超大面積超導(dǎo)納米線陣列單光子探測器設(shè)計(jì)與制備*

張笑 呂嘉煜 管焰秋 李慧 王錫明 張蠟寶 王昊 涂學(xué)湊 康琳 賈小氫 趙清源 陳健 吳培亨

(南京大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院,超導(dǎo)電子學(xué)研究所,南京 210023)

超導(dǎo)納米線單光子探測器(SNSPD)是綜合性能最優(yōu)異的新型單光子探測器之一,而傳統(tǒng)的單像元SNSPD不具備空間分辨力,且光敏面小,光學(xué)耦合效率存在瓶頸,因此,研制大面積陣列器件是自由空間光子探測等應(yīng)用的關(guān)鍵.然而,由于器件光敏面由大量超導(dǎo)納米線組成,研發(fā)大面積的陣列SNSPD 面臨工藝復(fù)雜、成品率低、制備困難等問題.本文設(shè)計(jì)了一種超大面積納米線陣列結(jié)構(gòu),利用電子束抗蝕劑氫倍半硅氧烷(HSQ)曝光后可形成氧化硅電學(xué)隔離層的特點(diǎn),僅使用簡化二維工藝即可完成大陣列SNSPD 的制備,對多層結(jié)構(gòu)的傳統(tǒng)立體工藝實(shí)現(xiàn)了降維.器件經(jīng)過行方向并聯(lián)測量,未發(fā)現(xiàn)壞點(diǎn),成品率高,且實(shí)現(xiàn)了基礎(chǔ)的成像功能驗(yàn)證.此外,本設(shè)計(jì)中采用了全超導(dǎo)電極以減少電阻熱效應(yīng),并在像元內(nèi)增設(shè)了串并聯(lián)電阻,從而均分偏置電流,同時(shí)能夠可選地?cái)U(kuò)展陣列規(guī)模.本工作為超大型陣列 SNSPD 的設(shè)計(jì)與制備提供了一種思路,并有望應(yīng)用于百萬像素陣列 SNSPD 的制備,與高效讀出電路結(jié)合實(shí)現(xiàn)兼?zhèn)浯笠晥龊透哽`敏度的焦平面光子探測與成像系統(tǒng).

1 引言

超導(dǎo)納米線單光子探測器(superconducting nanowire single photon detectors,SNSPDs)是一種用于快速、準(zhǔn)確、高效地探測單光子的新型光探測器,在效率[1,2]、速度[3]、暗計(jì)數(shù)[4]、響應(yīng)頻譜范圍[5,6]等方面極具競爭力.自2001 年Gol’tsman 等[7]首次報(bào)道SNSPD 至今,經(jīng)過20 余年的發(fā)展,單像元及小陣列SNSPD 的制備工藝已相當(dāng)成熟,展現(xiàn)出了穩(wěn)定且優(yōu)異的綜合性能,并被廣泛應(yīng)用于激光雷達(dá)[8]、深空光通信[9]、量子信息[10,11]等領(lǐng)域.而暗物質(zhì)探測[4]、空間態(tài)勢感知[12]等一系列新興應(yīng)用的不斷涌現(xiàn),對探測成像系統(tǒng)的焦平面尺寸提出了越來越高的需求,一般情況下,使用的焦平面感光區(qū)域越大,掃描或凝視成像所需的時(shí)間則越短.在此背景下,單像元SNSPD 的缺陷將會(huì)凸顯,其光敏面大小有限且不具備空間分辨力,若僅增加每個(gè)像元的面積而不改變器件結(jié)構(gòu),則納米線的動(dòng)態(tài)電感會(huì)隨之增加,從而導(dǎo)致其死時(shí)間延長、探測速度降低,這就削弱了SNSPD 最根本的優(yōu)勢.鑒于無法在充分保證單個(gè)像元時(shí)間分辨率的同時(shí)、大幅增加其有效探測面積,進(jìn)一步擴(kuò)展陣列規(guī)模(增加像元數(shù))將是SNSPD 適應(yīng)新需求的關(guān)鍵一步.

焦平面單光子探測陣列的研制,在半導(dǎo)體領(lǐng)域已有了相當(dāng)成功的實(shí)踐.如單光子雪崩光電探測器(single photon avalanche diodes,SPADs)是目前具備單光子靈敏度、皮秒時(shí)間分辨瞬態(tài)成像能力的主流理想器件[13].2020 年,平面SPAD 陣列規(guī)模突破百萬像素[14],像元規(guī)模大、集成度高是其突出優(yōu)勢,但其填充因子和量子效率相對低下,且隨著節(jié)點(diǎn)尺寸進(jìn)一步減小,光學(xué)串?dāng)_和暗計(jì)數(shù)表現(xiàn)也將惡化[15].盡管三維堆疊技術(shù)為新一代SPAD 陣列發(fā)展開辟了一條新道路[16],但與此同時(shí)帶來的工藝挑戰(zhàn)也不可小覷.相比之下,SNSPD 作為一種超導(dǎo)器件,其無需門電路,填充因子相對較高,且其具備比半導(dǎo)體光電探測器更寬的工作頻段、更高的工作效率以及更低的暗計(jì)數(shù)率[17],此性能在陣列器件中將會(huì)得以繼承,因此在一些對相關(guān)參數(shù)有極限需求的應(yīng)用環(huán)境下,陣列SNSPD 將更具競爭力.

對于陣列SNSPD 的實(shí)現(xiàn),讀出電路的設(shè)計(jì)是主要難點(diǎn)之一.最直接的讀出方式是將每個(gè)像元的輸出分別由同軸線引出至室溫外部電路[18],其讀出速度快、準(zhǔn)確率高,但隨著像元數(shù)目的增加,大量的同軸線會(huì)從室溫中引入過量的熱,那么制冷機(jī)有限的制冷效率將限制SNSPD 像元數(shù)目的擴(kuò)展.此時(shí),直接讀出變得不再可行,而能夠有效減少連接線的各種多路復(fù)用架構(gòu)則逐漸受到關(guān)注,如時(shí)域復(fù)用[19]、頻分復(fù)用[20]、幅度復(fù)用[21]、碼分復(fù)用(SFQ)[22]等讀出架構(gòu).相比直接讀出,它們所需的讀出通道數(shù)目少,但往往需要加入額外的延遲線或電路元件,從而大大降低了像元的填充率,隨著陣列規(guī)模擴(kuò)展,其電路結(jié)構(gòu)將更加復(fù)雜,且無論何種復(fù)用技術(shù),都會(huì)犧牲一定量的光子信息.2014 年,Verma等[23]提出了行列復(fù)用的讀出方式,僅需2N條電纜即可對N2像元的陣列進(jìn)行讀出,與前述復(fù)用方式相比,它能在保存絕大部分的光子信息的同時(shí)具備較高的占空比,目前已成功應(yīng)用于1024 像元的SNSPD 陣列中[24],其填充率達(dá)36%,在系統(tǒng)效率達(dá)8%的同時(shí)也實(shí)現(xiàn)了一定的成像功能.由此,行列復(fù)用結(jié)構(gòu)在多種讀出架構(gòu)中脫穎而出,展現(xiàn)了其在千像元量級(jí)SNSPD 陣列實(shí)現(xiàn)中的可能性.目前看來,對于像素?cái)?shù)目巨大的陣列SNSPD 而言,使用行列復(fù)用的結(jié)構(gòu)進(jìn)行讀出是最簡潔有效的.

基于行列結(jié)構(gòu)讀出的SNSPD 陣列,在行列電極的相交處應(yīng)構(gòu)建必要的電學(xué)隔離,以避免行信號(hào)與列信號(hào)發(fā)生串?dāng)_.對于該結(jié)構(gòu)的實(shí)現(xiàn)在工藝上目前存在以下幾種方式.2019 年Wollman 等[24]制得的32×32 陣列SNSPD,其讀出行和讀出列被分別制備在兩個(gè)結(jié)構(gòu)層上,兩層間采用全覆蓋的氧化硅介電層進(jìn)行電學(xué)隔離,通過對介電層穿孔、孔間填充金的方式來實(shí)現(xiàn)層間連接.這種工藝屬于三維工藝,其復(fù)雜度及成本均較高,且在介電層上生長的超導(dǎo)薄膜的質(zhì)量難以保證,納米線的性能將受到介電層粗糙度等的影響.最終檢測發(fā)現(xiàn)其實(shí)際電阻值(200 Ω)與設(shè)計(jì)值(50 Ω)之間有較大差異,此工藝下制得器件的1024 個(gè)像元中存在至少4 個(gè)壞元.2020 年,Allmaras 等[25]提出了雙層熱耦合行列復(fù)用的陣列結(jié)構(gòu),其同行(或同列)采用同一根納米線,依靠雙層納米線的共計(jì)數(shù)來實(shí)現(xiàn)探測,可以有效地緩解行列電流的重分配問題,但與此同時(shí),單一的微小缺陷將會(huì)影響其所在整行(或整列)所有像元的工作性能,對缺陷的高敏感度意味著對工藝的把控需要更加嚴(yán)格.此外,雙層納米線的制備同樣引入了一定的復(fù)雜度,由于工藝問題,上層納米線的超流往往低于下層納米線的超流,這亦將限制器件的探測性能.總的來說,目前國際上已報(bào)道的基于行列結(jié)構(gòu)的大型密集陣列SNSPD,其制備方式均涉及到立體工藝,普遍存在復(fù)雜度高、不確定度高、穩(wěn)定性差等問題,我們亟需開發(fā)一種新的陣列SNSPD 的制備方法.

在本研究中,對行列復(fù)用陣列SNSPD 的立體結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了降維布局,展示了一種隔離層簡化工藝,能夠?qū)⑸鲜鼋殡妼哟┛椎热S工藝轉(zhuǎn)化為二維平面工藝,有效地規(guī)避通孔制作、絕緣/阻擋/種子層沉積以及導(dǎo)電物質(zhì)填充等復(fù)雜步驟,從而大大地提高工藝的穩(wěn)定性;采用了全超導(dǎo)電極,在工作狀態(tài)下產(chǎn)熱更低;提出了通過在各像元內(nèi)引入串聯(lián)電阻,來保證器件在低溫條件下工作時(shí)電流能夠均勻分配.成功制備了一個(gè)32×32 像元的SNSPD 陣列,單像元尺寸為50 μm×50 μm,器件有效探測面積達(dá)1.6 mm×1.6 mm,像元占空比達(dá)44%,版圖中還預(yù)設(shè)了可選擇的并聯(lián)電阻區(qū)域,通過添加并聯(lián)電阻,每個(gè)單像元可進(jìn)一步擴(kuò)展為15 像元陣列(約4×4),即器件可擴(kuò)展約為128 像元×128 像元的陣列SNSPD.經(jīng)過測試,器件像元間均勻性表現(xiàn)良好,以行方向并聯(lián)的方式檢測其電學(xué)性能,未發(fā)現(xiàn)壞點(diǎn),且實(shí)現(xiàn)了基礎(chǔ)的成像功能驗(yàn)證,證明了該簡化工藝的可行性,為構(gòu)建更大型的高質(zhì)量陣列SNSPD 奠定了基礎(chǔ).

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 器件設(shè)計(jì)

器件結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)和優(yōu)化參考了Wollman 等[24]的設(shè)計(jì).采用了行列復(fù)用的讀出結(jié)構(gòu),作為一種典型的焦平面結(jié)構(gòu),其等效電路如圖1(a)所示.器件整體尺寸為10 mm×10 mm,有效探測區(qū)域范圍為1.6 mm×1.6 mm,包含了32×32 共計(jì)1024 個(gè)像元,器件由外圍的64 個(gè)金電極將探測信號(hào)輸出到外電路進(jìn)行讀出,其中32 個(gè)行輸出和32 個(gè)列輸出分別由探測區(qū)域的左右兩側(cè)和上下兩側(cè)交錯(cuò)引出,以保證結(jié)構(gòu)的高度對稱性(其芯片級(jí)布局見圖1(b)).內(nèi)部各像元?jiǎng)t通過更加精細(xì)的行連接線和列電極相連,再進(jìn)一步連接至外圍金電極,如圖1(c),深綠色線條為NbN 材料的行連接線,紫色線條為底層列電極(在進(jìn)行超導(dǎo)薄膜刻蝕時(shí)該結(jié)構(gòu)可視為一層掩膜,刻蝕后將保留為NbN 列電極),這意味著在低溫狀態(tài)下,在全方向上采用的都是超導(dǎo)導(dǎo)電而非金屬導(dǎo)電,與傳統(tǒng)的金屬電極相比,其優(yōu)勢在于行連接線的厚度可以更薄,這有利于減小后續(xù)頂層結(jié)構(gòu)的加工難度,以及一定程度壓縮器件的垂直尺寸,同時(shí),超導(dǎo)導(dǎo)電顯然也可以提供更優(yōu)越的電學(xué)性能.

圖1 器件設(shè)計(jì) (a) 行列復(fù)用結(jié)構(gòu)示意圖,圖中的每個(gè)矩形代表一個(gè)像元,其中包含了超導(dǎo)納米線結(jié)構(gòu).在行方向上添加正負(fù)交替的偏置電流,電流分配到每一行的各像元上,然后通過列方向輸出線接到地端.列和行上的放大器被用來讀取光子檢測事件.在沒有光子吸收的時(shí)候,整個(gè)陣列的行列讀出線上均檢測不到相應(yīng)的脈沖,而當(dāng)某一個(gè)像元(如橙色像元)吸收光子后,其超導(dǎo)態(tài)被破壞,此時(shí)會(huì)在它所在的行和列上產(chǎn)生極性相反的兩個(gè)脈沖,通過對行與列的輸出脈沖計(jì)數(shù)即可確定SNSPD 響應(yīng)像素的位置.該讀出方式結(jié)構(gòu)相對簡單,規(guī)模易擴(kuò)展,其主要問題在于像元的不均勻性可能會(huì)帶來電流的重分配問題,且該方法并不具備光子數(shù)分辨能力.(b) 陣列SNSPD 三維結(jié)構(gòu)圖.(c) 行列電極示意圖.(d) 隔離層結(jié)構(gòu)示意圖,通過對行列相交處的小范圍區(qū)域進(jìn)行電子束曝光,顯影后形成的氧化硅可充分覆蓋暴露的行連接線,緊接著在氧化硅上制備頂層金電極,即可在不接觸行連接線的同時(shí),從上方跨越式地將底層列電極相連.采用此方法制備的隔離層覆蓋面積小,以此可以保證超導(dǎo)薄膜直接在襯底上生長而不需要在氧化層上生長,從而進(jìn)一步確保納米線的質(zhì)量.(e) 納米線探測區(qū)域示意圖.(f) 像元內(nèi)部結(jié)構(gòu)示意圖,主要包括蜿蜒納米線、用于擴(kuò)展陣列數(shù)的15 個(gè)并聯(lián)電阻(淺綠色)以及用于保證電流均勻分配的1 個(gè)串聯(lián)電阻(淺灰色).占空比達(dá)44%Fig.1.Device design: (a) Schematic of the row-column multiplexing array.Each rectangle in the figure represents a pixel that contains an SNSPD.Alternating positive and negative bias currents are added in the row direction and distributed to each pixel (in each row),which are connected to the grounding terminal through the output line in the column direction.Amplifiers on rows and columns are used to read photon detection events.In the absence of photon absorption,the whole array output lines have an undetectable corresponding pulse.When a pixel (such as the orange pixel) absorbs photons,its superconducting state will be destroyed,which generates two pulses with opposite polarities in the direction of the row and column.The SNSPD response pixel can be located by counting the row-column output pulse.The structure of the readout is relatively simple,and its scale is easy to expand.The main problem lies in the inhomogeneity of pixels,which may lead to current redistribution.Furthermore,it suffers from a lack of photon number resolution capability.(b) Three-dimensional structure of the SNSPD array.(c) Diagram of the row-column electrode.(d) Diagram of the isolation layer.With electron beam exposure to a small area at the intersection of rows and columns,the silicon oxide formed after development can fully cover the exposed row connection lines.Then,the top gold electrode can be fabricated on silicon oxide,which connects the bottom column electrode from above without touching the row connection lines.In our methods,the fabricated isolation layer occupies a small coverage area,which ensures that the superconducting film grows directly on the substrate rather than on the oxide layer to further ensure the quality of the nanowire.(e) Diagram of the nanowire detection area.(f) Diagram of the internal structure of pixels,which includes sinuous nanowires,15 parallel resistors for expanding the number of arrays,and 1 series resistor ensuring an even current distribution.Fill factor: 44%.

在行列復(fù)用的讀出結(jié)構(gòu)中,各像元內(nèi)的蜿蜒納米線將起始于所在列電極,終止于所在行連接線,為避免器件短路,在行連接線和列電極的相交處,需要由特殊的結(jié)構(gòu)來構(gòu)建電學(xué)隔離(如圖1(a)).在已報(bào)道的工作中[24],采用了在整個(gè)底層結(jié)構(gòu)上方大面積生長厚氧化硅層,再對其穿孔的方式實(shí)現(xiàn)行、列電極的隔離,但此三維工藝復(fù)雜度高,基于此,提出了一種二維的隔離層工藝,如圖1(d)所示.利用了電子束抗蝕劑氫倍半硅氧烷(hydrogen silsesquioxane polymer,HSQ)在經(jīng)過電子束曝光(electron beam lithography,EBL)后會(huì)生成氧化硅電學(xué)隔離層的特性[26],這種平面工藝僅需在小范圍內(nèi)進(jìn)行微結(jié)構(gòu)的堆砌即可實(shí)現(xiàn)相同的隔離功能,從而大大地降低制備難度,提高了工藝穩(wěn)定性.

此外,由于納米線覆蓋范圍較大(見圖1(e)紅色部分),且EBL 過程中存在鄰近效應(yīng),為保證整個(gè)器件上不同區(qū)域的線條粗細(xì)均勻,在納米線周圍添加了一圈圖形校正區(qū)域(見圖1(e)棕色部分),用于補(bǔ)償外圈像元的欠曝光劑量.32×32 陣列SNSPD 的像元內(nèi)部結(jié)構(gòu)比傳統(tǒng)的單像元或小陣列SNSPD 更為復(fù)雜.像元尺寸為50 μm×50 μm,有源面積約38 μm×38 μm.除了紅色的蜿蜒納米線結(jié)構(gòu),還在每個(gè)像元的納米線末端添加了串聯(lián)電阻(見圖1(f)淺灰部分),通過工藝優(yōu)化來控制電阻的阻值穩(wěn)定,從而使行方向上施加的偏置電流在低溫狀態(tài)下能夠盡可能均勻地分配給各像元.可以看見,像元內(nèi)還設(shè)計(jì)了15 個(gè)并聯(lián)電阻(見圖1(f)淺綠部分),一方面,可將每個(gè)單像元進(jìn)一步擴(kuò)展為15 像元陣列(約4×4,其中右下角串聯(lián)電阻占據(jù)一個(gè)子像元的位置),即器件可以擴(kuò)展為128 像元×128 像元的陣列SNSPD.另一方面,此結(jié)構(gòu)還為實(shí)現(xiàn)光子數(shù)分辨提供了可能.

2.2 可行性驗(yàn)證

在像元中加入了串聯(lián)電阻以保證電流在低溫下能夠進(jìn)行均勻分配,但如果該電阻在低溫下產(chǎn)生的焦耳熱會(huì)影響納米線狀態(tài),如導(dǎo)致線條失超、閂鎖等,那么這個(gè)結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)就是不合理的.首先對串聯(lián)電阻進(jìn)行了焦耳熱仿真,模擬了鈦電阻在2.1 K 環(huán)境下、施加15 μA 典型偏置電流后的工作狀態(tài),可以看到,其周圍溫度也在2.1 K 附近(如圖2(a)),不會(huì)造成明顯升溫;進(jìn)一步將端口電流增加100 倍,鈦電阻發(fā)熱范圍內(nèi)最高溫僅為2.2 K 左右,如圖2(b).因此獲得初步結(jié)論: 該版圖中的串聯(lián)電阻所產(chǎn)生的焦耳熱不會(huì)影響納米線工作.

圖2 串聯(lián)電阻可行性驗(yàn)證 (a) 典型偏置電流仿真結(jié)果;(b) 100 倍偏置電流仿真結(jié)果.仿真中采用的參考材料分別為Si 襯底、100 nm 電阻Au 支架、40 nm Ti 電阻.仿真設(shè)置環(huán)境是2.1 K,理論上更高工作溫度下電阻焦耳熱不會(huì)對納米線功能造成影響Fig.2.Feasibility verification of series resistors: (a) Simulation results of typical bias current;(b) simulation results of 100 times bias current.The reference materials used in the simulation are a Si substrate,100 nm resistor Au bracket,and 40 nm Ti resistor.The simulation was conducted at 2.1 K.Theoretically,joule heat in the resistors will not affect the function of the nanowire at higher working temperatures.

2.3 制備工藝的設(shè)計(jì)與優(yōu)化

該陣列器件的整體制備流程如圖3(a)所示,其中七個(gè)階段分別對應(yīng)了七大關(guān)鍵結(jié)構(gòu)的制備.

圖3 工藝流程設(shè)計(jì) (a) 工藝流程圖;(b) 納米線區(qū)域工藝流程的三維示意圖,與圖3(a)中步驟3—7 可關(guān)聯(lián),且各結(jié)構(gòu)并未按比例繪制Fig.3.Design of fabrication process: (a) Flow chart of fabrication;(b) a three-dimensional diagram of the fabrication process of nanowire area,which is associated with steps 3 to 7 in Fig.3(a).The structures are not drawn to scale.

首先在2 寸 (1 in=2.54 cm)的硅片上使用直流(DC)磁控濺射(型號(hào)DE500)的方法生長6—8 nm 的NbN 薄膜,薄膜方阻在68—75 Ω,Tc可達(dá)7.5 K.接著使用紫外光刻(ABM)轉(zhuǎn)移外圍電極圖案,光刻膠為AZ1500,在4000 r/min 轉(zhuǎn)速下膠厚約2 μm;然后使用磁控濺射生長厚度為120 nm 的金電極,為了增加金電極與NbN 薄膜的黏附性,在金與NbN 之間生長了10 nm 的Ti 層,通過lift-off 工藝來得到外圍金電極.由于納米線區(qū)域內(nèi)部的結(jié)構(gòu)尺寸較小(最小尺度約2 μm),普通光刻無法充分滿足其精度要求,且不同微結(jié)構(gòu)之間需要進(jìn)行非常精密的對準(zhǔn),因此引入電子束曝光技術(shù)(型號(hào)EBPG5200 Raith)來完成接下來制備.通過旋涂AR-P 6200.13 電子束抗蝕劑,在4000 r/min轉(zhuǎn)速下膠厚約300 nm,進(jìn)行第一次EBL 后生成底層電極圖案,使用與上述相同的長金方法生長5 nm 的Ti 黏附層與40 nm 的Au 層,剝離后得到底層金(列)電極.值得一提的是,這里的Au 層厚度是經(jīng)過反復(fù)實(shí)驗(yàn)優(yōu)化才確定的,采用薄金屬層是為了避免底層電極對后續(xù)工藝造成影響,若其結(jié)構(gòu)太厚,將導(dǎo)致抗蝕劑在電極周圍堆積或膠厚不均、電子束曝光時(shí)金屬導(dǎo)電改變電子分布、以及加大頂層電極的連接難度等,且此時(shí)的列電極并非連續(xù)的,而是以像元為周期的一條條線段,線段縱向的間隔是為行連接線預(yù)留的空間.下一階段,在樣品旋涂上濃度為2%的電子束曝光膠HSQ,在4000 r/min 轉(zhuǎn)速下旋轉(zhuǎn)1 min 控制膠厚在50 nm左右,使用100 keV 的加速電壓和1 nA 束流進(jìn)行第2 次電子束曝光,實(shí)際過程中需要約2 h 可完成千像元陣列的納米線以及行連接線的書寫.顯影后,使 用SF6與CF3以40 sccm∶20 sccm (1 sccm =1 mL/min)為流速比例混合的氣體、4 Pa 的氣壓和80 W 的功率進(jìn)行反應(yīng)離子刻蝕(RIE-10,SAMCO)36 s,獲取納米線和行連接線,同時(shí),由于底層金(列)電極也可視為刻蝕掩膜,因此刻蝕結(jié)束后也將形成對應(yīng)的NbN 列電極.根據(jù)2.1 節(jié)所述,需要先行制備隔離層,而后將分段的底層列電極相連.在樣品上重新旋涂一層HSQ,經(jīng)過第3 次電子束曝光和顯影之后,在行列電極的重疊區(qū)域生成局部氧化硅電學(xué)隔離層.此時(shí),以AR-P 6200.13 為抗蝕劑進(jìn)行第4 次電子束曝光,成功轉(zhuǎn)移圖案后生長10 nm 的Ti 黏附層以及120 nm 的Au 層作為頂層電極,跨越下方被保護(hù)的行連接線,完成分段列電極的連接.最后,同樣是以AR-P 6200.13 為抗蝕劑,第5 次電子束曝光將進(jìn)行電阻區(qū)域的書寫,顯影后根據(jù)需要生長一定厚度的Ti 層(300 nm),通過剝離工藝得到我們的電阻.至此,整個(gè)器件的結(jié)構(gòu)已制備完畢.

在圖3(b)中以三維圖的形式細(xì)化展示了納米線區(qū)域內(nèi)各結(jié)構(gòu)的制備過程,為了更形象地展示我們平面工藝的“堆砌”特點(diǎn),圖中的結(jié)構(gòu)厚度并沒有嚴(yán)格按照實(shí)際比例繪制.

針對器件中的不同結(jié)構(gòu),各步工藝的側(cè)重點(diǎn)有所不同,對于超導(dǎo)薄膜,需要預(yù)先進(jìn)行厚度、生長條件、刻蝕條件的優(yōu)化;對于外圍電極,需要確保其對稱性以及與精細(xì)結(jié)構(gòu)連接的穩(wěn)定性;對于內(nèi)部精細(xì)電極,需要重點(diǎn)關(guān)注其厚度及剝離效果;針對串并聯(lián)電阻,需要根據(jù)后期的低溫測試結(jié)果來反向指導(dǎo)阻值的確定;針對納米線區(qū)域,則離不開更細(xì)致的工藝優(yōu)化,這點(diǎn)將在2.3 節(jié)中具體闡述.經(jīng)過多次實(shí)驗(yàn)摸索,最終我們呈現(xiàn)出了以上工藝參數(shù).總的來說,通過靈活設(shè)置各工藝步驟和順序,有效地避免了電極與納米線之間的相互影響,縮短了傳統(tǒng)制備方法的工藝周期,實(shí)現(xiàn)了器件設(shè)計(jì)中多圖層、高精度的焦平面結(jié)構(gòu)的制備.圖4 則展示了最終制得的陣列SNSPD 的光學(xué)顯微圖像.從圖4 可以看見,在制備過程中對此大型密集面陣的樣品潔凈度控制良好,視野中也沒有明顯壞元,實(shí)驗(yàn)證明,這套工藝方案也具備相當(dāng)?shù)目芍貜?fù)性.

圖4 陣列器件光學(xué)圖片 (a) 樣品實(shí)物圖;(b) 器件預(yù)覽;(c) 納米線區(qū)域光學(xué)顯微鏡圖像;(d) 像元內(nèi)部結(jié)構(gòu)光學(xué)顯微鏡圖像Fig.4.Optical image of device: (a) The sample chips on wafer;(b) device preview;(c) optical microscope image of nanowire area;(d) optical microscope image for internal structure of pixels.

2.4 納米線優(yōu)化

保證納米線的均勻性是制備過程中的關(guān)鍵挑戰(zhàn),因?yàn)槌Ｒ奡NSPD 的感光區(qū)域尺寸多為幾十微米,而我們研究的陣列SNSPD 的核心納米線區(qū)域尺寸達(dá)到了毫米量級(jí),電子鄰近效應(yīng)在大面積曝光時(shí)將尤為突出.相比起中心納米線,靠近邊緣的納米線會(huì)因缺乏周圍像元的劑量補(bǔ)充而欠曝,在使用負(fù)膠(HSQ)的情況下,其線寬將會(huì)不足.因此合適的曝光劑量對納米線的質(zhì)量而言至關(guān)重要.如圖1(e)所示,納米線區(qū)域需要進(jìn)行電子束曝光的部分包含3 個(gè)區(qū)域,分別是納米線本體、圖形校正區(qū)域和行連接線,三個(gè)區(qū)域分屬于不同圖層,通過分別調(diào)整這3 個(gè)圖層的曝光劑量,即采用分布式電子束曝光技術(shù),可以更靈活地進(jìn)行綜合調(diào)控,經(jīng)過多次實(shí)驗(yàn)探尋最優(yōu)劑量,以獲得大面積范圍內(nèi)最均勻的納米線條.

使用優(yōu)化后的劑量進(jìn)行器件制備,所得納米線如圖5(a)所示,線寬為(87±3) nm,均勻性良好,像元內(nèi)各結(jié)構(gòu)完整且形態(tài)正常,為實(shí)現(xiàn)器件更好的探測性能奠定了基礎(chǔ).

圖5 一個(gè)像元的超導(dǎo)納米線掃描電子顯微鏡圖Fig.5.Scanning electron microscope image of a superconducting nanowire for a pixel in the fabrication device.

3 結(jié)果與討論

保證毫米級(jí)大面積器件的均勻性,是陣列SNSPD 制備工藝的關(guān)鍵難點(diǎn).至此,需要對其制備結(jié)果進(jìn)行相關(guān)的測試表征.

3.1 納米線均勻性測試

為了衡量劑量優(yōu)化后的分布式曝光效果,將陣列器件的感光部分劃分為4 個(gè)邊角加中心共5 個(gè)區(qū)域,從5 個(gè)區(qū)域的范圍內(nèi)各隨機(jī)選取1 個(gè)像元來進(jìn)行納米線線寬標(biāo)定,采集示意圖如圖6(a)所示.從掃描電子顯微鏡觀測并記錄的某次實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)(圖6(b))可以看出,不同曝光劑量會(huì)影響到同器件內(nèi)不同區(qū)域的線寬分布,此處圖例中的三個(gè)數(shù)據(jù)分別表示納米線-圖形校正-連接線區(qū)域的劑量.在1450-600-1000 μC/cm2的條件下,由于中心納米線部分劑量嚴(yán)重不足、而圖形校正部分劑量相對過剩,主劑量與補(bǔ)充劑量失配程度大,該器件5 個(gè)區(qū)域內(nèi)的線寬在78.8—92.6 nm 較大范圍內(nèi)均有分布,且波動(dòng)明顯;與此對應(yīng)的,在1600-500-1000μC/cm2的條件下,增加了核心納米線部分的劑量,不同區(qū)域間的線寬均勻性有所提高,然而由于外圍圖形校正及行連接線部分的劑量仍處于偏低水平,無法為邊緣像元的納米線提供足夠的欠曝補(bǔ)償,則此時(shí)呈現(xiàn)出器件角落像元的線寬普遍偏小的情況;基于此,適當(dāng)增大后二者的劑量,在1650-600-1200μC/cm2的條件下,5 個(gè)區(qū)域的納米線線寬集中分布在84.8—86.9 nm 范圍內(nèi),波動(dòng)極小,此時(shí)納米線劑量達(dá)到最佳范圍,且與圖形校正及連接線部分的劑量相匹配;進(jìn)一步地,若繼續(xù)增大納米線劑量,器件線寬整體呈現(xiàn)上升趨勢,不同區(qū)域間的線寬均勻程度顯著下降,如在1750-700-1200 μC/cm2條件下,器件中心區(qū)域(a5)的納米線線寬將明顯大于四周區(qū)域,且由于劑量過剩,過曝光將導(dǎo)致器件整體線條邊緣粗糙,納米線規(guī)整度降低.

圖6 納米線區(qū)域劑量優(yōu)化 (a) 單器件內(nèi)標(biāo)定納米線線寬的采樣點(diǎn)示意圖;(b) 不同劑量下線寬的區(qū)域分布情況,其中圖例顯示的是納米線-圖形校正區(qū)域-行連接線的劑量;(c) 各劑量下同器件線寬偏差因子,灰線表示極差,紅線表示相對平均偏差.以上為某次實(shí)驗(yàn)的6 個(gè)劑量組合條件下獲得的線寬數(shù)據(jù),已將劑量不合適的情況排除(劑量過小時(shí)納米線易移位、斷裂;劑量過大時(shí)線條邊緣粗糙、易粘連).實(shí)驗(yàn)過程中每批次將同時(shí)曝光16 個(gè)器件,曝光階段納米線、圖形校正區(qū)域及行連接線三種結(jié)構(gòu)均采用一定范圍的劑量分布,在研究階段,此方法可保證每次實(shí)驗(yàn)都有數(shù)個(gè)器件的劑量合適,能有效減小儀器不穩(wěn)定性造成的影響Fig.6.Dose optimization in the nanowire area: (a) Diagram of sampling points for calibrating nanowires in a single device.(b) Distribution of line width at different doses.The legend represents the dose of the nanowire-graphic correction area-row connection line.(c) Line width deviation factor of the same device at each dose.The gray line indicates the range,and the red line indicates the relative mean deviation.The above are line width data obtained under the conditions of six dose combinations (in one experiment),and the case of an inappropriate dose has been excluded (the nanowire is easy to shift and break when the dose is too small,while the line edge is rough and easy to stick when the dose is too large).Sixteen devices are exposed in each batch at the same time,and an appropriate dose distribution is adopted for nanowires,graph correction areas and row connection lines.In the research stage,this method ensures that there are several devices that enjoy the appropriate dose in each experiment and effectively reduces the negative influence caused by instrument instability.

上述結(jié)果表明,進(jìn)行曝光的過程中,三個(gè)部分的劑量條件存在交叉影響,因此對三種結(jié)構(gòu)均采用一定范圍的劑量分布是非常有必要的.本次實(shí)驗(yàn)中,當(dāng)納米線-圖形校正-連接線的劑量分別采用1650-600-1200 μC/cm2時(shí),5 個(gè)區(qū)的納米線線寬表現(xiàn)最為一致,即均勻性最佳.圖6(c)顯示了器件在不同曝光劑量下得到的納米線寬度的偏差程度,偏差因子可由以下公式計(jì)算定義[27]:

其中Wmax,Wmin和分別為器件的最大線寬、最小線寬和線寬均值; DFmin表示某劑量下最大線寬與最小線寬的百分比差; DFAve則表示5 個(gè)區(qū)域線寬的相對平均偏差,進(jìn)一步刻畫了其離散程度.由圖6(c)可見在上述1650-600-1000 μC/cm2的劑量條件下,兩個(gè)偏差因子均可控制在3%以內(nèi).

3.2 器件電學(xué)性能測量

在完成器件制備以及初步檢驗(yàn)了納米線的均勻性之后,需要對器件的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析,搭建一套合適的系統(tǒng)以進(jìn)一步獲得器件的基礎(chǔ)技術(shù)指標(biāo),從而進(jìn)行均勻性和良率的表征.

為了提高效率,在接入32×32 陣列SNSPD 專用封裝和光電平臺(tái)之前,將優(yōu)先在液氦下初步測量其I-V特性.由于陣列數(shù)目較多,像元之間的連接形成了一個(gè)龐大的電阻網(wǎng)絡(luò),為了能夠?qū)ο裨w與局部有一個(gè)統(tǒng)一的標(biāo)定,對該電阻網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行了模型簡化.本文所采用的行列復(fù)用結(jié)構(gòu)的示意圖已經(jīng)在圖1(a)中給出,現(xiàn)有多種測量連接方式可供選擇.第1 種方法是在測量某個(gè)像元阻值時(shí)將該像元的對應(yīng)行與對應(yīng)列分別接電源端與接地,即行-列連接法,該法的等效電路過于復(fù)雜,難以對測量結(jié)果進(jìn)行有效的分析,少數(shù)情況下若被測像元短路,則測得阻值顯然為零,而若被測像元開路,該法的測量結(jié)果與正常情況的差異不明顯.第2 種方法是將被測像元的對應(yīng)列與電源端直接連接,并將陣列的所有行都接地,這也是一種行列連接方式,該法使得接入網(wǎng)絡(luò)的單元數(shù)減半,則單像元的波動(dòng)對整個(gè)測量結(jié)果的影響將加倍,即使用該方法進(jìn)行測量更容易發(fā)現(xiàn)像元的電阻異常情況,但隨著接地的端口數(shù)激增,由點(diǎn)焊等操作帶來的測量時(shí)間成本也將大幅增加,此法可用于后期將器件置于制冷機(jī)中進(jìn)行高精度測量.第3 種方法拋開了行列連接的固定思維,將某兩行(或者某兩列)分別接偏置電流和地,如圖7(a)所示,與前述方法相比,這種行-行(列-列)連接的方式可等效為非常直觀的并聯(lián)電路,見圖7(b),由于各像元在器件設(shè)計(jì)和工藝制備上都使用了相同參數(shù),所以理論上連接不同的行或列獲得的電學(xué)參數(shù)應(yīng)該相當(dāng),外電路測得的常溫電阻理論上是單像元電阻的0.0625 倍.該法的測量難度小,且對個(gè)別像元的異常具備一定的敏感度,比如若某個(gè)像元與正常像元性能差距過大,那么該像元在其對應(yīng)行與對應(yīng)列被連接包含時(shí)的測量結(jié)果將會(huì)有波動(dòng),由此可以對問題像元進(jìn)行定位,并通過多組結(jié)果的統(tǒng)計(jì)分析,來評(píng)判器件整體的均勻性.綜上,第3 種方法可兼?zhèn)錅y量結(jié)果的易分析性以及實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備時(shí)間合理,是我們對工藝進(jìn)行反饋式檢驗(yàn)的階段首選的測試方法.

采用探針臺(tái)以上述“行-行”的連接方式對制得的陣列器件進(jìn)行了阻值測量,其常溫電阻分布均勻且基本與理論值相符,從側(cè)面反映了器件的制備質(zhì)量較高.進(jìn)一步地,將經(jīng)過了電阻初篩后的陣列器件置于低溫下測試其超流特性(I-V曲線),以初步檢驗(yàn)像元能否正常工作.同樣采取第三種行-行連接的方式,將打線后的探測器芯片置于液氦中(工作溫度約4.2 K)進(jìn)行了一系列并聯(lián)測試,均未發(fā)現(xiàn)壞點(diǎn).此處分別展示了一端固定第22 行、另一端依次連接18,19,20 行;一端固定第23 行、另一端依次連接18,19,20 行;以及兩端接入第28 行和第6 行的I-V曲線,如圖7(c)所示.從圖7(c)可以看出,多種行連接組合所得到的I-V特性曲線大致相同,其整體形狀趨勢和超導(dǎo)臨界電流都十分接近,此即像元一致性較高的又一佐證.

圖7 陣列器件均勻性測量,其中i 表示行號(hào),j 表示列號(hào) (a) 簡化的陣列行-行(列-列)連接示意圖;(b) 簡化的陣列行-行(列-列)連接等效電路圖;(c) I-V 特性曲線均勻性測量結(jié)果,其中Ic 為超導(dǎo)臨界電流,T=4.2 KFig.7.Homogeneity measurement for array devices: (a) Simplified schematic of array row-row (column-column) connections;(b) simplified equivalent circuit diagram for array row-row (column-column) connections;(c) homogeneity measurement results (I-V curves),where Ic represents the superconductor critical current.T=2.4 K.

3.3 器件成像功能驗(yàn)證

在上述結(jié)果基礎(chǔ)上,優(yōu)化設(shè)計(jì)和工藝,挑選出的器件用于光子探測與成像測試,初步驗(yàn)證了陣列器件的成像性能.系統(tǒng)的電路部分由32 通道偏置電路、64 通道放大電路、64 通道時(shí)間數(shù)字轉(zhuǎn)換器(time to digital converter,TDC)構(gòu)成,基于行和列的時(shí)間戳符合計(jì)數(shù)(TDC 記錄的行信號(hào)和列信號(hào)的到達(dá)時(shí)間差值小于8 ns 則視為該行列處像素產(chǎn)生響應(yīng))實(shí)現(xiàn)各像元信號(hào)的讀出.采用自行搭建的共聚焦成像系統(tǒng),對可見光光斑經(jīng)過制冷機(jī)窗口和衰減片后照射到器件.圖8 給出了小光斑和大光斑成像效果,以及對書寫的“NJU”圖像效果圖.圖中的縱坐標(biāo)和橫坐標(biāo)分別表示行和列編號(hào),右側(cè)顏色條表示每一幀積分時(shí)間100 ms 時(shí)各像元的光子計(jì)數(shù)值.

圖8 陣列器件被用于光子探測,實(shí)現(xiàn)對不同大小光斑的成像,以及書寫的“NJU”圖像效果(圖中的縱坐標(biāo)和橫坐標(biāo)分別表示行和列編號(hào),右側(cè)顏色條表示每一幀積分時(shí)間100 ms 時(shí)各像元的光子計(jì)數(shù)值)Fig.8.Devices are used for photon detection to achieve imaging of light spots of different sizes,as well as the written “NJU” image.The vertical and horizontal coordinates in the figure represent row and column numbers respectively,and the color bar on the right represents the photon counting value of each pixel at the integration time per frame of 100 ms.The vertical and horizontal coordinates in the figure represent row and column numbers respectively,and the color bar on the right represents the photon counting value of each pixel at the integration time per frame of 100 ms.

4 結(jié)論

綜上所述,采用了一種簡化的平面隔離層工藝,成功制備了一種基于行列復(fù)用結(jié)構(gòu)的32×32陣列SNSPD,其復(fù)雜度與國際上已報(bào)道的用于實(shí)現(xiàn)相似結(jié)構(gòu)的三維工藝相比大大降低.該陣列有效探測區(qū)域達(dá)1.6 mm×1.6 mm,像元內(nèi)納米線占空比達(dá)44%,且理論上可通過增加像元大小或使用微透鏡陣列來進(jìn)一步增加填充率.本設(shè)計(jì)使器件在低溫狀態(tài)下采用全超導(dǎo)電極傳導(dǎo),各像元內(nèi)的串聯(lián)電阻有利于偏置電流的均勻分配,同時(shí)可通過添加并聯(lián)電阻,將器件進(jìn)一步擴(kuò)展為128 像元×128 像元的陣列.通過工藝流程的設(shè)計(jì)和一系列實(shí)驗(yàn)的反復(fù)優(yōu)化,確定了合適的工藝參數(shù),包括納米線區(qū)域內(nèi)多結(jié)構(gòu)的電子束曝光劑量,整體工藝穩(wěn)定性高、可重復(fù)性高.進(jìn)一步,對其進(jìn)行了納米線均勻性的標(biāo)定以及超流特性的測量,線寬偏差因子可控制在3%以內(nèi),器件在行并聯(lián)檢測下無壞點(diǎn),與目前已報(bào)道的工作相比成品率高.整體實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,我們所研制的陣列SNSPD 在器件層面能夠充分保證大面積范圍內(nèi)的像元均勻性,具備成像功能,證明了該簡化工藝的可行性,有望使用于百萬像元陣列SNSPD 的制備.后續(xù)將在此器件基礎(chǔ)上引入低溫讀出電路,并結(jié)合壓縮感知等技術(shù),以實(shí)現(xiàn)準(zhǔn)確、快速、高效的大面積陣列SNSPD 成像系統(tǒng),滿足極端環(huán)境下大視場、高靈敏、高分辨率的探測需求.