高效毛細(xì)管電泳法檢測(cè)淡水魚(yú)肉中阿莫西林和氨芐西林殘留方法的建立

孫雪峰　王方雨

摘 要：為建立一種基于高效毛細(xì)管電泳技術(shù)、可同時(shí)高效檢測(cè)淡水魚(yú)肉中阿莫西林和氨芐西林殘留的高通量檢測(cè)方法，選用鰱魚(yú)作為淡水魚(yú)的代表，以空白魚(yú)肉為試材，使用二極管陣列檢測(cè)器進(jìn)行檢測(cè)。結(jié)果表明：樣品經(jīng)乙腈提取、旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀濃縮、固相萃取柱萃取后，在pH 7.85的30 mmol/L硼砂溶液緩沖體系中，檢測(cè)波長(zhǎng)210 nm、檢測(cè)電壓20 kV、檢測(cè)溫度25 ℃的電泳條件下，阿莫西林和氨芐西林在20 min內(nèi)能夠?qū)崿F(xiàn)基線分離；在0.02～10.00 μg/mL質(zhì)量濃度范圍內(nèi)，阿莫西林和氨芐西林的峰面積與質(zhì)量濃度之間呈線性相關(guān)，相關(guān)系數(shù)（R2）均大于0.990；阿莫西林在淡水魚(yú)肉中的加標(biāo)回收率為78.90%～85.72%，日內(nèi)變異系數(shù)小于8.01%，氨芐西林在淡水魚(yú)肉中的加標(biāo)回收率為75.36%～86.34%，日內(nèi)變異系數(shù)小于8.06%。

關(guān)鍵詞：高效毛細(xì)管電泳；阿莫西林；氨芐西林；殘留

Establishment of a High Performance Capillary Electrophoresis Method for the Determination of

Amoxicillin and Ampicillin Residues in Freshwater Fish

SUN Xuefeng， WANG Fangyu*

（Key Laboratory of Animal Immunology， Henan Academy of Agricultural Sciences， Zhengzhou 450000， China）

Abstract： This study established a high-throughput method for the simultaneous and efficient detection of amoxicillin and ampicillin residues in silver carp as a representative of freshwater fish using high performance capillary electrophoresis （HPCE） with a diode array detector. Samples were extracted with acetonitrile， concentrated by rotary evaporation and cleaned up using a solid phase extraction （SPE） column. The capillary column was washed with 30 mmol/L borax buffer solution at pH 7.85. The detection wavelength， voltage and temperature were set at 210 nm， 20 kV and 25 ℃， respectively. Baseline separation of amoxicillin and ampicillin was accomplished within 20 min. The peak area of amoxicillin and ampicillin showed a linear correlation with their concentrations in the range of 0.02–10.00 μg/mL， with correlation coefficients （R2） greater than 0.990. The recoveries of amoxicillin and ampicillin spiked in freshwater fish were 78.90%–85.72% and

75.36%-86.34%， respectively， with within-day coefficient of variation （CV） less than 8.01% and 8.06%， respectively.

Keywords： high performance capillary electrophoresis; amoxicillin; ampicillin; residue

DOI：10.7506/rlyj1001-8123-20221109-149

中圖分類(lèi)號(hào)：TS251.7? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A 文章編號(hào)：1001-8123（2023）06-0029-05

引文格式：

孫雪峰， 王方雨. 高效毛細(xì)管電泳法檢測(cè)淡水魚(yú)肉中阿莫西林和氨芐西林殘留方法的建立[J]. 肉類(lèi)研究， 2023， 37（6）： 25-33. DOI：10.7506/rlyj1001-8123-20221109-149.? ? http：//www.rlyj.net.cn

SUN Xuefeng， WANG Fangyu. Establishment of a high performance capillary electrophoresis method for the determination of amoxicillin and ampicillin residues in freshwater fish[J]. Meat Research， 2023， 37（6）： 25-33. （in Chinese with English abstract） DOI：10.7506/rlyj1001-8123-20221109-149.? ? http：//www.rlyj.net.cn

隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展、收入的增加及飲食健康意識(shí)的逐步增強(qiáng)，消費(fèi)者對(duì)蛋白質(zhì)的需求也越來(lái)越大，水產(chǎn)品作為谷類(lèi)和牛乳以外的主要蛋白質(zhì)來(lái)源，其占人類(lèi)需求總蛋白質(zhì)和動(dòng)物蛋白質(zhì)的比例分別達(dá)到6.5%和16.4%。

2018年據(jù)聯(lián)合國(guó)糧食及農(nóng)業(yè)組織統(tǒng)計(jì)，水產(chǎn)養(yǎng)殖已成為全球食品方面增長(zhǎng)最快的蛋白質(zhì)提供源，平均以每年8%的速率持續(xù)增長(zhǎng)。據(jù)統(tǒng)計(jì)，2021年，我國(guó)水產(chǎn)品總產(chǎn)量達(dá)到6 463 萬(wàn)t，其中人工養(yǎng)殖水產(chǎn)品產(chǎn)量高達(dá)5 388 萬(wàn)t，人工養(yǎng)殖水產(chǎn)品總產(chǎn)量遠(yuǎn)超天然生產(chǎn)水產(chǎn)品產(chǎn)量，也是全球唯一的人工養(yǎng)殖水產(chǎn)品產(chǎn)量超過(guò)天然生產(chǎn)水產(chǎn)品產(chǎn)量的國(guó)家[1]。隨著人工養(yǎng)殖水產(chǎn)品產(chǎn)量的增加，水產(chǎn)品的安全問(wèn)題逐漸凸顯。我國(guó)作為水產(chǎn)養(yǎng)殖大國(guó)有多種養(yǎng)殖模式，但人工養(yǎng)殖的整體特點(diǎn)是生產(chǎn)密度高，該模式導(dǎo)致獸藥殘留成為影響動(dòng)物源性水產(chǎn)品質(zhì)量安全的關(guān)鍵。

阿莫西林和氨芐西林作為2 種常見(jiàn)易得的β-內(nèi)酰胺類(lèi)抗生素在水產(chǎn)養(yǎng)殖過(guò)程中疾病預(yù)防與臨床治療上使用非常廣泛。截至到2019年，除了美國(guó)、加拿大和澳大利亞對(duì)動(dòng)物源水產(chǎn)品肉中阿莫西林、氨芐西林的最大殘留限量（maxium residue limit，MRL）未作規(guī)定外，中國(guó)、國(guó)際食品法典委員會(huì)、歐盟、海灣阿拉伯國(guó)家合作委員會(huì)、韓國(guó)、智利和新西蘭等國(guó)家、地區(qū)和國(guó)際組織對(duì)動(dòng)物源性水產(chǎn)品中的阿莫西林、氨芐西林等β-內(nèi)酰胺類(lèi)藥物的MRL均進(jìn)行了限定，雖然各個(gè)國(guó)家、地區(qū)和國(guó)際組織對(duì)動(dòng)物源性水產(chǎn)品的具體種類(lèi)或組織部位要求不盡相同，但是阿莫西林的MRL和氨芐西林的MRL一致，均為50 μg/kg[2]。

目前，獸藥殘留的檢測(cè)方法主要有高效液相色譜法（high performance liquid chromatography，HPLC）[3-4]、氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法（gas chromatography-mass spectrometry，GC-MS）[5-6]、LC-MS法[7-10]、毛細(xì)管法[11-14]等。農(nóng)業(yè)部和出入境檢驗(yàn)檢疫部門(mén)針對(duì)阿莫西林和氨芐西林的殘留現(xiàn)行的檢測(cè)方法主要有GC-MS、HPLC、放射受體分析法、免疫膠體金法和酶聯(lián)免疫法等。本研究建立了一種高效毛細(xì)管電泳分離法，使用二極管陣列檢測(cè)器同時(shí)對(duì)淡水魚(yú)肉中阿莫西林和氨芐西林的殘留進(jìn)行檢測(cè)，為淡水魚(yú)肉中阿莫西林和氨芐西林的獸藥殘留檢測(cè)提供一種新的檢測(cè)方法。

1 材料與方法

1.1 材料與試劑

淡水鰱魚(yú)肌肉組織（10 份） 浙江海洋水產(chǎn)養(yǎng)殖研究所。

阿莫西林標(biāo)準(zhǔn)品（純度87.0%）、氨芐西林標(biāo)準(zhǔn)品（純度85.6%） 中國(guó)獸醫(yī)藥品監(jiān)察所；氫氧化鈉、四硼酸鈉、磷酸二氫鈉（均為分析純）、乙腈（色譜純）? ?國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司；實(shí)驗(yàn)用水均為超純水。

1.2 儀器與設(shè)備

7100毛細(xì)管電泳儀（配備二極管陣列檢測(cè)器） 美國(guó)安捷倫科技公司；Heraeus Multifuge×1R高速冷凍離心機(jī) 熱電實(shí)驗(yàn)設(shè)備有限公司；RE-52AA旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀 上海亞榮生化有限公司；Scientz-48 L組織研磨器、冷凍型高通量組織研磨器 寧波新芝生物科技股份有限公司。

1.3 方法

1.3.1 溶液配制

1.3.1.1 標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液

分別稱(chēng)取阿莫西林標(biāo)準(zhǔn)品114.94 mg、氨芐西林標(biāo)準(zhǔn)品116.82 mg，用水溶解并定容于100 mL棕色容量瓶中，置于4 ℃冰箱保存，備用。

1.3.1.2 緩沖溶液

30 mmol/L四硼酸鈉緩沖溶液：稱(chēng)取適量的十水四硼酸鈉，按照30 mmol/L的濃度，加水溶解，并用20 mmol/L稀鹽酸溶液調(diào)節(jié)pH值為7.85，用0.22 μm水系濾膜過(guò)濾，備用。用前超聲波脫氣5～10 min。

1.3.2 毛細(xì)管預(yù)處理

開(kāi)機(jī)用1 mol/L NaOH沖洗5 min，等待5 min，超純水沖洗5 min，30 mmol/L四硼酸鈉緩沖溶液沖洗5 min，20 kV預(yù)電泳20 min；2 次運(yùn)行之間采用0.1 mol/L NaOH、超純水和30 mmol/L四硼酸鈉緩沖溶液分別沖洗毛細(xì)管各5 min，以保證良好的重現(xiàn)性。

1.3.3 樣品的采集和處理

選用鰱魚(yú)作為淡水魚(yú)的代表，進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。稱(chēng)取空白勻漿魚(yú)肉組織1.000 g于5 mL潔凈離心管中，加入混合標(biāo)準(zhǔn)溶液1.00 mL，漩渦振蕩后4 ℃冰箱放置30 min，加入pH 7.85的0.01 mmol/L磷酸二氫鈉溶液1.00 mL，渦旋振蕩提取后，放入冷凍離心機(jī)中，5 500 r/min離心20 min。移取上清液至另一個(gè)5 mL潔凈離心管中，加入乙腈1 mL，渦旋振蕩，放入冷凍離心機(jī)中5 500 r/min離心20 min。取上清液50 ℃旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)干燥后，再用2.0 mL超純水溶解，得樣品提取液。

取MCX固相萃取柱，先用3 mL超純水淋洗活化，取樣品提取液，以1 滴/s的流速過(guò)柱，用3 mL超純水淋洗，收集洗液，再用3 mL體積分?jǐn)?shù)80%乙腈水溶液進(jìn)行洗脫，收集洗脫液；將收集的洗液和洗脫液50 ℃水浴蒸干，用1 mL超純水溶解，過(guò)0.22 μm微孔濾膜，4 ℃保存?zhèn)溆谩?/p>

1.3.4 高效毛細(xì)管電泳法檢測(cè)波長(zhǎng)和電泳條件的選擇

檢測(cè)波長(zhǎng)的選擇：分別取配制好的質(zhì)量濃度10.00 μg/mL阿莫西林標(biāo)準(zhǔn)溶液、10.00 μg/mL氨芐西林標(biāo)準(zhǔn)溶液、10.00 μg/mL阿莫西林和氨芐西林混合標(biāo)準(zhǔn)溶液，于波長(zhǎng)190～220 nm下進(jìn)行紫外掃描，依照毛細(xì)管電泳波長(zhǎng)選擇的原則，在基質(zhì)不干擾的情況下取最大靈敏度時(shí)的波長(zhǎng)。

電泳條件的選擇：在確定的檢測(cè)波長(zhǎng)下，根據(jù)文獻(xiàn)[15-18]報(bào)道，以及阿莫西林和氨芐西林毛細(xì)管電泳圖譜基線的平穩(wěn)度、藥物分離度、峰形的好壞等對(duì)電泳條件進(jìn)行篩選，包括緩沖體系、緩沖體系的pH值、電壓和分離溫度的選擇。

1.3.5 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制

按實(shí)驗(yàn)方法對(duì)0.02、0.10、0.50、1.00、2.00、5.00、10.00 μg/mL的2 種藥物混合標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行測(cè)定。每個(gè)質(zhì)量濃度重復(fù)測(cè)定3 次取平均值，以峰面積（y）對(duì)質(zhì)量濃度（x，μg/mL）作線性回歸曲線。

1.3.6 靈敏度測(cè)定

取空白魚(yú)肉樣品，設(shè)7 個(gè)平行，按照1.3.4節(jié)選定檢測(cè)波長(zhǎng)和設(shè)定電泳條件進(jìn)行檢測(cè)，以連續(xù)測(cè)定空白樣品溶液響應(yīng)值的3 倍標(biāo)準(zhǔn)偏差所對(duì)應(yīng)的峰面積代入藥物標(biāo)準(zhǔn)曲線回歸方程計(jì)算出的藥物含量作為檢測(cè)限；以連續(xù)測(cè)定空白溶液響應(yīng)值的10 倍標(biāo)準(zhǔn)偏差所對(duì)應(yīng)的峰面積代入相應(yīng)標(biāo)準(zhǔn)曲線回歸方程計(jì)算出的藥物含量作為定量限。

1.3.7 準(zhǔn)確度與精密度測(cè)定

將不同質(zhì)量濃度的標(biāo)準(zhǔn)工作液按樣品處理方法添加到空白勻漿魚(yú)肉組織，使組織中各個(gè)藥物的加標(biāo)量分別為20、40、100、200 μg/kg，進(jìn)行添加回收實(shí)驗(yàn)，每個(gè)加標(biāo)量做5 個(gè)平行，根據(jù)峰面積計(jì)算藥物含量，從而求得加標(biāo)回收率和日內(nèi)變異系數(shù)。

1.4 數(shù)據(jù)處理

利用Microsoft Office Excel（2010版）軟件對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 高效毛細(xì)管電泳法檢測(cè)波長(zhǎng)和電泳條件的選擇

2.1.1 高效毛細(xì)管電泳法檢測(cè)波長(zhǎng)的選擇

依照毛細(xì)管電泳波長(zhǎng)選擇的原則，在基質(zhì)不干擾的情況下取最大靈敏度時(shí)的波長(zhǎng)，故選擇210 nm為檢測(cè)波長(zhǎng)，所得毛細(xì)管電泳圖如圖1～3所示。

2.1.2 高效毛細(xì)管電泳法電泳條件的選擇

緩沖體系的選擇：考察15、20、25、30、35 mmol/L的四硼酸鈉緩沖液，硼酸鹽濃度較低時(shí)，各藥物出現(xiàn)前沿峰，且基線不能分離；隨著硼酸鹽濃度的增加，藥物的遷移時(shí)間延長(zhǎng)，峰形較好，且基線分離，最終選用30 mmol/L四硼酸鈉緩沖液作為檢測(cè)的緩沖體系。

緩沖體系pH值的選擇：用稀鹽酸溶液將30 mmol/L四硼酸鈉緩沖溶液的pH值分別調(diào)至6.6、7.0、7.4、7.85、8.2、8.4，pH值較低時(shí)，分離效果好，但出鋒時(shí)間較長(zhǎng)，最長(zhǎng)達(dá)40 min；pH值較高時(shí)，出鋒時(shí)間縮短，最終選擇緩沖溶液的pH值為7.85，阿莫西林和氨芐西林的峰形較好，基線分離，且出峰時(shí)間在10 min以內(nèi)。

電壓的選擇：考察16、18、20、22、24 kV等電壓對(duì)阿莫西林和氨芐西林分離度的影響，峰高隨著電壓的增大而增高，但電壓過(guò)高會(huì)導(dǎo)致基線不穩(wěn)，且峰形變差。因此，選擇電壓為20 kV，阿莫西林和氨芐西林的響應(yīng)值達(dá)25 mAU，基線穩(wěn)定，峰形較好。

分離溫度的選擇：考察不同分離溫度（15、20、25、30 ℃）對(duì)阿莫西林和氨芐西林分離的影響，結(jié)果顯示，藥物的遷移時(shí)間隨著分離溫度的升高而縮短，分離溫度過(guò)高會(huì)影響藥物分離度，降低分離溫度會(huì)導(dǎo)致分離時(shí)間延長(zhǎng)，而增大分離溫度會(huì)導(dǎo)致峰形和分離度變差。故選擇分離溫度為25 ℃，遷移時(shí)間較短，且峰形和分離度較好。

最終確定高效毛細(xì)管電泳法檢測(cè)波長(zhǎng)和電泳條件為：在pH 7.85的30 mmol/L四硼酸鈉溶液緩沖體系中，檢測(cè)波長(zhǎng)210 nm，運(yùn)行電壓20 kV，溫度25 ℃，壓力進(jìn)樣5 kPa、5 s。

2.2 標(biāo)準(zhǔn)曲線

阿莫西林和氨芐西林2 種抗生素7 個(gè)質(zhì)量濃度的混合標(biāo)準(zhǔn)樣品，在選定的電泳條件下測(cè)定，得到阿莫西林回歸方程為y=1.446 1x＋0.346 1（R2=0.997 5），氨芐西林回歸方程為y=1.569 5x＋1.045 9（R2=0.993 9）。結(jié)果表明，在0.02～10.00 μg/mL時(shí)各藥物的峰面積與質(zhì)量濃度之間呈線性相關(guān)，R2均大于0.990。

2.3 靈敏度

根據(jù)7 個(gè)空白魚(yú)肉樣品的基線噪音平均值，按信噪比（RS/N）=3為檢測(cè)限，RS/N=10為定量限，得到阿莫西林檢測(cè)限為20 μg/kg，氨芐西林檢測(cè)限為30 μg/kg，阿莫西林定量限為30 μg/kg，氨芐西林定量限為40 μg/kg?？瞻佐~(yú)肉和添加藥物的空白魚(yú)肉毛細(xì)管電泳圖譜見(jiàn)圖4～5。在空白魚(yú)肉樣品中添加藥物后，因魚(yú)肉樣品中成分比較復(fù)雜，導(dǎo)致2 種藥物的遷移時(shí)間與標(biāo)準(zhǔn)樣品相比也略微后移，但是遷移時(shí)間小于1 min，整體不影響檢測(cè)結(jié)果。

2.4 準(zhǔn)確度與精密度

由表1可知：阿莫西林在淡水魚(yú)肉中的加標(biāo)回收率為78.90%～85.72%，日內(nèi)變異系數(shù)小于8.01%；氨芐西林在淡水魚(yú)肉中的加標(biāo)回收率為75.36%～86.34%，日內(nèi)變異系數(shù)小于8.06%。

3 結(jié) 論

高效毛細(xì)管電泳結(jié)合了電泳技術(shù)與現(xiàn)代微柱分離技術(shù)，已成為化學(xué)分析方面新興的一個(gè)分支學(xué)科，是20世紀(jì)90年代以來(lái)發(fā)展最快的分析方法之一[19-20]。相比HPLC法，它具有以下優(yōu)點(diǎn)：1）分析時(shí)間短，分離效率高；2）檢測(cè)樣品用量少，檢測(cè)過(guò)程中樣品用量?jī)H為HPLC儀的幾百分之一；3）樣品選擇性很大，可以根據(jù)樣品的分子性質(zhì)，如大小、電荷數(shù)、手性、疏水性等對(duì)樣品進(jìn)行有效分離。毛細(xì)管電泳法已經(jīng)廣泛應(yīng)用于藥物含量檢測(cè)[21-22]、肉中的非法添加藥物檢測(cè)[23-25]、食品質(zhì)量控制[26-28]、口服液中甜味劑和防腐劑檢測(cè)[29]、食品和水中藥物殘留[30]、化妝品[31]、真菌毒素[32]和動(dòng)物疫病[33]等領(lǐng)域的檢測(cè)。

本研究建立一種基于高效毛細(xì)管電泳技術(shù)、可同時(shí)高效檢測(cè)淡水魚(yú)肉中阿莫西林和氨芐西林殘留的高通量檢測(cè)方法，選用鰱魚(yú)作為淡水魚(yú)的代表，以空白魚(yú)肉為試材，使用二極管陣列檢測(cè)器進(jìn)行檢測(cè)，在給定的條件下阿莫西林和氨芐西林在20 min內(nèi)可實(shí)現(xiàn)基線分離。此外，該方法的檢測(cè)限和定量限也滿足樣品檢測(cè)的需求，為淡水魚(yú)肉中阿莫西林和氨芐西林殘留的檢測(cè)提供了一種新的借鑒模式。

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收稿日期：2022-11-09

基金項(xiàng)目：“十三五”國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃重點(diǎn)專(zhuān)項(xiàng)（2019YFC1605701）

第一作者簡(jiǎn)介：孫雪峰（1981—）（ORCID： 0000-0002-7943-6442），女，高級(jí)獸醫(yī)師，碩士，研究方向?yàn)樯锛夹g(shù)與食品安全。

E-mail： sunxuefeng2021@126.com

*通信作者簡(jiǎn)介：王方雨（1978—）（ORCID： 0000-0002-4791-5916），男，研究員，博士，研究方向?yàn)樯锛夹g(shù)與食品安全。

E-mail： 13938559288@126.com