充放電多特征融合的鋰電池壽命預測方法

高靜怡,陳首軒,周明博,曹軍義

(西安交通大學 現(xiàn)代設計及轉子軸承系統(tǒng)教育部重點實驗室， 西安 710049)

0 引言

隨著智能電網技術的發(fā)展和電動汽車產量的擴大，電池儲能系統(tǒng)得到了快速發(fā)展[1-2]。鋰離子電池以工作電壓高、能量密度大、自放電效率低等優(yōu)點在電動汽車領域得到了廣泛應用[3]。為了保證電池的安全性和可靠性，健康狀態(tài)(state of health，SOH)評估和剩余使用壽命(remaining useful life,RUL)預測成為工業(yè)界和學術領域研究的重要內容。

在進行電池的SOH評估及RUL預測時，直接指標參數(shù)主要有容量[4]和內阻[5]。Lai等[6]獲得不同老化應力下4個電池循環(huán)老化的試驗數(shù)據(jù),研究了一種序貫擴展卡爾曼濾波器容量預測方法,并驗證了方法的有效性。Li等[7]通過對U181850E電池實驗數(shù)據(jù)分析，采用具有短期記憶的遞歸神經網絡進行容量預測，生成了可行的估計結果。Remmlinger等[8]利用混合動力汽車運行期間的電池電壓和電流數(shù)據(jù)對等效電路模型的內阻參數(shù)進行辨識，估計電池的退化情況,并利用單電池的測量數(shù)據(jù)進行驗證研究。

上述研究表明，容量和內阻指標參數(shù)雖然都能夠反映電池的老化狀態(tài)，但通過上述方法進行二者的直接估計容易受環(huán)境因素影響，難以保證復雜工況條件下的準確可靠預測。因此，需要研究一種間接健康指標來表征鋰離子電池的壽命狀況，實現(xiàn)鋰離子電池剩余壽命的在線預測。

Liu等[9]將等放電電壓差的時間間隔作為特征指標，采用優(yōu)化的相關向量機算法預測電池的剩余壽命，具有較好的預測精度和穩(wěn)定性。Sun等[10]基于電容、電阻和恒流充電時間開發(fā)了一種綜合健康指標，采用粒子濾波算法預測電池RUL，驗證了方法的有效性。Wang等[11]以電池恒壓充電階段的電流變化率作為健康指標,利用Pearson和Spearman相關分析來評估健康指標與電池剩余容量之間的相似性,對電池RUL進行概率預測，驗證了該方法的有效性。高棟等[12]將平均充電電流降作為特征指標,利用Box-Cox變換對其進行優(yōu)化,提高了容量估計精度。Li等[13]對采用充電過程的容量增量曲線量化電池退化機制，分析得出電池容量與容量曲線上的位置之間存在線性回歸關系,并開發(fā)健康估計函數(shù)，評估不同循環(huán)深度下的電池剩余壽命，具有較好的準確性。

綜上，大多數(shù)間接指標只是從放電或者充電過程考慮。在充電過程中，汽車停止運行，測量數(shù)據(jù)比較平穩(wěn)；而放電過程能夠反映電池運行工況的復雜性。本文中通過分析電池充放電數(shù)據(jù)，綜合考慮實際運行中電池變電流充放電的情況，提出一種充放電多特征融合指標表征電池的健康狀況，進而設計卷積神經網絡模型實現(xiàn)剩余壽命的在線預測。

1 電池健康狀態(tài)特征提取

電池的老化是一個復雜的過程，受到多方面因素的影響。在電池的充放電循環(huán)中，電極和電解液之間不斷發(fā)生反應，導致固體電解質界面生長和鋰離子損失[14]。此外，循環(huán)會導致電極形態(tài)損傷和活性電極材料損失。一些極端操作條件(如過充、過放、高電壓等)都會加速電池老化[15-16]。由于實際操作中容量和內阻難以測量，且運行工況復雜，通過充放電過程來研究電池的老化對實際運行的電動汽車健康評估至關重要。

本文中首先對NASA公開的B0005、B0006、B0007和B0018號電池循環(huán)老化數(shù)據(jù)進行分析，研究其老化過程中的電壓動態(tài)變化規(guī)律和特征。

1.1 NASA鋰離子電池數(shù)據(jù)分析

在電池老化實驗中，充電模式為1.5 A恒流充電，當電壓達到4.2 V后，保持恒壓直至電流降至20 mA。放電模式為2 A恒流放電，直至電壓下降至截止電壓。為了觀察電池不同的老化趨勢，將截止電壓分別設為2.7、2.5、2.2和2.5 V。

4個電池容量隨著循環(huán)次數(shù)的變化曲線如圖1?？梢钥闯觯弘S著循環(huán)次數(shù)的增加，電池容量呈衰減趨勢，當衰減到失效閾值(國家標準中電動汽車動力電池容量降低為80%)以下可認為電池壽命結束。容量衰減曲線存在局部波動現(xiàn)象，這是由于實驗過程中存在實驗暫停。

另外，可以看出：B0005和B0007號電池在循環(huán)前期容量衰退曲線較為平緩，中后期衰退加快。B0006號電池衰退過程較為劇烈，這主要是由放電截止電壓不同導致的。

圖1 NASA鋰離子電池實際容量衰減曲線

1.2 放電過程特征提取

老化實驗的B0005號電池在不同充放電周期內，其循環(huán)周期31、61、91和 121次中的放電電壓曲線如圖2。第31個周期放電結束時的時間為 3 326 s，而第61、91和 121周期時，時間分別為3 028、2 800和2 587 s，可以清晰看出電池的老化趨勢。但這些數(shù)據(jù)是實驗室理想情況下的測試數(shù)據(jù)，在實際工況下，每次都放電至截止電壓是非常不現(xiàn)實的。若觀測電池放電的中間階段，即1 000～2 000 s，則發(fā)現(xiàn)不同放電周期的壓降明顯不同。如周期31時，1 000 s內的壓降為 0.383 5 V,周期61、91和121次的壓降分別是 0.384 2、0.384 9、0.385 6 V。

圖2 B0005號電池放電電壓曲線

根據(jù)圖2中所示的放電電壓曲線，可以獲得等壓降的時間和等時間內的壓降。每個周期內，電壓從一個較高值下降至一個較低值的時間呈減小趨勢，而一定時間內的平均壓降呈增大趨勢。因此，可選擇等壓降放電時間和等時間平均壓降來表征電池的壽命狀況。

1) 等壓降放電時間

選擇4.2～3.5 V為等壓降放電范圍，則第i個放電周期對應的等壓降放電時間為：

TFi=t4.2-t3.5

(1)

式中：t4.2為放電過程中電壓為4.2 V時對應的時間；t3.5為電壓下降至3.5 V對應的時間。則等壓降放電時間序列可以表示為：

TF={TF1,TF2,…,TFk}

(2)

式中：k為放電周期數(shù)。

分別提取4個電池的等壓降放電時間序列，并繪制其隨放電周期變化的曲線，如圖3。

從圖3可以看出：以B0005號電池為例，其等壓降放電時間從第1個放電周期的2 040 s，分別遞減到第50、100和150個周期的2 006、1 509和1 266 s，其他3個電池與B0005號電池類似，等壓降放電時間隨著充放電循環(huán)的進行呈現(xiàn)明顯的衰減趨勢。由于截止電壓預設值較大，B0005號電池在100個循環(huán)周期以后，等壓降放電時間有一定的趨緩趨勢，而B0006號電池的截止電壓預設值較小，因此衰減速度更快。

2) 等時間內平均壓降

由于老化實驗過程中數(shù)據(jù)的采樣間隔為17 s左右，因此選擇59個在定義的時間范圍內的采樣點來計算。則第i個放電周期對應的等時間平均壓降為：

(3)

式中：Vj為每個采樣點對應的電壓;4.2表示電池的額定電壓為4.2 V。則等時間平均壓降序列可以表示為：

VF={VF1,VF2,…,VFk}

(4)

式中：k為放電周期數(shù)。

圖4為4個電池的等時間平均壓降序列隨放電周期的變化曲線。由圖4可知，B0005、B0006、B0007號3個電池在前30個循環(huán)的等時間平均壓降存在異常，后期呈現(xiàn)增大趨勢。通過與B0018號電池對比分析，可以判斷B0005、B0006、B0007號3個電池在前期處于激活狀態(tài)，因此取這3個電池30個循環(huán)后的等時間平均壓降序列進行分析。

圖4 等時間內平均壓降曲線

1.3 充電過程特征提取

1) 恒壓充電時間

B0005號電池在不同充放電周期內獲得其循環(huán)周期31、61、91和 121次中的充電電壓曲線，如圖5。每個充電周期內，電壓隨著時間的變化呈現(xiàn)相同的變化趨勢。在第31個充電周期中，恒壓充電時間為6 416 s，而在第61、91和 121充電周期時，恒壓充電時間分別為7 497、7 880和7 976 s，反映出電池的老化趨勢。因此，可選擇恒壓充電時間來表征電池的壽命狀況。

圖5 B0005號電池充電電壓曲線

根據(jù)圖5中所示充電電壓曲線，可以獲得恒壓充電時間。第i個充電周期對應的恒壓時間為：

TCi=ti, j-ti,0

(5)

式中：ti, j為恒壓充電過程終止點對應的時間；ti,0為恒壓充電初始點對應的時間。各充電周期的恒壓充電時間序列可以表示為：

TC={TC1,TC2,…,TCk}

(6)

式中：k為充電周期數(shù)。

分別提取4個電池的恒壓充電時間序列，并繪制其隨充電周期變化曲線，如圖6。

圖6 恒壓充電時間曲線

與等時間平均壓降類似，B0005、B0006、B0007號3個電池在前30個循環(huán)激活狀態(tài)顯著，在30循環(huán)后變化規(guī)律明顯，后期呈現(xiàn)增大趨勢。因此針對這3個電池，取30循環(huán)后的恒壓充電時間序列分析。

2) 斷電壓降

電池在充電結束后存在壓降現(xiàn)象。以B0005號電池為例，獲得其循環(huán)周期31、61、91和 121次中的斷電壓降曲線，如圖7。在第31個充電周期結束后，斷電壓降為0.191 7 V，而在第61、91和121充電周期，斷電壓降分別為0.195 0、0.199 4和0.207 3 V，隨著循環(huán)的進行，斷電壓降逐漸增大。因此，斷電壓降可以用來表征電池的壽命狀況。

圖7 B0005號電池充電結束后電壓曲線

根據(jù)圖7中所示不同周期壓降曲線，可以獲得斷電壓降。第i個充電周期對應的斷電壓降為：

VCi=Vend-V0

(7)

式中：Vend為充電結束后的第1個采樣點對應的電壓；V0為電池的充電截止電壓。則斷電壓降序列可以表示為：

VC={VC1,VC2,…,VCk}

(8)

式中：k為充電周期數(shù)。

分別提取4個電池單體的斷電壓降序列，并繪制其隨充電周期變化曲線，如圖8。

圖8 斷電壓降曲線

該特征在前30個充放電循環(huán)中存在激活現(xiàn)象，但與等時間平均壓降及恒壓充電時間2個老化特征相比，激活狀態(tài)不明顯。斷電壓降曲線隨著充放電循環(huán)的進行呈上升趨勢，與容量衰減曲線類似。由于試驗過程中存在暫停，故在個別充放電循環(huán)中存在突變現(xiàn)象。

1.4 相關性分析

針對上述老化特征，采用Pearson相關分析法來分析各特征與剩余容量之間的相關性。Pearson相關分析法可以定量反映兩組數(shù)據(jù)間線性關系，其計算式如下：

(9)

若ρxy的計算結果為正，則變量X與變量Y正相關；計算結果為負，則變量X與變量Y負相關。ρxy絕對值越接近于1，表明變量之間的相關性越強；越接近于0，表明變量之間相關性越弱。當ρxy絕對值取值范圍為[0.8,1]時，變量X與變量Y極強相關；取值范圍為[0.6,0.8)時，變量X與變量Y強相關；取值范圍為[0.4,0.6)時，變量X與變量Y中等程度相關；取值范圍為[0.2,0.4)時，變量X與變量Y弱相關；取值范圍為[0,0.2)時，變量X與變量Y極弱相關或無相關。

分別計算4個單體電池的各項老化特征與容量之間Pearson相關系數(shù)，結果如表1所示。

表1 各指標與容量之間的Pearson相關系數(shù)

由表1的計算結果可知，等壓降放電時間、等時間內平均壓降和斷電壓降3個老化特征與電池剩余壽命之間的相關性絕對值都在0.93以上，呈現(xiàn)出極強的相關性。而對于恒壓充電時間，除B0018號電池外，其他3個電池的恒壓充電時間與剩余容量之間相關性絕對值的平均值可以達到0.86以上，有強相關性。因此，所選4個老化特征可以用來構造剩余壽命指標。

2 融合指標構建方法

2.1 信息熵改進的灰度關聯(lián)分析法

如果一個系統(tǒng)中既存在未知信息，也存在已知信息，那么就將這一類系統(tǒng)稱之為灰色系統(tǒng)[17]?；疑到y(tǒng)理論主要是通過已知部分信息提取對評價結果有用的信息[18]。

灰度關聯(lián)分析是灰度理論的一個分支，基本原理是根據(jù)各因素變化趨勢的相似程度來判斷不同因素間相關性。由于灰色關聯(lián)分析法主要研究事物的變化，因此對樣本數(shù)量的大小沒有要求，也不需要樣本數(shù)據(jù)具有典型的數(shù)學分布特征，計算量很小。因此本文中采用灰度關聯(lián)分析計算融合指標序列。

由于各老化特征的量綱和單位不同，首先對每個特征進行標準化處理。對于隨循環(huán)周期呈減小趨勢的老化特征采用式(10)來標準化處理：

(10)

對于隨循環(huán)周期呈增大趨勢的老化特征采用式(11)來標準化量綱為一處理：

(11)

在式(10)和(11)中，H代表上文提取的老化特征，H′為標準化處理后的老化特征。

將以上的充放電老化特征進行標準化處理后，構建如下特征矩陣：

(12)

將特征矩陣中第1行數(shù)據(jù)作為參考序列，選定參考序列后，根據(jù)式(13)計算關聯(lián)系數(shù)：

(13)

式中：ρ為分辨系數(shù)。

通過式(13)可以看出，當參考序列與比較序列差值為0時，關聯(lián)系數(shù)取1。當差值最大時，關聯(lián)系數(shù)取值為：

(14)

因此，關聯(lián)系數(shù)取值范圍為：

(15)

若關聯(lián)系數(shù)的取值區(qū)間為[a，1]，則分辨系數(shù)的取值應當滿足：

(16)

在計算灰色關聯(lián)度時，忽視了系統(tǒng)中各項特征重要性程度的差異。為了衡量各個指標的權重，引入信息熵確定各指標的權重。該方法主要通過信息熵理論計算各特征的熵值，根據(jù)信息熵確定特征差異性，進而得到特征的權重[19]。特征的熵值越小，則在系統(tǒng)中所占的權重越大。基于信息熵改進灰度關聯(lián)分析法的具體步驟如下：

步驟1計算第j項特征下第i個樣本值的比重：

(17)

步驟2第j項老化特征的熵值為：

(18)

步驟3 根據(jù)指標熵值計算各項老化特征的權重：

(19)

步驟4最終得到的融合指標計算式為：

(20)

2.2 融合指標誤差分析

通過上述分析，發(fā)現(xiàn)恒壓充電時間和容量之間的相關性系數(shù)與其他3個指標相比較小，但可以通過信息熵分析降低這一指標的權重。

將標準化處理后的第1個循環(huán)周期老化特征作為參考序列，其余老化特征數(shù)據(jù)作為比較序列。

以電池單體的容量衰減作為標準判定融合指標的準確性。根據(jù)電池容量的衰減范圍，分辨系數(shù)取值如表2所示。

表2 分辨系數(shù)取值

分別計算B0005、B0006、B0007、B0018號4個電池的融合指標并與容量定義的SOH值比較。4個電池融合指標與真實值的變化曲線如圖9。

圖9 鋰離子電池健康狀態(tài)融合指標計算結果曲線

分析圖9中4個電池融合指標的均方根誤差，B0005、B0007和B0018號3個電池的均方根誤差分別為0.020 5、0.015 2和0.019 8，而B0006號電池在循環(huán)后期估算值與真實值之間的誤差較大。但由于SOH值降至0.7之后，認為電池失效，所以后期的誤差可以不列入考慮范圍，因此B0006號電池融合指標的均方根誤差為0.029 7。

為了證明所提出的充放電過程融合指標的準確性，分別將充電過程的2個特征指標和放電過程的2個特征指標進行融合，計算融合指標SOH與真實值之間的均方根誤差，結果見表3。

由表3的均方根誤差計算結果可知，4個電池的充放電融合特征指標預測誤差均小于單一充電和放電特征指標的預測結果，平均可提升50%以上，且均方根誤差平均為0.021 3，有較好的估算精度。因此，可以將充放電過程融合特征指標作為電池健康狀態(tài)的表征，進而對電池的剩余壽命進行預測。

表3 誤差計算結果

3 剩余壽命預測

3.1 卷積神經網絡

電池是非線性系統(tǒng)，內部映射關系復雜。深度學習方法可以基于測量信號完成SOH估計，避免了對復雜非線性系統(tǒng)的建模過程，并且可以適應廣泛的操作條件。在實際操作中，電池測量數(shù)據(jù)量大且種類多，而卷積神經網絡的一大優(yōu)勢就是從大量數(shù)據(jù)中獲取最有價值的信息，且泛化能力很強。因此，本文中選取卷積神經網絡對電池進行壽命預測。

卷積神經網絡通過多個非線性模塊的組合構建輸入數(shù)據(jù)到目標值之間的非線性映射，其結構主要包括5個卷積模塊和3個全連接模塊。每個卷積模塊又由卷積層、批量歸一化、激活函數(shù)組成。第1個卷積模塊增加池化層用于激活函數(shù)的輸出。批量歸一化的作用是加速訓練過程。激活函數(shù)將非線性因素引入網絡模型中。5個卷積階段之后是3個全連接層，最后1個全連接層由回歸層接收。

卷積神經網絡的優(yōu)化算法采用自適應動量項算法。該算法利用梯度一階矩和二階矩估計自適應調整學習率，優(yōu)點是經過偏置矯正后,可以修正一階矩和二階矩估計,使學習率有穩(wěn)定范圍[20]。

3.2 基于卷積神經網絡的電池剩余壽命預測

電池的剩余壽命是指SOH衰減至失效閾值時所經歷的充放電循環(huán)次數(shù)。將電池充放電循環(huán)內測得的電流、電壓、溫度數(shù)據(jù)離散化得到的矩陣做為輸入，預測電池SOH衰減至失效閾值時的循環(huán)次數(shù)，輸入結構為：

(21)

卷積神經網絡的基本參數(shù)如表4所示。

表4 卷積神經網絡參數(shù)

根據(jù)B0005、B0006、B0007和B0018號電池的容量衰減百分比，預設電池的失效閾值分別為0.75、0.70、0.80、0.75。

采用建立的壽命預測模型對電池進行壽命預測。隨機初始化每層的權重，均值為0，標準差為0.01，偏差為0。將電池每個充放電循環(huán)的電壓、電流和溫度數(shù)據(jù)離散化成25×3的矩陣作為模型的輸入。取前75個充放電循環(huán)的實測數(shù)據(jù)進行訓練，將第76循環(huán)作為剩余壽命預測的起點，分別預測4個電池融合指標衰減至失效閾值時的循環(huán)次數(shù)。剩余壽命預測結果如圖10所示。

圖10 剩余壽命預測結果曲線

由圖10(a)—(d)可以看出，以電池每個充放電循環(huán)內的實測數(shù)據(jù)作為輸入，融合指標作為輸出的剩余壽命預測結果非常接近前文所預設的失效閾值。

為了驗證所建立的壽命預測模型的有效性，將提出的壽命預測結果與人工神經網絡(artificial neural network,ANN)進行對比。ANN是六層前饋網絡，包含75個輸入神經元和1個輸出神經元(即剩余壽命預測)。對比方法中：傳統(tǒng)的ANN和建立的DCNN模型相應的網絡參數(shù)保持不變。定義剩余壽命預測誤差為：

(22)

其中：RULreal代表電池實際循環(huán)次數(shù)；RULpre代表預測達到的電池循環(huán)次數(shù)。表5給出了4塊電池的預測誤差。

表5 剩余壽命預測誤差

綜合分析4個電池的預測結果，可以發(fā)現(xiàn)，在DCNN模型中4個電池的壽命預測值與真實值之間的差異在12個充放電循環(huán)以內，而在ANN模型中的預測偏差則在16個充放電循環(huán)以內，明顯大于本文所提出的模型。進一步分析4個電池剩余壽命的相對誤差，采用DCNN模型得到的壽命預測相對誤差的平均值約為0.089；而采用ANN模型所得到的壽命預測相對誤差平均值約為0.134，明顯大于本文所提出的模型，證明了本文所提方法對電池壽命預測的精確性。

在驗證模型預測精度的基礎上，進一步對模型的預測穩(wěn)定性進行分析。用SE(stability error,SE)代表電池剩余壽命預測的穩(wěn)定性誤差，定義穩(wěn)定性誤差為：

(23)

其中：RULpre代表預測的循環(huán)次數(shù)；SOHreal(i)代表電池某次循環(huán)的真實SOH值；SOHpre(i)代表電池某次循環(huán)的預測SOH值。表6給出了4塊電池的穩(wěn)定性誤差。

表6 剩余壽命預測穩(wěn)定性誤差

分析表6中所示的穩(wěn)定性誤差計算結果可知，DCNN模型中4個單體電池剩余壽命穩(wěn)定性誤差均在0.03以內，4個單體的預測穩(wěn)定性誤差平均值為0.016。ANN模型的預測誤差穩(wěn)定性誤差也保持在0.03以內，但對比4個電池的計算結果可以發(fā)現(xiàn)，ANN模型的穩(wěn)定性誤差均大于DCNN模型，其穩(wěn)定性誤差計算平均值為0.018 0，大于DCNN模型，驗證了DCNN模型的有效性。

4 結論

1) 等壓降放電時間、等時間平均壓降、恒壓充電時間和斷電壓降4個特征指標可以表征電池的老化衰退，4個特征指標與電池剩余容量之間的相關性最大為0.955 8，最小為0.817 8。

2) 采用信息熵改進的灰度關聯(lián)分析法對特征指標進行融合，得到的融合指標能夠用來估算電池的健康狀態(tài)，估算的均方根誤差平均值為0.021 3。

3) 基于4個指標融合所得到的電池SOH估算序列，采用卷積神經網絡對電池的剩余壽命進行預測，預測的平均誤差為0.089 0，預測精度達到90%以上，并具有較好的穩(wěn)定性。對于實車電池組剩余壽命預測有參考價值。