結(jié)合深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的大氣壓脈沖放電轉(zhuǎn)化CO2研究

王緒成，張遠(yuǎn)濤

(山東大學(xué) 電氣工程學(xué)院，山東 濟(jì)南 250061)

目前，CO2的過量排放打破了自然界的碳平衡，進(jìn)而引發(fā)了一系列環(huán)境問題[1-4]。但CO2分子作為一種極其穩(wěn)定的共價(jià)化合物，需要大量的能量輸入才能打破其中的C=O鍵。目前工業(yè)中常用的熱催化法需要高溫和高壓條件才能分解CO2，且存在能量損耗高、轉(zhuǎn)化率低等問題[5]。低溫等離子體(Low temperature plasma，LTP)作為一種高效的分子活化方法，近年來在將CO2轉(zhuǎn)化為高價(jià)值化學(xué)品和燃料方面得到了極大的關(guān)注[6-8]。LTP不需要加熱整個(gè)氣體就可以獲得大量的高能電子，可以通過電離、激發(fā)和解離等方式激活CO2，在室溫和大氣壓下實(shí)現(xiàn)CO2的分解[9]。最近，脈沖電壓驅(qū)動(dòng)的介質(zhì)阻擋放電(Dielectric barrier discharge，DBD)由于其獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)在CO2分解中得到了廣泛的關(guān)注[10-11]。借助于脈沖電壓快速變化的上升階段，大氣壓脈沖DBD的能量效率更高，可以產(chǎn)生高能量、高密度的電子。流體模擬在分析CO2放電中扮演著關(guān)鍵的角色，被廣泛應(yīng)用于研究CO2放電特性和等離子體化學(xué)特性[12-13]。然而，在大氣壓CO2脈沖放電中，CO2的反應(yīng)過程極其復(fù)雜，涉及到大量的激發(fā)粒子和數(shù)千個(gè)化學(xué)反應(yīng)，這對(duì)流體模擬中空間網(wǎng)格和時(shí)間步長(zhǎng)的選擇提出了較高的要求。此外，傳統(tǒng)的流體模型需要求解連續(xù)性方程、動(dòng)量方程、電子能量守恒方程及泊松方程等微分方程，特別是在包含眾多粒子和化學(xué)反應(yīng)的情況下，每增加一種粒子，就需要增加求解一個(gè)連續(xù)性方程。尤其是針對(duì)脈沖放電，對(duì)時(shí)間步長(zhǎng)及空間網(wǎng)格剖分要求更高，可以說計(jì)算效率較低。因此，流體模型在模擬大氣壓下脈沖電壓驅(qū)動(dòng)的CO2等離子體時(shí)面臨著巨大的挑戰(zhàn)，需要開發(fā)新的方法來提高計(jì)算效率。

最近幾年，隨著人工智能和計(jì)算機(jī)技術(shù)的快速發(fā)展，機(jī)器學(xué)習(xí)已經(jīng)成功地被應(yīng)用于各個(gè)領(lǐng)域[14-16]。而神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)作為機(jī)器學(xué)習(xí)的一個(gè)子領(lǐng)域也得到了廣泛的關(guān)注[17-18]。一個(gè)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)由輸入層、隱藏層和輸出層組成，其中輸入層能夠接受外部數(shù)據(jù)或信息并將其傳遞給隱藏層，輸出層則產(chǎn)生對(duì)輸入層所輸入的外部數(shù)據(jù)或信息的預(yù)測(cè)[19]。當(dāng)一個(gè)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有兩個(gè)或兩個(gè)以上的隱藏層時(shí)，被稱為深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(Deep neural network，DNN)。目前，DNN已經(jīng)被應(yīng)用于各種等離子體工藝，例如等離子體蝕刻、表面改性和噴涂[20-22]。DNN可以直接從實(shí)驗(yàn)診斷和數(shù)值模擬中學(xué)習(xí)系統(tǒng)的內(nèi)在規(guī)律，而無(wú)需預(yù)先了解系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)，這極大地提高LTP模擬的計(jì)算效率[23]。特別是當(dāng)對(duì)CO2等離子體內(nèi)復(fù)雜化學(xué)反應(yīng)的理解有限時(shí)，DNN的這種特性就顯得特別有價(jià)值。鑒于此，筆者使用流體模擬獲得的數(shù)據(jù)對(duì)DNN進(jìn)行訓(xùn)練，并利用訓(xùn)練后的DNN探究了脈沖上升率和坪區(qū)寬度對(duì)大氣壓CO2脈沖放電的影響。

1 實(shí)驗(yàn)裝置及計(jì)算模型介紹

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

圖1給出了大氣壓下CO2脈沖放電的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖。DBD裝置由2個(gè)不銹鋼的平行板電極組成，每個(gè)電極由厚度為1.0 mm的K9玻璃覆蓋，放電間隙為2.0 mm。整個(gè)DBD裝置放置于一個(gè)密封的反應(yīng)器(長(zhǎng)×寬×高=20 cm×20 cm×20 cm)。DBD裝置的上電極由一個(gè)定制的納秒脈沖發(fā)生器供電，下電極接地。采用流量控制器控制氣體流量，將高純度(體積分?jǐn)?shù)99.99%)的CO2氣體以流速1 L/min流入反應(yīng)器中。在實(shí)驗(yàn)進(jìn)行前，先用CO2氣體將反應(yīng)器沖洗至少3次以上，以減小其他氣體雜質(zhì)的影響。實(shí)驗(yàn)中的電壓和電流信號(hào)由高壓探頭(型號(hào)Tektronix P6015A)和電流互感器探頭(型號(hào)Magnelab CT-C2.5-SMA)測(cè)量，并由數(shù)字示波器(型號(hào)Tektronix MSO58 5-BW-1000)記錄。此外，CO2等離子體的光學(xué)發(fā)射光譜通過光譜儀測(cè)量。

DBD—Dielectric barrier discharge圖1 大氣壓CO2脈沖放電的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of the experimental setup of atmospheric CO2 pulsed discharge

1.2 流體模型

本研究中將流體模型獲得的大氣壓CO2脈沖放電的模擬數(shù)據(jù)作為DNN的訓(xùn)練集。在課題組前期的工作中，已對(duì)此流體模型的準(zhǔn)確性進(jìn)行了驗(yàn)證[24-25]。在流體模型中，使用連續(xù)性方程給出各種粒子的產(chǎn)生與消失，其動(dòng)量方程由擴(kuò)散漂移近似方程代替，使用泊松方程求解電場(chǎng)，利用電子能量平衡方程得到電子溫度[26-27]。

(1)

(2)

(3)

(4)

式中：N為粒子的數(shù)密度，cm-3；Γ為粒子通量，(cm2·s)-1；S為粒子源項(xiàng)，(cm3·s)-1；q為粒子的電荷數(shù)；μ為遷移率，cm2/(V·s)；D為擴(kuò)散系數(shù)，cm2/s；E為電場(chǎng)強(qiáng)度，kV/cm；e0為基本電荷；ε0為真空介電常數(shù)；kb為玻爾茲曼常數(shù)；Qe為電子能量通量，eV/(cm2·s)；ΔEj為反應(yīng)j的能量損失，eV；kj為反應(yīng)j的速率系數(shù)，(cm3·s)-1；kel為電子和背景粒子的碰撞頻率；me和mg分別為電子和背景粒子的質(zhì)量，g；Te為電子溫度，eV；Tg為氣體溫度，K；下標(biāo)i表示等離子體中的粒子i。

在流體模擬中，以2個(gè)平行板電極作為放電結(jié)構(gòu)，每個(gè)電極由厚度為1.0 mm、相對(duì)介電常數(shù)為6.1的K9玻璃覆蓋，放電間隙為2.0 mm，工作氣壓為大氣壓101325 Pa，氣體溫度為300 K。外加的脈沖電壓(V(t))形式由式(5)所示的分段函數(shù)給出。

(5)

式中：r為脈沖上升率，V/ns，本研究中脈沖上升率始終與脈沖下降率相等；V0為外加脈沖電壓的幅值，V；t1、t2和t3分別為脈沖上升時(shí)間、坪區(qū)時(shí)間和脈沖下降時(shí)間，ns。此外，本研究中的外加電壓頻率(f)固定為10 kHz。

1.3 DNN模型

基于CO2脈沖放電中復(fù)雜的電流行為[31-32]，同時(shí)兼顧DNN在預(yù)測(cè)電場(chǎng)和產(chǎn)物粒子的空間分布時(shí)的通用性，本研究中構(gòu)造了一個(gè)具有四層隱藏層的DNN，每個(gè)隱藏層包括30個(gè)神經(jīng)元，如圖2所示。該DNN是基于開源TensorFlow的具有GPU加速功能的全連接多層神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，采用誤差反向傳播算法[33-35]。該DNN由輸入層、隱藏層和輸出層組成。圖2中的每個(gè)圓代表一個(gè)基本的計(jì)算單元，被稱為神經(jīng)元。

ReLU—Rectified linear unit；tanh—Hyperbolic tangent function圖2 基于大氣壓CO2脈沖放電特性構(gòu)建的DNN原理圖Fig.2 Schematic map of DNN constructed based on the characteristics of atmospheric CO2 pulsed discharges

在DNN中，輸入層和輸出層的大小由輸入和輸出的維數(shù)決定。當(dāng)探究電壓上升率對(duì)CO2脈沖放電的電流密度的影響時(shí)，輸入層的2個(gè)輸入分別是時(shí)間和電壓上升率，輸出層的輸出為DNN預(yù)測(cè)的電流密度。而在探究脈沖上升率對(duì)產(chǎn)物粒子空間分布的影響時(shí)，輸入層的2個(gè)輸入分別為空間位置和脈沖上升率，輸出層為產(chǎn)物粒子密度。為了實(shí)現(xiàn)DNN對(duì)于CO2脈沖放電的電流密度、電場(chǎng)強(qiáng)度和產(chǎn)物粒子密度等多種放電特性的精準(zhǔn)預(yù)測(cè)，4個(gè)隱藏層中依次采用線性整流(Rectified linear unit，ReLU)函數(shù)、雙曲正切(tanh)函數(shù)、tanh函數(shù)和邏輯(sigmoid)函數(shù)作為激活函數(shù)。

在訓(xùn)練集的選擇中，針對(duì)脈沖上升率變化的訓(xùn)練集在脈沖上升率為15～51 V/ns的范圍內(nèi)，每隔2 V/ns選取一組數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集，共19組訓(xùn)練集。針對(duì)脈沖坪區(qū)寬度變化的訓(xùn)練集在坪區(qū)寬度為450～850 ns的范圍內(nèi)，每隔20 ns選取一組數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集，共21組訓(xùn)練集。需要說明的是，在DNN算法中，訓(xùn)練集的選取和訓(xùn)練數(shù)據(jù)量的大小與DNN預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確率之間通常有密切的聯(lián)系。在確定的參數(shù)范圍內(nèi)，訓(xùn)練集可以均勻選擇，也可以隨機(jī)選擇。對(duì)于較為復(fù)雜的系統(tǒng)，可以通過增加訓(xùn)練集的數(shù)量來提高訓(xùn)練速度和預(yù)測(cè)準(zhǔn)確性。此外，訓(xùn)練數(shù)據(jù)集的大小并不是固定的，可以隨著訓(xùn)練數(shù)據(jù)的獲得而進(jìn)一步擴(kuò)充。隨著更多的數(shù)據(jù)被補(bǔ)充進(jìn)入訓(xùn)練集，DNN的學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)能力會(huì)進(jìn)一步得到加強(qiáng)，但訓(xùn)練數(shù)據(jù)的增加同樣會(huì)導(dǎo)致訓(xùn)練數(shù)據(jù)獲取工作的計(jì)算量增加，甚至導(dǎo)致計(jì)算冗余[36]。

在對(duì)DNN進(jìn)行訓(xùn)練之前，為避免不同的放電特征量之間存在的數(shù)量級(jí)差異對(duì)DNN優(yōu)化造成困難，需要將訓(xùn)練數(shù)據(jù)集進(jìn)行歸一化[18]。隨后，在DNN的訓(xùn)練過程中，構(gòu)造了一個(gè)損失函數(shù)(L)，通過最小化該損失函數(shù)來實(shí)現(xiàn)DNN的優(yōu)化[37]。

(6)

式中：ns為在計(jì)算域中選擇的散射點(diǎn)的數(shù)量；yp和ys分別為DNN的CO2放電的電流、電場(chǎng)和產(chǎn)物粒子密度等特性的預(yù)測(cè)結(jié)果和相應(yīng)的流體模型結(jié)果。另外，為了直觀地說明DNN模型的預(yù)測(cè)與流體模型的真實(shí)結(jié)果之間的誤差，構(gòu)造了一個(gè)相對(duì)誤差(R)來驗(yàn)證DNN的有效性。

(7)

2 結(jié)果與討論

2.1 DNN驗(yàn)證

DNN通過將CO2放電的電流、電場(chǎng)和產(chǎn)物粒子密度等特性的預(yù)測(cè)結(jié)果與相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)測(cè)量以及測(cè)試集內(nèi)的流體模擬結(jié)果進(jìn)行對(duì)比來驗(yàn)證DNN的有效性。在外加電壓幅值為2000 V、驅(qū)動(dòng)頻率為10 kHz、脈沖上升時(shí)間為50 ns、坪區(qū)寬度為600 ns的條件下，圖3給出了不同脈沖坪區(qū)寬度時(shí)，通過實(shí)驗(yàn)測(cè)量、流體模擬和DNN預(yù)測(cè)得到的放電電流的時(shí)間演化。從圖3可以看出，實(shí)驗(yàn)測(cè)量、流體模擬和DNN預(yù)測(cè)的結(jié)果均表明，坪區(qū)寬度的增加會(huì)導(dǎo)致脈沖下降階段放電強(qiáng)度增強(qiáng)，電流密度與流體模擬和DNN預(yù)測(cè)的電流密度之間的數(shù)值差異可能是實(shí)驗(yàn)中非理想的外加電壓波形所導(dǎo)致的。此外，由于DNN模型是基于流體模擬結(jié)果訓(xùn)練的，所以圖3(b)中流體模型獲得的電流密度與DNN預(yù)測(cè)的電流密度的差值很小，即使在放電電流劇烈變化的區(qū)域，DNN預(yù)測(cè)結(jié)果與流體模擬結(jié)果的相對(duì)誤差僅為0.41%。

圖3 不同坪區(qū)寬度下的大氣壓CO2脈沖放電的放電電流隨時(shí)間的演化Fig.3 Temporal evolution of the discharge current of atmospheric CO2 pulsed discharge under various plateau widths(a)Experiment；(b)Fluid simulation and DNN predictionConditions：V0=2000 V；f=10 kHz；t1=50 ns；t2=600 ns

另外，在流體模型中，采用改進(jìn)的Scharfetter-Gummel方法來求解控制方程。在上述的脈沖放電條件下，基于當(dāng)前的計(jì)算機(jī)硬件參數(shù)(Intel Core i7-12700F CPU，16 G RAM)，優(yōu)化后的程序至少需要運(yùn)行15個(gè)脈沖周期才能確保CO2放電的放電特性達(dá)到動(dòng)態(tài)穩(wěn)定(針對(duì)不同的放電參數(shù)，達(dá)到穩(wěn)定所需的周期數(shù)可能更多)，這大約需要30 h。而經(jīng)過訓(xùn)練后的DNN可以在幾秒內(nèi)就給出預(yù)測(cè)結(jié)果，例如在計(jì)算放電電流時(shí)，在計(jì)算精度誤差在0.4%的條件下僅需要7.5 s，比流體模擬的計(jì)算效率提高了將近5個(gè)數(shù)量級(jí)?？梢哉f，DNN的應(yīng)用在確保精度的條件下極大地提高了CO2脈沖放電的計(jì)算效率。

在外加電壓幅值為2000 V、驅(qū)動(dòng)頻率為10 kHz、脈沖上升時(shí)間為50 ns、坪區(qū)寬度為600 ns的條件下，圖4給出了DNN預(yù)測(cè)的電流密度峰值時(shí)刻帶電粒子密度和電場(chǎng)強(qiáng)度的空間分布與流體模擬的對(duì)比，其中負(fù)電荷密度是電子和負(fù)離子密度之和。由圖4可知：即使在電場(chǎng)和粒子密度變化較大的鞘層區(qū)域，DNN的預(yù)測(cè)效果也非常好；DNN預(yù)測(cè)的正電荷密度、負(fù)電荷密度、電子密度和電場(chǎng)強(qiáng)度的相對(duì)誤差分別為0.16%、0.68%、0.13%和0.18%，相應(yīng)的預(yù)測(cè)時(shí)間為6.8、7.2、7.5和6.7 s。結(jié)果表明，經(jīng)過良好訓(xùn)練后的DNN程序能夠準(zhǔn)確地捕捉到大氣壓CO2脈沖放電的關(guān)鍵放電特征。

a1—Positive charge density (Fluid simulation)；a2—Positive charge density (DNN prediction)；b1—Negative charge density (Fluid simulation)；b2—Negative charge density (DNN prediction)；c1—Electron density (Fluid simulation)；c2—Electron density (DNN prediction)；d1—Electric field intensity (Fluid simulation)；d2—Electric field intensity (DNN prediction)圖4 DNN預(yù)測(cè)的電流峰值時(shí)刻的帶電粒子密度和電場(chǎng)強(qiáng)度的空間分布與流體模擬結(jié)果的比較Fig.4 Spatial distributions of charged particle density and electric field intensity predicted by DNN at the peak current moment and comparison with the fluid simulation resultsConditions：V0=2000 V；f=10 kHz；t1=50 ns；t2=600 ns

在外加電壓幅值為2000 V、驅(qū)動(dòng)頻率為10 kHz、脈沖上升時(shí)間為50 ns、坪區(qū)寬度為600 ns的條件下，將DNN預(yù)測(cè)的電流峰值時(shí)刻的各種產(chǎn)物粒子的空間分布與流體模型結(jié)果進(jìn)行了比較，如圖5所示。由圖5可知：DNN預(yù)測(cè)的帶電粒子密度與流體模型非常吻合，平均相對(duì)誤差僅為0.86%，所需要的時(shí)間僅為7 s；DNN預(yù)測(cè)中性粒子密度和流體模擬具有較好的一致性，平均相對(duì)誤差僅為0.126%，所需的時(shí)間僅為7.2 s；激發(fā)態(tài)CO2的平均相對(duì)誤差僅為0.339%，預(yù)測(cè)時(shí)間僅為6.7 s。經(jīng)過訓(xùn)練后的DNN能夠迅速地描述大氣壓CO2脈沖放電的宏觀和微觀特性，特別是能快速地反映CO2放電中的等離子體化學(xué)特性，并且擁有很高的準(zhǔn)確率。

density (DNN prediction)；b1—Electron density (Fluid simulation)；b2—Electron density (DNN prediction)； density (DNN prediction)； density (DNN prediction)；e1—CO density (Fluid simulation)；e2—CO density (DNN prediction)；f1—O density (Fluid simulation)；f2—O density (DNN prediction)；g1—O2 density (Fluid simulation)；g2—O2 density (DNN prediction)；h1—C density (Fluid simulation)；h2—C density (DNN prediction)；i1—O3 density (Fluid simulation)；i2—O3 density (DNN prediction)；j1—CO2v1 density (Fluid simulation)；j2—CO2v1 density (DNN prediction)；k1—CO2v2 density (Fluid simulation)；k2—CO2v2 density (DNN prediction)；l1—CO2v3 density (Fluid simulation)；l2—CO2v3 density (DNN prediction)；m1—CO2v4 density (Fluid simulation)；m2—CO2v4 density (DNN prediction)圖5 DNN預(yù)測(cè)的電流峰值時(shí)刻的產(chǎn)物粒子密度的空間分布與流體模擬結(jié)果的比較Fig.5 Spatial distributions of product particle density predicted by DNN at the peak current moment and comparison with the fluid simulation results (a)Charged particle density；(b)Neutral particle density；(c)Vibrationally excited CO2 densityConditions：V0=2000 V；f=10 kHz；t1=50 ns；t2=600 ns

2.2 脈沖上升率的影響

利用DNN探究了脈沖上升率對(duì)大氣壓CO2脈沖放電的放電特性和產(chǎn)物粒子的影響。經(jīng)過良好的訓(xùn)練以后，DNN可以迅速給出15～50 V/ns之間的任意脈沖上升率下的CO2脈沖放電的特性。根據(jù)預(yù)測(cè)結(jié)果，在外加電壓幅值為2000 V、驅(qū)動(dòng)頻率為10 kHz、坪區(qū)寬度為600 ns的條件下，圖6給出了CO2脈沖放電的電壓上升階段的電流密度峰值和擊穿電壓隨脈沖上升率的變化曲線。在本研究中，通過固定外加電壓幅值而改變脈沖上升時(shí)間來改變脈沖上升率。從圖6可以看到，電流密度峰值和擊穿電壓都隨著脈沖上升率的增加而增加。

圖6 DNN預(yù)測(cè)的峰值電流密度和擊穿電壓隨脈沖上升率的變化曲線Fig.6 Variation curve of peak current density and breakdown voltage predicted by DNN as a function of pulse rise rate(a)Peak current density；(b)Breakdown voltageConditions：V0=2000 V；f=10 kHz；t2=600 ns

為了進(jìn)一步探究大氣壓CO2脈沖放電的內(nèi)在機(jī)制，圖7給出了在外加電壓幅值為2000 V、驅(qū)動(dòng)頻率為10 kHz、坪區(qū)寬度為600 ns的條件下，DNN預(yù)測(cè)的不同脈沖上升率下電流峰值時(shí)刻的電場(chǎng)強(qiáng)度的空間分布。當(dāng)脈沖上升率增大時(shí)，陰極鞘層區(qū)域的電場(chǎng)明顯增強(qiáng)，而等離子體區(qū)域的電場(chǎng)基本不變。由圖7可知：增加脈沖上升率可以有效地強(qiáng)化電場(chǎng)，這會(huì)加速電子，提高鞘層附近的電離率；當(dāng)脈沖上升率變化時(shí)，等離子體區(qū)和鞘層區(qū)的寬度基本不變。

圖7 DNN預(yù)測(cè)的不同脈沖上升率下的電流峰值時(shí)刻的電場(chǎng)強(qiáng)度的空間分布Fig.7 Spatial distributions of the electric field predicted by DNN at the peak current moment under different pulse rise ratesConditions：V0=2000 V；f=10 kHz；t2=600 ns

圖8 DNN預(yù)測(cè)的電流峰值時(shí)刻的中性粒子產(chǎn)物的最大密度隨脈沖上升率的變化曲線Fig.8 Variation curve of maximum densities of neutral particles predicted by DNN at the peak current moment as a function of the pulse rise rate(a)CO and O density；(b)O2 densityConditions：V0=2000 V；f=10 kHz；t2=600 ns

在CO2脈沖放電中，振動(dòng)激發(fā)態(tài)CO2中的振動(dòng)能量可以降低化學(xué)反應(yīng)的能量壁壘，促進(jìn)CO2的分解。因此，迅速而準(zhǔn)確地獲得振動(dòng)激發(fā)態(tài)CO2的密度與脈沖上升率的關(guān)系就顯得尤為重要。圖9給出了在外加電壓幅值為2000 V、驅(qū)動(dòng)頻率為10 kHz、坪區(qū)寬度為600 ns的條件下，利用訓(xùn)練后的DNN獲得的電流峰值時(shí)刻不同振動(dòng)激發(fā)態(tài)CO2的最大密度隨脈沖上升率的變化曲線。由圖9可以看出：當(dāng)固定電壓幅值時(shí)，脈沖上升率的增加可以有效地提高振動(dòng)激發(fā)態(tài)CO2的密度；在脈沖放電階段，電子碰撞激發(fā)過程是振動(dòng)激發(fā)態(tài)CO2的主要產(chǎn)生路徑[24]。隨著脈沖上升率的增加，放電空間內(nèi)的電子獲得更多的能量，增強(qiáng)了電子碰撞激發(fā)過程，導(dǎo)致振動(dòng)激發(fā)態(tài)CO2密度的增加。此外，由于CO2v1的振動(dòng)激發(fā)閾值最低，更容易被激發(fā)，因此其密度也是最高的?？偟膩碚f，脈沖上升率的增加提高了振動(dòng)激發(fā)態(tài)CO2的密度，這些激發(fā)態(tài)CO2相對(duì)于基態(tài)CO2更容易被分解，進(jìn)一步提高了CO2的轉(zhuǎn)化率。

圖9 DNN預(yù)測(cè)的電流峰值時(shí)刻的激發(fā)態(tài)CO2的最大密度隨脈沖上升率的變化曲線Fig.9 Variation curve of maximum densities of excited CO2 predicted by DNN at the peak current moment as a function of the pulse rise rateConditions：V0=2000 V；f=10 kHz；t2=600 ns

2.3 坪區(qū)寬度的影響

因此，筆者利用DNN預(yù)測(cè)了坪區(qū)寬度對(duì)CO2脈沖放電的放電特性和產(chǎn)物粒子的影響。經(jīng)過訓(xùn)練以后，DNN可以給出坪區(qū)寬度450～850 ns之間的任意坪區(qū)寬度下的CO2脈沖放電的特性。在外加電壓幅值為2000 V、脈沖上升和下降階段的時(shí)間為50 ns、重復(fù)脈沖頻率為10 kHz的條件下，圖10給出了DNN預(yù)測(cè)的脈沖下降階段的峰值電流密度隨坪區(qū)寬度的變化曲線。從圖10可以看出，脈沖下降階段的放電電流峰值隨著坪區(qū)寬度的增加而線性增加。

圖10 DNN預(yù)測(cè)的脈沖下降階段的峰值電流密度隨坪區(qū)寬度的變化曲線Fig.10 Variation curve of peak current density predicted by DNN during the pulse fall phase as a function of the plateau widthConditions：V0=2000 V；f=10 kHz；t1=50 ns

圖11 DNN預(yù)測(cè)的最大表面電荷密度隨坪區(qū)寬度的變化曲線Fig.11 Variation curve of maximum surface charge density predicted by DNN as a function of the plateau widthConditions：V0=2000 V；f=10 kHz；t1=50 ns

在外加電壓幅值為2000 V、重復(fù)脈沖頻率為10 kHz、脈沖上升時(shí)間為50 ns的條件下，圖12給出了DNN對(duì)于放電空間內(nèi)最大電場(chǎng)隨坪區(qū)寬度的變化曲線的預(yù)測(cè)。由圖12可以看出，在給定的脈沖下降率下，隨著坪區(qū)寬度的增加，放電空間內(nèi)的電場(chǎng)明顯得到增強(qiáng)。根據(jù)預(yù)測(cè)結(jié)果，可以清楚地看出電場(chǎng)與坪區(qū)寬度的關(guān)系幾乎是線性的，坪區(qū)寬度的提高導(dǎo)致了電場(chǎng)強(qiáng)度的增加，強(qiáng)電場(chǎng)會(huì)提高電子碰撞反應(yīng)的速率，導(dǎo)致產(chǎn)物粒子密度的上升。

圖12 DNN預(yù)測(cè)的脈沖下降階段電流峰值時(shí)刻的電場(chǎng)強(qiáng)度的最大值隨坪區(qū)寬度的變化曲線Fig.12 Variation curve of maximum value of electric field predicted by DNN at the peak current moment during the pulse fall phase as a function of the plateau widthConditions：V0=2000 V；f=10 kHz；t1=50 ns

在外加電壓幅值為2000 V、重復(fù)脈沖頻率為10 kHz、脈沖上升時(shí)間為50 ns的條件下，圖13給出了DNN預(yù)測(cè)的脈沖下降階段的放電電流峰值時(shí)刻CO、O和O2的最大密度隨坪區(qū)寬度的變化曲線。預(yù)測(cè)結(jié)果清楚地表明，改變坪區(qū)寬度可以通過影響脈沖下降階段的放電強(qiáng)度來影響產(chǎn)物粒子的密度?？偟膩碚f，坪區(qū)寬度的增加可以有效增強(qiáng)脈沖下降階段放電空間內(nèi)的電場(chǎng)，強(qiáng)電場(chǎng)會(huì)加速電子碰撞解離反應(yīng)和電子碰撞吸附反應(yīng)的速率，導(dǎo)致CO和O密度的增加。此外，強(qiáng)電場(chǎng)還可以促進(jìn)電離反應(yīng)產(chǎn)生更多的電子和離子，這些電子和離子可以進(jìn)一步相互反應(yīng)，產(chǎn)生更多的O2。圖13的結(jié)果表明，當(dāng)固定脈沖電壓波形而提高坪區(qū)寬度時(shí)，會(huì)使脈沖下降階段產(chǎn)生更劇烈的放電，導(dǎo)致在脈沖下降階段更多的CO2分解為CO、O和O2等，這會(huì)進(jìn)一步提高CO2的轉(zhuǎn)化率。

圖13 DNN預(yù)測(cè)的脈沖下降階段電流峰值時(shí)刻的CO、O和O2的最大密度隨坪區(qū)寬度的變化曲線Fig.13 Variation curve of maximum densities of CO，O，and O2 predicted by DNN at the peak current moment during the pulse fall phase as a function of the plateau widthConditions：V0=2000 V；f=10 kHz；t1=50 ns

隨著坪區(qū)寬度的增加，放電空間內(nèi)的帶電粒子會(huì)在空間電場(chǎng)的驅(qū)動(dòng)下持續(xù)地向電極運(yùn)動(dòng)并在介質(zhì)板表面累積，導(dǎo)致介質(zhì)板表面上的電荷密度增大，而放電空間內(nèi)剩余帶電粒子的密度減小。這說明如果坪區(qū)寬度足夠大，放電空間內(nèi)的帶電粒子密度會(huì)減小到一個(gè)很小的值，當(dāng)繼續(xù)增加坪區(qū)寬度時(shí)，介質(zhì)板上的表面電荷密度將不會(huì)再增加，同時(shí)坪區(qū)寬度的增加對(duì)脈沖下降階段的放電也沒有明顯的影響。經(jīng)過計(jì)算，發(fā)現(xiàn)當(dāng)坪區(qū)寬度超過15000 ns時(shí)，介質(zhì)板表面電荷密度將保持在5.4 nC/cm2幾乎不變，而脈沖下降階段的放電電流密度保持在-314 mA/cm2幾乎不變。

3 結(jié)語(yǔ)與展望

在本研究中，DNN始終都是單變量輸入，而事實(shí)上DNN本身是支持多變量輸入的，例如同時(shí)考慮電壓幅值、脈沖上升率和間隙寬度等參數(shù)的變化。但多變量輸入的DNN需要大量的訓(xùn)練數(shù)據(jù)進(jìn)行訓(xùn)練，這對(duì)計(jì)算設(shè)備的計(jì)算能力提出了更高的要求。在以后的工作中，可以考慮采用分段訓(xùn)練或者小樣本訓(xùn)練的方法以降低多變量輸入DNN對(duì)設(shè)備計(jì)算能力及數(shù)據(jù)量的要求。此外，使用目前的DNN算法可能難以預(yù)測(cè)多電流峰值和非線性放電行為等復(fù)雜的等離子體放電行為，可以通過調(diào)整DNN的隱藏層或神經(jīng)元的數(shù)量來解決這一問題，這也是筆者未來需要進(jìn)行的工作。