藍(lán)寶石與Invar 合金超快激光選區(qū)微焊接接頭組織和性能

蔣青，徐佳宜，楊瑾，趙一璇，潘瑞，李鵬

(1.上海工程技術(shù)大學(xué),上海,201620；2.北京工業(yè)大學(xué),北京,100124；3.上海無線電設(shè)備研究所,上海,201109)

0 序言

藍(lán)寶石因其卓越的力學(xué)性能、光學(xué)性能和化學(xué)穩(wěn)定性，被廣泛應(yīng)用于紅外軍事裝置、衛(wèi)星空間技術(shù)、高強度激光的窗口材料、半導(dǎo)體和大規(guī)模集成電路的襯底材料[1].上述應(yīng)用往往涉及藍(lán)寶石與其它結(jié)構(gòu)件或功能部件的連接，其中較有代表性為武器裝備光學(xué)窗口及整流罩構(gòu)件，其制造過程往往涉及藍(lán)寶石與金屬的連接問題.眾所周知，藍(lán)寶石具有極高的化學(xué)穩(wěn)定性，與大多數(shù)金屬材料之間的反應(yīng)、擴散和界面結(jié)合比較困難[2]；此外，藍(lán)寶石與金屬的熱膨脹系數(shù)差異較大，藍(lán)寶石與金屬的連接件經(jīng)高溫加熱后，在冷卻的過程中易產(chǎn)生較大的殘余應(yīng)力，容易形成裂紋等缺陷[3]，因此如何實現(xiàn)藍(lán)寶石與金屬的高強度、低應(yīng)力和高精度連接是關(guān)鍵問題.現(xiàn)有藍(lán)寶石等透明硬脆材料與金屬的連接技術(shù)主要包括膠接[4]、擴散焊[5]、釬焊連接[6]和激光焊接[7]等方法，其制造的藍(lán)寶石/金屬結(jié)構(gòu)件在服役于高溫、高壓、噪聲、震動、沖擊、過載等嚴(yán)苛條件下依然存在各種問題.①膠接使用的高分子聚合物只能在低溫環(huán)境下工作，工作溫度一般不超過300 ℃，并且高分子聚合物易老化，造成服役件壽命和可靠性下降；② 擴散連接需要很高的連接溫度，在接頭的偏硬脆性材料側(cè)產(chǎn)生較大應(yīng)力；③釬焊連接在一定程度上提高了藍(lán)寶石與金屬構(gòu)件的連接強度，但釬焊過程中釬料對藍(lán)寶石的潤濕較為困難，需在真空環(huán)境下或惰性氣體環(huán)境中才能實現(xiàn)，此外釬焊一般需進(jìn)行高溫加熱，在冷卻的過程中易產(chǎn)生較大的殘余應(yīng)力；④ 由于透明硬脆材料的非線性吸收特性，傳統(tǒng)激光焊接能量很難在透明硬脆材料中進(jìn)行精準(zhǔn)調(diào)控，材料內(nèi)部易形成較大的熱影響區(qū)，而使不同熱膨脹系數(shù)的材料在焊接過程中發(fā)生破裂.為避免熱膨脹系數(shù)差異所造成的缺陷，實際應(yīng)用中常選擇與藍(lán)寶石熱膨脹系數(shù)相近的Invar 合金作為連接材料，Invar 合金熱膨脹系數(shù)遠(yuǎn)低于其它常見金屬，具有低的導(dǎo)電、導(dǎo)熱性，較高的塑性、韌性、抗損傷性和缺口不敏感性等特點，已廣泛應(yīng)用于衛(wèi)星波導(dǎo)、航天遙感器等儀器裝備中[8-9].

超快激光由于超高的峰值功率密度和超短脈沖時間在透明硬脆材料焊接領(lǐng)域顯示出了巨大的潛力[10].超快激光在藍(lán)寶石/金屬材料界面或者近界面聚焦時，其焦體積內(nèi)的強度足以引起材料的非線性吸收，使得材料界面處發(fā)生局部熔化，并快速填充界面之間的原始間隙，隨后液體快速凝固，最終在界面處形成微焊接.由于超快激光的高度局域性，焊接區(qū)域最小特征尺寸可以達(dá)到微米級別，實現(xiàn)了微米量級的焊接精度，即微焊接[11].由于超快激光非線性吸收空間選擇性，在連接藍(lán)寶石/金屬時無需對連接構(gòu)件進(jìn)行整體宏觀加熱，進(jìn)一步避免了連接界面在冷卻過程中因膨脹系數(shù)的差異產(chǎn)生殘余應(yīng)力而造成裂紋等缺陷.文中采用超快激光選區(qū)微焊接技術(shù)成功實現(xiàn)了藍(lán)寶石和Invar 合金的高可靠連接，并研究了激光平均功率的變化對藍(lán)寶石/Invar 合金超快激光選區(qū)微焊接接頭組織和性能的影響.

1 試驗方法

試驗所用的單晶藍(lán)寶石 (Al2O3) 尺寸為10 mm × 10 mm × 3 mm 和Invar 合金 (0.639Fe-0.361Ni，質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%) 尺寸為15 mm × 40 mm × 3 mm.藍(lán)寶石表面粗糙度小于170 nm，平整度小于3.57 μm.超快激光焊接藍(lán)寶石和Invar 合金時，對樣品間隙具有較為嚴(yán)格的要求，間隙不能超過最短可見光波長的1/4，即達(dá)到光學(xué)接觸[12].為此，焊接前選用400 目～ 2000 目金剛石砂盤以及2.5 μm 的拋光劑對Invar 合金進(jìn)行磨拋處理，再用酒精超聲清洗10 min，清除表面沾染的各種顆粒和有機物，使表面粗糙度達(dá)到800 nm 左右.

圖1 為藍(lán)寶石與Invar 合金超快激光選區(qū)微焊接示意圖.由激光器發(fā)出的脈沖激光，經(jīng)反射鏡反射進(jìn)入擴束鏡，被擴束后的脈沖再被多次反射進(jìn)入小孔光闌，消除光斑外圍雜散光，最后光束經(jīng)過顯微物鏡 (50 倍，NA=0.045 3) 被聚焦，聚焦光斑直徑為11.1 μm，激光焦點位于藍(lán)寶石/Invar 合金的界面處，樣品經(jīng)夾具固定放置在由電機控制的x-y運動平臺上，z方向通過手動z軸調(diào)節(jié).試驗所用超快激光器 (Femto YL-40) 波長為1 030 nm，激光功率最大52 W，重復(fù)頻率0.025～ 5 MHz.焊接加工參數(shù)為激光平均功率7.24～ 10.19 W，重復(fù)頻率200 kHz，掃描速度100 mm/s，通過擴束鏡將光斑直徑調(diào)整為40 μm，掃描線間距80 μm，掃描方式為通過x-y振鏡掃描器進(jìn)行先水平、后豎直的網(wǎng)格式掃描.

圖1 超快激光選區(qū)微焊接示意圖(mm)Fig.1 Schematic illustration of femtosecond laser selective microwelding

采用油水混合物超聲浸潤法對藍(lán)寶石/Invar 合金接頭的密封性進(jìn)行檢測.將樣品放入容器中，添加適量的異丙醇，利用超聲波清洗機清洗樣品5～10 min，清洗后將樣品取出，吹干或烘干；再將準(zhǔn)備好的樣品放在容器中，倒入油水混合物完全沒過樣品，將容器放入超聲波清洗機中，超聲10 min；最后在干燥箱中晾干后對樣品表面的油水浸潤區(qū)域進(jìn)行觀察與測量.采用金剛石線切割機對藍(lán)寶石/ Invar合金接頭的橫截面進(jìn)行切割，經(jīng)過金相制樣和處理后，通過超景深顯微鏡對接頭宏觀形貌進(jìn)行觀察與分析；采用X 射線能譜儀 (EDS) 和掃描電子顯微鏡(SEM) 進(jìn)一步分析界面顯微組織和成分分布；通過抗剪切強度試驗表征接頭力學(xué)性能，采用自制剪切夾具裝配在萬能力學(xué)試驗機 (SFL-25AG) 上，以1 mm/(min·s)恒定速度施加壓力，每組參數(shù)至少測試3 個試樣；借助激光共聚焦顯微鏡 (LSCM) 分析藍(lán)寶石/ Invar 合金斷口宏觀形貌和三維形貌，并采用EDS 和SEM 分別對藍(lán)寶石側(cè)和Invar 合金側(cè)的斷口微觀形貌和成分進(jìn)行分析.將制備好的藍(lán)寶石/Invar 合金接頭通過油水混合物超聲浸潤法，表征藍(lán)寶石/Invar 合金接頭的密封性，分析不同激光能量密度對接頭密封性的影響.

2 試驗結(jié)果與分析

文中重點分析藍(lán)寶石/Invar 合金超快激光選區(qū)微焊接接頭組織與性能對激光平均功率比變化的響應(yīng).固定重復(fù)頻率為200 kHz、加工速度為100 mm/s，線間距為80 μm，掃描次數(shù)為1 次，焦點位于界面處，激光平均功率分別為7.24，8.23 和10.19 W.

2.1 接頭密封性

圖2 為不同激光功率藍(lán)寶石/Invar 合金接頭以及密封性測試結(jié)果,淺藍(lán)色區(qū)域即為油水混合物浸潤的區(qū)域范圍.測試結(jié)果顯示，激光功率最低(7.24 W) 和最高 (10.19 W) 制備的接頭，油水混合物已經(jīng)全部進(jìn)入焊接區(qū)域中 (黃色曲線包含區(qū)域).當(dāng)激光功率為7.24 W 時，激光作用所產(chǎn)生的熱流體不足以填充原始界面間隙，導(dǎo)致密封性較差；當(dāng)激光功率較高時 (10.19 W)，界面處燒蝕嚴(yán)重，熱損傷造成界面處產(chǎn)生微裂紋，導(dǎo)致油水混合物從此處浸入；當(dāng)采用適中的激光功率 (8.23 W) 時，焊接接頭密封性良好，此時油水混合浸入范圍為零級衍射區(qū)以外 (即牛頓環(huán)最中心區(qū)域及黃色圓環(huán)線條包含區(qū)域).

圖2 不同激光功率藍(lán)寶石/Inavr 合金接頭密封性試驗Fig.2 Seal tightness testing of laser joints at different laser average powers.(a) 7.24 W;(b) 8.23 W;(c)10.19 W

2.2 宏觀形貌

當(dāng)飛秒激光聚焦在藍(lán)寶石/Invar 合金界面處時，聚焦區(qū)域內(nèi)的能量密度高于材料燒蝕閾值，使材料發(fā)生多光子離子化，并形成等離子體.等離子體的熱效應(yīng)使界面處藍(lán)寶石和Invar 合金發(fā)生熔化乃至汽化，發(fā)生混合后填充界面處的間隙.由于飛秒激光與材料的相互作用時間遠(yuǎn)低于材料的熱響應(yīng)時間 (～ 1 μs)，因此可以在界面處實現(xiàn)極小的熱影響區(qū)[13].

圖3 為不同激光平均功率藍(lán)寶石/Inavr 合金飛秒激光接頭的宏觀形貌.由圖可知，界面已實現(xiàn)有效連接，并且沒有明顯的氣孔或裂紋生成.當(dāng)激光平均功率為7.24 和8.23 W 時，界面平直均勻，無顯著材料混合；當(dāng)激光平均功率增加到10.19 W時，界面出現(xiàn)了顯著的交錯現(xiàn)象，這可能是由于激光能量增加，提高了界面等離子體溫度，加劇了界面材料的熔化、汽化以及混合[14].

圖3 藍(lán)寶石/Inavr 合金飛秒激光選區(qū)微焊接頭宏觀形貌Fig.3 Macroscopic morphology of laser joints at different laser powers.(a) 7.24 W;(b) 8.23 W;(c) 10.19 W

2.3 微觀形貌

為了解激光功率對藍(lán)寶石/Invar 合金飛秒激光接頭界面熔合和填充的情況，借助EDS 和SEM 分析手段，對接頭界面開展了進(jìn)一步微觀形貌組織分析.圖4 為激光平均功率7.24 W 時，藍(lán)寶石/Invar合金飛秒激光焊接接頭界面形貌.EDS 面掃描分析結(jié)果表明，界面處發(fā)生了顯著的元素擴散，Al 和O 元素向Invar 合金側(cè)的聚集更為明顯；由于激光功率較低，激光束誘導(dǎo)的燒蝕作用減弱，焊接區(qū)域內(nèi)樣品分界面鮮明，界面熱燒蝕以及熱沖擊作用下的熱流體行為不足以完全填充界面處的原始間隙，導(dǎo)致界面間隙與裂紋的形成.

圖4 激光功率為7.24 W 時界面SEM 及EDS 圖Fig.4 Interfaial SEM and EDS analysis with laser power of 7.24 W.(a) SEM;(b) EDS

當(dāng)激光功率增加到8.23 W 時，激光作用區(qū)域內(nèi)樣品之間不存在明顯間隙 (圖5).由于能量的增加，出現(xiàn)了藍(lán)寶石向Invar 合金側(cè)的混合，即在遠(yuǎn)離界面1～ 3 μm 的Invar 合金內(nèi)部出現(xiàn)了多塊形狀各異的藍(lán)寶石結(jié)構(gòu).流體狀冷凝特征表明激光作用區(qū)域發(fā)生了材料的熔化和快速固化過程，而該過程通常被認(rèn)為是樣品微區(qū)焊接的必要條件.值得注意的是，Invar 合金熔點為1 430～ 1 450 ℃、沸點約為2 950 ℃，藍(lán)寶石的熔點2 050 ℃，沸點約為3 500 ℃.當(dāng)界面溫度大致介于3 000～ 3 500 ℃時，Invar 合金達(dá)到沸點產(chǎn)生等離子體噴發(fā)時，藍(lán)寶石仍然為熔融狀態(tài)，后者將在熔池攪拌下發(fā)生流動進(jìn)入前者，并產(chǎn)生典型的機械咬合特征，機械咬合的程度也將隨著等離子體化范圍增大而變大變深[15-16].

圖5 激光功率為8.23 W 時界面SEM 及EDS 圖Fig.5 Interfaial SEM and EDS analysis with laser power of 8.23 W.(a) SEM;(b) EDS

當(dāng)激光功率增加到10.19 W 時 (圖6)，界面的交融式焊接特征更加明顯，藍(lán)寶石/Invar 合金接頭的焊合處存在不規(guī)則的結(jié)合線.在超快激光輻照過程中，由激光誘導(dǎo)的液滴、團簇和顆粒等組成的等離子體在局部化區(qū)域內(nèi)沿界面間隙發(fā)生了劇烈的等離子混合和擴散.從圖6 能觀察到微裂紋沿著焊縫界面分布，主要原因為較強的熱輸入導(dǎo)致界面處較大的熱累積和熱應(yīng)力，從而導(dǎo)致微裂紋的產(chǎn)生.當(dāng)微裂紋產(chǎn)生后，由于透明硬脆材料對裂紋非常敏感，其極易作為斷裂擴展路徑，在藍(lán)寶石/Invar 合金接頭中產(chǎn)生了薄弱環(huán)節(jié)，并不利接頭性能的提升.盡管如此，由于界面形成了大面積的咬合特征，促進(jìn)了界面機械咬合作用，有利于接頭性能的提升.

圖6 激光功率為10.19 W 時界面SEM 及EDS 圖Fig.6 Interfaial SEM and EDS analysis with laser power of 10.19 W.(a) SEM;(b) EDS

基于以上分析，可以將超快激光作用下藍(lán)寶石/Invar 合金界面處分為以下4 種結(jié)合方式.①熱效應(yīng)使Invar 合金側(cè)發(fā)生熔化，而藍(lán)寶石側(cè)不熔，兩種材料的連接僅靠熔融化的Invar 合金冷卻凝固連接[17]；② 兩種材料都在激光的輻照下達(dá)到熔點溫度，熔融物經(jīng)熔池攪拌混合達(dá)到連接目的；③Invar 合金側(cè)達(dá)到一定的激光能量密度，使表面產(chǎn)生等離子體，等離子體與藍(lán)寶石側(cè)熔融物進(jìn)行混合填充；④ 界面處的兩種材料均產(chǎn)生等離子體，等離子體進(jìn)行混合與擴散填充[18].

2.4 接頭力學(xué)性能分析

接頭連接強度以抗剪強度為標(biāo)準(zhǔn)評估，接頭抗剪強度計算式為

式中：Rτ為接頭抗剪強度，MPa；Fmax為最大剪切載荷，N；A為加工面積，mm2，均為4 mm2.

圖7 為藍(lán)寶石/Invar 合金飛秒激光焊接頭抗剪強度隨激光功率的變化規(guī)律.由圖可見，接頭抗剪強度隨激光功率的增加而增加，當(dāng)激光功率增加到10.19 W 時，接頭抗剪強度達(dá)到最大值145.3 MPa.因此為獲得較高的接頭強度，可以適當(dāng)提高激光輻照的峰值功率密度，以有效提高材料的非線性吸收效率[19]；但過高的峰值功率密度容易導(dǎo)致激光作用區(qū)域產(chǎn)生熱損傷、熱應(yīng)力殘留，甚至微納多孔結(jié)構(gòu)[20].

表1 為透明硬脆材料和其它材料不同連接方法與接頭強度的對比.通過對比可知，藍(lán)寶石/Invar 合金超快激光選區(qū)微焊接接頭抗剪強度遠(yuǎn)高于釬焊和超聲波焊接頭.此外藍(lán)寶石/Invar 合金超快激光選區(qū)微焊接接頭也遠(yuǎn)高于其它透明硬脆材料同質(zhì)/異質(zhì)超快激光連接接頭強度，說明超快激光焊接技術(shù)有望實現(xiàn)具有較大物理性能差異材料的直接連接，有利于實現(xiàn)光機部件的高精度、高效率、高性能制造.

表1 透明硬脆材料和其它材料不同連接方法與接頭強度對比Table 1 Brittle materials and other materials made by various joining methods and joint strength

2.5 斷口分析

圖8 為不同激光功率藍(lán)寶石/Invar 合金接頭剪切試驗宏觀斷口形貌.在3 組不同的激光功率下，接頭剪切試驗中發(fā)生斷裂的位置均在接頭界面處.當(dāng)功率為7.24 W 時，Invar 合金側(cè)表面輕微燒蝕痕跡，且未在表面觀察到藍(lán)寶石的殘留物質(zhì)，斷口藍(lán)寶石側(cè)附著的白色物質(zhì)，經(jīng)EDS 分析為含有Fe 和Ni 元素殘留Invar 合金；當(dāng)激光功率增加到8.23 W，在斷口Invar 合金側(cè)和藍(lán)寶石都能觀察到兩種材料剪切后的結(jié)合痕跡；當(dāng)激光功率為10.19 W 時，同一位置的熱輸入增加，Invar 合金側(cè)及藍(lán)寶石側(cè)都出現(xiàn)明顯的燒蝕，由于熱應(yīng)力過大，在剪切試驗中藍(lán)寶石側(cè)產(chǎn)生了宏觀裂紋 (圖8b 右側(cè)圖中陰影位置為產(chǎn)生裂紋的區(qū)域).

圖9 為不同激光功率斷口SEM 形貌.圖9a 為激光功率7.24 W 時Invar 合金側(cè)及藍(lán)寶石側(cè)斷口微觀形貌和EDS 點分析.由圖可見，Invar 合金側(cè)無藍(lán)寶石元素的殘留，藍(lán)寶石側(cè)斷口白色附著物經(jīng)能譜儀的點分析含有Fe 和Ni 元素 (表2)，結(jié)合微觀界面形貌分析可知，Invar 合金發(fā)生熔化填充界面成為實現(xiàn)連接的主導(dǎo)原因.由于金屬流動的限制，造成焊接界面間隙的存在，從而在剪切后，附著著熔化Invar 合金層的藍(lán)寶石從界面處被剝離.

表2 圖9 對應(yīng)EDS 分析 (原子分?jǐn)?shù)，%)Table 2 EDS analysis of the points in Fig.9

圖9 不同激光功率斷口SEM 形貌Fig.9 Fracture SEM at different power.(a) 7.24 W;(b) 8.23 W;(c) 10.19 W

圖9b 為激光功率8.23 W 時Invar 合金側(cè)及藍(lán)寶石側(cè)斷口微觀形貌和EDS 點分析.Invar 合金側(cè)斷口檢測到少量Al 和O 元素存在 (表2)，說明此時界面處產(chǎn)生了混合熔融物，同時在一定區(qū)域內(nèi)發(fā)現(xiàn)明暗的織狀燒蝕結(jié)構(gòu)，此結(jié)構(gòu)形貌為典型的超快激光誘導(dǎo)結(jié)構(gòu),被命名為激光誘導(dǎo)周期性表面結(jié)構(gòu)(LIPSS)[28]，當(dāng)激光能量密度高于材料的燒蝕閾值時，材料表面才能形成LIPSS 結(jié)構(gòu)以及重熔產(chǎn)物.

當(dāng)激光功率增加到10.19 W 時 (圖9c)，Invar合金側(cè)斷口表面觀察到解理斷裂的河流特征.對河流特征的不同區(qū)域進(jìn)行EDS 分析，河流白色邊緣含有Al 和O 元素(表2)，說明藍(lán)寶石在界面處發(fā)生脆性斷裂，與藍(lán)寶石硬脆的材料特質(zhì)相匹配，且隨著激光能量的增加，Invar 合金表面的LIPSS 結(jié)構(gòu)更加明顯，周期性結(jié)構(gòu)更加規(guī)律.藍(lán)寶石側(cè)斷口附著物從片狀變成了微納米顆粒狀，且分布范圍更大更均勻，其中Fe 和Ni 元素的含量對比7.24 和8.23 W 的藍(lán)寶石側(cè)斷口有所增加，重熔物的尺寸顯著減小 (表2)，這是由于材料表面能量密度增加而引起燒蝕的程度增加，燒蝕的羽流被隨后的脈沖進(jìn)一步激發(fā)，碎片被進(jìn)一步電離和汽化，導(dǎo)致沉積的碎屑更小[28].

3 結(jié)論

(1) 藍(lán)寶石/Invar 合金飛秒激光接頭焊縫成形良好，無宏觀裂紋、孔洞缺陷.激光功率對藍(lán)寶石/Invar 合金飛秒激光焊接頭密封性具有顯著影響，當(dāng)激光功率為8.23 W 時，藍(lán)寶石/Invar 合金接頭密封性良好.

(2) 藍(lán)寶石/Invar 合金接頭界面產(chǎn)生了明顯元素擴散，說明存在界面冶金結(jié)合；界面也出現(xiàn)了機械咬合作用，并且隨著激光功率的增加，界面機械咬合程度增加，說明接頭連接機理整體為冶金結(jié)合和機械咬合.

(3) 藍(lán)寶石/Invar 合金接頭抗剪強度隨著激光功率的增加而增加，當(dāng)功率為10.19 W 時，接頭抗剪強度達(dá)到最大為145.3 MPa.