正電子湮沒壽命測量中干擾信號對譜儀和測量結果的影響

王 壘 彭雄剛 張紅強 于潤升 張 鵬 伍海彪 吳亞茹 王寶義 曹興忠 肖德濤 劉福雁

1（南華大學 核科學技術學院 衡陽 421001）

2（中國科學院高能物理研究所 北京 100049）

3（中國科學院大學 北京 100049）

正電子湮沒譜學方法是在原子尺度上有效研究金屬、合金等材料中空位/空位團、位錯、偏析物等微觀缺陷的特色手段［1］。正電子湮沒壽命譜（Positron Annihilation Lifetime Spectrum，PALS）測量技術能夠反映材料中微觀缺陷的類型和濃度，是正電子譜學方法中最具代表性和重要的方法［2］。正電子湮沒壽命測量的基本原理是通過統(tǒng)計大量的隨正電子產(chǎn)生、22Na 放射源放出的1.28 MeV 級聯(lián)γ 光子（起始）與樣品中正電子湮沒釋放的0.511 MeV γ 光子（停止）間的時間差從而獲得正電子在材料中的存活時間分布，即正電子湮沒壽命譜。

譜儀系統(tǒng)中，起始、停止特征γ 射線的精準采集，與時間關聯(lián)符合技術，是正電子壽命準確測量的關鍵，核心在于對不同γ信號能窗閾值的精確設置，以排除環(huán)境中本底噪聲影響，有效識別湮沒事例。而在特殊場景中，測量環(huán)境或測量樣品材料中可能包含有復雜的γ 放射性本底［3］，將引起起始、停止能窗內(nèi)特征伽馬光子的采集發(fā)生紊亂，導致正電子壽命測量受到不同程度干擾。γ 輻射背景環(huán)境在反應堆材料中子輻照損傷研究中極為常見，例如，反應堆材料加工熱室以及中子活化材料本身均攜帶有56Mn、60Co 等多種γ 放射性核素，使得正電子湮沒壽命譜在這些特殊環(huán)境中的應用往往存在較大挑戰(zhàn)。

正電子壽命譜儀能窗固定，輻射背景對其測量的影響決定于放射性核素產(chǎn)生γ光子的能量和射線數(shù)量。對于單條γ 本底射線，在被起始或停止能窗捕獲后，與另一通道的特征信號符合后，主要貢獻在于偶然符合概率增大，使得壽命譜本底變差；而同一核素釋放的兩條及以上γ射線本底一旦在所設定能窗內(nèi)被捕獲，除偶然符合外，這些時間關聯(lián)γ射線的同時探測也將促使錯誤符合的比例逐漸增大，對測量結果產(chǎn)生嚴重影響，甚至得到錯誤的結果。例如，對于活化核結構材料中廣泛存在的60Co 核素，其釋放的1.17 MeV 和1.33 MeV 雙高能γ 光子不僅極容易被起始能窗捕獲，影響譜形峰谷比，同時可能發(fā)生康普頓散射，被誤判作停止信號，發(fā)生錯誤符合，導致譜形畸變。

國際上提出了多種方法以排除γ輻射背景對正電子湮沒壽命譜儀帶來的不良影響。為排除中子活化放射性核素60Co 對壽命譜的影響，研究核結構材料中的中子輻照缺陷，Hoorebeke 等［4］提出了一種“求差譜”的方法。將放射性樣品的常規(guī)正電子湮沒壽命譜與單測放射性樣品得到的譜相減得到差異譜，通過解譜去掉壽命譜中60Co 的成分。這種方法的缺點在于譜計數(shù)相減時，每道計數(shù)的統(tǒng)計性變差，壽命測量不確定度增大。而Krsjak等［5］采用同樣的測量方法，但在捕獲模型的理論基礎上進一步推導，由正電子捕獲動力學計算了缺陷的濃度，以此確定60Co 占比，通過在解譜軟件上固定正電子源、Co峰、背底分量，扣除壽命譜中60Co對本底和峰位計數(shù)的貢獻。這些工作目的是保證解譜結果準確性，但未系統(tǒng)研究60Co在測量過程中的影響。

本文選取了γ射線能量與正電子湮沒壽命測量特征γ光子能量相近的60Co和137Cs兩種典型核素來模擬測量環(huán)境中的輻射背景，并實測了中子輻照后活化的反應堆壓力容器（Reactor Pressure Vessel，RPV）鋼樣品，通過分析影響正電子湮沒壽命譜測量的因素，結合譜形的變化程度，探究放射性本底對壽命譜的影響規(guī)律，為研發(fā)新技術排除60Co信號干擾，探索輻照后核結構材料缺陷演化的物理機制提供理論依據(jù)。

1 實驗方法

正電子壽命測量系統(tǒng)按照“快-快符合”方式搭建，優(yōu)點是直接對快信號進行處理，能有效減少脈沖堆積，提高計數(shù)率。由于BaF2晶體［6-7］的耐γ輻照、高時間分辨和信噪比等優(yōu)點，將BaF2晶體耦合光電倍增管（XP2020Q 型）經(jīng)過電路連接組成探測器。譜儀由起始、停止探測器及一系列的核電子學插件組成，測量原理如圖1所示。

圖1 正電子湮沒壽命譜儀測量原理框圖Fig.1 Principal scheme of the positron annihilation lifetime spectrometer

恒比定時微分甄別器（CFDD，ORTEC 583B）不僅可以在探測到γ 光子時產(chǎn)生定時信號，又能對探測的γ 光子進行能量選擇。通過調(diào)節(jié)583B的上、下閾值，將起始、停止探測器的能窗分別設置在1.28 MeV、0.511 MeV γ 光 子 的1.13～1.55 MeV、0.39～0.69 MeV 區(qū)域的全能峰位置。通過對輸入信號幅度的選擇，能有效識別湮沒事例，排除環(huán)境中噪聲等信號干擾。時幅轉換器（TAC，ORTEC 566）進行時間符合測量，符合時間窗為100 ns，并將探測到的起始、停止信號的時間間隔轉換成一個高度與之成正比的脈沖信號。

為驗證搭建譜儀的性能，測量了經(jīng)過退火處理的純鐵樣品壽命譜。放射源為7 μm 厚Kapton 薄膜封裝的22Na 正電子源，源強為0.89 MBq，兩片完全相同的樣品緊貼放射源呈“三明治”結構。用LT9軟件［8］進行解譜，扣除源分量后［9］，解譜結果見表1。解譜時，壽命譜可以看作是多個指數(shù)壽命成分的疊加［1］，數(shù)學模型可寫作：

表1 壽命譜解譜結果Table 1 Resolved results of positron-lifetime spectrum

式中：τi、Ii為第i種壽命成分的壽命值和強度；n為壽命成分數(shù)量。在本文中，正電子在樣品中共有兩種壽命成分：τ1、I1為正電子在樣品中湮沒的壽命和強度；τ2、I2為電子偶素在樣品表面等湮沒的壽命和強度；χ2為擬合系數(shù)，其值要求在1 附近。正電子湮沒壽命譜儀的壽命譜解譜結果與文獻［10］中鐵的體壽命110 ps相同，說明譜儀能滿足測量要求。

2 結果與討論

2.1 輻射本底模擬測量

本實驗用60Co、137Cs兩種典型的γ射線源模擬放射性本底，研究γ 射線本底對壽命譜測量的影響。其中，60Co產(chǎn)生的1.17 MeV、1.33 MeV雙高能γ射線與起始信號能量相近，137Cs產(chǎn)生的0.662 MeV γ光子與停止信號能量相近，分別作為高能和低能γ 射線的模擬源。在低能γ 射線作為輻射本底研究中，將137Cs/22Na活度比2.2（137Cs源活度0.4 MBq）下測得的壽命譜，與在雙高能γ射線影響下的高、低兩種典型活度比下測得的壽命譜對比。根據(jù)不同活度比下壽命譜形、壽命參數(shù)的變化選擇了高、低兩種典型活度比，低活度比是60Co/22Na 活度比1.9（60Co 源活度1.7 MBq）、高活度比是60Co/22Na 活度比3.3（60Co 源活度3.0 MBq）。低活度比測得的壽命譜形變化不大，但峰谷比明顯變差；而在高活度比下，壽命譜形發(fā)生嚴重畸變，且峰谷比也變差。高活度比下純鐵樣品的壽命譜圖如圖2 所示，壽命譜的解譜結果見表2。

表2 純Fe樣品壽命譜解譜結果Table 2 Resolved results of pure iron(Fe) positron-lifetime spectrum

圖2 60Co/22Na活度比3.3下純鐵的壽命譜圖（彩圖見網(wǎng)絡版）Fig.2 Positron-lifetime spectrum of pure iron(Fe) in 60Co/22Na with activity radio of 3.3 (color online)

在γ 輻射本底影響下，壽命譜的峰谷比明顯變差，且源活度越高，峰谷比越差。Janne 認為常規(guī)譜儀測得壽命譜的峰谷比與源活度有關，并通過RcRr=1 (Aτ)來估算放射源的活度水平［11］。Rc為峰計數(shù)；Rr為本底計數(shù)；A為源活度；τ為時間窗寬度。為了研究不同活度比下峰谷比的變化，同時考慮干擾γ射線的能量、數(shù)量對譜儀測量的不同影響，理論計算了不同活度比下峰谷比的變化并與實驗結果對比分析。

137Cs源作為輻射本底測得的壽命譜峰谷比變差是由于137Cs 的低能γ 信號與22Na 起始信號偶然符合，增加了壽命譜的本底。60Co的γ射線不僅與22Na信號偶然符合，也會發(fā)生康普頓散射［12］被停止探測器收集而發(fā)生錯誤符合。忽略信號的偶然符合，將不同活度60Co 源與22Na 源活度相加計算的峰谷比與22Na 源峰谷比進行對比，可以直觀地比較不同能量干擾γ射線影響下峰谷比的變化程度，數(shù)值越小，峰谷比越差。在22Na 源、60Co/22Na 低活度比、60Co/22Na高活度比情況下純Fe樣品壽命譜的峰谷比（Peak-to-Valley Ratio，PVR）計算結果如下：

理論：PVRNa∶PVRL∶PVRH=1∶0.34∶0.23，

實驗：PVRNa∶PVRL∶PVRH=1∶0.19∶0.13。

實驗測得的峰谷比為壽命譜的最高峰值計數(shù)與峰后平坦連續(xù)本底區(qū)域內(nèi)平均本底計數(shù)的比值，計算的PVRL/PVRNa值遠小于理論計算得到的值，約是理論值的一半，實驗測得的峰谷比更差；通過理論和實驗計算的PVRL/PVRH值均為1.5。說明低活度比下，不僅源活度使峰谷比變差，信號的符合也會影響峰谷比；而60Co活度的增加，信號發(fā)生錯誤符合的概率增加，但實驗值與源活度計算值基本一致；說明低活度比下峰谷比變差確實是信號偶然符合導致的?？梢哉J為，低活度比下，本底計數(shù)中約一半是偶然符合信號貢獻的。

在高活度60Co 影響下，圖2 中壽命譜形嚴重畸變，對壽命譜形高斯擬合后得到譜形參數(shù)半高寬（Full Width at Half Maximum，F(xiàn)WHM）和十分之一高寬（Full Width Tenth Maximum，F(xiàn)WTM）等譜形參數(shù)，經(jīng)計算，F(xiàn)WTM 參數(shù)減少了8.9%。這是由于兩個探測器同時探測到60Co源發(fā)出的γ 信號，發(fā)生了錯誤符合。隨著60Co/22Na活度比的增加，壽命譜的計數(shù)率明顯增加，單位活度的計數(shù)率分別為120 s-1·MBq-1、170 s-1·MBq-1、191 s-1·MBq-1。

表2中短壽命分量τ1為正電子在純鐵樣品中湮沒的壽命。在137Cs/22Na 活度比2.2 時測得的壽命譜解譜結果τ1與純鐵樣品相比差別不大，而60Co/22Na活度比1.9的結果小了6%；隨著60Co源活度的增加，圖2 顯示出60Co/22Na 活度比3.3 時的壽命譜已明顯畸變，此時，τ1相比純鐵壽命進一步減小了19%。因此，在60Co 源影響下，信號發(fā)生錯誤符合，導致壽命譜解譜結果偏離實際值，且源活度越強，解譜結果越偏離實際值。

表2 中，在60Co/22Na 活度比1.9 下測得的PVR/PVRNa值比137Cs/22Na 活度比2.2 的值小，60Co 影響下的峰谷比更差，說明60Co 的兩條干擾γ 射線對峰谷比的影響比137Cs 的單條γ 射線影響大，且60Co 源活度越強，峰谷比越差。

目前，譜儀停止能窗較寬，進入能窗的137Cs干擾射線較多，這可能是137Cs 本底放射性環(huán)境中譜形峰谷比變差的原因，通過縮小停止能窗，預期可有效改善137Cs放射性本底對測量的影響。而對于60Co干擾源，其產(chǎn)生的射線能量（1.17 MeV和1.33 MeV）與起始γ 光子1.28 MeV 能量非常接近，無法通過減小能窗的方式減弱其影響，但由于60Co 源與22Na 源衰變過程全無時間關聯(lián)，可通過縮短符合時間窗以減少不同放射源射線間的偶然符合，實現(xiàn)譜線峰谷比的改善。

2.2 放射性樣品測量

本實驗用的放射性樣品為中子輻照后的RPV鋼樣品，型號為國產(chǎn)A508-III型鋼鍛件，中子反應堆輻照后的樣品處理及活化樣品壽命譜實驗測量均在合作單位——中國原子能科學研究院完成，尺寸為10 mm×10 mm×0.5 mm和10 mm×10 mm×1.0 mm的各兩片樣品可提供不同活度的干擾γ 射線，經(jīng)標定，活化樣品的γ 射線本底絕大部分來自60Co 放射性核素，其活度分別測定為1.5 MBq和2.8 MBq。根據(jù)輻照后樣品中放射性活度計算了0.5 mm、1.0 mm厚RPV 鋼樣品和未輻照樣品的峰谷比，其中22Na 源活度為0.76 MBq，在理論和實驗上計算峰谷比的比值如下：

理論：PVRNa∶PVR0.5∶PVR1=1∶0.33∶0.21，

實驗：PVRNa∶PVR0.5∶PVR1=1∶0.31∶0.18。

在不同放射性活度條件下測得壽命譜的峰谷比與理論計算結果基本一致，峰谷比變差主要與RPV鋼樣品中放射性活度有關。圖3是活度比2.0、3.7時測得的壽命譜圖，圖4是譜形參數(shù)，表3是RPV鋼樣品的解譜結果。

表3 RPV鋼壽命譜解譜結果Table 3 Resolved results of RPV steel positron-lifetime spectrum

圖3 輻照RPV鋼樣品的壽命譜圖（彩色見網(wǎng)絡版）Fig.3 Positron-lifetime spectrum of irradiated RPV steel samples (color online)

圖4 壽命譜的FWHM、FWTM參數(shù)Fig.4 FWHM and FWTM parameter of positron-lifetime spectrum

由于中子輻照后的RPV鋼樣品中帶有放射性，會自發(fā)地釋放出γ 光子，信號的偶然符合導致峰谷比變差；信號的錯誤符合使壽命譜形發(fā)生畸變，譜形參數(shù)的FWHM、FWTM 值變小，且樣品中放射性活度越高，譜形畸變程度越大，與模擬實驗結論一致。放射性RPV 鋼樣品的單位活度計數(shù)率分別為345 s-1·MBq-1、170 s-1·MBq-1、120 s-1·MBq-1。

譜形參數(shù)的明顯變化必然導致壽命譜解譜結果的差異性，對比圖2壽命譜形狀和表3解譜結果可以看出，輻照后活化樣品中放射性活度越高，譜線畸變越嚴重，同時τ1壽命值也越小：相比于未輻照樣品正電子湮沒體壽命，0.5 mm 厚RPV 鋼的τ1減少了17%，而1 mm 厚RPV 鋼的τ1減小程度高達46%，充分體現(xiàn)了樣品中干擾γ 射線對壽命譜測量的影響。此外，反應堆中大劑量中子輻照勢必導致樣品中缺陷的萌生和聚集［13-15］，其濃度隨之增加，甚至會產(chǎn)生大尺寸的缺陷結構，表3中放射性活度越高，影響較大的是τ1短壽命成分，而I2、I3濃度增大趨勢也能一定程度上反映輻照后樣品中缺陷數(shù)量的增加。

3 結語

本文采用與正電子湮沒壽命譜采集信號能量相近的60Co、137Cs 源設計了輻射本底干擾實驗，在137Cs源的影響下，信號的偶然符合導致壽命譜峰谷比變差，在60Co 源的影響下，信號不僅發(fā)生偶然符合，還發(fā)生錯誤符合，使壽命譜形發(fā)生畸變。此外，理論計算了不同活度60Co對峰谷比的影響，結果表明：低活度比下壽命譜本底中約一半的計數(shù)由60Co 產(chǎn)生的γ信號與22Na 產(chǎn)生的γ 信號偶然符合貢獻。最后，實驗測量了在相同水平活度比下中子輻照后RPV 鋼樣品，解譜結果表明，樣品中放射性活度越高，峰谷比越差，解譜結果偏離實際值越大。為排除復雜輻射背景中的γ射線干擾，本文建立的γ本底模擬方法和影響規(guī)律可提供新的思路：對于單γ射線本底，可通過縮小探測器能窗，選用高能量分辨探測器提高γ識別能力等方法實現(xiàn)壽命譜的準確測量；而針對兩γ甚至是多γ射線本底，其對譜儀影響較大，需要盡可能縮短系統(tǒng)符合時間窗，或采用多探測器符合的方法精準甄別每條γ 射線能量以降低本底放射源的干擾。

致謝 感謝中國原子能科學研究院魚濱濤、張喬麗兩位老師提供活化樣品和實驗場地。

作者貢獻聲明王壘負責實驗及分析，完成初稿、修改稿及最終稿；彭雄剛、張紅強負責數(shù)據(jù)處理；于潤升負責項目支持；張鵬負責實驗指導；伍海彪、吳亞茹負責實驗測試，結果驗證；王寶義負責方法設計，項目支持；曹興忠負責文章框架指導，項目支持；肖德濤負責項目支持；劉福雁負責實驗指導，文章審閱修改。