Cd0.96Zn0.04Te 光致載流子動(dòng)力學(xué)特性的太赫茲光譜研究*

李高芳 廖宇?yuàn)W 崔昊楊 黃晨光 王晨 馬國(guó)宏? 周煒 黃志明? 褚君浩

1)(上海電力大學(xué)電子與信息工程學(xué)院,上海 200090)

2)(上海大學(xué)物理系,上海 200444)

3)(中國(guó)科學(xué)院上海技術(shù)物理研究所,紅外物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200083)

采用光抽運(yùn)-太赫茲探測(cè)技術(shù)研究Cd0.96Zn0.04Te 的載流子弛豫和瞬態(tài)電導(dǎo)率特性.在中心波長(zhǎng)800 nm的飛秒抽運(yùn)光激發(fā)下,Cd0.96Zn0.04Te 的載流子弛豫過程用單指數(shù)函數(shù)進(jìn)行了擬合,其載流子弛豫時(shí)間長(zhǎng)達(dá)幾個(gè)納秒,且在一定光激發(fā)載流子濃度范圍內(nèi)隨光激發(fā)載流子濃度的增大而減小,這與電子-空穴對(duì)的輻射復(fù)合有關(guān).在低光激發(fā)載流子濃度(4.51×1016—1.81×1017 cm–3)下,Cd0.96Zn0.04Te 的太赫茲(terahertz,THz)瞬態(tài)透射變化率不隨光激發(fā)載流子濃度增大而變化,主要是由于陷阱填充效應(yīng)造成的載流子損失與光激發(fā)新增的載流子數(shù)量近似.隨著光激發(fā)載流子濃度繼續(xù)增大(1.81×1017—1.44×1018 cm–3),THz 瞬態(tài)透射變化率隨光激發(fā)載流子濃度的增大而線性增大,是由于缺陷逐漸被填滿,陷阱填充效應(yīng)造成的載流子損失與光激發(fā)新增的載流子數(shù)量相比可忽略不計(jì).在光激發(fā)載流子濃度為1.44×1018—2.17×1018 cm–3 時(shí),Cd0.96Zn0.04Te 對(duì)800 nm 抽運(yùn)光的吸收達(dá)到飽和,THz 瞬態(tài)透射變化率不再隨光激發(fā)載流子濃度增大而變化.不同光激發(fā)載流子濃度下Cd0.96Zn0.04Te 在THz 波段的瞬態(tài)電導(dǎo)率用Drude-Smith 模型進(jìn)行了很好的擬合.此研究為碲鋅鎘探測(cè)器的設(shè)計(jì)和制備提供重要數(shù)據(jù)支撐和理論依據(jù).

1 引言

碲化鎘(CdTe)作為探測(cè)器的傳感材料,在高能探測(cè)領(lǐng)域有著重要的應(yīng)用.對(duì)CdTe 進(jìn)行鋅(Zn)替位摻雜得到的碲鋅鎘(Cd1–xZnxTe)具有更高的電阻率和更低的暗電流,更適合在室溫與低電壓環(huán)境下工作[1,2],且Cd1–xZnxTe 擁有更高的堆垛層錯(cuò)能和可調(diào)的晶格常數(shù),降低了孿晶和位錯(cuò)形成的可能性,提高了熱穩(wěn)定性,并具有優(yōu)秀的能量識(shí)別和光子計(jì)數(shù)能力,是制備室溫高能探測(cè)器的首選材料.然而,Zn 替位摻雜會(huì)引入新的缺陷,進(jìn)而影響Cd1–xZnxTe 探測(cè)器的性能[3].

目前對(duì)Cd1–xZnxTe 的研究主要集中在缺陷對(duì)其探測(cè)器性能的影響.Guo等[4]利用α 粒子源瞬態(tài)電流技術(shù)研究了擴(kuò)展缺陷對(duì)Cd1–xZnxTe 晶體電子漂移時(shí)間和探測(cè)器性能的影響,并采用勢(shì)壘控制俘獲模型解釋了擴(kuò)展缺陷處的載流子俘獲機(jī)理.Liang等[5]利用光譜成像儀研究了Cd1–xZnxTe 晶體內(nèi)缺陷濃度對(duì)紅外吸收邊的影響,發(fā)現(xiàn)Cd 空位缺陷是影響其紅外吸收邊斜率的主要原因.Zhao等[6]使用紅外光譜分析儀并結(jié)合第一性原理研究了本征缺陷對(duì)Cd1–xZnxTe 晶體導(dǎo)電類型的影響,發(fā)現(xiàn)Cd1–xZnxTe 晶體導(dǎo)電類型的轉(zhuǎn)變與晶體生長(zhǎng)過程中形成的Cd 空位缺陷和Cd 間隙缺陷有關(guān).

Cd1–xZnxTe 的載流子遷移率和壽命等載流子動(dòng)力學(xué)特性是設(shè)計(jì)和制備高性能探測(cè)器的重要理論依據(jù)[7],然而,目前對(duì)Cd1–xZnxTe 載流子動(dòng)力學(xué)特性的研究比較有限.光抽運(yùn)-太赫茲探測(cè)(OPTP)技術(shù)是研究半導(dǎo)體超快載流子動(dòng)力學(xué)特性的強(qiáng)有力工具.與傳統(tǒng)的THz 時(shí)域光譜技術(shù)[8]和全光抽運(yùn)-探測(cè)技術(shù)[9]相比,OPTP 技術(shù)能夠提供亞皮秒到納秒時(shí)間尺度上的峰值電導(dǎo)率和瞬態(tài)電導(dǎo)率,從而深入了解載流子的性質(zhì)、遷移率及其時(shí)間依賴關(guān)系[10];通過掃描THz 時(shí)域波形并結(jié)合瞬態(tài)電導(dǎo)率擬合模型,可以獨(dú)立地獲得光致載流子濃度和遷移率[11];電荷分布隨時(shí)間變化與遷移率之間的相互作用決定THz 光電導(dǎo)動(dòng)力學(xué)和光譜的形狀[12];在這種頻率范圍和時(shí)間分辨率下,測(cè)量的THz 瞬態(tài)光譜直接反映了超快載流子的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)和機(jī)制[13,14].

OPTP 技術(shù)已經(jīng)用于研究半導(dǎo)體材料的載流子動(dòng)力學(xué)特性.Yuan等[15]運(yùn)用光抽運(yùn)-THz 時(shí)域光譜技術(shù)系統(tǒng)研究了Te 摻雜GaAsSb 和稀氮化物GaAsSbN 納米線的非平衡載流子動(dòng)力學(xué)過程,發(fā)現(xiàn)氮摻入顯著提高了載流子散射速率,并使載流子遷移率大幅降低.Mithun等[16]證明了在使用800 nm 抽運(yùn)光激發(fā)后,Bi2Te3納米線中存在等離子體振蕩,并觀察到其峰值電導(dǎo)率Δσ(t)存在一個(gè)50 ps 以上的長(zhǎng)弛豫過程.Zhang等[17]使用OPTP技術(shù)系統(tǒng)地研究了Sb2Se3基異質(zhì)結(jié)中光激發(fā)載流子的動(dòng)態(tài)競(jìng)爭(zhēng)機(jī)制,發(fā)現(xiàn)帶邊電子轉(zhuǎn)移和俘獲過程的競(jìng)爭(zhēng)將降低光伏器件的電荷分離效率.文獻(xiàn)[18?20]利用OPTP 技術(shù)系統(tǒng)地研究了石墨烯與過渡金屬二硫化物(TMDs)異質(zhì)結(jié)間的超快電荷轉(zhuǎn)移,發(fā)現(xiàn)光激發(fā)可以有效地把石墨烯中的電子超快地布局到TMD 導(dǎo)帶中,產(chǎn)生電荷分離態(tài).

本文利用OPTP 技術(shù)研究Cd0.96Zn0.04Te 的載流子弛豫和瞬態(tài)電導(dǎo)率特性.研究發(fā)現(xiàn)在光激發(fā)載流子濃度為4.51×1016—1.81×1017cm–3時(shí),Cd0.96Zn0.04Te 的THz 瞬態(tài)透射變化率基本不隨光激發(fā)載流子濃度發(fā)生變化,當(dāng)光激發(fā)載流子濃度為1.81×1017—1.44×1018cm–3時(shí),其THz 瞬態(tài)透射變化率隨光激發(fā)載流子濃度的增大而線性增大,且在光激發(fā)載流子濃度為1.44×1018cm–3時(shí)THz 瞬態(tài)透射變化率達(dá)到最大,繼續(xù)增大光激發(fā)載流子濃度至2.17×1018cm–3時(shí)THz 瞬態(tài)透射變化率不再發(fā)生變化.不同光激發(fā)載流子濃度下Cd0.96Zn0.04Te在THz 波段的瞬態(tài)電導(dǎo)率用Drude-Smith 模型進(jìn)行了很好的擬合.此研究為碲鋅鎘探測(cè)器的設(shè)計(jì)和制備提供重要數(shù)據(jù)支撐和理論依據(jù).

2 實(shí)驗(yàn)

本文使用的OPTP 實(shí)驗(yàn)光路系統(tǒng)示意圖如圖1所示,實(shí)驗(yàn)中所用的激光光源是Spectra Physics公司生產(chǎn)的再生放大器(Spitfire Pro),它以振蕩器(Mai Tai HP)的飛秒脈沖作為種子光.此放大器的中心波長(zhǎng)為800 nm,重復(fù)頻率為1 kHz,脈沖寬度為120 fs.從放大器發(fā)出的光被分束器分為三部分,一部分用于產(chǎn)生THz 波,稱為產(chǎn)生光,一部分用于探測(cè)THz 波,稱為探測(cè)光,另外一部分較強(qiáng)的光用于激發(fā)樣品,稱為抽運(yùn)光,抽運(yùn)光、探測(cè)光和THz 波均為水平偏振.THz 波是由功率約為100 mW、中心波長(zhǎng)為800 nm 的光聚焦于厚1 mm、(110)取向的ZnTe 晶體上產(chǎn)生的[21],并通過自由電光取樣[22]方法探測(cè).弱的探測(cè)光透過厚1 mm、(110)取向的另外一塊ZnTe 晶體后進(jìn)入平衡探測(cè)器,接入鎖相放大器,通過電腦采集到THz 波信號(hào).通過連續(xù)可調(diào)衰減片的調(diào)節(jié),抽運(yùn)光激發(fā)載流子濃度的變化范圍為4.51×1016—2.17×1018cm–3.THz 波光斑直徑約為1.5 mm,激發(fā)樣品的抽運(yùn)光光斑直徑約為6 mm,抽運(yùn)光光斑直徑大于探測(cè)光光斑直徑的兩倍,能夠充分保證探測(cè)光探測(cè)到被抽運(yùn)光均勻激發(fā)樣品的部分.整個(gè)OPTP 實(shí)驗(yàn)在充滿N2的濕度為3.8%的室溫環(huán)境下進(jìn)行.

圖1 光抽運(yùn)-太赫茲探測(cè)光路示意圖Fig.1.Experimental arrangement for optical-pump THz -probe measurements.

實(shí)驗(yàn)樣品采用垂直布里奇曼法生長(zhǎng),選取高純(6N)的Te,Cd 和Zn,按Cd0.96Zn0.04Te 的組分稱取原料,置于石英安瓿中,真空封裝后,放入垂直三段溫區(qū)的電爐中生長(zhǎng).生長(zhǎng)結(jié)束后,晶體錠條按(111)面和(211)面切割為厚約1 mm 的晶片[23].此外,CdTe 晶體同樣采用垂直布里奇曼法生長(zhǎng),厚約1 mm.

3 結(jié)果與討論

Cd0.96Zn0.04Te 的晶體結(jié)構(gòu)示意圖如圖2(a)所示,由Cd(Zn)原子與Te 原子各自組成的面心立方亞晶格沿空間對(duì)角線位移形成.Cd0.96Zn0.04Te可以看作是CdTe 中Zn 原子占據(jù)了晶格點(diǎn)陣中某些Cd 原子的位置,Zn 的占比為0.04.Cd0.96Zn0.04Te室溫下的紫外-可見透射光譜如圖2(b)的紅色實(shí)線所示.從圖2(b)可以看出,Cd0.96Zn0.04Te 吸收邊對(duì)應(yīng)的波長(zhǎng)比CdTe(圖2(b)中的藍(lán)色虛線所示)更短,其禁帶寬度更大,與文獻(xiàn)[24]中報(bào)道的禁帶寬度1.54 eV 基本一致.從圖2(b)還可以看出,Cd0.96Zn0.04Te和CdTe 對(duì)800 nm(1.55 eV)的光吸收足夠大,800 nm 光激發(fā)能夠使Cd0.96Zn0.04Te和CdTe 中的載流子重新分布.

圖2 (a)Cd0.96Zn0.04Te 的晶體結(jié)構(gòu)示意圖;(b)Cd0.96Zn0.04Te(紅)和CdTe(藍(lán))室溫下的紫外-可見透射光譜Fig.2.(a)Crystal structure for Cd0.96Zn0.04Te;(b)the UV-visible transmittance spectra of Cd0.96Zn0.04Te(red)and CdTe(blue)at room temperature.

需要說明的是為了更直觀地討論光激發(fā)載流子濃度對(duì)Cd0.96Zn0.04Te 載流子弛豫和瞬態(tài)電導(dǎo)率的影響,利用N=(1-R)I/(Lhv)[25]換算了不同抽運(yùn)光強(qiáng)度下的光激發(fā)載流子濃度,其中,R是反射率(菲涅耳損耗),Cd0.96Zn0.04Te 的反射率R為0.21[26],I是激發(fā)光強(qiáng)度,hv是800 nm 抽運(yùn)光的光子能量,L為光在樣品中的有效穿透深度(趨膚深度),由L=λ/(4πk),k=0.05[27],得到Cd0.96Zn0.04Te的趨膚深度約為1270 nm.

首先,用中心波長(zhǎng)為800 nm 的抽運(yùn)光激發(fā)Cd0.96Zn0.04Te,觀察不同光激發(fā)載流子濃度下THz瞬態(tài)透射變化率與延遲時(shí)間的關(guān)系.圖3(a)是不同光激發(fā)載流子濃度下Cd0.96Zn0.04Te 的THz 瞬態(tài)透射變化率(–ΔT/T0)與延遲時(shí)間的關(guān)系圖,其中,ΔT=T(τ)–T0,T(τ)為有抽運(yùn)光激發(fā)時(shí)的THz峰值透射強(qiáng)度隨延遲時(shí)間的變化,T0為無抽運(yùn)光激發(fā)時(shí)的THz 峰值透射強(qiáng)度.由圖3(a)可知,在低光激發(fā)載流子濃度(4.51×1016—1.81×1017cm–3)下,Cd0.96Zn0.04Te 的THz 瞬態(tài)透射變化率基本不隨光激發(fā)載流子濃度的增大而改變.在光激發(fā)載流子濃度為1.81×1017—1.44×1018cm–3時(shí),THz 瞬態(tài)透射變化率隨光激發(fā)載流子濃度的增大而增大.光激發(fā)載流子濃度從1.44×1018cm–3繼續(xù)增大至2.17×1018cm–3時(shí),THz 瞬態(tài)透射變化率基本保持不變,是由于Cd0.96Zn0.04Te 對(duì)800 nm 抽運(yùn)光吸收達(dá)到飽和,隨著光激發(fā)載流子濃度的增大,產(chǎn)生的載流子數(shù)目不再增加,導(dǎo)致對(duì)THz 波的吸收不再發(fā)生變化.

圖3 不同光激發(fā)載流子濃度下Cd0.96Zn0.04Te(a)和CdTe(b)的THz 瞬態(tài)透射變化率與延遲時(shí)間的關(guān)系圖,實(shí)線是單指數(shù)函數(shù)擬合結(jié)果;(c)Cd0.96Zn0.04Te 和CdTe 的THz 瞬態(tài)透射變化率最大值(–ΔT/T0 max)與光激發(fā)載流子濃度的關(guān)系圖;(d)Cd0.96Zn0.04Te和CdTe 的載流子復(fù)合時(shí)間與光激發(fā)載流子濃度的關(guān)系圖;(e)Cd0.96Zn0.04Te 的能帶結(jié)構(gòu)示意圖Fig.3.Transient transmittance change(–ΔT/T0)of THz probe pulse as a function of probe delay with carrier density from 4.51×1016 cm–3 increases to 2.17×1018 cm–3 for Cd0.96Zn0.04Te(a)and with carrier density from 1.12×1017 increases to 7.82×1017 for CdTe(b),solid curves are monoexponential fits;(c)maximum value of the transient transmittance change(–ΔT/T0 max)of THz probe pulse as a function of carrier densities for Cd0.96Zn0.04Te and CdTe;(d)the relationship between relaxation time and carrier density,in which the points with error bars show experimental data and the lines are guide to the eye;(e)the band structure of Cd0.96Zn0.04Te.

從圖3(c)的Cd0.96Zn0.04Te(紅色曲線)THz 瞬態(tài)透射變化率最大值(–ΔT/T0 max)與光激發(fā)載流子濃度的關(guān)系圖也可以看出,在低光激發(fā)載流子濃度(4.51×1016—1.81×1017cm–3)時(shí),Cd0.96Zn0.04Te的–ΔT/T0 max基本不隨光激發(fā)載流子濃度的增大而改變,在光激發(fā)載流子濃度為1.81×1017—1.44×1018cm–3時(shí),Cd0.96Zn0.04Te 的–ΔT/T0 max隨光激發(fā)載流子濃度的增大呈線性增大,光激發(fā)載流子濃度從1.44×1018cm–3增大至2.17×1018cm–3時(shí),Cd0.96Zn0.04Te 的–ΔT/T0 max達(dá)到最大值且保持不變.

不同光激發(fā)載流子濃度下Cd0.96Zn0.04Te 的載流子弛豫過程用單指數(shù)函數(shù)進(jìn)行了較好的擬合,其擬合結(jié)果如圖3(d)的紅色曲線所示.從圖3(d)的紅色曲線可以看出,Cd0.96Zn0.04Te 的載流子復(fù)合時(shí)間隨光激發(fā)載流子濃度的增大分別為(5.34±0.05)ns,(5.29±0.04)ns,(4.11±0.02)ns,(2.99±0.06)ns,(2.23±0.07)ns 和(2.16±0.03)ns,其復(fù)合時(shí)間長(zhǎng)達(dá)幾個(gè)納秒.在低光激發(fā)載流子濃度(4.51×1016—1.81×1017cm–3)下,Cd0.96Zn0.04Te的載流子復(fù)合時(shí)間隨光激發(fā)載流子濃度的增大變化不明顯.在光激發(fā)載流子濃度為1.81×1017—1.44×1018cm–3時(shí),Cd0.96Zn0.04Te 的載流子復(fù)合時(shí)間隨光激發(fā)載流子濃度的增大呈線性減小.光激發(fā)載流子濃度從1.44×1018cm–3繼續(xù)增大至2.17×1018cm–3時(shí),Cd0.96Zn0.04Te 的載流子復(fù)合時(shí)間隨光激發(fā)載流子濃度的增大基本不發(fā)生變化,且載流子復(fù)合時(shí)間最短,約為2 ns.需要說明的是,Cd0.96Zn0.04Te的載流子復(fù)合時(shí)間遠(yuǎn)大于數(shù)據(jù)的有效掃描窗口,主要是由于實(shí)驗(yàn)中延遲線長(zhǎng)度有限,可以實(shí)現(xiàn)的最長(zhǎng)掃描時(shí)間約230 ps,因此,所有數(shù)據(jù)采用230 ps 的有效掃描時(shí)間窗口.

為了進(jìn)一步理解Cd0.96Zn0.04Te 的載流子弛豫機(jī)理,測(cè)量了不同光激發(fā)載流子濃度下CdTe 的THz 瞬態(tài)透射變化率(–ΔT/T0)與延遲時(shí)間的關(guān)系,如圖3(b)所示.需要說明的是,CdTe 的光激發(fā)載流子濃度也由N=(1–R)I/(Lhv)換算得出,其中R=0.23(R=(n–1)2/(n+1)2,n=2.876 是800 nm 波長(zhǎng)處的折射率[28]),趨膚深度L=500 nm(800 nm 處的消光系數(shù)k=0.125[28]).如圖3(c)藍(lán)色曲線所示,CdTe 的THz 瞬態(tài)透射變化率最大值(–ΔT/T0 max)隨光激發(fā)載流子濃度的增大基本呈線性增大,從光激發(fā)載流子濃度1.12×1017cm–3時(shí)的0.3 左右線性增大至光激發(fā)載流子濃度7.82×1017cm–3時(shí)的接近1.CdTe 的載流子復(fù)合時(shí)間也用單指數(shù)函數(shù)進(jìn)行了擬合,如圖3(d)的藍(lán)色曲線所示,載流子復(fù)合時(shí)間隨光激發(fā)載流子濃度的增大依次為(4.61 ± 0.04)ns,(3.58 ± 0.02)ns,(2.46 ±0.05)ns 和(1.69 ± 0.02)ns.其復(fù)合時(shí)間長(zhǎng)達(dá)幾個(gè)納秒且隨光激發(fā)載流子濃度的增大呈線性減小,這與文獻(xiàn)[29]報(bào)道的CdTe 載流子主導(dǎo)復(fù)合機(jī)制電子-空穴對(duì)的輻射復(fù)合一致.Cd0.96Zn0.04Te的載流子弛豫過程中沒有發(fā)現(xiàn)明顯的快弛豫現(xiàn)象,并且其復(fù)合時(shí)間同樣長(zhǎng)達(dá)幾個(gè)納秒,在光激發(fā)載流子濃度為1.81×1017—1.44×1018cm–3時(shí),Cd0.96Zn0.04Te的載流子復(fù)合時(shí)間也隨光激發(fā)載流子濃度的增大線性減小,與CdTe 的載流子弛豫過程類似,因此Cd0.96Zn0.04Te 的載流子復(fù)合機(jī)制也是以電子-空穴對(duì)的輻射復(fù)合為主.

在光激發(fā)載流子濃度小于1.81×1017cm–3時(shí),Cd0.96Zn0.04Te 的THz 瞬態(tài)透射變化率和復(fù)合時(shí)間幾乎不受光激發(fā)載流子濃度變化的影響,與Te反位缺陷的陷阱填充效應(yīng)有關(guān).Cd0.96Zn0.04Te 中Zn—Te 鍵離子性較弱,比CdTe 中的Cd—Te 鍵更容易斷裂,Zn—Te 鍵斷裂后產(chǎn)生陽離子空位[30],在晶體生長(zhǎng)過程中過量的Te 將占據(jù)陽離子空位,形成Te 反位缺陷[31],因此,Cd0.96Zn0.04Te 比CdTe擁有更高濃度的Te 反位缺陷[32].圖3(e)為Cd0.96Zn0.04Te 的能帶結(jié)構(gòu)示意圖,Te 反位缺陷作為典型的電子型陷阱[33],能夠俘獲自由遷移的電子,使其滯留(或局域)在陷阱中直至被填滿.當(dāng)陷阱未被填滿時(shí),光激發(fā)載流子被缺陷俘獲的概率Pc可表示為PcNtδVth[34],其中,Nt為缺陷濃度,δ為缺陷能級(jí)的俘獲截面,Vth為熱遷移速率.由于庫(kù)侖力作用[35,36],δ隨抽運(yùn)光功率的增大而增大,載流子占據(jù)缺陷能級(jí)的概率也隨之提高.因此,在低光激發(fā)載流子濃度(4.51×1016—1.81×1017cm–3)下,電子占據(jù)缺陷能級(jí)的概率與光激發(fā)載流子濃度成正比,陷阱填充效應(yīng)導(dǎo)致的載流子損失與光激發(fā)增加的載流子數(shù)量相近,從而使Cd0.96Zn0.04Te 的THz 瞬態(tài)透射變化率和載流子復(fù)合時(shí)間基本不隨光激發(fā)載流子濃度增大而變化.由于缺陷濃度有限[37],陷阱逐漸被填滿后,隨著光激發(fā)載流子濃度的繼續(xù)增大,陷阱填充效應(yīng)造成的載流子損失與光激發(fā)新增的載流子數(shù)量相比可以忽略不計(jì),因此,在光激發(fā)載流子濃度為1.81×1017—1.44×1018cm–3時(shí),THz 瞬態(tài)透射變化率隨光激發(fā)載流子濃度的增大線性增大,載流子復(fù)合時(shí)間也隨光激發(fā)載流子濃度的增大線性變化.在光激發(fā)載流子濃度為2.17×1018cm–3時(shí)Cd0.96Zn0.04Te 對(duì)800 nm 抽運(yùn)光的吸收達(dá)到飽和,隨著光激發(fā)載流子濃度的繼續(xù)增大,THz 瞬態(tài)透射變化率和載流子復(fù)合時(shí)間不再隨光激發(fā)載流子濃度增大而變化.

為了進(jìn)一步探究Cd0.96Zn0.04Te 的光激發(fā)載流子動(dòng)力學(xué)機(jī)制,計(jì)算了Cd0.96Zn0.04Te 和CdTe在抽運(yùn)光延遲時(shí)間為50 ps 時(shí)的瞬態(tài)電導(dǎo)率.首先測(cè)量了抽運(yùn)光延遲時(shí)間為50 ps(圖3(a)和圖3(b)箭頭處)時(shí)不同光激發(fā)載流子濃度下Cd0.96Zn0.04Te和CdTe 的THz 時(shí)域光譜,如圖4(a)和圖4(b)所示.從圖4(a)和圖4(b)中觀測(cè)到Cd0.96Zn0.04Te和CdTe 被抽運(yùn)光激發(fā)時(shí),THz 脈沖峰值減小且發(fā)生負(fù)的相移,負(fù)相移隨光激發(fā)載流子濃度的增大而增大[38].圖4(c)和圖4(d)分別是圖4(a)和圖4(b)經(jīng)過傅里葉變換后的頻譜圖,可以看出兩者的THz頻譜振幅均隨光激發(fā)載流子濃度的增大而減小.

接下來計(jì)算Cd0.96Zn0.04Te 和CdTe 在抽運(yùn)光延遲時(shí)間為50 ps 時(shí)的瞬態(tài)電導(dǎo)率.把沒有抽運(yùn)光激發(fā)時(shí)的THz 光譜作為參考信號(hào)、有抽運(yùn)光激發(fā)時(shí)的THz 光譜作為樣品信號(hào),瞬態(tài)電導(dǎo)率隨頻率的變化關(guān)系式為[39]

其中A是有抽運(yùn)光激發(fā)和無抽運(yùn)光激發(fā)時(shí)THz 信號(hào)在頻譜上的強(qiáng)度之比,φ是有抽運(yùn)光激發(fā)和無抽運(yùn)光激發(fā)時(shí)樣品的相位差,Z0=377 Ω 是自由空間阻抗,L是趨膚深度,n是無抽運(yùn)光激發(fā)時(shí)樣品的折射率.圖4(e)為無抽運(yùn)光激發(fā)時(shí)Cd0.96Zn0.04Te和CdTe 的折射率圖,可以看出兩樣品的折射率隨頻率增大略微增大,主要是受到2.1 THz 處二階聲子峰的影響[40],但此聲子峰對(duì)折射率的貢獻(xiàn)比較有限.從0.4—1.5 THz,Cd0.96Zn0.04Te 和CdTe的折射率僅增大了0.06,折射率隨頻率增大分別約為1.9%和1.8%.并且兩樣品的其他聲子峰[41?43]均遠(yuǎn)離0.4—1.5 THz 波段,因此可以近似認(rèn)為兩樣品的折射率與頻率無關(guān).本文選取該頻率區(qū)間折射率的平均值,分別為3.18 和3.24,與文獻(xiàn)[40,44]中報(bào)道的折射率接近.Cd0.96Zn0.04Te 和CdTe的瞬態(tài)電導(dǎo)率分別如圖5(a)和圖5(b)所示,兩個(gè)樣品的瞬態(tài)電導(dǎo)率實(shí)部均隨光激發(fā)載流子濃度的增大而增大,且在不同光激發(fā)載流子濃度下瞬態(tài)電導(dǎo)率的實(shí)部都是正的,均隨頻率的增大而增大,虛部都是負(fù)的.此外,雖然在2.1 THz 處CdTe 存在二階聲子峰[40],但二階聲子效應(yīng)對(duì)電導(dǎo)率的貢獻(xiàn)非常小,為簡(jiǎn)單起見,在電導(dǎo)率擬合中忽略了2.1 THz處的二階聲子效應(yīng)對(duì)0.4—1.5 THz 波段瞬態(tài)電導(dǎo)率的影響.因此,選用Drude-Smith 模型對(duì)電導(dǎo)率的實(shí)部和虛部進(jìn)行擬合,其表達(dá)式為[45]

圖4 不同光激發(fā)載流子濃度下Cd0.96Zn0.04Te(a)和CdTe(b)的THz時(shí)域譜;傅里葉變換后不同光激發(fā)載流子濃度下的Cd0.96Zn0.04Te(c)和CdTe(d)的頻譜圖;(e)無抽運(yùn)光激發(fā)時(shí)Cd0.96Zn0.04Te 和CdTe 的折射率圖Fig.4.THz time domain spectroscopy of Cd0.96Zn0.04Te(a)and CdTe(b)with different carrier densities;THz spectrum of Cd0.96Zn0.04Te(c)and CdTe(d)with different carrier densities;(e)refractive index of nonphotoexcited Cd0.96Zn0.04Te and CdTe in THz frequency with no pump.

圖5 不同光激發(fā)載流子濃度下Cd0.96Zn0.04Te(a)和CdTe(b)的瞬態(tài)電導(dǎo)率,實(shí)線為Drude-Smith 模型的擬合結(jié)果;延遲時(shí)間為50 ps 時(shí)Cd0.96Zn0.04Te(c)和CdTe(d)的載流子濃度隨光激發(fā)載流子濃度的變化關(guān)系;(e)Cd0.96Zn0.04Te(紅)和CdTe(藍(lán))的Smith 參數(shù)c1 隨光激發(fā)載流子濃度的變化關(guān)系圖;(f)Cd0.96Zn0.04Te(紅)和CdTe(藍(lán))的載流子散射時(shí)間τS 隨光激發(fā)載流子濃度的變化關(guān)系圖Fig.5.The THz photoconductivities of Cd0.96Zn0.04Te(a)and CdTe(b)at different photogenerated carrier density,solid lines show the fitting results of the Drude-Smith model;the relationship between carrier concentration and photoexcited carrier concentration at 50 ps delay time of Cd0.96Zn0.04Te(c)and CdTe(d);(e)the relationship of Smith parameterc1 with photogenerated carrier concentration of Cd0.96Zn0.04Te(red)and CdTe(bule);(f)the carrier scattering timeτS varies with the photogenerated carrier concentration of Cd0.96Zn0.04Te(red)and CdTe(bule).

根據(jù)擬合結(jié)果得到了延遲時(shí)間為50 ps 時(shí)的載流子濃度N,如圖5(c)和圖5(d)所示.在光激發(fā)載流子濃度為3.61×1017,7.22×1017,1.08×1018cm–3條件下,Cd0.96Zn0.04Te 在延遲時(shí)間為50 ps 時(shí)的載流子濃度分別為(1.77±0.16)×1017,(2.73±0.19)×1017和(3.96±0.17)×1017cm–3;在光激發(fā)載流子濃度為8.94×1016,1.79×1017,2.68×1017cm–3時(shí),CdTe 載流子濃度分別為(5.27±0.19)×1016,(7.01±0.21)×1016,(9.02±0.17)×1016cm–3.擬合得到的載流子濃度低于光激發(fā)載流子濃度,主要是由于與頻率相關(guān)的瞬態(tài)復(fù)電導(dǎo)率是在抽運(yùn)光延遲時(shí)間約為50 ps 時(shí)獲得的,此時(shí)光激發(fā)產(chǎn)生的部分載流子已經(jīng)復(fù)合.圖5(e)是Cd0.96Zn0.04Te 和CdTe 的Smith參數(shù)c1與光激發(fā)載流子濃度的關(guān)系圖.從圖5(e)可以看出,當(dāng)光激發(fā)載流子濃度由3.61×1017cm–3增大至1.08×1018cm–3時(shí),Cd0.96Zn0.04Te的c1從–0.88±0.03 下降到-0.98±0.02,接近–1.CdTe 在光激發(fā)載流子濃度為8.94×1016—2.68×1017cm–3時(shí),c1依次為–0.73±0.03,–0.81±0.02 和–0.92±0.01.兩樣品的c1值均隨光激發(fā)載流子濃度增大而減小,說明兩樣品的載流子運(yùn)動(dòng)均不是自由散射,都有不同程度的局域或背向散射.當(dāng)載流子作散射運(yùn)動(dòng)時(shí),載流子濃度越高,碰撞概率越大,載流子散射時(shí)間τS越小.圖5(f)是不同光激發(fā)載流子濃度下Cd0.96Zn0.04Te 和CdTe 的載流子散射時(shí)間τS的擬合結(jié)果圖.由圖5(f)可知,隨著光激發(fā)載流子濃度的增大Cd0.96Zn0.04Te 的散射時(shí)間τS(紅色曲線)從(41±5.61)fs 逐漸延長(zhǎng)到(61±3.23)fs,CdTe的τS(藍(lán)色曲線)也從(151±5.2)fs 逐漸延長(zhǎng)到(174±6.91)fs,這說明兩樣品的載流子運(yùn)動(dòng)不是背向散射,而是受到了不同程度的局域,并且局域程度隨光激發(fā)載流子濃度的增大而增強(qiáng).

從圖5(e)還可以看出,在光激發(fā)載流子濃度為1.08×1018cm–3時(shí)Cd0.96Zn0.04Te的c1值接近–1,說明在一定光激發(fā)載流子濃度下Cd0.96Zn0.04Te的光激發(fā)載流子可以完全被局域.從圖5(f)還可看出,Cd0.96Zn0.04Te 的載流子散射時(shí)間遠(yuǎn)小于CdTe的,載流子的散射時(shí)間和遷移率成正比[46],因此Cd0.96Zn0.04Te 的載流子遷移率遠(yuǎn)小于CdTe 的.

4 結(jié)論

本文采用光抽運(yùn)-太赫茲探測(cè)技術(shù)研究Cd0.96Zn0.04Te 的光致載流子動(dòng)力學(xué)特性.在800 nm 飛秒抽運(yùn)光激發(fā)下Cd0.96Zn0.04Te 的載流子弛豫過程用單指數(shù)函數(shù)進(jìn)行了擬合,其載流子弛豫時(shí)間長(zhǎng)達(dá)幾個(gè)納秒,且在一定光激發(fā)載流子濃度范圍內(nèi)隨光激發(fā)載流子濃度增大而減小,這與電子-空穴對(duì)的輻射復(fù)合有關(guān).Cd0.96Zn0.04Te 的THz 瞬態(tài)透射變化率在低光激發(fā)載流子濃度(4.51×1016—1.81×1017cm–3)下幾乎不變化,這主要是由于在晶體生長(zhǎng)過程中加入了過量的Te,形成Te 反位缺陷,缺陷的陷阱填充效應(yīng)造成的載流子損失與光激發(fā)新增的載流子數(shù)量近似.隨著光激發(fā)載流子濃度繼續(xù)增大(1.81×1017—1.44×1018cm–3),大部分缺陷被占據(jù),由于陷阱填充效應(yīng)導(dǎo)致的載流子損失與光激發(fā)新增的載流子數(shù)量相比可以忽略不計(jì),因此THz瞬態(tài)透射變化率隨光激發(fā)載流子濃度的增大而增大.在光激發(fā)載流子濃度高于1.44×1018時(shí),Cd0.96Zn0.04Te 對(duì)800 nm 抽運(yùn)光吸收達(dá)到飽和,THz 瞬態(tài)透射變化率不再隨光激發(fā)載流子濃度增大而變化.不同光激發(fā)載流子濃度下Cd0.96Zn0.04Te 在THz波段的瞬態(tài)電導(dǎo)率用Drude-Smith 模型進(jìn)行了較好的擬合,擬合結(jié)果顯示Cd0.96Zn0.04Te 的載流子運(yùn)動(dòng)不是背向散射而是被缺陷局域,局域程度隨光激發(fā)載流子濃度的增大而增強(qiáng),且Cd0.96Zn0.04Te的載流子遷移率遠(yuǎn)小于CdTe 的.結(jié)果表明,在Cd1–xZnxTe 生長(zhǎng)中嚴(yán)格控制Te 的含量,將在一定程度上抑制Te 反位缺陷的形成[31],減小光生載流子損失,提高載流子遷移率.此研究為碲鋅鎘探測(cè)器的設(shè)計(jì)和制備提供重要數(shù)據(jù)支撐和理論依據(jù).