100 keV質(zhì)子輻照InGaAs單結(jié)太陽電池性能退化機理研究

收稿日期：2021-11-23

基金項目：新疆電子信息材料與器件重點實驗室資助項目（2021D04012）；國家自然科學(xué)基金（61534008）

通信作者：瑪麗婭·黑尼（1987—），女，博士、助理研究員，主要從事光電器件輻射效應(yīng)方面的研究。maliya@ms.xjb.ac.cn

DOI：10.19912/j.0254-0096.tynxb.2021-1458 文章編號：0254-0096（2023）05-0146-06

摘 要：為研究太陽電池光電參數(shù)由低能質(zhì)子輻照產(chǎn)生的輻射損傷機制，對In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池開展100 keV 質(zhì)子輻照及退火試驗研究，分析太陽電池電參數(shù)和光譜響應(yīng)在輻照及退火前后的變化規(guī)律，結(jié)合SRIM仿真計算結(jié)果對輻照引起的位移損傷進行討論。結(jié)果表明，當(dāng)質(zhì)子輻照累積注量為5×1012 p/cm2時，In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池的短路電流、開路電壓和最大輸出功率分別衰減到其初始值的88.8%、88.3%、72.3%；太陽電池光譜響應(yīng)在短波區(qū)的衰減比長波區(qū)更嚴(yán)重。SRIM仿真結(jié)果表明，上述結(jié)果是由于100 keV的質(zhì)子能量沉積在In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池發(fā)射區(qū)和基區(qū)頂部而產(chǎn)生位移損傷缺陷導(dǎo)致的。對輻照后的太陽電池樣品進行150 ℃退火處理，太陽電池電學(xué)參數(shù)因輻射感生缺陷的湮滅而產(chǎn)生了不同程度的恢復(fù)。

關(guān)鍵詞：太陽電池效率；質(zhì)子輻照；輻射損傷；量子效率

中圖分類號：TM914.4 " " 文獻標(biāo)志碼：A

0 引 言

太陽電池是人造衛(wèi)星等航天器正常運行的電力保障。但衛(wèi)星在軌運行時，太陽電池暴露在惡劣的空間輻射環(huán)境中。隨著空間任務(wù)的不斷增加，對太陽電池提出了更高的要求（既要保障高功率密度比，同時也需較強的抗輻射能力）。在過去的十年里，高效三結(jié)GaAs太陽電池（～33% AM0 1sun）憑借輕質(zhì)高效的優(yōu)勢［1-2］，一直是空間應(yīng)用的首選。已有大量文獻報道不同結(jié)構(gòu)的單體三結(jié)太陽電池的輻射損傷情況［3-5］，研究結(jié)果認為提高GaInP/GaAs/Ge三結(jié)太陽電池的抗輻射能力的關(guān)鍵在于減小GaAs子電池的基區(qū)損傷［6］。

由于能帶限制，三結(jié)GaAs太陽電池的效率已接近極限，亟待新一代電池的出現(xiàn)來滿足空間應(yīng)用的需求。近年來，GaInP/GaAs//InGaAsP/InGaAs四結(jié)鍵合太陽電池實驗室效率已高達46%（AM1.5 508 suns）［7］，有望成為下一代空間應(yīng)用的首選，其輻射效應(yīng)研究和抗輻射加固設(shè)計仍處于探索階段。為深入研究四結(jié)鍵合太陽電池不同子電池對高能粒子輻照響應(yīng)情況，在已有的研究工作中針對四結(jié)鍵合太陽電池中的薄弱環(huán)節(jié)（即GaAs子電池）比較了不同基區(qū)厚度的GaInP/GaAs雙結(jié)太陽電池在1 MeV電子輻照后的退化情況［8］。四結(jié)鍵合太陽電池的GaInP/GaAs子電池GaAs基區(qū)厚度為400～600 nm，相比于傳統(tǒng)三結(jié)太陽電池中的GaAs子電池基區(qū)厚度2700～3000 nm，表現(xiàn)出更強的抗輻射能力。文獻［9］研究發(fā)現(xiàn)，InGaAsP/InGaAs子電池的退化是造成四結(jié)太陽電池退化的主要原因；文獻［10］針對InGaAsP/InGaAs子電池開展了1 MeV電子的輻照研究，分析得出在InGaAsP/InGaAs雙結(jié)太陽電池中InGaAs子電池的電池的退化比InGaAsP子電池更為嚴(yán)重，主要歸因于InP組分和基區(qū)厚度的差異。

空間輻射粒子能譜中的低能質(zhì)子輻照導(dǎo)致的太陽電池參數(shù)退化仍是行業(yè)內(nèi)討論的焦點［11-12］，本文選取GaInP/GaAs//InGaAsP/InGaAs四結(jié)鍵合太陽電池的In0.53Ga0.47As子電池（0.74 eV），開展100 keV質(zhì)子輻照效應(yīng)及退火試驗研究，對其位移損傷退化規(guī)律和損傷機理進行深入分析，以期為四結(jié)鍵合太陽電池的抗輻射加固設(shè)計提供數(shù)據(jù)及理論支撐。

1 實 驗

1.1 樣品制備

本文實驗研究中的In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池樣品由中國科學(xué)院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所提供，采用分子束外延技術(shù)（MBE）生長制備。太陽電池尺寸為2.5 mm×2.5 mm，其結(jié)構(gòu)如圖1所示。太陽電池發(fā)射區(qū)為n型重摻雜，厚度為200 nm，摻雜硅原子濃度為1×1018 cm-3；基區(qū)為p型摻雜，厚度為3000 nm，摻雜硼原子濃度為1×1017 cm-3；窗口層和背反射層分別選用30、50 nm的n型和p型InP材料來減少光生載流子復(fù)合；電池電極采用歐姆接觸以降低其表面復(fù)合。

1.2 輻照及退火試驗

本文中的質(zhì)子輻照試驗是在哈爾濱工業(yè)大學(xué)的空間綜合輻照環(huán)境效應(yīng)模擬器上完成的。選取入射質(zhì)子能量為100 keV，注量率為1×108 p/cm2?s，當(dāng)輻照注量累積至1×1012 p/cm2和5×1012 p/cm2時取出樣品進行測試。質(zhì)子輻照后退火試驗是在中科院新疆理化技術(shù)研究所型號為LC-213的鼓風(fēng)干燥箱中完成的。對質(zhì)子輻照累積注量為5×1012 p/cm2的In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池進行不同時間的退火試驗，退火溫度為150 ℃，在退火時間累積到20、60、120、180和360 min時將樣品取出進行測試。

在輻照試驗前后和退火處理后分別對In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池的I-V特征參數(shù)（包括開路電壓[Voc]、短路電流[Isc]、最大功率[Pmax]、填充因子[FF]、外量子效率[QEQE]）進行測試。電參數(shù)測試在室溫25 ℃、AM0標(biāo)準(zhǔn)太陽光譜下進行。外量子效率測試中選用的波長掃描范圍為800～1800 nm。

2 結(jié)果與討論

2.1 粒子輸運仿真

為研究質(zhì)子輻照在太陽電池材料內(nèi)部產(chǎn)生的損傷情況，本文用SRIM（stopping and range of ions in matter）仿真軟件模擬105個100 keV質(zhì)子在In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池中的運動軌跡。計算結(jié)果表明，100 keV質(zhì)子在該電池結(jié)構(gòu)中的射程約為0.9 μm，可穿透電池窗口層和In0.53Ga0.47As發(fā)射區(qū)，大部分能量沉積在電池基區(qū)。圖2為通過仿真獲得的入射質(zhì)子在In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池中產(chǎn)生的空位缺陷密度，可看出100 keV質(zhì)子輻照主要對In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池發(fā)射區(qū)和基區(qū)造成了位移損傷。這主要是由于大量入射質(zhì)子與電池窗口層和發(fā)射區(qū)晶格原子相互作用，質(zhì)子損失一部分能量，同時使得晶格原子離開原來的位置而造成位移損傷。隨著入射深度的增加，大部分質(zhì)子耗盡能量，沉積到電池基區(qū)。因此，質(zhì)子輻照后，In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池發(fā)射區(qū)和基區(qū)損傷最為嚴(yán)重，隨著質(zhì)子輻照注量的增加，位移損傷缺陷濃度增加。

2.2 電參數(shù)退化情況

太陽電池I-V曲線直接反映太陽電池的性能，可直接得到太陽電池的開路電壓[Voc]、短路電流[Isc]、最大輸出功率[Pmax]和填充因子[FF]。通過計算可獲取太陽電池的光生電流Iph、反向飽和電流[I0]、理想因子[n]、并聯(lián)電阻[Rsh]和串聯(lián)電阻[Rs]等參數(shù)信息。圖3為In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池100 keV質(zhì)子輻照前后實測得到的I-V曲線變化情況。

考慮等效串聯(lián)電阻和并聯(lián)電阻的太陽電池電流［13］為：

[I=Iph-I0expν+IRSnVT-ν+IRsRsh] （1）

式中：[Rs]——等效串聯(lián)電阻，Ω；[n]——修正的肖克萊二極管理想因子；[VT]——熱電壓，[VT=KT/q，]V；[Rsh]——等效并聯(lián)電阻，Ω。

從圖3可看出，經(jīng)100 keV質(zhì)子輻照后，In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池所有電學(xué)參數(shù)均發(fā)生了退化，電池性能衰退。太陽電池的[Voc、Isc、Pmax、FF、Iph]和[Rsh]隨質(zhì)子輻照注量的增加不斷降低，I0、Rs和n隨注量的增加而增加。質(zhì)子輻照累積注量分別為1×1012 p/cm2和5×1012 p/cm2時，太陽電池的[Isc]、[Voc]、[FF]、[Pmax]、[Iph]和[Rsh]的退化情況如表1、表2所示。質(zhì)子輻照后太陽電池的[Pmax]和[Rsh]退化最嚴(yán)重。質(zhì)子輻照累積注量分別為1×1012和5×1012 p/cm2時，太陽電池的[I0、Rs]和[n]分別為輻照前的1.4、1.2、1倍和6.7、1.4、1.1倍，In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池在100 keV質(zhì)子輻照后主要電參數(shù)隨輻照注量的退化情況如圖4所示。

從圖2可看出，100 keV質(zhì)子輻照在In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池發(fā)射區(qū)和基區(qū)頂部產(chǎn)生了大量的位移損傷缺陷，且隨質(zhì)子輻照注量的增加缺陷密度不斷增加，電參數(shù)隨質(zhì)子注量的增加持續(xù)衰降。這是由于100 keV質(zhì)子輻照 In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池時，入射質(zhì)子與太陽電池發(fā)射區(qū)與部分基區(qū)In0.53Ga0.47As材料發(fā)生庫侖相互作用，這種庫倫碰撞使得晶格原子（In、Ga和As）從入射質(zhì)子中獲得足夠的能量離開原來的晶格位置，最終形成較大密度的空位型缺陷。這種位移損傷缺陷在In0.53Ga0.47As材料能帶中引入新的缺陷能級，在材料禁帶內(nèi)將會起著復(fù)合、產(chǎn)生、捕獲或散射中心的作用［14］，影響了太陽電池光生載流子的產(chǎn)生和輸運，最終表現(xiàn)為In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池電參數(shù)隨輻照注量的增加發(fā)生退化。

In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽質(zhì)子輻照后短路電流[Isc]和光生電流[Iph]發(fā)生退化的原因有兩個：質(zhì)子輻照在太陽電池發(fā)射區(qū)和部分基區(qū)產(chǎn)生大量位移損傷缺陷，如圖2所示。在In0.53Ga0.47As材料禁帶引入深能級缺陷，增加了材料非輻射復(fù)合，即降低了少數(shù)載流子壽命，最終使得少數(shù)載流子擴散長度減小。因此，質(zhì)子輻照影響了太陽電池光生載流子收集效率，使電池的[Isc]和[Iph]減小。

太陽電池中載流子擴散長度[L]與輻照注量的關(guān)系為：

[1L2?=1L20+KL?] （2）

式中：[L?]——輻照后少數(shù)載流子濃度，m-3；[L0]——輻照前少數(shù)載流子濃度，m3；[KL]——損傷系數(shù)；[?]——質(zhì)子輻照注量，p/cm2。

可看出，隨著質(zhì)子輻照注量的增加，少數(shù)載流子擴散長度減小。研究表明，粒子輻照也會導(dǎo)致太陽電池材料中多數(shù)載流子濃度的降低。質(zhì)子輻照使In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池發(fā)射區(qū)和基區(qū)多數(shù)載流子濃度降低，導(dǎo)致太陽電池p-n結(jié)內(nèi)建電場減小和電池串聯(lián)電阻增大。太陽電池內(nèi)建電場與多數(shù)載流子濃度的關(guān)系為：

[VD≈KBTqlnnn0pp0n2i] （3）

式中：[VD]——內(nèi)建電場，V；[KB]——玻爾茲曼常數(shù)；[T]——溫度，K；[nn0]——發(fā)射區(qū)多數(shù)載流子濃度，m-3；[pp0]——基區(qū)多數(shù)載流子濃度，m-3；[ni]——本征摻雜濃度，m-3。

從圖3和表1可得In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池質(zhì)子輻照后電池開路電壓[Voc]隨質(zhì)子注量的增加發(fā)生了退化。太陽電池的開路電壓[Voc]為：

[VOC=KBTqlnIphI0+1] （4）

從式（4）可看出，太陽電池光生電流[Iph]和反向飽和電流[I0]共同影響了太陽電池開路電壓的大小。位移損傷引入的非輻射復(fù)合中心降低了光生載流子濃度；另一方面，質(zhì)子輻照在太陽電池發(fā)射區(qū)和部分基區(qū)引入的位移損傷缺陷增大了太陽電池空間電荷區(qū)兩側(cè)電子和空穴的復(fù)合幾率，使漏電流增大，太陽電池串聯(lián)電阻[Rsh]減小，導(dǎo)致電池反向飽和電流[I0]增大；最終，質(zhì)子輻照使得太陽電池[Iph]的減小和反向飽和電流[I0]的增大使得電池開路電壓[Voc]發(fā)生退化。

質(zhì)子輻照后In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池的填充因子[FF]、最大輸出功率[Pmax]和理想因子[n]隨質(zhì)子注量的增加發(fā)生了退化。理想因子[n]值的增加是由于質(zhì)子輻照引入的深能級缺陷引起太陽電池活性區(qū)內(nèi)復(fù)合類型的增加所致。[FF]退化主要是因為太陽電池的[Isc]和[Voc]退化的影響，[FF]、[Isc]和[Voc]的共同作用退化了In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池的[Pmax]。

2.3 外量子效率

圖5為In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池外量子效率（external quantum efficiency，EQE）隨質(zhì)子注量變化的情況，可看出隨著質(zhì)子注量的增加EQE退化，且短波區(qū)域的退化比長波區(qū)域更明顯。研究表明，太陽電池光譜響應(yīng)的退化與粒子輻照損傷區(qū)域有關(guān)，太陽電池發(fā)射區(qū)損傷對應(yīng)EQE短波退化嚴(yán)重，基區(qū)損傷對應(yīng)長波退化嚴(yán)重。由圖2得知，100 keV質(zhì)子輻照對In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池的全部發(fā)射區(qū)和基區(qū)頂部造成位移損傷，EQE測試結(jié)果顯示短波吸收部位退化較長波區(qū)域更為嚴(yán)重，與仿真結(jié)果基本一致。

2.4 輻照后退火試驗

本文對質(zhì)子輻照累積注量為5×1012 p/cm2的In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池樣品進行150 ℃的退火試驗，累計退火時間共360 min。退火后太陽電池I-V曲線及歸一化[Voc、Isc、Pmax]和[FF]的變化情況如圖6所示，表3中給出了詳細的數(shù)據(jù)。加溫退火后，In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池I-V曲線得到明顯的恢復(fù)，且在退火時間為0～20 min內(nèi)，太陽電池電參數(shù)恢復(fù)最明顯，In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池的[Voc、Isc、Pmax]和[FF]分別從輻照后的3.49 mA、0.28 V、0.637、0.624 mW提升到3.64 mA、0.29 V、0.658、0.692 mW。退火時間持續(xù)增加，In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池的[Voc]、[Pmax]和[FF]趨于穩(wěn)定，[Isc]在經(jīng)360 min熱退火后恢復(fù)約10%。

對質(zhì)子輻照的In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池進行150 ℃退火處理后，電參數(shù)發(fā)生明顯的恢復(fù)。產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因主要有兩個：1）質(zhì)子輻照In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池發(fā)射區(qū)和部分基區(qū)產(chǎn)生的大量位移損傷缺陷影響了電池光電轉(zhuǎn)化效率。研究表明，熱退火可降低GaAs基材料位移損傷型缺陷，提升材料的光學(xué)和電學(xué)性能［15］，本文認為150 ℃退火去除了In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池中質(zhì)子輻照產(chǎn)生的部分亞穩(wěn)態(tài)位移損傷缺陷，因此改善了太陽電池光生載流子產(chǎn)生和輸運效率，使得太陽電池電參數(shù)退火后恢復(fù)。2）150 ℃退火過程中，在太陽電池內(nèi)部將會產(chǎn)生大量載流子，在此大量載流子作用下，部分質(zhì)子輻照產(chǎn)生的位移缺陷將會湮滅［16］，使太陽電池光電性能得到恢復(fù)。

3 結(jié) 論

本文結(jié)合質(zhì)子輻照及加溫退火試驗，借助SRIM仿真計算，研究In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽電池100 keV低能質(zhì)子輻照及加溫退火對其性能的影響。研究結(jié)果表明，當(dāng)質(zhì)子輻照注量累積至5×1012 p/cm2時，太陽電池的[Isc、Voc、FF]和[Pmax]分別衰降11.2%、11.7%、8%、17.7%。由于全部太陽電池發(fā)射區(qū)受到了低能質(zhì)子造成的位移損傷，影響了光生載流子的產(chǎn)生和輸運效率，太陽電池光譜響應(yīng)短波區(qū)域較長波區(qū)域退化更明顯。輻照后150 ℃退火處理后，在20 min內(nèi)太陽電池電參數(shù)有較明顯的恢復(fù)。經(jīng)分析認為輻照引入的位移缺陷在高溫下的湮滅及載流子注入退火效應(yīng)是太陽電池性能恢復(fù)的主要原因。

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STUDY ON DEGRADATION MECHANISM OF 100 keV PROTON IRRADIATED InGaAs SINGLE JUNCTION SOLAR CELLS

Maliya·Heini1，Chen Xinyun2，Lei Qiqi1，Aierken·Abuduwayiti 2，Li Yudong1，Guo Qi1，He Chengfa1

（1. Xinjiang Key Laboratory of Electronic Information Materials and Devices， Key Laboratory of Functional Materials and Devices for Special Environments of Chinese Academy of Sciences， Xinjiang Technical Institute of Physics and Chemistry of Chinese Academy of Sciences，

Urumqi 830011， China；

2. School of Energy and Environment Science， Yunnan Normal University， Kunming 650500， China）

Abstract：In order to study the radiation damage mechanism of solar cell photoelectric parameters caused by low-energy proton irradiation， 100 keV proton irradiation and annealing experiments were carried out for In0.53Ga0.47As single junction cells. The variation laws of solar cell electrical parameters and spectral response before and after irradiation and annealing were analyzed. Based on the SRIM simulation results， the displacement damage caused by irradiation was discussed. The results shows that when the proton irradiation cumulative fluence up to 5 ×1012 p/cm2， the short-circuit current， open circuit voltage and maximum output power of In0.53Ga0.47As cell degraded to 88.8%， 88.3% and 72.3% respectively； The attenuation of solar cell spectral response in short wave region is more serious than that in long wave region. SRIM simulation results shows that these are caused by displacement damage defects due to the deposition of 100 keV proton energy on the emission region and top of the base region of In0.53Ga0.47As cell. The irradiated samples were annealed at 150 ℃， and the electrical parameters of samples were restored due to the annihilation of radiation-induced defects.

Keywords：solar cells； proton irradiation； radiation damage； quantum efficiency