柔性

    姚煜,郭偉,劉通,周興汶

    (1.北京新風(fēng)航天裝備有限公司,北京,100854;2.北京航空航天大學(xué),北京,100191;3.蘇州大學(xué),蘇州,215000)

    0 序言

    柔性電子器件已廣泛應(yīng)用于傳感[1]、醫(yī)療[2]和航空航天[3]等領(lǐng)域,隨著柔性電子器件的小型化,散熱也逐漸成為一項(xiàng)挑戰(zhàn)[4-7],電子元件良好的散熱性能對(duì)于保證其速度、效率和可靠性至關(guān)重要[8-9],通常情況下,材料的導(dǎo)熱性能和導(dǎo)電性能呈正相關(guān).納米銅/聚合物基復(fù)合材料因其電導(dǎo)率高、柔性好、成本低等優(yōu)點(diǎn)被廣泛應(yīng)用于傳感器、電子設(shè)備等領(lǐng)域.激光直寫(xiě)技術(shù)可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)納米材料的合成和連接[10-12],從而簡(jiǎn)化工藝,同時(shí)由于制備過(guò)程中激光輸入能量較低,可以選取低熔點(diǎn)的聚合物如PC[13]和PI[14]等作為基板,以此來(lái)制備柔性電子元件.

    Kwon 等人[15]利用激光加工技術(shù)在PET 透明基底上制造了導(dǎo)電銅結(jié)構(gòu),并提出在醋酸處理的環(huán)境下進(jìn)行燒結(jié),可以增強(qiáng)其導(dǎo)電性和機(jī)械穩(wěn)定性.廖嘉寧等人[16]采用飛秒激光直寫(xiě)技術(shù),在預(yù)涂覆銅離子涂層的柔性基體上通過(guò)激光還原,得到納米銅顆粒并原位連接形成導(dǎo)電結(jié)構(gòu),成功制得了具有優(yōu)良導(dǎo)電性能的銅微電極,方阻可達(dá)2.74 Ω/sq.然而,納米銅在空氣中容易氧化,這會(huì)降低聚合物復(fù)合材料的導(dǎo)電性.

    在納米銅中摻雜其它元素制備銅基復(fù)合材料,可以提高抗氧化性能.Yao 等人[14]利用激光直寫(xiě)技術(shù)在PI 上制備出Cu-C 復(fù)合薄膜,形成的Cu-C 核殼結(jié)構(gòu)能夠防止表面銅氧化,提高復(fù)合膜在空氣中的穩(wěn)定性,并對(duì)Cu-C/PI 復(fù)合薄膜的熱學(xué)性能進(jìn)行研究,得出熱導(dǎo)率為2.25 W/(m·K).除了C 元素外,在銅中摻雜銀可以改變點(diǎn)缺陷的濃度,從而控制Cu 離子的遷移并減少與氧氣的接觸[17],提高銅的抗氧化能力,同時(shí)銀的摻雜擴(kuò)展了銅的其它性能,如表面增強(qiáng)拉曼性能等;Moram 等人[18]先利用飛秒激光的燒蝕作用,將塊體Cu-Ag 材料分解為銅納米顆粒溶液和銀納米顆粒溶液,然后又在飛秒激光的輻照下合成Cu-Ag 納米合金,并研究了其表面增強(qiáng)拉曼性能;Yao 等人[19]采用連續(xù)激光直寫(xiě)技術(shù)在玻璃上制備出Cu-CuxO 薄膜,再浸泡于銀納米線(xiàn)溶液中,干燥后得到Cu-CuxO/Ag 復(fù)合薄膜,研究了表面增強(qiáng)拉曼性能;Navas 等人[20]同樣利用激光燒蝕法制備出Cu-Ag 核殼結(jié)構(gòu)材料,研究了這種核殼結(jié)構(gòu)的局部等離激元效應(yīng).目前的研究多針對(duì)Cu-Ag 結(jié)構(gòu)的電性能、抗氧化性、表面增強(qiáng)拉曼性能等,對(duì)于導(dǎo)熱性和熱穩(wěn)定性研究較少.

    文中以聚酰亞胺(PI)作為基底,利用激光直寫(xiě)技術(shù)制備了Cu-Ag 復(fù)合薄膜,對(duì)其微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,研究Cu-Ag 連接機(jī)理;對(duì)比了利用激光直寫(xiě)技術(shù)制備的Cu 薄膜、Cu-Ag 薄膜在不同溫度(25,80 和150 ℃)下7 天內(nèi)電阻的變化,研究了兩種材料在不同溫度下的抗氧化能力;同時(shí)測(cè)試了Cu/PI和Cu-Ag/PI 復(fù)合薄膜的熱擴(kuò)散系數(shù)和熱導(dǎo)率,比較PI,Cu/PI 和Cu-Ag/PI 復(fù)合薄膜的傳熱性能.

    1 試驗(yàn)方法

    1.1 Cu 薄膜的制備

    利用激光直寫(xiě)技術(shù)制備Cu 薄膜.①將5 mol/L Cu(NO3)2和0.25 g/mL 聚乙烯吡咯烷酮(PVP)水溶液以1∶1 體積分?jǐn)?shù)混合成前驅(qū)體溶液,其中PVP 作為還原劑;② 采用邁耶棒涂法,將200 μL 前驅(qū)體溶液涂覆在用O2-等離子預(yù)處理后的25 mm ×50 mm 聚酰亞胺上,然后在50~ 60 ℃下干燥約10~ 15 min 以形成均勻的固體薄膜;③進(jìn)行激光直寫(xiě),采用連續(xù)波二極管激光器(BWT Beijing Ltd,808 nm),光斑直徑約600 μm,激光功率1.4 W,蛇形掃描路徑,掃描速度10 mm/s;④用去離子水洗滌薄膜以除去未反應(yīng)的溶液,在空氣中干燥以獲得銅導(dǎo)電薄膜,所有試劑均購(gòu)自上海阿拉丁工業(yè)公司,均為分析級(jí).

    1.2 Cu-Ag 薄膜的制備

    采用多元醇法合成銀納米線(xiàn)(Ag NWs).①將0.66 g PVP,40 mL 乙二醇和0.025 g AgCl 混合溶液在油浴中劇烈攪拌加熱至175 ℃,攪拌10 min~0.5 h,直至溶液變成珠光色;②取出混合溶液并冷卻至室溫,以轉(zhuǎn)速2 000 r/min、持續(xù)時(shí)間30 min,離心4 次,得到Ag NWs.

    采用激光直寫(xiě)方式制備Cu-Ag 納米復(fù)合薄膜(圖1).①采用激光直寫(xiě)技術(shù)制備Cu 薄膜;②將200 μL 制備的Ag NWs 溶液涂覆在銅薄膜上,并在50 ℃下干燥約10 min;③采用蛇形路徑進(jìn)行激光直寫(xiě),激光功率約為1.2 W;④用去離子水洗滌薄膜以除去未反應(yīng)的溶液,在空氣中干燥,得到Cu-Ag 導(dǎo)電薄膜.

    圖1 激光直寫(xiě)制備 Cu-Ag 薄膜過(guò)程示意圖Fig.1 Process of fabricating composite thin films by laser direct writing

    1.3 材料表征

    采用X 射線(xiàn)粉末衍射儀(XRD,Bruker D8 Advance,Gemany)對(duì)所制備銅基復(fù)合薄膜的物相成分進(jìn)行表征,測(cè)試采用銅靶,掃描速度為8 °/min,掃描范圍為10°~ 90°.基于XRD 圖譜的Jade 6.5v對(duì)成分進(jìn)行了半定量分析,采用X 射線(xiàn)光電子能譜儀(XPS,K-Alpha,ULVAC-PHI-5000 VPIII,Japan)表征銅基復(fù)合薄膜各元素價(jià)態(tài),測(cè)試采用Al 靶,所有XPS 譜圖均采用C 1s 峰(284.8 eV)校準(zhǔn),采用光學(xué)顯微鏡(OM,Carl Zeiss (Axio Scope.A1),Germany)、掃描電子顯微鏡(SEM,Merlin Compact,Germany)及附帶能譜分析儀(EDS,Be4-U92)對(duì)直寫(xiě)薄膜的微觀形貌進(jìn)行分析,采用透射電子顯微鏡(HRTEM,JEOL 2100,Japan)對(duì)所得結(jié)構(gòu)的納觀特征進(jìn)行表征.

    1.4 電學(xué)和熱學(xué)性能測(cè)試

    所有電性能評(píng)估均使用Keithley 2400 萬(wàn)源表進(jìn)行,熱擴(kuò)散系數(shù)由激光熱導(dǎo)率儀(LFA 457,Netzsch.Ltd,Gemany)測(cè)量,比熱容采用差示掃描量熱儀測(cè)定,通過(guò)烘箱調(diào)節(jié)環(huán)境溫度,評(píng)價(jià)熱穩(wěn)定性,采用紅外熱成像儀(varioCAM HD,infra TEC,Germany,±1.5%)對(duì)制得的銅基/聚合物復(fù)合薄膜在散熱應(yīng)用過(guò)程中的溫度分布進(jìn)行采集,采用激光導(dǎo)熱儀(LFA 457,Netzsch.Ltd,Germany)測(cè)量直寫(xiě)結(jié)構(gòu)的熱擴(kuò)散系數(shù),采用差示掃描量熱法測(cè)試復(fù)合薄膜的比熱容,復(fù)合材料的熱導(dǎo)率計(jì)算式為

    式中:λ為熱導(dǎo)率,單位為W/(m·K);ρ為密度,單位為g/m3;D為熱擴(kuò)散系數(shù),單位為m2/s;C為比熱容,單位為J/(g·K).

    2 結(jié)果和討論

    2.1 激光直寫(xiě)Cu 薄膜和Cu-Ag 薄膜的微結(jié)構(gòu)

    制備的Cu 薄膜和Cu-Ag 薄膜如圖2 所示.圖2c 為典型Cu-Ag 薄膜光鏡形貌.從圖中可以看到明顯的條紋結(jié)構(gòu),這是因?yàn)榧す獬矢咚狗植?,?dǎo)致輻照在前驅(qū)體薄膜上的激光能量分布不同,同時(shí)激光光斑重疊區(qū)域能量累積,使得重疊區(qū)域的燒結(jié)度較高,典型制備薄膜的厚度為~ 65 μm(范圍為60~ 70 μm).

    圖2 Cu 和Cu-Ag 薄膜數(shù)碼照片以及Cu-Ag 薄膜光鏡形貌Fig.2 Images of Cu and Cu-Ag thin films,and OM images of Cu-Ag thin films.(a) image of Cu thin film;(b) image of Cu-Ag thin film;(c) OM images of Cu-Ag thin film

    圖3 為復(fù)合薄膜的XRD 圖譜和XPS 圖.圖3a 比較了Cu 和Cu-Ag 薄膜的XRD 光譜,在Cu 薄膜的XRD 光譜中,衍射角2θ為43.4°,50.6°和74.3°處的衍射峰分別對(duì)應(yīng)于Cu 的(111),(200)和(220)晶面(PDF#85-1326),衍射角2θ為36.5°處的衍射峰對(duì)應(yīng)Cu2O 的(111)晶面(PDF#99-0041).Cu2O 的出現(xiàn)是因?yàn)樵谥苽溥^(guò)程中Cu 被氧化;在Cu-Ag 薄膜的XRD 圖譜中,衍射角2θ為38.1°處的衍射峰對(duì)應(yīng)于Ag 的(111)晶面(PDF#=89-3722),基于相對(duì)峰強(qiáng)度的成分半定量分析表明Ag 的重量很小.圖3b 列出了Cu-Ag 的XPS 光譜,在Cu 2p3/2圖譜中所觀察到的主峰位于932.03 eV,對(duì)應(yīng)于Cu 和Cu2O[21](二者峰位置重合),證實(shí)結(jié)構(gòu)中Cu 及Cu2O 為主要成分,此外圖譜中933.8 eV 處所觀察到Cu2+峰表明存在少量二價(jià)銅物質(zhì),可能是未完全還原的銅離子前驅(qū)體殘留所致[22].在Ag 3d 光譜中,367.9 和373.9 eV 處的結(jié)合能峰對(duì)應(yīng)于Ag[23].在O 1s 光譜中,530.03 和531.3 eV 處的峰值分別對(duì)應(yīng)于Cu2O[22]和C=O[24],533.2 eV 處的峰值屬于C—O 鍵[22].

    圖3 復(fù)合薄膜的XRD 圖譜和XPS 圖Fig.3 XRD spectra and XPS spectra of different composite thin films.(a) XRD spectra of Cu and Cu-Ag thin films;(b) Cu 2p3/2 spectra;(c) Ag 3d spectra;(d) O 1s spectra

    圖4 為Cu 和Cu-Ag 薄膜的SEM 形貌.可以看到,通過(guò)激光直寫(xiě)技術(shù)制備的薄膜呈現(xiàn)多孔結(jié)構(gòu),在銅球表面觀察到的一層透明薄膜可能是碳或不完全分解的聚合物(圖4b);圖4c 是Cu-Ag 納米復(fù)合材料的SEM 圖像,結(jié)果表明Ag NWs 均勻地涂覆在Cu 薄膜上,在激光照射下,Ag NWs 發(fā)生斷裂,并與銅納米顆粒燒結(jié);Cu 和Ag 的EDS 圖(圖5)顯示復(fù)合薄膜的主要成分是Cu,并且Ag NWs 均勻分布在復(fù)合薄膜中.

    圖4 Cu 薄膜和Cu-Ag 薄膜的SEM 形貌Fig.4 SEM images of Cu and Cu-Ag thin films.(a) SEM images of Cu thin films;(b) SEM image of lasal microstructure about Cu thin films; (c) SEM images of Cu-Ag thin films

    圖5 Cu-Ag 薄膜的EDS 圖譜Fig.5 EDS mapping images of Cu-Ag thin films

    圖6 是Cu-Ag 復(fù)合薄膜的HRTEM 圖片.從圖6a 中可以看出,復(fù)合薄膜中同時(shí)存有Cu 和Cu2O.晶格間距為0.302 nm 對(duì)應(yīng)于Cu2O 的(110)面,0.208 nm 的晶格間距對(duì)應(yīng)Cu 的(111)面,從圖中還可以看到明顯的燒結(jié)頸,說(shuō)明激光不僅起到還原銅納米顆粒的作用,且將進(jìn)一步原位連接銅納米顆粒.圖6b 是典型的Ag NWs 結(jié)構(gòu),可以看到納米線(xiàn)周?chē)采w有一層透明薄膜,可能是未完全分解的有機(jī)物,進(jìn)一步放大,有機(jī)物殼的厚度約為幾十納米(圖6c);圖6d 是典型的Cu-Ag 連接結(jié)構(gòu),晶格間距0.239 nm 對(duì)應(yīng)Ag 的(111)面,0.248 nm 對(duì)應(yīng)Cu2O 的(111)面,從圖中可以看到有明顯的Cu-Ag 連接界面,說(shuō)明Ag NWs 和還原出的銅顆粒在二次激光輻照下發(fā)生連接.圖6b 和圖6d 說(shuō)明在激光輻照下,前驅(qū)體溶液中的Cu2+先被還原成銅顆粒,與此同時(shí),Ag NWs 外有機(jī)物殼開(kāi)始分解.隨著激光熱作用的繼續(xù),Ag NWs 暴露出來(lái)的部分和銅顆粒表面發(fā)生熔化,進(jìn)而燒結(jié)連接,此外除了連接界面外,Ag NWs 和Cu 之間部分還存在有機(jī)物層,表明有機(jī)物未被完全分解.

    圖6 Cu-Ag 復(fù)合薄膜的TEM 圖Fig.6 TEM images of Cu-Ag composite thin films: (a)interface of Cu-Cu; (b) typical single Ag nanowire;(c) TEM images of typical single Ag nanowire;(d) interface of Cu-Ag

    2.2 Cu-Ag/PI 復(fù)合薄膜的熱學(xué)性能

    采用激光直寫(xiě)技術(shù)制備的Cu 薄膜和Cu-Ag 薄膜的方阻分別為0.42 和0.62 Ω/sq.通過(guò)測(cè)量電阻的變化R/R0(R0是原始電阻,R是測(cè)量的電阻)研究?jī)煞N結(jié)構(gòu)的抗氧化能力.圖7 為Cu/PI 和Cu-Ag/PI 復(fù)合薄膜的導(dǎo)熱特性,圖7a 繪制了Cu 薄膜和Cu-Ag 薄膜在25(室溫),80 和150 ℃下R/R0隨時(shí)間的變化.在室溫下,Cu 膜的電阻在一周內(nèi)幾乎恒定,當(dāng)溫度升高到80 ℃時(shí),由于氧化反應(yīng),1 天后電阻急劇增加,為原來(lái)的3 倍;之后電阻增加速度變慢,7 天后,電阻變?yōu)樵贾档?.4 倍;150 ℃時(shí),電阻變化與在80 ℃類(lèi)似,7 天后為原始值的13 倍,然而對(duì)于Cu-Ag 薄膜,電阻變化曲線(xiàn)相對(duì)平緩,在80 ℃時(shí),7 天后的電阻值僅為原始值的2 倍左右,150 ℃時(shí)為7 倍左右.Cu-Ag 柔性薄膜這種良好的熱穩(wěn)定性使得其在120 ℃下的柔性電子領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用[25].

    圖7 Cu/PI 和Cu-Ag/PI 復(fù)合薄膜的導(dǎo)熱特性Fig.7 Thermal properties of Cu /PI and Cu-Ag/PI composite thin films. (a) relative resistance changes of Cu and Cu-Ag composite film at different temperatures; (b) thermal diffusion coefficient and thermal conductivity of different materials;(c) thermal images of ceramic heater on Cu-based/PI composite films

    為了研究激光直寫(xiě)制備的柔性銅基薄膜在微電子散熱領(lǐng)域的應(yīng)用,進(jìn)一步對(duì)熱導(dǎo)率進(jìn)行了測(cè)量,因?yàn)橹睂?xiě)的Cu 和Cu-Ag 膜厚度太薄,所以對(duì)Cu/PI 和Cu-Ag/PI 復(fù)合薄膜進(jìn)行熱導(dǎo)率測(cè)量.利用激光閃射法測(cè)得兩者的熱擴(kuò)散系數(shù)分別為1.41和1.66 mm2/s,利用式(1)計(jì)算得出熱導(dǎo)率分別為1.82 和3.06 W/(m·K),計(jì)算結(jié)果表明Ag 的引入可以將熱導(dǎo)率提高84%,這兩種聚合物復(fù)合材料的熱導(dǎo)率是純PI 熱導(dǎo)率的4~ 7 倍(PI 的熱導(dǎo)率約為0.1~ 0.4 W/(m·K))[26-27],說(shuō)明在PI 上激光直寫(xiě)Cu和Cu-Ag 薄膜都可以大幅提高PI 的導(dǎo)熱性能,而且Cu-Ag 材料的導(dǎo)熱性能更好.純銀的電導(dǎo)率為6.031 × 107S/m,熱導(dǎo)率 429 W/(m· K),純銅的電導(dǎo)率為5.714 × 107S/m,熱導(dǎo)率為386.4 W/(m· K),所以Cu-Ag 復(fù)合結(jié)構(gòu)的熱導(dǎo)率要高于純銅,因此在直寫(xiě)銅結(jié)構(gòu)中引入銀組分將提高其熱導(dǎo)率,從而所得Cu-Ag/PI 復(fù)合薄膜的導(dǎo)熱性能也要優(yōu)于Cu/PI復(fù)合薄膜.

    為了進(jìn)一步表征Cu/PI 和Cu-Ag/PI 復(fù)合薄膜的導(dǎo)熱性能,做了如圖7c 演示.將商用加熱陶瓷片固定在復(fù)合薄膜中心位置上,周?chē)霉柚M(jìn)行密封,盡量減少周?chē)h(huán)境的散熱.用直流電源給陶瓷片施加5 V 的電壓,利用紅外熱成像相機(jī)采集陶瓷片表面溫度的變化數(shù)值,并記錄最終穩(wěn)定溫度.Cu/PI 薄膜上的陶瓷加熱片最高溫度為249 ℃,而Cu-Ag/PI 薄膜上的陶瓷加熱片最高溫度為239 ℃,進(jìn)一步說(shuō)明Cu-Ag/PI 薄膜的傳熱性能要優(yōu)于Cu/PI 薄膜.

    3 結(jié)論

    (1) 通過(guò)激光直寫(xiě)技術(shù)在PI 柔性基底上制備了導(dǎo)電Cu 和Cu-Ag 薄膜,Cu 薄膜和Cu-Ag 薄膜的方阻分別為0.42 Ω/sq 和0.62 Ω/sq.

    (2) 與Cu 膜相比,Cu-Ag 薄膜表現(xiàn)出優(yōu)異的抗氧化性.Cu-Ag/PI(3.06 W/(m·K))柔性復(fù)合薄膜的熱導(dǎo)率要優(yōu)于Cu/PI 薄膜(1.82 W/(m·K)),具有成為電子產(chǎn)品散熱材料的潛力.

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