基于物質(zhì)流模型的長(zhǎng)三角城市群食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)氮素流動(dòng)格局及影響因素

董莉，鄒天森,2,3，徐睿,2，張澤乾,2,3，楊鵲平,2*

1.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院

2.國(guó)家長(zhǎng)江生態(tài)環(huán)境保護(hù)修復(fù)聯(lián)合研究中心

3.北京師范大學(xué)水科學(xué)研究院

氮是生物必需的營(yíng)養(yǎng)元素之一，是構(gòu)成生命體的基本元素。氮素的生物地球化學(xué)循環(huán)涉及范圍廣，生態(tài)環(huán)境影響大，是地球上最重要的生物地球化學(xué)循環(huán)之一[1]。活性氮（reactive nitrogen, Nr）是處于氧化或還原態(tài)的氮?；钚缘杀簧镏苯永?，并在食物鏈中流動(dòng)[2]。因此，活性氮在生態(tài)系統(tǒng)中扮演著至關(guān)重要的角色，控制著生態(tài)系統(tǒng)的凈初級(jí)生產(chǎn)力[3-4]。工業(yè)革命前，閃電和生態(tài)固氮作用是產(chǎn)生活性氮的主要途徑，環(huán)境中活性氮的產(chǎn)生和消耗基本處于平衡狀態(tài)[5]。然而，工業(yè)革命以來(lái)，特別是人工合成氨技術(shù)問(wèn)世以來(lái)，人為活性氮的產(chǎn)生量已遠(yuǎn)超自然活性氮，嚴(yán)重干擾了氮素生物地球化學(xué)循環(huán)，并在全球范圍內(nèi)造成嚴(yán)重的生態(tài)環(huán)境問(wèn)題[6-7]。在中國(guó)，食物生產(chǎn)和消費(fèi)是人為活性氮輸入最主要的來(lái)源，占人為活性氮輸入的85%，其造成的氮素環(huán)境損失約占中國(guó)總氮足跡的86%[8-9]。

隨著城市化進(jìn)程的不斷加快，全球人口不斷向城市集聚。由于城市的外部依賴性，其對(duì)于食物的巨大需求導(dǎo)致大量活性氮進(jìn)入城市，但其中能被人類有效利用的部分僅占很小比例，大部分活性氮又以城市代謝廢物的形式排放到環(huán)境中[1]。城市食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)排放的活性氮已經(jīng)成為全球面臨的重大環(huán)境問(wèn)題之一[10]。為厘清城市食物氮代謝的內(nèi)在機(jī)理，為氮素管理提供科學(xué)指導(dǎo)和依據(jù)，定量表征城市食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)氮素代謝過(guò)程逐漸成為了研究熱點(diǎn)。早期的研究主要采用收支平衡法[11]，該方法基于質(zhì)量守恒定律，通過(guò)建立氮素輸入項(xiàng)、輸出項(xiàng)和系統(tǒng)內(nèi)累積項(xiàng)之間的收支平衡關(guān)系來(lái)研究氮素輸入和輸出。但收支平衡法不能定量反映氮素在系統(tǒng)內(nèi)部的流動(dòng)情況[12]。物質(zhì)流分析法的出現(xiàn)彌補(bǔ)了上述不足。該方法將系統(tǒng)劃分為若干子系統(tǒng)，并將氮素收支平衡的思想拓展到每個(gè)子系統(tǒng)層面，根據(jù)各子系統(tǒng)間的內(nèi)在聯(lián)系，建立起系統(tǒng)內(nèi)部的氮素流動(dòng)過(guò)程。物質(zhì)流方法完整刻畫了系統(tǒng)氮素輸入、輸出以及內(nèi)部流動(dòng)的全過(guò)程，大大推動(dòng)了人為活性氮的定量研究。

國(guó)內(nèi)外學(xué)者基于物質(zhì)流分析開(kāi)展了大量城市食物氮代謝研究。從研究?jī)?nèi)容來(lái)看，主要集中在氮素流動(dòng)參數(shù)、氮素流動(dòng)通量和利用效率、時(shí)空分布特征、驅(qū)動(dòng)因素、氮素?fù)p失及其環(huán)境效應(yīng)、未來(lái)情景預(yù)測(cè)和減排潛力估算等方面[13-19]。例如，王曉玉等[20]探討了中國(guó)各省(區(qū)、市)各類大田作物的秸稈系數(shù)取值，認(rèn)為水稻為0.74～1.33，小麥為1.05～1.41，玉米為0.93～1.30。Dong 等[21]采用物質(zhì)流分析研究了1995—2015年廣州市人類生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)的氮素流動(dòng)，發(fā)現(xiàn)人為干擾極大地改變了活性氮在城市系統(tǒng)中的分布格局，表現(xiàn)為活性氮在大氣中大量富集，人口、工業(yè)、飲食和能源消費(fèi)對(duì)人為活性氮增長(zhǎng)的貢獻(xiàn)率合計(jì)約為94%。Liao 等[22]采用物質(zhì)流分析研究了2000—2018年上海市食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)氮流動(dòng)模式和驅(qū)動(dòng)因素，結(jié)果表明，食品生產(chǎn)和消費(fèi)系統(tǒng)中活性氮輸入主要來(lái)源包括氮肥、外來(lái)畜禽飼料和植物性食品；農(nóng)業(yè)生產(chǎn)系統(tǒng)的氮利用效率處于較低水平，僅為18.43%～27.6%；作物種植面積是糧食生產(chǎn)和消費(fèi)系統(tǒng)活性氮投入的主要驅(qū)動(dòng)力。Lin等[23]定量研究了1991—2010年廈門市食物源碳、氮、磷的代謝過(guò)程，發(fā)現(xiàn)食物源碳、氮、磷在城市系統(tǒng)中具有多種代謝通量，其中氮、磷主要排放到垃圾填埋場(chǎng)和水中；人口增長(zhǎng)和飲食結(jié)構(gòu)的變化加速了營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的環(huán)境排放；采用綜合系統(tǒng)方法，將城市營(yíng)養(yǎng)代謝過(guò)程與更廣泛的生物地球化學(xué)循環(huán)相結(jié)合，對(duì)于提升城市氮素管理至關(guān)重要。

中國(guó)快速的城市化進(jìn)程孕育了若干超大城市群。城市群是區(qū)域城市經(jīng)濟(jì)、人口和交通高度集約化、一體化的高級(jí)發(fā)展形態(tài)。其內(nèi)部各城市間緊密的經(jīng)濟(jì)、交通、人口流動(dòng)相互作用可使城市環(huán)境問(wèn)題放大成為跨區(qū)域問(wèn)題[24]。因此，對(duì)氮素循環(huán)的擾動(dòng)更為劇烈[25]。然而，當(dāng)前的研究多數(shù)集中于單個(gè)城市，鮮有城市群尺度的研究。單個(gè)城市尺度的研究已無(wú)法解決城市化進(jìn)程高級(jí)階段面臨的氮污染問(wèn)題，有必要針對(duì)多城市耦合效應(yīng)下的食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)氮流動(dòng)開(kāi)展定量研究。為此，筆者利用物質(zhì)流分析方法，以長(zhǎng)三角城市群食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)為研究對(duì)象，定量分析2019年系統(tǒng)氮素流動(dòng)格局和影響因素，以期為減少城市群食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)活性氮排放提供決策依據(jù)。

1 研究區(qū)與研究方法

1.1 研究區(qū)概況

長(zhǎng)三角城市群是中國(guó)最發(fā)達(dá)、人口最稠密的地區(qū)之一，包括以上海為核心的26 個(gè)城市。長(zhǎng)三角城市群總面積為213 982.5 km2，約占全國(guó)國(guó)土面積的2.2%。2019年，其國(guó)內(nèi)生產(chǎn)總值（GDP）為19.74 萬(wàn)億元，常住人口約1.56 億人，分別占全國(guó)的19.92%和11.11%[26]。除上海外，其余25 個(gè)城市分布在3 個(gè)省級(jí)行政區(qū)，具體包括江蘇省的南京市、無(wú)錫市、常州市、蘇州市、南通市、鹽城市、揚(yáng)州市、鎮(zhèn)江市、泰州市，浙江省的杭州市、寧波市、嘉興市、湖州市、紹興市、金華市、舟山市、臺(tái)州市，以及安徽省的合肥市、滁州、馬鞍山市、蕪湖市、宣城市、銅陵市、池州市、安慶市[27]。

1.2 研究方法

1.2.1 模型分析框架

采用物質(zhì)流模型量化2019年長(zhǎng)三角城市群食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)氮素流動(dòng)。模型的地理系統(tǒng)邊界為長(zhǎng)三角行政區(qū)劃邊界。根據(jù)前期文獻(xiàn)調(diào)研結(jié)果（表1），結(jié)合實(shí)際情況進(jìn)行子系統(tǒng)劃分和指標(biāo)設(shè)置。將食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)劃分為6 個(gè)子系統(tǒng)，即農(nóng)田種植、畜禽養(yǎng)殖、水產(chǎn)養(yǎng)殖、人類消費(fèi)、廢物管理和環(huán)境支持子系統(tǒng)。在農(nóng)田種植子系統(tǒng)中，選擇水稻、小麥、玉米、豆類、薯類、花生、油菜籽、棉花、甘蔗、蔬菜和水果共11 種作物類型。這些作物的播種面積占研究區(qū)域作物總播種面積的90%以上。在畜禽子系統(tǒng)中，主要考慮豬、牛、羊、兔、禽5 類動(dòng)物。水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)包括魚(yú)、蟹和蝦3 類水產(chǎn)，并同時(shí)考慮了水產(chǎn)養(yǎng)殖和水產(chǎn)捕撈。對(duì)于人類消費(fèi)子系統(tǒng)，食物消費(fèi)同時(shí)考慮了家庭飲食和外出就餐，食物類型包括谷物、蔬菜、水果、豬肉、牛肉、羊肉、禽肉、雞蛋、牛奶和水產(chǎn)共10 類。由于無(wú)法獲得城市層面的食物進(jìn)出口數(shù)據(jù)，本研究假設(shè)研究區(qū)域內(nèi)生產(chǎn)的食物優(yōu)先滿足當(dāng)?shù)叵M(fèi)需求。只有在產(chǎn)生剩余時(shí)才會(huì)流出到區(qū)域外，如有短缺則通過(guò)區(qū)域外輸入來(lái)滿足。

根據(jù)質(zhì)量平衡原理，各子系統(tǒng)間氮素流動(dòng)通量總體符合以下公式：

式中：INi和OUTj分別為子系統(tǒng)的各類氮輸入項(xiàng)和氮輸出項(xiàng)；STOk為子系統(tǒng)氮素累積。

模型中氮素在食物生產(chǎn)與消費(fèi)各子系統(tǒng)中的流動(dòng)共包括40 個(gè)氮流（F01～F40），詳見(jiàn)圖1。

1.2.2 數(shù)據(jù)來(lái)源

研究所用數(shù)據(jù)主要包括活動(dòng)水平數(shù)據(jù)和相關(guān)參數(shù)。活動(dòng)水平數(shù)據(jù)包括人口（城鎮(zhèn)人口和農(nóng)村人口）、耕地面積、有效灌溉面積、化肥用量、作物產(chǎn)量、作物播種面積、畜禽數(shù)量、動(dòng)物產(chǎn)品產(chǎn)量、水產(chǎn)養(yǎng)殖面積、水產(chǎn)品產(chǎn)量、人均食品消費(fèi)量、城市污水排放總量等，主要來(lái)源于國(guó)家統(tǒng)計(jì)局、地方統(tǒng)計(jì)局和其他政府部門發(fā)布的統(tǒng)計(jì)年鑒及相關(guān)官方數(shù)據(jù)文件。相關(guān)參數(shù)包括氮沉降速率、生物固氮率、食物氮含量等，主要來(lái)自公開(kāi)發(fā)表的文獻(xiàn)和書(shū)籍等。本研究?jī)?yōu)先使用研究區(qū)域本地的氮素相關(guān)參數(shù)。

1.2.3 不確定性分析

本研究基于活動(dòng)水平數(shù)據(jù)和排放因子或系數(shù)來(lái)計(jì)算各氮流通量。一般認(rèn)為，氮流通量的不確定性與活動(dòng)水平數(shù)據(jù)的質(zhì)量和參數(shù)的可靠性有關(guān)。為減少計(jì)算的不確定性，本研究的活動(dòng)數(shù)據(jù)采用官方統(tǒng)計(jì)年鑒數(shù)據(jù)。統(tǒng)計(jì)年鑒數(shù)據(jù)是中國(guó)可獲得的最準(zhǔn)確的活動(dòng)數(shù)據(jù)，本研究假設(shè)其不確定性為5%[28]。相比之下，從已發(fā)表的文獻(xiàn)中獲得的相關(guān)參數(shù)則表現(xiàn)出相對(duì)較大的差異性，參照前人的研究成果，不確定性為20%[22]。

由于氮的排放因子在大多數(shù)情況下不服從正態(tài)分布，本研究采用誤差傳播方程[29]估算不同來(lái)源氮流通量的不確定性。氮流通量的不確定性用百分?jǐn)?shù)表示，不確定性范圍用平均值和標(biāo)準(zhǔn)差(M ± SD)表示。

2 結(jié)果與討論

2.1 系統(tǒng)氮素流動(dòng)模式

2019年長(zhǎng)三角城市群食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)氮流格局見(jiàn)圖1。食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)氮輸入總量為3 472.56 Gg/a，主要包括含氮化肥、氮沉降、生物固氮、系統(tǒng)外部飼料輸入、系統(tǒng)外部糧食和動(dòng)物產(chǎn)品輸入、水產(chǎn)捕撈等。農(nóng)田種植子系統(tǒng)含氮化肥輸入為最大的氮輸入項(xiàng)，為1 900.14 Gg/a，約占氮輸入總量的54.7%。系統(tǒng)總體氮輸出為3 061.29 Gg/a，包括氮素?fù)p失和產(chǎn)品輸出等。其中，氮素?fù)p失總量高達(dá)2 783.47 Gg/a，占總體氮輸出的90.9%，是系統(tǒng)氮素輸出的最主要形式。系統(tǒng)輸出中氮素?fù)p失占比高的主要原因是長(zhǎng)三角城市群人口聚集效應(yīng)導(dǎo)致的巨大食物消費(fèi)量。根據(jù)本研究的相關(guān)結(jié)果，2019年長(zhǎng)三角城市群常住人口為1.56 億人，居民對(duì)糧食和動(dòng)物產(chǎn)品的消費(fèi)量分別高達(dá)594.43 和260.57 Gg/a，比系統(tǒng)內(nèi)生產(chǎn)的糧食（可用作口糧部分）和動(dòng)物產(chǎn)品可提供的氮素總量高出152.39 Gg/a。系統(tǒng)內(nèi)生產(chǎn)的糧食和動(dòng)物產(chǎn)品氮素總量無(wú)法滿足當(dāng)?shù)氐男枨螅€需外部調(diào)入，僅部分水產(chǎn)品可以輸出。因此，系統(tǒng)向外輸出的食物產(chǎn)品氮素量很少，氮素輸出主要表現(xiàn)為氮素?fù)p失。

2.2 子系統(tǒng)氮素流動(dòng)模式

各子系統(tǒng)氮素輸入和輸出的主要成分見(jiàn)圖2。

圖2 2019年長(zhǎng)三角城市群食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)各子系統(tǒng)氮輸入和氮輸出Fig.2 Nitrogen inputs and outputs in subsystems of food production and consumption system in the Yangtze River Delta city cluster in 2019

2.2.1 農(nóng)田種植子系統(tǒng)

2019年，農(nóng)業(yè)種植子系統(tǒng)氮輸入總量為2 756.98 Gg/a，是氮素輸入最高的子系統(tǒng)。其中，化肥輸入是最大的輸入項(xiàng)，占比高達(dá)68.9%。農(nóng)業(yè)種植子系統(tǒng)的氮素輸出總量為2 434.80 Gg/a，主要包括糧食、秸稈和氮損失。其中，氮損失總量為1 325.53 Gg/a，占比為54.4%，高于糧食和秸稈中的氮量。上述研究結(jié)果表明，長(zhǎng)三角城市群農(nóng)田種植系統(tǒng)氮素輸入的大部分流失到了環(huán)境中。這可能與系統(tǒng)內(nèi)施氮強(qiáng)度過(guò)高，且結(jié)構(gòu)不合理有關(guān)。2019年，區(qū)域農(nóng)田種植子系統(tǒng)施氮強(qiáng)度為318.98 kg/hm2，遠(yuǎn)高于基于保證產(chǎn)量目標(biāo)前提下的區(qū)域平均適宜施氮量（150 ～250 kg/hm2）[30-31]和歐盟規(guī)定的農(nóng)田氮素養(yǎng)分投入標(biāo)準(zhǔn)（145～275 kg/hm2）[32]。從施肥結(jié)構(gòu)來(lái)看，化肥氮素施用強(qiáng)度為276.07 kg/hm2，遠(yuǎn)高于朱兆良[33]建議的化肥施氮限量標(biāo)準(zhǔn)（180 kg/hm2）和農(nóng)業(yè)農(nóng)村部印發(fā)的主要大田作物氮肥定額用量（150～180 kg/hm2）[34]；相反，有機(jī)氮（糞肥和秸稈還田）施用強(qiáng)度僅為42.91 kg/hm2，遠(yuǎn)低于朱兆良[33]建議的有機(jī)糞肥氮施用量（131.93 kg/hm2）。已有研究表明，有機(jī)氮對(duì)于維持土壤有機(jī)碳氮庫(kù)，增加土壤保水保肥性能，減少對(duì)無(wú)機(jī)氮肥依賴具有重要作用[35]。有機(jī)氮投入量不足會(huì)導(dǎo)致土壤有機(jī)氮庫(kù)變小，一方面農(nóng)田對(duì)無(wú)機(jī)氮肥的高強(qiáng)度投入依賴性增大，進(jìn)而驅(qū)動(dòng)氮肥持續(xù)大量投入；另一方面，土壤保肥能力下降和氮肥的高強(qiáng)度投入，又增加了氮肥的大量流失，形成了惡性循環(huán)。因此，長(zhǎng)三角城市群農(nóng)業(yè)生產(chǎn)子系統(tǒng)施氮強(qiáng)度過(guò)高，且有機(jī)氮肥投入比例過(guò)低是氮素流失比高的重要原因之一。

2.2.2 禽畜養(yǎng)殖子系統(tǒng)

禽畜養(yǎng)殖子系統(tǒng)氮素輸入總量為689.23 Gg/a，最大的輸入項(xiàng)來(lái)源于系統(tǒng)外動(dòng)物飼料輸入，為207.64 Gg/a，占30.1%。系統(tǒng)外動(dòng)物飼料輸入占比最高的特點(diǎn)與上海市禽畜養(yǎng)殖子系統(tǒng)相同[22]。氮輸出總量為680.55 Gg/a，最大的輸出項(xiàng)為氮損失，為371.02 Gg/a，占比為54.5%。氮損失來(lái)自動(dòng)物糞便貯存環(huán)節(jié)的流失。相比之下，糞便還田量較低（97.21 Gg/a），還田率僅28.3%。這可能與長(zhǎng)期以來(lái)中國(guó)農(nóng)田種植與禽畜養(yǎng)殖業(yè)總體脫離的現(xiàn)實(shí)有關(guān)[36]。若打通上述2 個(gè)子系統(tǒng)間的氮素循環(huán)路徑，將禽畜糞肥還田率提升至國(guó)外的約80%，將可以向農(nóng)田子系統(tǒng)增加約177.33 Gg/a 的有機(jī)氮素輸入。即使維持當(dāng)前農(nóng)田種植子系統(tǒng)氮素投入強(qiáng)度不變，也可減少等量的化肥施用量，提高有機(jī)氮的比例，有利于減少系統(tǒng)氮素的損失。

2.2.3 水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)

水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)氮素輸入總量為554.43 Gg/a。餌料為水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)最大的氮素輸入項(xiàng)，為342.74 Gg/a；其次是天然捕撈，為101.10 Gg/a，其氮素占長(zhǎng)三角城市群水產(chǎn)品氮素輸入總量的36%。水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)氮輸出總量為489.91 Gg/a，最主要的輸出項(xiàng)為水產(chǎn)品，為282.75 Gg/a。水產(chǎn)品中的氮素除滿足本地需求外（116.03 Gg/a），多數(shù)輸出到系統(tǒng)外（166.73 Gg/a）。長(zhǎng)三角地區(qū)是中國(guó)重要的水產(chǎn)品生產(chǎn)基地之一，浙江、江蘇、安徽和上海4 省市水產(chǎn)品產(chǎn)量約占全國(guó)總產(chǎn)量的20.4%[26]，其中約80%產(chǎn)自長(zhǎng)三角城市群[37-40]，產(chǎn)量遠(yuǎn)大于當(dāng)?shù)匦枨罅?。因此，與農(nóng)田種植和畜禽養(yǎng)殖子系統(tǒng)不同，長(zhǎng)三角城市群水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)氮主要以水產(chǎn)品的形式輸出，而非氮損失。

2.2.4 人類消費(fèi)子系統(tǒng)

2019年人類消費(fèi)子系統(tǒng)氮素消費(fèi)總量為971.02 Gg/a。從城鄉(xiāng)分布來(lái)看，城市居民氮消費(fèi)總量為736.12 Gg/a，是農(nóng)村居民氮消費(fèi)總量的3.13 倍。基于常住人口計(jì)算發(fā)現(xiàn)，長(zhǎng)三角城市群城市居民人均氮消費(fèi)量為6.5 kg/a，農(nóng)村居民人均氮消費(fèi)量為5.6 kg/a。因此，城市化進(jìn)程是導(dǎo)致研究區(qū)域人類消費(fèi)子系統(tǒng)氮素消費(fèi)量持續(xù)增長(zhǎng)的重要原因。該結(jié)論與Gao 等[41]的結(jié)果一致?？梢灶A(yù)見(jiàn)，隨著當(dāng)?shù)厝丝诳偭坷^續(xù)增長(zhǎng)和城市化率的持續(xù)提高，將有更多人口進(jìn)入城市，未來(lái)氮消費(fèi)總量也將持續(xù)增加。從食物氮結(jié)構(gòu)來(lái)看，長(zhǎng)三角城市群糧食消費(fèi)量為594.43 Gg/a，動(dòng)物產(chǎn)品和水產(chǎn)品的消費(fèi)量為376.60 Gg/a。動(dòng)物源（含水產(chǎn)）食物氮在食物消費(fèi)氮總量中的比例為41.1%，高于全國(guó)平均水平（40%）[42]。動(dòng)物源食物所占比例與經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平密切相關(guān)[43]。長(zhǎng)三角城市群經(jīng)濟(jì)較為發(fā)達(dá)，因此，動(dòng)物源食物消費(fèi)占比也較高。人類消費(fèi)系統(tǒng)氮素輸出總量為955.13 Gg/a，大部分均以代謝廢物或糞便形式損耗（879.77 Gg/a）。

2.3 氮素流動(dòng)指標(biāo)

氮素利用效率（NUE）用于指示系統(tǒng)氮素利用的效率，其定義為氮素產(chǎn)品輸出與氮素輸入的比值。在本研究中，每個(gè)食物生產(chǎn)子系統(tǒng)的NUE 通過(guò)產(chǎn)品中的氮素量除以本子系統(tǒng)的氮素投入總量得出（表2）。由表2 可知，長(zhǎng)三角城市群農(nóng)田種植子系統(tǒng)、畜禽養(yǎng)殖子系統(tǒng)和水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)的NUE 分別為42.6%、30.8%和40.1%，高于長(zhǎng)江中下游城市群、廣州和全國(guó)平均水平，但遠(yuǎn)低于美國(guó)、加拿大和歐洲等。國(guó)際上推薦農(nóng)田種植子系統(tǒng)NUE 的參考值為50.0%～90.0%，當(dāng)NUE＜50.0% 時(shí)，表明氮素效率低[44]。因此，研究區(qū)域農(nóng)田種植NUE 尚有很大的提升空間。

表2 不同國(guó)家和地區(qū)食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)氮素利用效率對(duì)比Table 2 Comparison of NUEs in food production and consumption systems in different countries and areas

長(zhǎng)三角城市群畜禽養(yǎng)殖和水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)NUE 較高。一方面，畜禽養(yǎng)殖的NUE 取決于動(dòng)物類別、飼養(yǎng)方式和管理水平[45]。長(zhǎng)三角地區(qū)的禽畜養(yǎng)殖管理處于較高水平，如夏玉玲等[19,22]研究發(fā)現(xiàn)，2018年長(zhǎng)三角城市群中心城市上海市禽畜養(yǎng)殖子系統(tǒng)的NUE 為37.41%，高于本研究結(jié)果。另一方面，可能與各研究NUE 的計(jì)算方式和年份不同有關(guān)。雖然國(guó)內(nèi)外不同研究普遍將NUE 定義為產(chǎn)品氮輸出與氮輸入總量之間的比值，但關(guān)于產(chǎn)品氮的定義（如是否包括皮、毛、骨等加工副產(chǎn)物）以及計(jì)算NUE 時(shí)采用的參數(shù)（如不同動(dòng)物產(chǎn)品氮含量等）卻不盡相同。而且，其他研究的年份早于本研究，均可能對(duì)NUE 結(jié)果有一定影響。

2.4 氮素?fù)p失結(jié)構(gòu)

食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)氮素?fù)p失如圖3 所示。2019年，系統(tǒng)的氮素?fù)p失總量為2 783.47 Gg/a。從來(lái)源結(jié)構(gòu)來(lái)看，來(lái)自農(nóng)田種植子系統(tǒng)的氮素?fù)p失最高，為1 325.53 Gg/a，占比為47.6%；其后依次為人類消費(fèi)子系統(tǒng)（879.77 Gg/a，占比為31.6%）、畜禽養(yǎng)殖子系統(tǒng)（371.02 Gg/a，占比為13.3%）和水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)（207.16 Gg/a，占比為7.4%）。因此，農(nóng)田種植子系統(tǒng)和人類消費(fèi)子系統(tǒng)是長(zhǎng)三角城市群氮素?fù)p失最主要的來(lái)源。結(jié)合農(nóng)田種植子系統(tǒng)NUE 低于50.0%的情況，未來(lái)其氮素管理的重點(diǎn)應(yīng)為提高NUE。人類消費(fèi)子系統(tǒng)的氮素?fù)p失貢獻(xiàn)較大則表明，長(zhǎng)三角城市群人口集聚效應(yīng)帶來(lái)了巨大的環(huán)境壓力。由于該地區(qū)城市化進(jìn)程仍在加快，預(yù)計(jì)未來(lái)人類消費(fèi)子系統(tǒng)氮素排放量將呈現(xiàn)持續(xù)增加趨勢(shì)，應(yīng)在未來(lái)加強(qiáng)氮處理系統(tǒng)建設(shè)，減緩對(duì)環(huán)境的影響。

圖3 食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)氮素?fù)p失路徑Fig.3 Nitrogen loss paths to the environment from food production and consumption system

由圖3 可知，系統(tǒng)氮素?fù)p失絕大部分進(jìn)入大氣環(huán)境（占比為70.7%），且大氣中的氮排放主要來(lái)自農(nóng)田種植子系統(tǒng)（占比為60.3%），其次是人類消費(fèi)子系統(tǒng)（24.2%）、水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)（9.1%）和禽畜養(yǎng)殖子系統(tǒng)（6.4%）。進(jìn)入大氣環(huán)境中的氮素主要是通過(guò)反硝化生成的氮?dú)?，? 173.79 Gg/a，占59.7%；其次是以氨揮發(fā)形式排放的NH3，為751.0 Gg/a，占比為38.2%；其余為NO2和NOx。雖然進(jìn)入大氣環(huán)境的氮素主要是對(duì)環(huán)境無(wú)害的氮?dú)?，活性氮比例相?duì)較低，但依然表明系統(tǒng)氮素?fù)p失較大。特別是農(nóng)田種植子系統(tǒng)，大量化肥通過(guò)反硝化、氨揮發(fā)的方式逸散到大氣環(huán)境，不僅造成了氮素的極大浪費(fèi)，帶來(lái)生態(tài)環(huán)境問(wèn)題，也在一定程度上推高了施氮強(qiáng)度，導(dǎo)致惡性循環(huán)。農(nóng)戶普遍采用的撒施氮肥技術(shù)，是造成氮肥施用強(qiáng)度過(guò)大和大量損失的重要原因之一[31]。為此，應(yīng)積極推行國(guó)際上流行的“4R”施肥理念和技術(shù)，即確定合理的施肥量（right rate）、施用正確的肥料品種（right source）、選擇正確的施肥時(shí)期（right time）和正確的施肥位置（right place），多種措施齊下，提高氮肥NUE，減少農(nóng)田種植子系統(tǒng)氮素?fù)p失[50]。

進(jìn)入地表水環(huán)境的氮素?fù)p失總量為603.29 Gg/a。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，氮素?fù)p失進(jìn)入地表水的主要途徑是氮徑流，總量為451.16 Gg/a，占74.8%；以點(diǎn)源形式進(jìn)入水體的總量為152.14 Gg/a，占25.2%。對(duì)于氮徑流，畜禽養(yǎng)殖子系統(tǒng)對(duì)徑流總量的貢獻(xiàn)最大，為228.80 Gg/a，占比為50.7%，其次是農(nóng)田種植子系統(tǒng)（109.77 Gg/a，占比為24.3%）和人類消費(fèi)子系統(tǒng)（85.42 Gg/a，占比為18.9%）。因此，控制地表水環(huán)境氮污染的關(guān)鍵在于控制畜禽養(yǎng)殖和農(nóng)田種植子系統(tǒng)的氮徑流損失。為此，應(yīng)打通農(nóng)田種植和畜禽養(yǎng)殖子系統(tǒng)間的流通渠道，大幅提高畜禽糞便的還田比例。既可以有效減少畜禽糞便的氮素?fù)p失，還可以提高農(nóng)田種植子系統(tǒng)的有機(jī)氮投入，有助于實(shí)現(xiàn)系統(tǒng)層面的高NUE，降低氮素?fù)p失。

進(jìn)入地下水的氮素?fù)p失為87.36 Gg/a。人類消費(fèi)子系統(tǒng)是氮淋洗最主要的貢獻(xiàn)者，為41.09 Gg/a?；诒狙芯康墓浪悖祟愊M(fèi)子系統(tǒng)氮淋洗的主要途徑是生活污水滲漏。因此，應(yīng)提高生活污水收集率，減少滲漏量。

2.5 氮素?fù)p失空間分布

基于長(zhǎng)三角各城市行政區(qū)域面積，計(jì)算各城市食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)氮素?fù)p失強(qiáng)度，其空間分布如圖4 所示。長(zhǎng)三角城市群中，上海、揚(yáng)州、鹽城氮素?fù)p失強(qiáng)度位列前三位，分別為26.43、23.20 和22.26 kg/hm2。南通、嘉興、泰州也呈現(xiàn)較高的氮素?fù)p失強(qiáng)度，分別為20.23、18.25 和17.80 kg/hm2。杭州、宣城、池州氮素?fù)p失強(qiáng)度較低，分別為6.14、5.83 和4.55 kg/hm2。為探究影響氮素?fù)p失空間分布的因素，基于2019年各城市統(tǒng)計(jì)年鑒中的社會(huì)經(jīng)濟(jì)和自然因素?cái)?shù)據(jù)，采用皮爾遜相關(guān)分析研究氮素空間損失強(qiáng)度與各城市社會(huì)經(jīng)濟(jì)狀況和自然因素之間的關(guān)系，結(jié)果如圖5 所示。由圖5 可知，氮素?fù)p失強(qiáng)度與GDP（P＜0.05,r=0.42）、單位面積GDP（P＜0.05,r=0.48）、人口數(shù)量（P＜0.05,r=0.47）、人口密度（P＜0.01,r=0.53）、化肥施用強(qiáng)度（P＜0.01,r=0.64）、單位面積畜禽養(yǎng)殖數(shù)量（P＜0.01,r=0.66）、耕地面積占比（P＜0.01,r=0.69）和森林覆蓋率（P＜0.01,r=-0.76）相關(guān)性具有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義，說(shuō)明上述因素是影響氮素?fù)p失強(qiáng)度空間差異性的因素。該結(jié)論與先前的研究[51]結(jié)果一致。氮素?fù)p失強(qiáng)度與各因素間的相關(guān)系數(shù)為0.42～0.76，表明其與上述因素相關(guān)程度一般。這可能與氮損失強(qiáng)度受眾多因素綜合影響，作用機(jī)制復(fù)雜有關(guān)。

圖4 食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)氮素?fù)p失空間分布Fig.4 Spatial distribution pattern of nitrogen losses to the environment from food production and consumption system

圖5 氮素?fù)p失強(qiáng)度與社會(huì)經(jīng)濟(jì)因素皮爾遜相關(guān)分析Fig.5 Pearson correlation analysis between nitrogen loss intensity and local socioeconomic factors

上海市是典型的經(jīng)濟(jì)高度發(fā)達(dá)地區(qū)和人口密集區(qū)，揚(yáng)州、鹽城、南通、嘉興、泰州是典型的高強(qiáng)度農(nóng)業(yè)生產(chǎn)區(qū)，且6 座城市森林覆蓋率均較低（圖6）。這些特點(diǎn)共同導(dǎo)致了上述城市氮素?fù)p失強(qiáng)度較高。

圖6 長(zhǎng)三角城市群土地利用情況Fig.6 Land use types of the Yangtze River Delta city cluster

2.6 不確定性分析結(jié)果

本研究不確定性的來(lái)源主要包括：1）活動(dòng)水平數(shù)據(jù)。部分活動(dòng)水平數(shù)據(jù)無(wú)法獲取，如2019年長(zhǎng)三角城市群各城市人均食品消費(fèi)數(shù)據(jù)不完整，部分城市的人類消費(fèi)分析采用的是所在省份省級(jí)層面的數(shù)據(jù)。2）模型參數(shù)變異性。模型參數(shù)如氮沉降速率、作物固氮系數(shù)、各類物質(zhì)氮含量等均采用文獻(xiàn)報(bào)道數(shù)據(jù)而非實(shí)測(cè)，且各參數(shù)本身也存在空間尺度的差異。3）模型自身結(jié)構(gòu)。本研究物質(zhì)流模型共考慮了40 種氮流，基本覆蓋了食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)大部分氮素流動(dòng)，但仍無(wú)法做到全部覆蓋，必然會(huì)簡(jiǎn)化、忽略部分氮素流動(dòng)。如由于無(wú)城市層面的進(jìn)出口貿(mào)易數(shù)據(jù)，模型中沒(méi)有考慮城市食物生產(chǎn)與消費(fèi)領(lǐng)域的進(jìn)出口過(guò)程。4）不同氮素流動(dòng)之間的相互影響。部分氮素流相互之間存在聯(lián)系，會(huì)互相影響，可能導(dǎo)致不確定性的傳遞和積累。如糧食、秸稈、糞便等的歸趨均是基于現(xiàn)有研究結(jié)果給定的不同用途的比例來(lái)確定的，不同歸趨的比例之和為100%，因此，必然存在相互影響。另外，部分氮流如農(nóng)田種植子系統(tǒng)和水產(chǎn)養(yǎng)殖子系統(tǒng)氮素累積等無(wú)法直接計(jì)算，而是采用物料平衡法推算得出的結(jié)果，此過(guò)程實(shí)質(zhì)是將子系統(tǒng)氮素輸入和輸出的不確定性全部傳遞給了氮素累積，必然導(dǎo)致其不確定性較大。

為量化食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)氮素流動(dòng)不確定性，采用誤差傳播方程計(jì)算各氮素流的不確定性，結(jié)果如表3 所示。由表3 可見(jiàn)，各子系統(tǒng)氮素輸入和輸出的不確定性范圍為3.6%～12.2%，氮素累積的不確定性較高，為20.4%～121.4%。本研究的不確定性與Zhang 等[52]的研究結(jié)果大致相當(dāng)（輸入輸出為4%～42%，氮素累積為31%～342%）。未來(lái)氮循環(huán)方面知識(shí)和方法的發(fā)展將有助于降低模型的不確定性。

表3 食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)主要氮流的不確定性分析Table 3 Uncertainty analysis of main nitrogen flows in food production and consumption system

3 結(jié)論

（1）2019年長(zhǎng)三角城市群食物生產(chǎn)與消費(fèi)系統(tǒng)總體氮輸入為3 472.56 Gg/a，化肥輸入占54.7%；系統(tǒng)總體氮輸出為3 061.29 Gg/a，氮素?fù)p失占90.9%。氮素?fù)p失占比高的主要原因是長(zhǎng)三角城市群人口聚集效應(yīng)導(dǎo)致的食物消費(fèi)量巨大。農(nóng)田種植子系統(tǒng)和人類消費(fèi)子系統(tǒng)是氮素?fù)p失最主要的來(lái)源。未來(lái)氮素管理的重點(diǎn)是提高農(nóng)田種植子系統(tǒng)的NUE，加強(qiáng)氮處理系統(tǒng)建設(shè)。

（2）70.7%系統(tǒng)氮素?fù)p失進(jìn)入大氣環(huán)境，主要來(lái)自農(nóng)田種植子系統(tǒng)。進(jìn)入地表水氮素?fù)p失的主要途徑是氮徑流，占74.8%，畜禽養(yǎng)殖子系統(tǒng)和農(nóng)田種植子系統(tǒng)對(duì)徑流總量的貢獻(xiàn)較大。人類消費(fèi)子系統(tǒng)是氮淋洗最主要的貢獻(xiàn)者，主要途徑是生活污水滲漏。為此，應(yīng)積極推行國(guó)際上流行的“4R”施肥理念和技術(shù)，打通農(nóng)田種植子系統(tǒng)和畜禽養(yǎng)殖子系統(tǒng)間的流通渠道，大幅提高畜禽糞便的還田比例，提高生活污水收集率，減少滲漏量。

（3）長(zhǎng)三角各城市氮素?fù)p失強(qiáng)度空間異質(zhì)性較大，上海、揚(yáng)州、鹽城氮素?fù)p失強(qiáng)度位列前三位，分別為26.43、23.20 和22.26 kg/hm2；杭州、宣城、池州氮素?fù)p失強(qiáng)度較低，分別為6.14、5.83 和4.55 kg/hm2。

（4）氮素?fù)p失強(qiáng)度空間異質(zhì)性與經(jīng)濟(jì)、人口、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和土地利用等因素的相關(guān)性具有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義，但相關(guān)性一般。這可能與氮損失強(qiáng)度受眾多因素綜合影響、作用機(jī)制復(fù)雜有關(guān)。