2015—2020年中國(guó)三大城市群臭氧濃度時(shí)空變化特征及影響因子

葉深，王鵬*，折遠(yuǎn)洋，丁明軍

1.江西師范大學(xué)地理與環(huán)境學(xué)院

2.江西師范大學(xué), 鄱陽(yáng)湖濕地與流域研究教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室

京津冀、長(zhǎng)三角和珠三角城市群作為國(guó)務(wù)院最早批復(fù)的國(guó)家級(jí)城市群，城市化水平位于全國(guó)前列，而過(guò)于頻繁的人為活動(dòng)、高耗能產(chǎn)業(yè)及不合理的工業(yè)區(qū)位為大氣污染提供了潛在污染源[1-2]。隨著產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)升級(jí)，社會(huì)經(jīng)濟(jì)活動(dòng)的調(diào)整和政府部門相關(guān)法律法規(guī)的執(zhí)行，三大城市群空氣質(zhì)量得到明顯改善，但臭氧問(wèn)題仍然存在[3]。臭氧問(wèn)題不僅是全球氣候變化中急需解決的關(guān)鍵問(wèn)題，還影響著生態(tài)系統(tǒng)[4]與人類健康[5-6]。因此，從地理視角了解三大城市群臭氧的時(shí)空變化特征及成因，對(duì)進(jìn)一步推動(dòng)自然與社會(huì)的和諧發(fā)展至關(guān)重要。

探明臭氧濃度時(shí)空變化背后成因已成為大氣污染防治的重要環(huán)節(jié)。臭氧濃度的時(shí)間變化和空間變化特征共同影響了大氣污染物的時(shí)空分布格局[7-9]。臭氧濃度的時(shí)間變化特征受自然環(huán)境因素和季節(jié)影響在年內(nèi)表現(xiàn)出峰谷值循環(huán)交替的演變特征[10-11]；在年際變化上則由社會(huì)經(jīng)濟(jì)因素占主導(dǎo)，如GDP 和能源消耗[12]。研究不同空間尺度下的臭氧空間變化特征可以客觀解釋市、省以及區(qū)域內(nèi)部臭氧空間分布特征背后的形成機(jī)制[13-14]。有研究表明，以京津冀為首的中國(guó)重點(diǎn)城市群臭氧濃度的空間變化特征整體呈上升趨勢(shì)[15-16]。但Liu 等[17]指出2020年新型冠狀病毒感染疫情防控政策實(shí)施后，部分地區(qū)由于人類活動(dòng)強(qiáng)度的降低導(dǎo)致臭氧濃度出現(xiàn)了下降現(xiàn)象。對(duì)于臭氧濃度時(shí)空變化特征及成因仍存在爭(zhēng)議的現(xiàn)狀，探究三大城市群臭氧濃度時(shí)空變化特征背后的成因?qū)窈蟠髿馕廴痉揽刂卫碇陵P(guān)重要。

隨著臭氧濃度時(shí)空變化特征研究的不斷深入，傳統(tǒng)的線性模型往往受限于變量選擇及自變量間的共線性問(wèn)題，已不能滿足當(dāng)前對(duì)于臭氧污染的研究需求。隨機(jī)森林模型對(duì)于自變量選擇及模型構(gòu)建條件具有較強(qiáng)的包容性[18-19]。因此，學(xué)者們開始引入隨機(jī)森林模型來(lái)解釋臭氧濃度時(shí)空變化背后的潛在影響機(jī)制。Ketu[20]指出隨機(jī)森林模型與傳統(tǒng)模型相比擁有更高的精確度和解釋率；蔡清楠等[21]指出隨機(jī)森林模型在運(yùn)行過(guò)程中預(yù)測(cè)數(shù)據(jù)整體符合實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)，是大氣環(huán)境研究領(lǐng)域中對(duì)重要因子進(jìn)行篩選的一種重要方法。地理探測(cè)器通過(guò)對(duì)比探測(cè)力度（q）對(duì)因變量進(jìn)行解釋的方法，已被廣大專家學(xué)者運(yùn)用于環(huán)境治理與保護(hù)領(lǐng)域[22-23]。

鑒于此，筆者通過(guò)大數(shù)據(jù)搜集了2015—2020年三大城市群地級(jí)市臭氧污染濃度實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)、自然環(huán)境與社會(huì)經(jīng)濟(jì)數(shù)據(jù)，基于隨機(jī)森林模型定量研究了三大城市群臭氧濃度時(shí)間變化的主要影響因子，探究主要影響因子與臭氧濃度間是否存在閾值效應(yīng)，并在此基礎(chǔ)上通過(guò)地理探測(cè)器揭示城市群內(nèi)部因子交互作用對(duì)臭氧濃度空間變化的影響，以期為制定空氣污染防控及治理政策提供科學(xué)依據(jù)。

1 數(shù)據(jù)來(lái)源與方法

1.1 研究區(qū)域

京津冀、長(zhǎng)三角和珠三角城市群作為“十三五”規(guī)劃綱要中重點(diǎn)建設(shè)的城市群，其內(nèi)部各不相同的自然環(huán)境和社會(huì)經(jīng)濟(jì)狀況與南北方向空間分布的特征為研究城市群臭氧濃度的時(shí)空分布提供了必要條件。故選取京津冀（北京市、天津市和石家莊市等）、長(zhǎng)三角（上海市、南京市和杭州市等）及珠三角（廣州市、珠海市和肇慶市等）共計(jì)50 余個(gè)地級(jí)市臭氧污染物濃度作為研究對(duì)象，研究區(qū)域如圖1 所示。

圖1 三大城市群的研究區(qū)域Fig.1 Map of the study area of the three major urban agglomerations

1.2 數(shù)據(jù)來(lái)源

根據(jù)全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)(https://air.cnemc.cn:18007/)發(fā)布的2015—2020年臭氧日尺度歷史數(shù)據(jù)，按照GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》選取三大城市群中50 余個(gè)城市的臭氧濃度年均值作為因變量。其中，部分缺失數(shù)據(jù)按照反距離加權(quán)插值（IDW）法進(jìn)行填補(bǔ)。鑒于三大城市群的臭氧濃度與自然環(huán)境和社會(huì)經(jīng)濟(jì)要素存在緊密聯(lián)系，參考其他文獻(xiàn)[24-25]選取了溫度、降水量、相對(duì)濕度和風(fēng)速 4 個(gè)與臭氧濃度升高和擴(kuò)散相關(guān)的自然環(huán)境要素進(jìn)行研究。其數(shù)據(jù)分別來(lái)自國(guó)家氣象科學(xué)數(shù)據(jù)中心(http://data.cma.cn/) 2015—2020年每小時(shí)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)?？紤]到臭氧的成因機(jī)制，選取了代表前體物NOx和VOCs 主要排放源的私家車保有量和工廠排放廢氣作為能源消耗[26]指標(biāo)；另外還選取了人均GDP 和產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)作為衡量經(jīng)濟(jì)指數(shù)指標(biāo)[27]。各項(xiàng)經(jīng)濟(jì)數(shù)據(jù)均來(lái)自2016—2021年國(guó)家統(tǒng)計(jì)局公布的《中國(guó)城市統(tǒng)計(jì)年鑒》。

1.3 研究方法

1.3.1 隨機(jī)森林模型

通過(guò)基于R 語(yǔ)言機(jī)器學(xué)習(xí)的隨機(jī)森林（Random Forest）分類與回歸分析模型來(lái)量化三大城市群臭氧濃度年際變化與影響因子間的關(guān)系[28]。選取臭氧濃度與各因子進(jìn)行500 次機(jī)械學(xué)習(xí)作為有效監(jiān)督機(jī)器學(xué)習(xí)的結(jié)果，并通過(guò)計(jì)算均方誤差和節(jié)點(diǎn)純度增加量來(lái)確定各因子對(duì)三大城市群臭氧濃度年際變化的影響（圖2）。

圖2 三大城市群臭氧濃度隨機(jī)森林模型示意Fig.2 Schematic diagram of ozone random forest model in the three major urban agglomerations

1.3.2 地理探測(cè)器

因子探測(cè)通過(guò)計(jì)算q對(duì)三大城市群臭氧濃度空間變化進(jìn)行探究[29]。具體公式如下：

式中：q為三大城市群臭氧濃度的探測(cè)力度，其取值一般為[0,1]，q越大，說(shuō)明該因子有更高的解釋性；n為總格網(wǎng)數(shù)量；L為臭氧或者影響因子的分層；i為L(zhǎng)層內(nèi)三大城市群地級(jí)市樣本數(shù)； σ2為三大城市群間臭氧濃度的方差。

交互探測(cè)器可辨識(shí)自然因子與社會(huì)經(jīng)濟(jì)因子之間交互作用，即在x1和x2共同作用下對(duì)三大城市群臭氧的空間特征進(jìn)行影響評(píng)價(jià)。評(píng)估方法如表1 所示。

表1 地理探測(cè)器交互探測(cè)Table 1 Geographical detector interactive detection

2 結(jié)果與分析

2.1 三大城市群臭氧濃度時(shí)間變化特征

2015—2020年三大城市群臭氧濃度整體呈上升趨勢(shì)（圖3）。從三大城市群臭氧年均濃度角度分析，京津冀城市群臭氧濃度由2015年的89.4 μg/m3增至2020年的105.6 μg/m3，長(zhǎng)三角和珠三角城市群5年內(nèi)臭氧濃度分別上升了13.6 和15.2 μg/m3。從三大城市群年均濃度變化率看，長(zhǎng)三角城市群臭氧年均濃度上升最明顯，為3.4%，大于京津冀城市群（2.9%）和珠三角城市群（2.1%）。

圖3 2015—2020年三大城市群臭氧濃度時(shí)間變化Fig.3 Temporal changes of ozone in the three major urban agglomerations from 2015 to 2020

2.2 三大城市群臭氧濃度空間變化特征

從2015—2020年三大城市群臭氧濃度年均值空間分布（圖4）來(lái)看，京津冀城市群是臭氧濃度年均值最高的城市群（98.4 μg/m3），其次為長(zhǎng)三角城市群（96.7 μg/m3），珠三角城市群臭氧濃度年均值僅為90.5 μg/m3。2015—2020年城市群內(nèi)部臭氧濃度在空間分異的影響下表現(xiàn)出不同的變化特征。其中，長(zhǎng)三角城市群臭氧濃度變化值空間分布差異最明顯，自東向西逐漸升高；珠三角城市群臭氧濃度變化值整體表現(xiàn)出由北向南升高，中間過(guò)渡的變化特征；京津冀城市群臭氧濃度變化值呈西南向東北遞減的空間演變格局。秦皇島市、滁州市以及中山市分別是三大城市群中臭氧濃度變化值最高的城市。

圖4 2015—2020年三大城市群臭氧濃度空間變化Fig.4 Spatial changes of ozone in the three major urban agglomerations from 2015 to 2020

2.3 三大城市群臭氧濃度時(shí)間變化影響因子

2.3.1 三大城市群臭氧隨機(jī)森林模型適用性評(píng)估

將三大城市群臭氧濃度及影響因子設(shè)置為訓(xùn)練集和測(cè)試集分別進(jìn)行500 次運(yùn)算，結(jié)果如圖5 所示。三大城市群隨機(jī)森林模型最終運(yùn)算擬合結(jié)果R2均高于普通最小二乘（OLS）線性回歸模型；此外，隨機(jī)森林模型擬合系數(shù)最好的是京津冀城市群（0.941），其次是珠三角城市群（0.932）與長(zhǎng)三角城市群（0.918）。因此，隨機(jī)森林模型與普通OLS 回歸模型相比，其運(yùn)算和擬合結(jié)果均較高，更適合用于三大城市群臭氧濃度時(shí)間變化分析。

圖5 多元線性回歸與隨機(jī)森林回歸擬合Fig.5 Fitting with multiple linear regression and random forest regression

2.3.2 基于隨機(jī)森林的三大城市群臭氧濃度重要影響因子篩選

將自然環(huán)境與社會(huì)經(jīng)濟(jì)因子作為解釋變量，臭氧濃度作為被解釋變量構(gòu)建隨機(jī)森林分類模型。通過(guò)隨機(jī)森林模型的均方誤差增加量和節(jié)點(diǎn)純度增加量判斷臭氧濃度隨時(shí)間變化的主要影響因子，結(jié)果如圖6 所示。能源消耗量和人均GDP 是三大城市群臭氧濃度年際變化的最主要影響因子（綜合2 種方式，影響因子重要性排序均靠前），其次為溫度和風(fēng)速，產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)和相對(duì)濕度則是對(duì)模型解釋最低的2 種因子。

圖6 三大城市群臭氧濃度時(shí)間變化影響因子重要性排序Fig.6 Ranking of the importance of ozone impact factors in the three major urban agglomerations

2.3.3 三大城市群臭氧濃度時(shí)間變化主要影響因子的閾值效應(yīng)

使用均方誤差增加量篩選結(jié)果構(gòu)建隨機(jī)森林回歸模型并進(jìn)行回歸分析，結(jié)果如圖7 所示。溫度與京津冀城市群臭氧濃度整體呈正相關(guān)，而風(fēng)速與臭氧濃度則表現(xiàn)出先上升后下降的非線性波動(dòng)關(guān)系。其中，長(zhǎng)三角城市群臭氧濃度在風(fēng)速為1 m/s 時(shí)首次出現(xiàn)了下降，隨后在1～2 m/s 時(shí)轉(zhuǎn)為隨著風(fēng)速上升而上升；風(fēng)速為2～3 m/s 時(shí)出現(xiàn)第二次下降；風(fēng)速超過(guò)4 m/s 時(shí)，臭氧濃度與風(fēng)速變化存在拐點(diǎn)。在珠三角和長(zhǎng)三角城市群中，社會(huì)經(jīng)濟(jì)因子的人均GDP 與臭氧濃度關(guān)系經(jīng)過(guò)快速上升后變化速率逐漸轉(zhuǎn)為平緩。珠三角城市群能源消耗量超過(guò)4 500 t 時(shí)，臭氧濃度變化速率變緩。而京津冀城市群能源消耗量對(duì)臭氧濃度影響的拐點(diǎn)則為65 000 t。

圖7 三大城市群臭氧濃度時(shí)間變化影響因子閾值分析Fig.7 Threshold analysis of ozone concentration influencing factors in the three major urban agglomerations

2.4 三大城市群臭氧濃度空間變化影響因子

2.4.1 三大城市群臭氧濃度空間變化因子探測(cè)

通過(guò)地理探測(cè)器模型計(jì)算結(jié)果q（p＜0.001***）來(lái)確定各因子對(duì)臭氧濃度的最終解釋率（表2）。人均GDP 和能源消耗量是三大城市群臭氧濃度空間變化的主要影響因子。在京津冀和珠三角城市群中，人均GDP 是對(duì)臭氧濃度空間變化最大的影響因子，其解釋率分別為0.546 和0.589。能源消耗量對(duì)長(zhǎng)三角城市群臭氧濃度空間變化解釋率最高，為0.506。而產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)綜合解釋率在三大城市群中均排名最低，是對(duì)臭氧濃度空間變化影響最小的因子。

表2 三大城市群臭氧濃度空間變化因子探測(cè)Table 2 Factor detection analysis of spatial ozone changes in the three major urban agglomerations

2.4.2 三大城市群臭氧濃度空間變化因子交互作用

使用交互探測(cè)器量化自然環(huán)境及社會(huì)經(jīng)濟(jì)因子與臭氧濃度空間變化間的交互作用，結(jié)果如表3 所示。在京津冀城市群，能源消耗量與產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)對(duì)臭氧濃度空間變化的交互作用最高，最終交互組合的解釋率為0.983。在長(zhǎng)三角地區(qū)中，人均GDP 和相對(duì)濕度、能源消耗量和相對(duì)濕度這2 組交互因子的組合對(duì)長(zhǎng)三角城市群臭氧濃度空間變化的影響較強(qiáng)，其解釋率分別為0.950 和0.941。珠三角城市群臭氧濃度空間變化的交互作用整體較弱，除產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)和相對(duì)濕度外，其余交互因子解釋率均未超過(guò)0.9。

表3 三大城市群臭氧濃度空間變化因子交互作用探測(cè)Table 3 Detection of the interaction of spatial ozone changes in the three major urban agglomerations

進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，各因子的交互作用會(huì)增強(qiáng)對(duì)三大城市群臭氧濃度空間變化的解釋作用，增強(qiáng)類型分別包括互相增強(qiáng)和非線性增強(qiáng)2 類（表4）。由于人均GDP 是影響京津冀城市群臭氧濃度空間分布的最重要影響因子，故在城市群內(nèi)部與相對(duì)濕度（0.955）組合形成對(duì)京津冀臭氧濃度空間變化解釋最高的雙因子組合。相比較而言，人均GDP 和降水量（0.884）的雙因子交互組合對(duì)珠三角城市群臭氧濃度空間分布的影響要大于其他交互組合。能源消耗量和人均GDP（0.865）則是對(duì)長(zhǎng)三角城市群臭氧濃度空間變化解釋率最高的交互組合。

表4 三大城市群臭氧濃度空間變化主要影響因子交互機(jī)制Table 4 Interaction mechanism of main influencing factors of ozone spatial changes in the three major urban agglomerations

3 討論

過(guò)高的人均GDP 和能源消耗量導(dǎo)致了三大城市群臭氧濃度逐年上升。臭氧的產(chǎn)生依賴于前體物NOx與VOCs[30]。Huang 等[31]指出能源消耗產(chǎn)生的NOx占中國(guó)NOx排放總量的32.6%。在2020年新型冠狀病毒感染疫情背景下，部分地區(qū)實(shí)施的防控措施減弱了當(dāng)?shù)氐哪茉聪膹?qiáng)度，導(dǎo)致該地區(qū)出現(xiàn)了臭氧濃度削弱現(xiàn)象[17]。以上兩點(diǎn)證明了本研究關(guān)于能源消耗量是影響臭氧濃度的主要原因的結(jié)論。Fu 等[32]指出人均GDP 高的城市群與單一城市、鄉(xiāng)村相比工業(yè)部門更加密集，這導(dǎo)致了發(fā)達(dá)城市群臭氧污染事件的頻發(fā)。在人均GDP 與大氣污染物關(guān)系的進(jìn)一步研究中發(fā)現(xiàn)，人均GDP 在22 471～63 709 元會(huì)促使污染物濃度系數(shù)增大0.978，而污染物濃度超出拐點(diǎn)后上升速率將放緩[33]。因此，在經(jīng)濟(jì)發(fā)展同時(shí)控制高耗能源排放，推廣清潔型能源將有助于城市群臭氧污染問(wèn)題的改善。

長(zhǎng)三角和珠三角城市群人均GDP 和臭氧濃度的空間差異驗(yàn)證了二者的閾值效應(yīng)。人均GDP 是衡量城市群經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平的重要指標(biāo)，城市群間經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平的不同必然會(huì)導(dǎo)致污染物排放形成差異，進(jìn)而影響臭氧濃度[34]。這與本研究發(fā)現(xiàn)人均GDP 與臭氧濃度存在正相關(guān)的結(jié)論有相似性。已有研究表明，人均GDP 一定程度上反映了城市化和工業(yè)化的水平[35]。城市在城市化和工業(yè)化的過(guò)程中，將產(chǎn)生大氣污染物[36]。這和本研究中發(fā)現(xiàn)珠三角和長(zhǎng)三角城市群人均GDP 分別低于15 000 和20 000 元/人時(shí)，人均GDP 與臭氧濃度保持著正相關(guān)的結(jié)論存在一致性。但是這種類似環(huán)境庫(kù)茲涅茨曲線（EKC 曲線）的關(guān)聯(lián)性會(huì)隨著環(huán)境治理資金的投入逐漸從正相關(guān)轉(zhuǎn)為負(fù)相關(guān)。即大氣環(huán)境治理資金的不斷投入，會(huì)引起大氣的臭氧前體物排放量減少，最終導(dǎo)致臭氧濃度上升速率減緩[37]。雖然在本研究中三大城市群中的人均GDP 與臭氧濃度之間關(guān)系并未完全體現(xiàn)這一點(diǎn)，但在對(duì)京津冀城市群的研究中發(fā)現(xiàn)能源消耗超過(guò)65 000 t 時(shí)會(huì)出現(xiàn)類似前文中提到的EKC 曲線拐點(diǎn)。未來(lái)研究中，有待對(duì)這一問(wèn)題通過(guò)機(jī)器學(xué)習(xí)模型進(jìn)行深入挖掘，以期為區(qū)域臭氧防治提供建設(shè)性意見。

城市群內(nèi)部社會(huì)經(jīng)濟(jì)因素的交互作用增強(qiáng)了臭氧濃度的空間變化。地理探測(cè)器結(jié)果顯示，人均GDP 和能源消耗量是三大城市群中解釋力排序靠前的經(jīng)濟(jì)因子。Xu 等[38]的研究指出，人均GDP 的增高會(huì)導(dǎo)致更多的資金投入于環(huán)境治理并減輕污染物濃度，從而影響城市群臭氧污染的現(xiàn)狀。社會(huì)經(jīng)濟(jì)因素對(duì)城市群臭氧濃度空間變化的重要性隨著人均GDP 對(duì)人口密度、經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平和產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)的影響程度加深而增加[39]。能源消耗對(duì)污染物生成和聚集發(fā)揮著重要作用[40]。Li 等[41]指出，能源消耗通過(guò)調(diào)節(jié)污染源活動(dòng)強(qiáng)弱來(lái)調(diào)節(jié)臭氧污染物空間變化特征。這與本文中發(fā)現(xiàn)在京津冀城市群中，能源消耗量和人均GDP 的交互組合對(duì)臭氧濃度空間變化特征解釋率最高的結(jié)論存在一致性。同時(shí)，地理探測(cè)器因子的交互作用可以提高被解釋變量的解釋率[42]。因此，能源消耗量和人均GDP 的交互作用解釋率越高，說(shuō)明該地區(qū)越容易出現(xiàn)臭氧污染現(xiàn)象。雖然地理探測(cè)器交互機(jī)制定量分析了臭氧在城市群內(nèi)部的空間變化，但在空間分異的影響下，目前還無(wú)法判斷本文空間變化的研究結(jié)果是否適用于自然區(qū)、經(jīng)濟(jì)區(qū)以及全國(guó)范圍。在今后的研究中，會(huì)通過(guò)擴(kuò)大研究尺度重新劃分研究區(qū)進(jìn)一步對(duì)臭氧濃度空間變化特征成因進(jìn)行定量研究。

4 結(jié)論

（1）2015—2020年三大城市群臭氧濃度整體呈上升趨勢(shì)。在時(shí)間變化上，臭氧年均濃度變化率由長(zhǎng)三角向南北遞減，即長(zhǎng)三角（3.4%）＞京津冀（2.9%）＞珠三角（2.1%）；在空間變化上，臭氧濃度年均值自北向南遞減，即京津冀（98.3 μg/m3）＞長(zhǎng)三角（96.7μg/m3）＞珠三角（90.5 μg/m3）。

（2）能源消耗量與人均GDP 是影響三城市群臭氧濃度時(shí)間變化的最主要因子。它們與臭氧濃度間存在著非線性的閾值效應(yīng)。在長(zhǎng)三角和珠三角城市群中，隨著人均GDP 和能源消耗量的增加，它們對(duì)臭氧濃度上升速率的影響會(huì)出現(xiàn)減弱，京津冀城市群能源消耗量對(duì)臭氧濃度影響的拐點(diǎn)為65 000 t。

（3）能源消耗量和人均GDP 是影響三大城市群臭氧濃度空間變化特征的主要影響因子，且各因子的交互作用增強(qiáng)了城市群內(nèi)部臭氧濃度的空間變化特征。