基于可視化激波管的甲烷著火過程均質(zhì)性解析

衡怡君 ，梁俊杰 ，張尊華 ，李格升 ，余福林

(1. 高性能船舶技術教育部重點實驗室(武漢理工大學)，湖北 武漢 430063；2. 武漢理工大學 船海與能源動力工程學院，湖北 武漢 430063)

對于激波管[1]，可通過激波將可燃混合物絕熱壓縮至指定溫度(900～2 500 K)和指定壓力(0.11～10.00 MPa)，因而激波管被廣泛應用于燃料中高溫自著火及在此基礎上的化學動力學等方面的研究[2-3]．

在利用激波管測量燃料著火延遲時間時，主要通過采集低壓段測試段的壓力與CH 或OH 信號(激發(fā)態(tài))曲線來確定自著火階段的始點和終點，而對燃料在激波管內(nèi)著火過程的均質(zhì)性研究較少．目前，有部分研究通過耦合高速攝像機對燃料的自著火過程開展了可視化．Ninnemann 等[4]研究發(fā)現(xiàn)，低燃料濃度條件(初始溫度為 1 119 K、壓力為 0.541 MPa、4%H2/2%O2/Ar(體積分數(shù)))下，混合氣著火過程呈非均質(zhì)狀態(tài)，即著火首先發(fā)生在激波管內(nèi)壁附近，并且從管圓周向管中心擴散，表明可能存在預著火效應；此外，對比H2/O2混合氣著火過程圖像以及壓力與光信號曲線可知，預著火導致的早期能量釋放不足以引起壓力和光信號曲線的上升，僅基于激波管內(nèi)低壓段測試段壓力和光信號無法說明管內(nèi)著火為均質(zhì)著火．Mansfield 等[5]拍攝了 H2/CO 在初始溫度為870～1 150 K、壓力為0.3～1.5 MPa 時的著火過程，根據(jù)H2/CO 著火過程中的化學發(fā)光信號，將燃料的著火方式分為強著火、弱著火和混合著火．當H2/CO為強著火時，空間內(nèi)呈均勻的化學發(fā)光信號；著火方式為弱著火時，空間內(nèi)存在火焰狀的局部發(fā)光信號；著火方式為混合著火時，先燃燒區(qū)域呈火焰?zhèn)鞑ヌ卣?，但后燃燒區(qū)域呈均質(zhì)著火特征．此外，還發(fā)現(xiàn)H2/CO 的著火方式與初始熱力學狀態(tài)有關．Troutman等[6]利用高速攝像機與像增強器結(jié)合的方法，獲取了正庚烷著火過程中OH 化學發(fā)光圖像，結(jié)果表明：當初始溫度為1 159 K、壓力為0.25 MPa 時，正庚烷存在部分區(qū)域先著火、隨后未燃區(qū)域充分著火的特征．Figueroa-Labastida 等[7]分別從激波管徑向和軸向拍攝了甲醇、乙醇和正己烷的著火過程，并將燃料的著火特征分為非均質(zhì)著火、中間著火和均質(zhì)著火3種．通過對比甲醇和乙醇的著火過程發(fā)現(xiàn)，乙醇的著火過程比甲醇更易呈非均質(zhì)性．此外，正己烷在低濃度條件下著火比在高濃度下更接近均質(zhì)．綜上可知，一方面，僅利用壓力與CH 或OH 信號曲線判斷激波管內(nèi)是否為均質(zhì)著火存在一定不確定性；另一方面，對于不同的燃料類型和初始條件，其著火過程的均質(zhì)性規(guī)律也存在顯著差異，而確定燃料為均質(zhì)著火又是判斷試驗數(shù)據(jù)準確性的前提．

甲烷作為結(jié)構(gòu)最簡單的穩(wěn)定碳氫化合物，其反應機理是其他碳氫燃料反應機理的關鍵組成部分，提高其著火延遲時間的測試準確性具有重要意義．目前，國內(nèi)外利用激波管試驗裝置多次測量了不同初始條件下甲烷著火過程中的壓力及CH 或OH 信號曲線，以此計算得到了甲烷的著火延遲時間，且基于試驗數(shù)據(jù)對其化學動力學機理進行了驗證和完善，以使兩者具有良好的一致性[1]．但鑒于前述關于燃料著火過程均質(zhì)性規(guī)律的分析，有必要對甲烷自著火過程的均質(zhì)特征開展可視化研究．

基于此，筆者利用可視化激波管裝置，測量甲烷著火過程中壓力和CH 信號曲線，并從激波管測試端軸向和徑向?qū)軆?nèi)甲烷的著火過程進行拍攝，以分析不同初始溫度下甲烷著火過程的均質(zhì)性特征，同時通過計算，對初始溫度和甲烷著火均質(zhì)性的關系進行定量和定性分析．

1 試驗與模擬方法

研究方法主要包括試驗和模擬兩部分．試驗中，筆者對原有激波管試驗裝置[8-9]進行改造，將原激波管低壓段的測試段替換為可視化結(jié)構(gòu)，改造后激波管裝置系統(tǒng)及可視化結(jié)構(gòu)如圖1 所示．其中，端壁和側(cè)壁分別安裝石英玻璃視窗，為高速攝像機記錄激波管內(nèi)的著火過程提供光學通道．端壁視窗的通光直徑為114 mm，側(cè)壁視窗通光尺寸為265 mm×72 mm，且側(cè)壁視窗右側(cè)邊緣距離端壁為10 mm．此外，為了減少光線在穿過玻璃時的衰減率，分別在兩塊玻璃上涂覆了高增透膜，以提高透光率．

圖1 試驗裝置示意Fig.1 Schematic of experimental setup

圖1a 中，改造后的激波管低壓段長為6.8 m，高壓段長度和內(nèi)徑均保持不變，分別為 3.0 m 和111.3 mm．選擇氦氣/氮氣混合物作為高壓段的驅(qū)動氣體，試驗中，通過機械泵將高壓段抽至真空，然后充入相應壓力氣體．低壓段側(cè)壁安裝有4 個壓力傳感器，即圖1b 中第1～4 個傳感器，用于記錄激波傳播時管內(nèi)壓力隨時間的變化，可得激波速度．根據(jù)激波速度、入射激波前反應物的初始條件等，利用Gaseq 軟件計算得到反射激波后反應物的溫度和壓力等狀態(tài)參數(shù)[9]．在靠近測試段端壁的側(cè)壁上安裝壓力傳感器(圖1b 中第5 個傳感器)，用于測量反射激波后試驗區(qū)的壓力信號，直徑為10 mm 的光學熔融石英玻璃視窗(圖1b)用于測量著火過程中的發(fā)射光譜信號．圖2 為試驗獲取的典型壓力和光譜信號．試驗中利用壓力信號確定著火階段的起始時刻；當CH發(fā)射信號(試驗時利用單色儀測量激發(fā)態(tài)CH 信號)斜率達到最大值時，其對應切線與基線的交點為著火階段終點時刻，起始與終點時刻的時間間隔即為燃料的著火延遲時間τign.

圖2 甲烷-氧氣-氮氣著火過程中壓力和CH典型信號Fig.2 Typical signals of pressure and CH spectrum during the ignition process of methane-oxygennitrogen mixture

利用高速攝像機記錄燃料的著火過程．其中，側(cè)壁和端壁所使用的兩臺高速攝像機均為Photron 公司生產(chǎn)，型號分別為Fastcam SA1.1(高速攝像機1-彩色)和Fastcam SA-Z(高速攝像機2-黑白)，拍攝頻率為40 000 幀/s，高速攝像機1 和2 所拍攝的圖片分辨率分別為512×256 和1 024×512．

試驗中，低壓段反應物甲烷、氧氣和氮氣均依據(jù)道爾頓分壓定律由高壓氣瓶先注入混氣罐中，在混氣罐中預混至少12 h，以確保氣體混合均勻，然后再根據(jù)試驗條件將反應物從儲氣罐注入到低壓段中．表1為試驗條件及反應物組成，其中，各物質(zhì)摩爾分數(shù)的計算方法參見文獻[8]．

表1 試驗條件及物質(zhì)組成Tab.1 Experimental conditions and composition of reactants

試驗過程中，反射激波后溫度和壓力的不確定性主要來自激波速度的測量誤差，進而引起著火延遲時間的測量誤差．根據(jù)一維正激波理論和誤差分析方法，試驗測量的著火延遲時間試驗值誤差不超過10%．

著火過程的數(shù)值模擬中，使用Chemkin-pro 軟件中的Senkin 模塊對甲烷/氧氣/氮氣的零維定容絕熱過程進行模擬，可獲得甲烷著火過程中的壓力和CH(模擬時取非激發(fā)態(tài)CH)摩爾分數(shù)隨時間的變化，同時，根據(jù)CH 摩爾分數(shù)達到最大值時對應的時間確定對應的著火延遲時間模擬值．目前，關于甲烷化學動力學機理已有了一定研究，筆者選取AramcoMech 2.0 機理[10]、GRI-Mech 3.0 機理[11]以及USC-MechⅡ機理[12]對甲烷的著火延遲時間進行模擬．

2 結(jié)果與討論

2.1 可視化激波管測試試驗數(shù)據(jù)復現(xiàn)性

利用激波管裝置測量了不同初始條件下甲烷的著火延遲時間，并與文獻[13]試驗值及改造前激波管測得的文獻[1]試驗值對比，如圖3 所示．相同試驗工況下，改造后激波管測得的試驗值與文獻[13]及改造前測得的試驗值一致性較好，說明改造后激波管能準確復現(xiàn)相同工況下已有的甲烷著火延遲時間試驗值．

圖3 溫度為1 250～1 667 K、壓力為1.07 MPa 和當量比為0.5條件下甲烷的著火延遲時間Fig.3 Ignition delay times of methane at temperature of 1 250—1 667 K，pressure of 1.07 MPa and equivalence ratio of 0.5

同時，對比各機理的甲烷著火延遲時間模擬值可知，該研究工況下，與GRI-Mech 3.0 機理相比，AramcoMech 2.0 和USC-Mech Ⅱ機理的模擬值與試驗值具有更高的一致性．同時，從趨勢上來看，AramcoMech 2.0 和USC-Mech Ⅱ機理的模擬值隨溫度的變化存在交叉現(xiàn)象，當溫度較高(≥1 450 K)時，甲烷著火延遲時間的試驗值趨于與AramcoMech 2.0 機理的模擬值一致，但是當溫度逐漸降低(≤1 450 K)時，試驗值逐漸與USC-MechⅡ機理的模擬值相吻合，說明對于較寬初始條件范圍內(nèi)甲烷的著火過程，不同的機理在預測上有一定不確定性，有必要對甲烷的著火過程進行可視化研究，分析試驗值的準確性．此外，考慮到筆者主要研究甲烷著火過程的均質(zhì)性，結(jié)合AramcoMech 2.0 和USC-Mech Ⅱ機理對甲烷著火過程的預測能力，僅選擇AramcoMech 2.0機理用于后續(xù)甲烷著火過程的模擬．

2.2 甲烷均質(zhì)著火過程分析

筆者根據(jù)從端壁和側(cè)壁拍攝到的激波管內(nèi)著火過程以及壓力和CH 信號曲線試驗值和模擬值，研究了不同初始溫度下甲烷的著火過程．試驗在初始溫度分別為 1 547、1 484、1 286 和 1 276 K、壓力為1.07 MPa、當量比為0.5 且N2稀釋率為75%下進行．

圖4、圖5 和圖6 分別示出初始溫度為1 547 K時，甲烷著火過程中端壁和側(cè)壁拍攝的圖像序列以及壓力和CH 信號曲線的試驗值和模擬值．圖4、圖5的圖像均是按照時間排序，且每個圖中的起始時刻不同，因而定義圖4 中第1 張圖片對應時刻為τ1a，圖5中第1 張圖片對應時刻為τ1b，在此基礎上，給出了其他圖片與第1 張圖片的時間間隔；重點呈現(xiàn)甲烷著火過程中激波管內(nèi)發(fā)生的變化．圖4 中，第1 張為激波管內(nèi)甲烷未發(fā)生著火，此時管內(nèi)全黑．著火發(fā)生時，激波管內(nèi)的光亮首先出現(xiàn)在管內(nèi)壁一周(圖4b)，說明在研究條件下，甲烷著火過程中存在預著火現(xiàn)象．該現(xiàn)象的發(fā)生是由于在實際激波管試驗中，氣體存在黏性效應，導致氣體在壁面附近邊界層內(nèi)減速，動能轉(zhuǎn)化為熱能，邊界層內(nèi)的流動為非等熵過程，造成激波管內(nèi)壁邊界層內(nèi)的溫度高于管中心區(qū)域溫度，進而引發(fā)預著火現(xiàn)象[14]．從圖4c～4h 可以看出，盡管管內(nèi)壁處光亮存在逐漸增加的趨勢，但結(jié)合管內(nèi)壁出現(xiàn)著火到管中心區(qū)域發(fā)生著火的時間間隔、著火延遲時間試驗值以及圖6a 中著火延遲時間范圍內(nèi)壓力基本保持不變的特征，說明此時管內(nèi)壁處著火對管內(nèi)反應物所處狀態(tài)及中心區(qū)域著火的影響較弱；隨后管中心區(qū)域自發(fā)產(chǎn)生均勻分布的光亮，且光亮逐漸增強，說明此時管體空間內(nèi)甲烷發(fā)生了充分著火．此外，結(jié)合圖5 可以看出，光亮首先出現(xiàn)在低壓段的端壁附近，且其呈藍色，隨后光亮逐漸向遠離端壁的方向傳播，因而可以說明在研究條件下，著火首先發(fā)生在低壓段端壁附近．該現(xiàn)象與 Figueroa-Labastida等[7]獲得的甲醇在溫度為1 112 K、壓力為0.13 MPa條件下的側(cè)壁成像結(jié)果一致，即甲醇均質(zhì)著火時，著火位置接近端壁位置．

圖5 甲烷的均質(zhì)著火過程激波管側(cè)壁拍攝圖像序列Fig.5 Images taken at the sidewall of shock tube for homogeneous ignition of methane

圖6 甲烷的均質(zhì)著火過程壓力和CH信號Fig.6 Signals of pressure and CH spectrum for homogeneous ignition of methane

圖 6b 中，對比試驗測得的 CH 信號曲線與AramcoMech 2.0 機理的模擬值可以看出，在研究條件下，盡管模擬中由于著火導致CH 信號曲線迅速上升的時刻早于試驗，即模擬中CH 信號曲線突變時刻為 147 μs，而試驗中 CH 信號曲線突變時刻為157 μs，但二者差異僅為10 μs，是試驗測量著火延遲時間的6.4%，因而CH 信號曲線的試驗值和模擬值具有良好的一致性．

盡管甲烷著火過程中管內(nèi)壁一周存在預著火現(xiàn)象，但其并未形成火焰影響管中心區(qū)域著火(圖4)，管內(nèi)呈均勻的光亮圖像，且著火位置接近端壁．從反應物能量密度的角度來看，該條件下甲烷含量少，其摩爾分數(shù)僅占反應物的5%，因而反應物能量密度較低，由管內(nèi)壁的預著火點引起管中心區(qū)域著火的可能性較低[15]．此外，由于初始溫度較高(1 547 K)，其著火延遲時間僅為157 μs，因而該著火過程較快，限制了管內(nèi)壁的預著火點影響管中心區(qū)域著火．同時，圖6a 中并未發(fā)現(xiàn)由于預著火導致的壓力上升趨勢．綜上可知，在研究條件下，甲烷在激波管內(nèi)的著火可視為均質(zhì)著火過程．

2.3 甲烷近似均質(zhì)著火過程分析

為分析反射激波后甲烷其他著火特征，降低初始溫度為1 484 K，研究了對應甲烷著火過程的端壁和側(cè)壁拍攝圖像序列及壓力和CH 信號曲線試驗值和模擬值，結(jié)果如圖7、圖8 和圖9 所示．圖7 中，與圖4 類似，圖7b 中的光亮首先出現(xiàn)在管內(nèi)壁一周，說明溫度為1 484 K 條件下，甲烷著火過程中同樣存在預著火現(xiàn)象，但該條件下管內(nèi)壁處光亮面積存在逐漸增大趨勢，具體如圖7e～7g 所示，管內(nèi)壁處光亮區(qū)域界線紅色虛線逐漸向管中心區(qū)域移動，說明溫度為1 484 K 條件下管內(nèi)邊界層效應的影響強于圖4 中溫度為1 547 K 條件下的影響．根據(jù)Ninnemann 等[4]的研究，隨著著火初始溫度的降低，邊界層效應將增強，圖7 中激波管內(nèi)甲烷的預著火區(qū)域發(fā)展規(guī)律與此機制吻合．盡管溫度為1 484 K 條件下邊界層效應加強，但其并未影響管中心區(qū)域均勻著火的發(fā)生，圖7h中，管中心區(qū)域產(chǎn)生局部光亮(綠色虛線圍成的區(qū)域)，隨著時間推移，該區(qū)域光亮強度和面積逐漸增加，直至管內(nèi)充分著火．因此，同圖4 類似，盡管溫度為1 484 K 下激波管內(nèi)也存在預著火且有局部火焰?zhèn)鞑ガF(xiàn)象，但該著火區(qū)域并未持續(xù)傳播而引燃管中心區(qū)域著火，且圖9a 中反射激波后平臺期壓力未出現(xiàn)明顯上升，因而可以說明在溫度為1 484 K 條件下激波管內(nèi)中心區(qū)域的著火依然是均勻的．此外，結(jié)合圖4和圖7，也暗示預著火區(qū)域的存在不一定會導致非均質(zhì)著火的發(fā)生．

圖7 甲烷近似均質(zhì)著火過程的激波管端壁拍攝圖像序列Fig.7 Images taken at the endwall of shock tube for approximate homogeneous ignition of methane

圖8 甲烷近似均質(zhì)著火過程的激波管側(cè)壁拍攝圖像序列Fig.8 Images taken at the sidewall of shock tube for approximate homogeneous ignition of methane

圖9 甲烷近似均質(zhì)著火過程的壓力和CH信號Fig.9 Signals of pressure and CH spectrum for approximate homogeneous ignition of methane

圖8 中，盡管側(cè)壁光亮同樣首先出現(xiàn)在靠近低壓段端壁附近，但其光亮長度較圖5 中對應區(qū)域長，推測溫度為1 484 K 時甲烷著火發(fā)生位置比溫度為1 547 K 時距離端壁位置遠．此外，對比圖9b 中試驗測得的CH 信號曲線與利用AramcoMech 2.0 機理得到的模擬值可以看出，同圖6b 一樣，盡管模擬中由于著火導致CH 信號迅速上升的時刻(271 μs)晚于試驗(254 μs)，但二者差異僅為試驗值的6.6%，一致性較好．綜上，盡管溫度為1 484 K 條件下激波管內(nèi)甲烷著火過程中存在較顯著的預著火現(xiàn)象，且有一定火焰?zhèn)鞑?，但并未影響管中心區(qū)域著火過程，該類著火可視為近似均質(zhì)著火過程．

2.4 甲烷非均質(zhì)著火過程分析

Figueroa-Labastida 等[7]研究發(fā)現(xiàn)，甲醇在初始溫度和壓力分別為1 112 K 和0.13 MPa 時的著火過程呈均質(zhì)著火特征，隨著初始溫度降至941 K，甲醇的著火過程呈非均質(zhì)著火特征，因而對于甲醇，其非均質(zhì)著火傾向于發(fā)生在初始溫度較低的條件下．為了分析甲烷的非均質(zhì)著火過程，筆者進一步降低初始溫度為1 286 K，研究對應的甲烷著火過程，如圖10～圖12 所示．圖10 中，初始溫度為1 286 K 條件下，管內(nèi)點狀著火點首先出現(xiàn)在管內(nèi)下方壁面處，數(shù)量持續(xù)增加，該點狀著火點區(qū)域逐漸向中心擴展(圖10b～10c)，且光亮較弱．隨著時間推移，在圖10d 中，左下方管內(nèi)壁位置出現(xiàn)明顯的光亮區(qū)域，并逐步增強，直到從右下方管內(nèi)壁位置出現(xiàn)第二個光亮區(qū)域(圖10g)，隨后兩個光亮區(qū)域逐漸融合，并向管內(nèi)中心區(qū)域傳播，直至管內(nèi)均充滿光亮，說明此時甲烷在管內(nèi)完成了燃燒過程．對比圖4 和圖7 可知，初始溫度為1 286 K 時甲烷的著火過程發(fā)生了顯著變化：在該初始溫度下，甲烷在管內(nèi)的充分著火燃燒是由于前期預著火區(qū)域逐漸增大和傳播所導致的，火焰?zhèn)鞑ブ鲗Я斯軆?nèi)甲烷的著火燃燒．通過側(cè)壁成像可知，與更高溫度下的著火過程相比，該溫度條件下首次出現(xiàn)光亮的長度最長，因而著火出現(xiàn)的位置距離低壓段端壁最遠(圖11)．

圖10 初始溫度為1 286 K 下甲烷非均質(zhì)著火過程的激波管端壁拍攝圖像序列Fig.10 Images taken at the endwall of shock tube for nonhomogeneous ignition of methane with initial temperature of 1 286 K

圖11 初始溫度為1 286 K 下甲烷非均質(zhì)著火過程的激波管側(cè)壁拍攝圖像序列Fig.11 Images taken at the sidewall of shock tube for nonhomogeneous ignition of methane with initial temperature of 1 286 K

圖12 初始溫度為1 286 K 下甲烷非均質(zhì)著火過程的壓力和CH信號Fig.12 Signals of pressure and CH spectrum for nonhomogeneous ignition of methane with initial temperature of 1 286 K

此外，圖12 分別給出了壓力和CH 信號的試驗值與利用AramcoMech 2.0 機理得到的模擬值，兩者存在顯著差異．對于試驗測得的壓力信號曲線，在反射激波后的平臺期，預著火導致壓力提前上升(圖12a 中紅色虛線標注區(qū)域)，這與初始溫度為941 K、壓力為0.17 MPa 條件下甲醇非均質(zhì)著火過程[4]中壓力的變化趨勢相一致．圖12b 中，試驗測得的CH 信號曲線迅速上升時刻(1 493 μs)顯著早于模擬值(2 423 μs)，二者的差值為 930 μs，占試驗值的62.3%．這種壓力和CH 信號的試驗值與模擬值存在顯著差異的現(xiàn)象在初始溫度為 1 045 K、壓力為1.7 MPa、當量比為1.0 的正庚烷/氧氣非均質(zhì)著火過程中也被觀察到[15]．

圖13～圖15 示出初始溫度為1 276 K 下甲烷非均質(zhì)著火過程的激波管端壁拍攝圖像．激波管內(nèi)存在雜質(zhì)顆粒，將會對管內(nèi)著火產(chǎn)生一定影響[6]，為排除圖10 中是由于雜質(zhì)導致著火首先出現(xiàn)在下方管內(nèi)壁位置，首先對激波管內(nèi)進行了清潔，隨后開展了類似初始條件下的甲烷自著火試驗和模擬．可知，初始溫度為1 276 K 條件下端壁和側(cè)壁的著火特征與初始溫度為1 286 K 條件下一致，即管內(nèi)首先出現(xiàn)明顯的預著火區(qū)域，面積逐漸增加進而引燃未燃區(qū)域，且著火傾向于發(fā)生在遠離低壓段端壁的位置．此外，對于壓力、CH 信號，其試驗值與模擬值突然上升對應的時刻之間均差異較大．同時，圖15a 中試驗測得的壓力信號曲線平臺期未出現(xiàn)由于預著火導致的壓力上升趨勢，說明在激波管內(nèi)甲烷的著火過程中，僅依靠試驗測得的壓力信號無法準確判斷管內(nèi)是否存在預著火區(qū)域引燃未燃區(qū)域現(xiàn)象．

圖13 初始溫度為1 276 K 下甲烷非均質(zhì)著火過程的激波管端壁拍攝圖像序列Fig.13 Images taken at the endwall of shock tube for nonhomogeneous ignition of methane with initial temperature of 1 276 K

圖14 初始溫度為1 276 K 下甲烷非均質(zhì)著火過程的激波管側(cè)壁拍攝圖像序列Fig.14 Images taken at the sidewall of shock tube for nonhomogeneous ignition of methane with initial temperature of 1 276 K

圖15 初始溫度為1 276 K 下甲烷非均質(zhì)著火過程的壓力和CH信號Fig.15 Signals of pressure and CH spectrum for nonhomogeneous ignition of methane with initial temperature of 1 276 K

因此，在初始溫度為1 286 與1 276 K 條件下，甲烷著火過程呈現(xiàn)出預著火區(qū)域傳播引燃未燃區(qū)域特征，且傾向于在遠離低壓段端壁的位置發(fā)生著火；對于可準確預測甲烷著火延遲時間的機理，此時壓力和CH 信號的試驗值與機理的預測值之間一致性較差，因而該條件下甲烷的著火可視為非均質(zhì)著火．

2.5 甲烷著火過程中初始溫度與均質(zhì)性關系

燃料著火均質(zhì)性與燃料濃度、活性組分分布以及溫度均勻性等因素相關[16]．對于激波管內(nèi)甲烷著火試驗，由于反應物為預混合氣體，因而管內(nèi)著火均質(zhì)性主要受溫度分布影響．還可以看出，在所研究的初始條件下，激波管內(nèi)甲烷的均質(zhì)和非均質(zhì)著火過程均可能存在預著火現(xiàn)象，且不同初始溫度下，預著火對其著火過程的影響程度存在顯著差異．其中，預著火的產(chǎn)生和傳播將導致甲烷著火過程呈非均質(zhì)特征．激波管內(nèi)預著火的發(fā)生與反射激波后測試區(qū)域內(nèi)的溫度不均勻性(邊界層效應引起[14])、燃料的熱力學狀態(tài)等相關．Shao 等[15]研究發(fā)現(xiàn)，即使在設計良好的激波管試驗中，反射激波后燃料的熱力學狀態(tài)也會存在輕微的非均勻性．為了定量分析不同初始溫度下甲烷著火過程中測試區(qū)溫度的均勻性，根據(jù)試驗測得的CH 信號曲線，由式(1)計算了所研究試驗條件下測試區(qū)溫度均勻度[6]，計算結(jié)果見表2．

表2 式(1)中相關參數(shù)的數(shù)值Tab.2 Values of the relevant parameters in Eq.(1)

式中：τign為著火延遲時間；Δτign為CH 曲線初始上升時刻(圖6b 中τ1)與著火延遲時間τign之間的差值；Ea為活化能；R 為通用氣體常數(shù)，其值為8.314 5×10-3kJ/(mol·K)；T 為初始溫度；ΔT 為預著火點處溫度與初始溫度的差值；ΔT/T 為反射激波后測試區(qū)溫度的非均勻度．

從表2 可以看出，對于激波管內(nèi)甲烷的著火過程，在不同初始溫度條件下，反射激波后測試區(qū)均存在一定的溫度非均勻度．在初始溫度為1 547 K 條件下，甲烷的著火過程為均質(zhì)著火特征，其溫度差也約為20 K，這與圖4 中觀察到的預著火和中心區(qū)域弱光區(qū)現(xiàn)象相一致．此外，當激波管內(nèi)甲烷為均質(zhì)著火時，測試區(qū)溫度非均勻度僅為1.2%；但當甲烷著火過程為非均質(zhì)時，測試區(qū)溫度非均勻度顯著上升至2.8%，說明在所研究的條件下，激波管內(nèi)甲烷著火過程中測試區(qū)溫度非均勻度隨初始溫度的降低而升高，也即初始溫度較高時測試區(qū)溫度分布較初始溫度較低時更均勻．

為了進一步研究激波管內(nèi)甲烷著火過程中溫度梯度與著火均質(zhì)性的關系，筆者利用AramcoMech 2.0 機理模擬計算了dτ/dT 隨初始溫度的變化[17]，如圖16 所示，其中，初始溫度和壓力分別為1 000～1 667 K 和1.07 MPa，當量比為0.5，N2稀釋率為75%．對于dτ/dT，其值接近于0，說明初始溫度發(fā)生一定變化時，對應著火延遲時間不會發(fā)生顯著變化，從而初始溫度的不均勻性對著火均勻性的影響越弱，著火越傾向于均質(zhì)．可知，當dτ/dT 的絕對值高于某個值時，燃料著火會傾向于非均質(zhì)[15]．為了區(qū)分甲烷均質(zhì)和非均質(zhì)著火區(qū)域，針對所研究條件下甲烷的著火過程，假設當dτ/dT 小于-15 μs/K 時，甲烷自著火過程更容易呈非均質(zhì)特征[15]．此外，為了有效區(qū)分甲烷均質(zhì)與非均質(zhì)著火的條件區(qū)域，筆者將近似均質(zhì)著火過程歸于均質(zhì)著火過程進行分析．

圖16 甲烷著火均質(zhì)性區(qū)域Fig.16 Regions of ignition homogeneity for methane

圖16 中，當初始溫度高于1 300 K 時，dτ/dT 大于-15 μs/K，說明當初始溫度高于1 300 K 時，甲烷的自著火過程趨于均質(zhì)；降低溫度為1 300 K 以下時，dτ/dT 小于-15 μs/K，甲烷著火過程逐漸傾向于非均質(zhì)，前述可視化激波管的試驗結(jié)果與此結(jié)果一致，即初始溫度為1 547 K 和1 484 K 條件下，激波管內(nèi)甲烷為均質(zhì)著火，而降低溫度為1 286 K 和1 276 K 時，甲烷為非均質(zhì)著火．對于甲烷，在所計算的初始溫度范圍內(nèi)，dτ/dT 隨初始溫度的提高呈單調(diào)遞增，但該規(guī)律與正庚烷/氧氣在初始壓力為1.5 MPa、初始溫度為700～1 300 K 且當量比為1.0 時的dτ/dT 變化有顯著差異[15]．對于正庚烷，在上述條件下，dτ/dT 隨溫度的變化存在兩個低于假設值的區(qū)域：中溫區(qū)和低溫區(qū)；但當初始壓力升高至6 MPa 時，正庚烷dτ/dT隨初始溫度的變化規(guī)律與圖16 中甲烷dτ/dT 隨初始溫度的變化規(guī)律一致，可知不同初始條件下，各燃料著火過程的均質(zhì)性規(guī)律存在差異．

3 結(jié) 論

(1) 不同初始溫度下，甲烷的著火過程可分為均質(zhì)著火、近似均質(zhì)著火和非均質(zhì)著火；初始溫度為1 547 K 條件下，甲烷發(fā)生均質(zhì)著火，其特征為激波管中心區(qū)域著火均勻，著火位置接近端壁；初始溫度為1 484 K 下甲烷近似均質(zhì)著火時，管內(nèi)壁周向光亮存在逐漸增強趨勢，且著火位置距端壁位置較遠；初始溫度為1 286 K 和1 276 K 條件下，甲烷非均質(zhì)著火時，激波管內(nèi)出現(xiàn)明顯的預著火點，且面積逐漸增大，傳播引燃未燃區(qū)域，著火位置距端壁最遠．

(2) 當激波管內(nèi)甲烷著火呈非均質(zhì)特征時，對于可準確預測甲烷著火過程的化學動力學機理，壓力和CH 信號曲線的試驗值與機理預測值之間具有顯著差異；且試驗測得的壓力信號曲線不一定會出現(xiàn)由于預著火導致的壓力上升趨勢，試驗采集的壓力和CH 信號曲線不能完全反映甲烷的預著火特征．

(3) 激波管內(nèi)甲烷著火過程的均質(zhì)性與反射激波后測試區(qū)的溫度均勻性具有強關聯(lián)性．