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    空位缺陷對(duì)單層石墨烯導(dǎo)熱特性影響的分子動(dòng)力學(xué)

    2022-05-10 10:18:50熊良濤王繼芬謝華清章學(xué)來(lái)
    關(guān)鍵詞:聲子波峰熱導(dǎo)率

    熊良濤,王繼芬,謝華清,章學(xué)來(lái)

    (1上海海事大學(xué)商船學(xué)院,上海 201306;2上海第二工業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院,上海 201209)

    隨著科學(xué)技術(shù)的快速發(fā)展,電子元件的尺寸越做越小,其處理數(shù)據(jù)能力要求卻越來(lái)越高。微納米尺寸的電子元件在處理數(shù)據(jù)時(shí)是一個(gè)高產(chǎn)熱過(guò)程,需要對(duì)元件進(jìn)行快速散熱降溫以保證其工作性能及穩(wěn)定性,因此超薄高導(dǎo)熱的材料成為了電子元件發(fā)展至關(guān)重要的一環(huán)。單層石墨烯(single-layer graphene,SLG)的高導(dǎo)熱性使其成為最為理想的二維導(dǎo)熱材料。它最早是由Novoselov等[1]在2004年通過(guò)微機(jī)械剝離獲得,使得其在微納米尺度傳熱領(lǐng)域的應(yīng)用成為了可能。SLG優(yōu)異的物理化學(xué)性質(zhì)引起廣大研究者的研究興趣,它相比于傳統(tǒng)的硅基材料表現(xiàn)出更加出色的力學(xué)性能[2]、磁化性能[3]和光學(xué)性能[4],也是厚度最薄、強(qiáng)度最硬的納米材料。通過(guò)機(jī)械剝離的方法得到的SLG 在室溫下導(dǎo)熱率高達(dá)3080~5150 W/(m·K)[5],同時(shí)其在傳熱[6]、光電[7]、傳感器[8]及能量存儲(chǔ)領(lǐng)域[9]都顯示出巨大的應(yīng)用潛力。

    在材料的制備過(guò)程中,完美的SLG 晶格結(jié)構(gòu)很難存在,晶體內(nèi)部往往包含著大量缺陷,常見(jiàn)的缺陷包括了單空位(single-vacancy,SV)、雙空位(double-vacancy,DV)和stone-wales(SW)缺陷等[10]。人們發(fā)現(xiàn)缺陷的存在會(huì)給SLG的特性帶來(lái)一定的影響。首先,缺陷能夠影響SLG的機(jī)械強(qiáng)度,通過(guò)調(diào)控缺陷來(lái)獲得SLG 某些性能的同時(shí)伴隨著機(jī)械強(qiáng)度下降[11]。Wang 等[12]通過(guò)第一性原理密度泛函理論來(lái)研究SLG 的光熱性質(zhì),發(fā)現(xiàn)缺陷SLG引起了紅外光譜和拉曼光譜的波峰和分裂。關(guān)于SLG 的熱導(dǎo)率,Liu 等[13]深入研究了缺陷及其位置對(duì)于SLG 熱導(dǎo)率的影響,發(fā)現(xiàn)缺陷對(duì)于SLG 熱導(dǎo)率影響非常顯著。Yang 等[14]研究了摻雜的氮原子與SW缺陷之間距離遠(yuǎn)近對(duì)SLG熱導(dǎo)率的影響,且通過(guò)氮原子對(duì)缺陷SLG進(jìn)行改性。Sun等[15]通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬研究發(fā)現(xiàn)含有SV 或DV 缺陷的SLG聚合物納米復(fù)合材料拉伸后材料的總體性能,包括楊氏模量、極限強(qiáng)度和兩個(gè)方向的應(yīng)變都隨著缺失原子數(shù)量的增加而降低,但對(duì)缺陷分布不敏感。目前對(duì)于含有SV和DV缺陷的SLG熱導(dǎo)率研究較少,以及SLG 熱導(dǎo)率在尺寸、溫度和缺陷濃度等因素影響下的研究不夠全面。

    在本文中,采用非平衡分子動(dòng)力學(xué)(NEMD)的方法研究了SLG的尺寸效應(yīng),以及溫度和缺陷濃度等因素對(duì)SLG熱導(dǎo)率的影響,重點(diǎn)分析了受SV與DV缺陷調(diào)制的SLG的熱導(dǎo)率之間的差異。該研究將對(duì)不同溫度下及不同空位缺陷類型和缺陷濃度SLG的熱導(dǎo)率的研究與應(yīng)用提供一定理論參考,同時(shí)為微納米傳熱中SLG的應(yīng)用提供一定的理論指導(dǎo)。

    1 模型與方法

    1.1 計(jì)算模型

    采用LAMMPS 軟件包[16]對(duì)扶手椅形(x方向)SLG 納米帶熱輸運(yùn)特性進(jìn)行NEMD 模擬研究。同時(shí)采用了Broido和Lindsay[17]的Tersoff勢(shì)描述C—C原子間相互作用。為避免周期性圖像之間的相互作用,在模擬過(guò)程中對(duì)所有x、y、z方向[18]都施加了周期邊界條件,并在厚度z方向設(shè)置了厚度為20 nm的真空層。如圖1所示為完美、SV和DV缺陷的SLG 二維原子構(gòu)型,由于獨(dú)特的原子構(gòu)型,SLG分為兩種手性,即扶手椅形和之字形(y方向)。兩種手性的SLG 熱導(dǎo)率之間存在著一定的差異[19],為減少邊界條件對(duì)熱導(dǎo)率研究的影響及增加研究結(jié)果的可靠性,同時(shí)考慮到邊界條件的一致性,本文單一圍繞扶手椅形SLG 進(jìn)行研究。本文研究了SV、DV兩種缺陷類型對(duì)SLG熱導(dǎo)率的影響。通過(guò)從石墨烯體系中分別去除1個(gè)碳原子和2個(gè)相鄰的碳原子,引入了SV缺陷和DV缺陷,建立如圖1所示的SV 缺陷SLG(SVSLG)與DV 缺陷SLG(DVSLG)兩種缺陷物理模型。在本文中的缺陷都是隨機(jī)且均勻分布在模型的內(nèi)部[20]。

    圖1 完美、SV和DV缺陷SLG的結(jié)構(gòu)Fig.1 Schematic diagram of perfect,SV and DV defect structures of SLG

    1.2 NEMD模擬

    在SLG 熱導(dǎo)率的NEMD 模擬中,原子運(yùn)動(dòng)方程積分步長(zhǎng)設(shè)置為0.5 fs。模擬開(kāi)始時(shí),先將系統(tǒng)結(jié)構(gòu)松弛使系統(tǒng)模型能量最小化以達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。緊接著將系統(tǒng)置于0 bar 的等溫-等壓系綜(NPT)中500 ps,然后再進(jìn)入300 K 的正則系綜(NVT)500 ps。經(jīng)過(guò)前兩個(gè)周期共計(jì)1 ns 的模擬時(shí)間后,系統(tǒng)結(jié)構(gòu)松弛至平衡態(tài),如圖2所示。圖中SLG系統(tǒng)結(jié)構(gòu)中的原子保持在系統(tǒng)的邊界框內(nèi),未出現(xiàn)原子外溢現(xiàn)象。最后,將該系統(tǒng)放入額外500 ps 的微正則系綜(NVE)中直至平衡。

    圖2 1 ns模擬時(shí)間后SLG系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)Fig.2 Structure of SLG system after 1 ns simulation time

    圖3(a)給出NEMD 模擬SLG 模型用于計(jì)算其面內(nèi)熱導(dǎo)率。模型的長(zhǎng)度L定義為圖中熱源中心到熱匯中心距離的兩倍。在模擬過(guò)程中,熱源(紅色區(qū)域)位于x=1/4L的中心位置,同時(shí)在對(duì)應(yīng)模型x=3/4L的位置設(shè)置一個(gè)面積相同的熱匯(藍(lán)色區(qū)域)。系統(tǒng)達(dá)到平衡態(tài)之后,分別對(duì)熱源和熱匯區(qū)域施加朗之萬(wàn)局部熱浴,熱源和熱匯的溫度分別保持在320 K和280 K[21]。經(jīng)過(guò)5 ns 熱浴模型內(nèi)部溫度分布達(dá)到穩(wěn)定。系統(tǒng)內(nèi)原子某一刻的溫度計(jì)算公式如下

    式中,T為原子溫度;m為原子的質(zhì)量;Vi為第i個(gè)原子速度;Nl為原子總數(shù);kB為波爾茲曼常數(shù)。將模型沿著長(zhǎng)度方向等分為100塊,統(tǒng)計(jì)每塊模型內(nèi)原子的平均溫度,最終得到300 K下模型長(zhǎng)度方向的溫度分布如圖3(a)所示。從圖中發(fā)現(xiàn)熱源和熱匯周?chē)霈F(xiàn)了較大的溫度落差,由于SLG 的尺寸遠(yuǎn)小于其自身有效聲子平均自由程(effective mean free path,EMFP)775 nm[5],熱源和熱匯附近會(huì)產(chǎn)生聲子散射,最后出現(xiàn)溫度跳躍的現(xiàn)象。

    圖3 SLG模型中的溫度分布與能量變化Fig.3 Temperature distribution and energy variation in SLG model

    圖3(b)顯示了熱源的輸出能量和熱匯的輸入能量。通過(guò)圖3(b)的線性擬合得到兩個(gè)熱通量,熱通量的絕對(duì)值取平均得到體系的熱流速率。最后利用傅里葉導(dǎo)熱定律計(jì)算穩(wěn)定系統(tǒng)的熱導(dǎo)率k

    式中,Q為熱流速率;A為橫截面積;?T/?x為溫度梯度;k為面內(nèi)熱導(dǎo)率。由于周期性邊界條件,在式(2)中增加了一個(gè)常數(shù)2。能量從熱源向熱匯方向流動(dòng)截面積為

    式中,δ為模型的厚度;W為模型的寬度。在本文研究中,SLG的寬度δ固定為0.33 nm。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 尺寸效應(yīng)

    2.1.1 寬度對(duì)SLG熱導(dǎo)率的影響

    模擬300 K 下相同長(zhǎng)度下SLG 的熱導(dǎo)率與其寬度之間的關(guān)系,選取的SLG 長(zhǎng)度(L)為20.5 和100.9 nm,寬度(W)分別為3.5、6.4、10.4、15.3和20.2 nm,計(jì)算結(jié)果如圖4所示。由圖4得到:L為20.55 nm、100.9 nm 的SLG 的熱導(dǎo)率都隨著寬度增加而逐漸的增大,同文獻(xiàn)報(bào)道趨勢(shì)一致[22]。在寬度相同條件下L為100.9 nm 的SLG 熱導(dǎo)率遠(yuǎn)大于L為20.5 nm的SLG熱導(dǎo)率。SLG的熱導(dǎo)率隨著寬度增加而增大的主要原因:寬度較小時(shí),截面面積小不利于聲子的運(yùn)輸,邊界散射作用強(qiáng),聲子運(yùn)動(dòng)遭到限制;截面面積越大,導(dǎo)致邊界散射作用被減弱,聲子在面內(nèi)運(yùn)動(dòng)更加方便快捷,從而使熱導(dǎo)率隨著寬度的增加不斷增大。

    圖4 寬度對(duì)300 K時(shí)SLG體系熱導(dǎo)率的影響Fig.4 Effect of width on thermal conductivity of SLG system at 300 K

    2.1.2 長(zhǎng)度對(duì)SLG熱導(dǎo)率的影響

    圖5 所示為300 K 下長(zhǎng)度對(duì)SLG 熱導(dǎo)率的影響。其中,W固定為3.5和10.4 nm,分別計(jì)算了L為5.1、20.5、50.4、80.3、100.9 和150.4 nm 的SLG 的熱導(dǎo)率。由圖5 可見(jiàn),W分別為3.5 和10.4 nm的兩條SLG熱導(dǎo)率曲線具有相同的變化趨勢(shì)并且兩條曲線之間差值很小。圖中SLG 的熱導(dǎo)率都是隨著長(zhǎng)度的增加而不斷增大,與文獻(xiàn)值變化趨勢(shì)一致[23]。本文涉及SLG 的最大尺寸150 nm,遠(yuǎn)小于已知SLG的EMFP(775 nm),因而會(huì)出現(xiàn)卡西米爾效應(yīng)[24],導(dǎo)致SLG熱導(dǎo)率計(jì)算數(shù)值比無(wú)限長(zhǎng)的SLG 熱導(dǎo)率值要小。模型尺寸較小(<775 nm)時(shí),其內(nèi)部的聲子以彈道的方式進(jìn)行熱輸運(yùn),尺寸效應(yīng)使得SLG 熱導(dǎo)率隨著模擬長(zhǎng)度的增加不斷增大。同時(shí)由于寬度相比長(zhǎng)度對(duì)SLG 熱導(dǎo)率的影響較小,導(dǎo)致圖4 中兩條熱導(dǎo)率曲線之間的差值很小。

    圖5 長(zhǎng)度對(duì)300 K時(shí)SLG體系熱導(dǎo)率的影響Fig.5 Effect of length on thermal conductivity of SLG system at 300 K

    2.1.3 擬合無(wú)限長(zhǎng)SLG熱導(dǎo)率

    在NEMD 模擬過(guò)程中SLG 模型的尺寸越大,計(jì)算所耗費(fèi)的機(jī)時(shí)越長(zhǎng)。當(dāng)模擬尺寸不斷放大達(dá)到幾百納米,耗費(fèi)的機(jī)時(shí)呈幾何倍數(shù)增長(zhǎng)。為了盡可能地節(jié)約機(jī)時(shí)同時(shí)得到無(wú)限長(zhǎng)SLG 的熱導(dǎo)率,本文先計(jì)算多個(gè)小尺寸模型的熱導(dǎo)率,再使用以下公式擬合得到無(wú)限長(zhǎng)度SLG模型的熱導(dǎo)率[24]

    式中,l為有效聲子平均自由程;k∞為模型長(zhǎng)度為無(wú)窮大(L→∞)時(shí)的SLG熱導(dǎo)率(固有熱導(dǎo)率)。

    圖6擬合了長(zhǎng)度倒數(shù)與熱導(dǎo)率倒數(shù)之間線性關(guān)系,并且計(jì)算得到了溫度300 K,W為3.5和10.5 nm時(shí)SLG的k∞熱導(dǎo)率。圖6中包含了兩條在不同寬度條件下的熱導(dǎo)率擬合曲線,得到的擬合曲線均為直線,符合式(4)中的線性關(guān)系,且SLG 的熱導(dǎo)率點(diǎn)都均勻分布在兩條擬合曲線上。圖6中兩條SLG的熱導(dǎo)率擬合直線在x軸上的截距表示為:SLG在W為3.5 和10.5 nm 時(shí)的k∞熱導(dǎo)率分別為2637.9 和2667.6 W/(m·K),兩個(gè)k∞熱導(dǎo)率之間的差值不大,數(shù)值大小都是處于2000~3000 W/(m·K)之間,與文獻(xiàn)值接近[25]。

    圖6 SLG沿扶手椅方向的長(zhǎng)度倒數(shù)與導(dǎo)熱率倒數(shù)之間的關(guān)系Fig.6 Relationship between inverse lengths and inverse thermal conductivities of SLG along armchair direction

    2.2 缺陷濃度對(duì)SLG熱導(dǎo)率的影響

    模擬300 K 下缺陷對(duì)固定尺寸W為6.41 nm、L為20.51 nm SLG 熱導(dǎo)率的影響,分別計(jì)算缺陷濃度0%(perfect,完美)-0.5%下,受SV 和DV 缺陷調(diào)制的SLG 的熱導(dǎo)率并將計(jì)算的結(jié)果歸一化處理為相對(duì)熱導(dǎo)率,計(jì)算結(jié)果如圖7所示。其中缺陷濃度為缺陷原子總數(shù)除以完美SLG 的原子總數(shù);SLG熱導(dǎo)率的歸一化表示為300 K時(shí)某缺陷濃度下SLG的熱導(dǎo)率與完美SLG的熱導(dǎo)率的比值。圖7主要由SVSLG與DVSLG的兩條熱導(dǎo)率曲線構(gòu)成,兩條曲線的變化趨勢(shì)都是隨著缺陷濃度的增加不斷下降,但DVSLG的熱導(dǎo)率曲線位于SVSLG的熱導(dǎo)率曲線上方。具體數(shù)據(jù)變化如下:完美SLG在300 K時(shí)的熱導(dǎo)率為477.9 W/(m·K),當(dāng)該模型中DV缺陷濃度為0.5%時(shí),DVSLG 的熱導(dǎo)率減小到132.2 W/(m·K);然而當(dāng)SV缺陷濃度為0.5%時(shí),SVSLG的熱導(dǎo)率減小到166.5 W/(m·K),小于0.5%DVSLG的熱導(dǎo)率;并且缺陷濃度一定,溫度300 K 時(shí),DVSLG 的熱導(dǎo)率都較大于SVSLG 的熱導(dǎo)率。從圖7 的插圖中可見(jiàn),SVSLG 與DVSLG 的兩條相對(duì)熱導(dǎo)率(k/k0)曲線都是不斷下降的變化趨勢(shì),且曲線上點(diǎn)的數(shù)值都小于等于1,其中k0為完美SLG在300 K時(shí)的熱導(dǎo)率。相同缺陷比下,DVSLG 曲線上相對(duì)熱導(dǎo)率值大于SVSLG 曲線上的相對(duì)熱導(dǎo)率值。其中0.5%DVSLG 的相對(duì)熱導(dǎo)率為27.7%,較大于相同缺陷濃度下SVSLG 的相對(duì)熱導(dǎo)率24.4%。結(jié)果表明隨著缺陷濃度的增加,DVSLG 的熱導(dǎo)率減少量小于SVSLG 的熱導(dǎo)率減小量。文獻(xiàn)[21]中類似的研究也發(fā)現(xiàn)相對(duì)熱導(dǎo)率隨著缺陷濃度的增大不斷減小的規(guī)律,且溫度300 K下0.5%SV缺陷下SLG的相對(duì)熱導(dǎo)率為30%,接近于本文的24.4%,驗(yàn)證了本文研究的可靠性。同時(shí)由于一些參數(shù)設(shè)置的不同,不可避免地導(dǎo)致研究結(jié)果存在著一定的差異性。

    圖7 缺陷濃度對(duì)SV和DVSLG模型熱導(dǎo)率的影響Fig.7 Effects of defect concentration on thermal conductivity of SV and DVSLG models

    根據(jù)經(jīng)典晶格導(dǎo)熱理論,SLG熱導(dǎo)率與聲子平均自由程成正比。SLG熱導(dǎo)率也可表示為

    式中,c為SLG 的比熱容;v為聲波在SLG 中的聲子群速度;λ為聲子的EMFP。SLG 的EMFP是由聲子-聲子散射決定的。然而,由于系統(tǒng)中存在缺陷,λ被修正為:

    式中,lp-p為聲子-聲子散射長(zhǎng)度;ld-p為缺陷引起的散射長(zhǎng)度。

    固體材料的熱傳導(dǎo)方式主要為兩種,分別為聲子傳熱和電子傳熱,SLG材料的熱傳導(dǎo)方式主要是聲子傳熱。材料內(nèi)部聲子熱輸運(yùn)機(jī)理[26]表明,缺陷濃度小于0.5%時(shí),缺陷對(duì)于SLG的比熱容和聲子群速度的影響較小,對(duì)聲子平均自由程的影響較大。由于缺陷為原子的缺失,聲子傳熱時(shí)在缺陷的位置會(huì)發(fā)生聲子局部散射,進(jìn)而產(chǎn)生局部的熱阻。缺陷的濃度越大發(fā)生局部散射的聲子越多,進(jìn)而局部熱阻越大,最終導(dǎo)致SLG的熱導(dǎo)率下降。同時(shí),由于缺陷引發(fā)SLG 內(nèi)部聲子散射,伴隨等式(6)中的ld-p項(xiàng)的增加,λ項(xiàng)的降低,最終導(dǎo)致SLG熱導(dǎo)率減小。

    由圖7還可看出SLG的兩條熱導(dǎo)率曲線都是急劇下降的趨勢(shì),當(dāng)缺陷濃度達(dá)到0.2%時(shí),SLG的兩條熱導(dǎo)率曲線的下降趨勢(shì)明顯變緩。當(dāng)缺陷濃度從0%增加到0.2%時(shí),相比完美SLG在300 K時(shí)的熱導(dǎo)率477.9 W/(m·K),受SV和DV缺陷調(diào)制的SLG的熱導(dǎo)率下降明顯,分別降低到200.8 W/(m·K)和222.0 W/(m·K)。0.2%SVSLG與0.2%DVSLG的相對(duì)熱導(dǎo)率較完美SLG減少了58.0%和53.6%。缺陷濃度從0.2%增加到0.5%時(shí),SVSLG與DVSLG的熱導(dǎo)率分別減少了84.3 W/(m·K)和89.9 W/(m·K),熱導(dǎo)率減小量遠(yuǎn)小于缺陷濃度從0%到0.2%時(shí)兩個(gè)系統(tǒng)模型熱導(dǎo)率的減少量。與SVSLG 的熱導(dǎo)率曲線相比,DVSLG曲線變化更穩(wěn)定,DVSLG的熱導(dǎo)率隨缺陷濃度的變化更小。熱導(dǎo)率曲線先快速下降后平緩的主要原因是隨著缺陷濃度的增加,系統(tǒng)的熱傳遞經(jīng)歷了由傳播機(jī)制向擴(kuò)散機(jī)制的轉(zhuǎn)變,聲子輸運(yùn)過(guò)程變得無(wú)序[27]。SLG 中的缺陷濃度越大,聲子的擴(kuò)散越來(lái)越小,最終SLG 熱導(dǎo)率曲線下降幅度變得平緩。在缺陷濃度相同時(shí),DV缺陷與SV缺陷的總?cè)笔г訑?shù)目必然相同。然而,在每個(gè)SLG缺陷中心,SV缺陷中缺失一個(gè)C原子,DV缺陷中缺失兩個(gè)C 原子,最終得到SVSLG 的缺陷中心是DVSLG 的2 倍。解釋了SVSLG 缺陷系統(tǒng)比DVSLG缺陷系統(tǒng)包含更多的缺陷散射,SVSLG熱導(dǎo)率下降得更明顯。

    聲子態(tài)密度(PDOS)是表征二維材料中聲子活動(dòng)的一種單一而有力的方法。PDOS是通過(guò)計(jì)算平衡模式下原子速度自相關(guān)函數(shù)的傅里葉變換得到的[28]

    為了從內(nèi)部微觀聲子運(yùn)動(dòng)來(lái)分析熱導(dǎo)率的變化,模擬了缺陷對(duì)固定尺寸W為6.41 nm,L為20.51 nm的SLG聲子頻率分布的影響,計(jì)算得到了具有不同缺陷濃度的SLG模型的PDOS圖。圖8為受SV和DV缺陷調(diào)制的SLG在缺陷濃度為0%(perfect)、0.1%、0.3%和0.5%時(shí)的PDOS圖。圖8(a)中主要包含了4條曲線分別代表了完美、0.1%、0.3%和0.5%缺陷濃度的SVSLG 的PDOS。4 條曲線具有相似的變化趨勢(shì),在低頻區(qū)域內(nèi)(12~14 THz)都包含有一個(gè)波峰,在高頻區(qū)域內(nèi)(45~50 THz)都包含一個(gè)最大的波峰。進(jìn)一步觀察發(fā)現(xiàn),低頻區(qū)域內(nèi)4條曲線的波峰按照缺陷濃度的增加依次按照下降的趨勢(shì)排列,完美SLG的PDOS低頻區(qū)域內(nèi)峰值最大。圖8(b)同樣包含了4條曲線關(guān)于完美、0.1%、0.3%和0.5%缺陷濃度DVSLG 的PDOS。圖中曲線變化趨勢(shì)與圖8(a)相似,唯一的區(qū)別在于0.5%DVSLG 在低頻區(qū)域內(nèi)的波峰值大于0.3%DVSLG 的峰值,但是0.3%DVSLG 低頻區(qū)域波峰左側(cè)峰峰值大于0.5%DVSLG左側(cè)峰峰值。

    圖8 不同缺陷濃度和不同缺陷類型的SLG的PDOSFig.8 PDOS of(a)SV and(b)DV defect SLG with different defect concentrations

    通過(guò)SLG 的聲子色散圖[29]了解到,SLG 具有3 個(gè)聲學(xué)支(acoustic phonon)和3 個(gè)光學(xué)支(optical phonon)包括:平面內(nèi)縱向聲學(xué)聲子(longitudinal acoustic,LA)和 光 學(xué) 聲 子(longitudinal optical,LO);平面內(nèi)橫向聲學(xué)聲子(transverse acoustic,TA)和光學(xué)聲子(transverse optical,TO);以及垂直平面方向的聲學(xué)聲子(out-of-plane acoustic,ZA)和光學(xué)聲子(out-of-plane optical,ZO)。并且高頻部分主要是光學(xué)支的貢獻(xiàn),而低頻部分主要是聲學(xué)支的貢獻(xiàn)。計(jì)算聲子對(duì)熱導(dǎo)率的貢獻(xiàn),只需要關(guān)注聲子色散圖的低頻曲線。前人通過(guò)加權(quán)態(tài)密度研究發(fā)現(xiàn)SLG 導(dǎo)熱時(shí)高頻聲子所占比重很小,低頻聲學(xué)聲子具有絕對(duì)優(yōu)勢(shì),因此低頻聲子對(duì)熱導(dǎo)率貢獻(xiàn)較大[31]。在SV 缺陷下,隨著缺陷濃度的增加波峰峰值不斷下降。根據(jù)經(jīng)典的晶格傳熱理論,PDOS中波峰的峰值顯著降低,這表明缺陷導(dǎo)致波峰軟化,波峰的軟化能說(shuō)明原子間結(jié)合強(qiáng)度減弱,聲子速度降低,低頻聲子的數(shù)量增加,導(dǎo)致熱導(dǎo)率降低。該原理解釋了圖7 中隨著SV 缺陷濃度的增加SLG 熱導(dǎo)率在不斷減小。圖8(b)可看出,DV 缺陷具有與SV 缺陷同樣的效果,缺陷濃度的增加導(dǎo)致了波峰的下降。雖然0.5%DVSLG在低頻區(qū)域的波峰峰值大于0.3%DVSLG,但是0.5%DVSLG 低頻峰的左側(cè)峰峰值仍然小于0.3%DVSLG的左側(cè)峰的峰值,對(duì)比之后得到低頻區(qū)域內(nèi)0.3%DVSLG低頻聲子的數(shù)量仍比0.5%DVSLG 多。最終得到DV缺陷下隨著缺陷濃度的增加SLG熱導(dǎo)率不斷減小。

    2.3 溫度對(duì)SLG熱導(dǎo)率的影響

    模擬溫度對(duì)固定尺寸W為6.41 nm,L為20.51 nm SLG 熱導(dǎo)率的影響,分別計(jì)算了在300、400、500、600和700 K等溫度下,完美、0.3%SV和0.3%DV 3種類型SLG體系的熱導(dǎo)率。圖9為完美、0.3%SV和0.3%DV缺陷的SLG在300~700 K溫度下的熱導(dǎo)率和相對(duì)熱導(dǎo)率,此時(shí)相對(duì)熱導(dǎo)率的定義為某一種類型SLG 體系在某一溫度下的熱導(dǎo)率與同類型SLG體系在300 K時(shí)熱導(dǎo)率的比值。

    圖9(a)包含3條曲線,分別為完美、0.3%SV和0.3%DV缺陷的SLG的熱導(dǎo)率,且曲線都隨著溫度的增加不斷下降。其中溫度從300 K增加到700 K,完美SLG 的熱導(dǎo)率下降趨勢(shì)最明顯,該模型在700 K 時(shí)的熱導(dǎo)率為239.3 W/(m·K),等于該模型在300 K 時(shí)熱導(dǎo)率的50.0%。曲線0.3%SVSLG 和0.3%DVSLG 的熱導(dǎo)率變化趨勢(shì)相似,都是隨著溫度增加緩慢下降,相比完美SLG 的熱導(dǎo)率曲線,兩條曲線隨溫度的變化趨勢(shì)更平緩。進(jìn)一步對(duì)比0.3%SVSLG與0.3%DVSLG的熱導(dǎo)率曲線的變化。溫度從300 K 增加到700 K,0.3%SVSLG 的熱導(dǎo)率為115.9 W/(m·K),熱導(dǎo)率減少了48.3 W/(m·K);0.3%DVSLG 熱導(dǎo)率為144.5 W/(m·K),熱導(dǎo)率減少了51.8 W/(m·K)。很明顯看出,DVSLG 的熱導(dǎo)率的減小量大于SVSLG 的熱導(dǎo)率減小量,但是相同溫度下DVSLG 的熱導(dǎo)率總是大于SVSLG 的熱導(dǎo)率。

    圖9 溫度對(duì)完美SLG,0.3%SV和0.3%DV缺陷SLG熱導(dǎo)率和相對(duì)熱導(dǎo)率的影響Fig.9 Effects of temperature on thermal conductivity and relative thermal conductivity of perfect SLG,0.3%SV,and 0.3%DV defect SLG

    圖9(b)中包含3條曲線,分別為完美、0.3%SV和0.3%DV缺陷的SLG的相對(duì)熱導(dǎo)率曲線,曲線都隨著溫度升高快速下降,其中下降最快的是完美SLG 曲線,另外兩條曲線隨著溫度的增加,相對(duì)熱導(dǎo)率的下降趨勢(shì)較為平緩。兩條平緩曲線中,0.3%DVSLG的下降趨勢(shì)最為平緩,0.3%DVSLG模型在700 K 時(shí)的相對(duì)熱導(dǎo)率相比該模型在300 K 時(shí)的相對(duì)熱導(dǎo)率只減少了29.4%;然而0.3%SVSLG模型在700 K 時(shí)的相對(duì)熱導(dǎo)率相比該模型在300 K時(shí)的相對(duì)熱導(dǎo)率減小了28.5%,此減小量明顯大于0.3%DVSLG模型的相對(duì)熱導(dǎo)率減少量。與文獻(xiàn)[20]計(jì)算的SLG 相對(duì)熱導(dǎo)率隨溫度的變化規(guī)律相似,溫度從300 K 增加到1000 K 時(shí),前人計(jì)算得到的0.1%SVSLG相對(duì)熱導(dǎo)率減少了20%,稍小于本文0.3%SVSLG 相對(duì)熱導(dǎo)率的減小量28.5%??紤]到缺陷濃度不同本身也會(huì)影響計(jì)算結(jié)果,兩個(gè)相對(duì)熱導(dǎo)率變化量之間差異并不大,研究結(jié)果具有一定的可靠性。

    完美SLG 的熱導(dǎo)率隨著溫度的上升不斷減小,由于溫度上升使得內(nèi)部聲子發(fā)生邊界散射同時(shí)聲子的熱輸運(yùn)變得更加無(wú)序,進(jìn)而導(dǎo)致SLG的λ值減小熱導(dǎo)率降低。SLG 中缺陷的存在首先導(dǎo)致SLG 內(nèi)部大量聲子發(fā)生散射,此時(shí)隨著溫度的升高進(jìn)一步激發(fā)了SLG 內(nèi)部的聲子散射。由于缺陷的存在導(dǎo)致溫度激發(fā)的聲子散射減少,0.3%SVSLG 和0.3%DVSLG 的熱導(dǎo)率隨著溫度的增加出現(xiàn)了緩慢下降的趨勢(shì)。對(duì)比0.3%DVSLG,0.3%SVSLG 中包含的缺陷中心更多,聲子散射更多,因而導(dǎo)致0.3%SVSLG 中溫度激發(fā)的聲子散射量會(huì)更小,其熱導(dǎo)率的減少量更少。由于缺陷造成的聲子散射遠(yuǎn)大于溫度影響下的聲子散射數(shù)量,0.3%SVSLG 內(nèi)部包含的聲子散射總量還是最多的。溫度相同且缺陷濃度固定為0.3%時(shí),受SV 缺陷調(diào)制的SLG 內(nèi)部包含的聲子散射總量多于DV缺陷內(nèi)部聲子散射,因此DVSLG 熱導(dǎo)率較大。當(dāng)溫度從300 K 升高到700 K,而缺陷濃度為0.3%時(shí),由于受DV 缺陷調(diào)制的SLG的相對(duì)熱導(dǎo)率減少量低于SV缺陷的相對(duì)熱導(dǎo)率減少量,所以受DV缺陷調(diào)制的SLG的相對(duì)熱導(dǎo)率受溫度的影響更小。

    3 結(jié) 論

    本文使用NEMD 方法計(jì)算了尺寸、缺陷等對(duì)SLG 的熱導(dǎo)率的影響??紤]到實(shí)際環(huán)境因素復(fù)雜性,研究了缺陷濃度、空位缺陷(SV、DV)和溫度對(duì)SLG熱導(dǎo)率的影響,得出的結(jié)論為:SLG熱導(dǎo)率具有尺寸效應(yīng),SLG在300 K時(shí)的熱導(dǎo)率隨著寬度和長(zhǎng)度的增加都會(huì)不斷增大,同時(shí)長(zhǎng)度對(duì)于SLG熱導(dǎo)率的增加影響更大。擬合計(jì)算得到寬度為10.5 nm時(shí),無(wú)限長(zhǎng)SLG的熱導(dǎo)率為2667.6 W/(m·K)。當(dāng)溫度為300 K時(shí),SLG的熱導(dǎo)率隨著缺陷濃度0.1%增加到0.5%而急劇減小,并且SV、DV 缺陷對(duì)SLG熱導(dǎo)率影響基本相似,兩者之間的差異不大。相比0.5%SV 缺陷濃度對(duì)SLG 的熱導(dǎo)率影響,0.5%DV缺陷濃度導(dǎo)致完美SLG的熱導(dǎo)率僅降低27.7%,熱導(dǎo)率數(shù)值減小了345.7 W/(m·K)。SLG 的熱導(dǎo)率隨著缺陷濃度的增加先急劇下降,當(dāng)缺陷濃度達(dá)到了0.2%后熱導(dǎo)率對(duì)缺陷濃度的變化不敏感。PDOS的研究得到隨著SV與DV缺陷濃度的增加,在低頻區(qū)域內(nèi)的波峰峰值隨著缺陷濃度的增加峰值不斷減小,SLG中低頻聲子數(shù)量在下降。SLG熱導(dǎo)率由低頻聲子主導(dǎo),低頻聲子減少導(dǎo)致了SLG 的熱導(dǎo)率的減小。溫度從300 K升高到700 K,完美SLG模型的熱導(dǎo)率快速下降,該模型在700 K 時(shí)的熱導(dǎo)率為239.3 W/(m·K),僅為該模型在300 K 時(shí)熱導(dǎo)率的50.0%;對(duì)于缺陷體系而言,溫度從300 K 升高到700 K,0.3%DVSLG與0.3%SVSLG的熱導(dǎo)率受溫度的影響相比完美SLG較小。0.3%DVSLG模型在700 K時(shí)的熱導(dǎo)率為144.5 W/(m·K),熱導(dǎo)率減小量為該模型在300 K時(shí)熱導(dǎo)率的26.4%;0.3%SVSLG模型在700 K 時(shí)的熱導(dǎo)率為115.9 W/(m·K)小于0.3%DVSLG 的熱導(dǎo)率,熱導(dǎo)率減少量為該模型在300 K時(shí)熱導(dǎo)率的28.5%>26.4%,因此缺陷濃度為0.3%時(shí),DVSLG 相比SVSLG 熱導(dǎo)率受溫度的影響較小,熱導(dǎo)率的變化相對(duì)穩(wěn)定。本文研究表明,通過(guò)改變SLG 缺陷類型及缺陷濃度可以有效控制SLG 的熱導(dǎo)率,這將為SLG 基納米器件在熱管理中的應(yīng)用提供一定的理論參考。

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