極化3He系統(tǒng)核磁共振FID信號(hào)的激光探測(cè)

王昶灃，蘭 陽，閆海洋，彭 梅，陳思宇

中子物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，核物理與化學(xué)研究所，中國工程物理研究院，四川 綿陽 621900

引 言

近年來，極化3He 被廣泛地應(yīng)用于多個(gè)研究領(lǐng)域，例如在醫(yī)學(xué)中用于實(shí)現(xiàn)對(duì)肺部高靈敏度的磁共振成像[1-4]；在基礎(chǔ)物理研究中通過核磁共振（Nuclear Magnetic Resonance，NMR）方法用于超出粒子物理標(biāo)準(zhǔn)模型的新物理探測(cè)[5-7]；以及在中子散射中用作中子自旋過濾器（Neutron Spin Filter，NSF）極化/分析中子[8-13]．基于極化3He 的NSF 因其良好的性能被廣泛應(yīng)用于國內(nèi)外的很多中子源．

自旋交換光泵浦（Spin Exchange Optical Pumping，SEOP）技術(shù)是常用的極化3He 的方法，這也是本文采用的極化方法．該方法通過光泵浦極化堿金屬Rb 的價(jià)電子，堿金屬原子再通過超精細(xì)相互作用將角動(dòng)量傳遞給3He 原子核，實(shí)現(xiàn)3He 的極化．極化率是極化3He 系統(tǒng)的核心指標(biāo)之一，通?？梢圆捎媒^熱快速（Adiabatic Fast Passage，AFP）NMR 和電子順磁共振（Electron Paramagnetic Resonance，EPR）相結(jié)合的技術(shù)測(cè)量3He 的絕對(duì)極化率，也可以通過自由感應(yīng)衰減（Free Induction Decay，F(xiàn)ID）NMR 信號(hào)測(cè)量其相對(duì)極化率，其中后者常用作3He 原子極化狀態(tài)的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)方法．3He極化磁矩和Rb 極化磁矩的相互作用可以用偶極磁場(chǎng)表示，如(1)式：

通過FID NMR 技術(shù)探測(cè)3He 相對(duì)極化率時(shí)，F(xiàn)ID 信號(hào)的幅值與極化率呈線性正相關(guān)．目前常見的探測(cè)方式為利用磁感應(yīng)效應(yīng)通過拾波線圈探測(cè)FID NMR 信號(hào)，其探測(cè)對(duì)象為經(jīng)典偶極磁場(chǎng)．在中國綿陽研究堆（China Mianyang Research Reactor，CMRR）[14,15]的首個(gè)用于中子極化的極化3He系統(tǒng)采用拾波線圈的方法實(shí)現(xiàn)了極化率的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)[16]，其3He 極化率可以達(dá)到72.7%±0.4%[17]．這種探測(cè)方式結(jié)構(gòu)簡單、成本較低、對(duì)極化率的損失較?。捎谄涮綔y(cè)的經(jīng)典偶極磁場(chǎng)以31/r（r為氣室中心到線圈的距離）的速率迅速衰減，同時(shí)探測(cè)信號(hào)強(qiáng)度受線圈直徑和匝數(shù)等多種因素的影響，所以拾波線圈探測(cè)的信號(hào)較弱，信噪比較差．為了提高極化率測(cè)量精度，本文使用了一種激光探測(cè)法，這種探測(cè)方法常用于無自旋交換弛豫（Spin Exchange Relaxation Free，SERF）原子自旋陀螺儀，利用電子自旋和核自旋發(fā)生的強(qiáng)耦合效應(yīng)來間接探測(cè)磁場(chǎng)[18,19]．據(jù)我們的有限了解，在極化3He 原子的FID 信號(hào)測(cè)量中尚未見相關(guān)探測(cè)方式的報(bào)道．激光探測(cè)法基于法拉第旋光效應(yīng)，探測(cè)對(duì)象主要為Rb 和3He 之間的費(fèi)米接觸勢(shì)．此方法的優(yōu)勢(shì)主要體現(xiàn)在兩個(gè)方面：①不同原子之間的相互作用將導(dǎo)致一個(gè)費(fèi)米接觸增強(qiáng)因子，Rb 和3He 原子的增強(qiáng)因子約為6[20]，該因子增強(qiáng)了由(1)式第二項(xiàng)描述的費(fèi)米接觸勢(shì)；②探測(cè)光與磁矩間的距離為0，探測(cè)到的相互作用更加明顯．所以采用激光探測(cè)的FID 信號(hào)的信噪比有望優(yōu)于拾波線圈．根據(jù)Cramer-Rao Lower Bound（CRLB）公式[21]：

其中Bδ為磁場(chǎng)誤差，δf為頻率誤差，fBW為采樣帶寬，A/σ為探測(cè)系統(tǒng)的信噪比，T2為3He 的橫向弛豫時(shí)間．由(2)式可知，信噪比越大，頻率誤差越小，磁場(chǎng)的探測(cè)精度越高．因此使用激光探測(cè)法的測(cè)量裝置理論上可提高精密測(cè)量實(shí)驗(yàn)的靈敏度，后續(xù)該方法可被用于基于極化3He 的精密測(cè)量實(shí)驗(yàn)中，例如：在中子電偶極矩檢測(cè)中[22]，3He 磁力儀實(shí)現(xiàn)了對(duì)10?14T 量級(jí)的弱磁場(chǎng)的探測(cè)；在地磁場(chǎng)的探測(cè)中[23]，3He 磁力儀的靈敏度可達(dá)20 pT/√Hz．此類實(shí)驗(yàn)均通過對(duì)3He FID NMR 信號(hào)的頻率f的高精度測(cè)量實(shí)現(xiàn)對(duì)磁場(chǎng)B的精密測(cè)量．

本文在法拉第旋光效應(yīng)的基礎(chǔ)上搭建了一套極化率激光探測(cè)裝置，該裝置被應(yīng)用在一套基于SEOP 方法的極化3He 系統(tǒng)上，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明該方法實(shí)現(xiàn)了對(duì)3He 原子相對(duì)極化率的測(cè)量．

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)原理

本文使用的激光探測(cè)方法基于法拉第旋光效應(yīng)：一束線偏振光可分解為左旋和右旋圓偏振光，當(dāng)光傳播方向上有電子極化時(shí)，極化電子對(duì)左右旋分量的折射率不同，從而引起光偏振面的旋轉(zhuǎn)，即圓雙折射效應(yīng)．因此當(dāng)探測(cè)光通過3He 氣室后，由左旋和右旋圓偏振光組成的線偏振光的偏振面會(huì)發(fā)生偏轉(zhuǎn)，并且該偏轉(zhuǎn)角度與極化率呈正比．

3He 極化之后對(duì)外表現(xiàn)為一宏觀磁矩[圖1(a)]．通過在x軸方向施加一射頻脈沖使偏離z軸方向一個(gè)較小的角度[圖1(b)]，之后會(huì)繞z軸進(jìn)動(dòng)并逐漸恢復(fù)到初始狀態(tài)[圖1(c)、(d)]．宏觀磁矩在x方向產(chǎn)生的震蕩衰減磁矩可以表示為：

圖1 激光探測(cè)方法示意圖.(a) 3He 極化后的自旋方向朝向主磁場(chǎng)方向；(b)在垂直于主磁場(chǎng)方向施加一射頻場(chǎng)使3He 偏離主磁場(chǎng)一個(gè)較小的角度；(c) 3He 自旋弛豫過程；(d)極化3He 恢復(fù)到初始狀態(tài)Fig.1 Illustration of the laser detection method.(a) The polarized 3He has spin aligned to the direction of the main magnetic field; (b) An radiofrequency electromagnetic field is applied in a direction perpendicular to the main magnetic field to tip the spin of the 3He a small angle away from the main magnetic field; (c) The process of 3He spin relaxation; (d) The polarized 3He is back to its original status

上式中，α為宏觀磁矩偏離主磁場(chǎng)方向的夾角，α的大小與施加射頻的頻率、振幅和脈沖時(shí)間有關(guān)；f為3He 拉莫爾進(jìn)動(dòng)頻率；φ為進(jìn)動(dòng)的初始相位；T2為系統(tǒng)橫向弛豫時(shí)間．

沿著氣室的x軸方向入射一束偏離Rb 的D1 線的線偏振光，根據(jù)法拉第旋光效應(yīng)，其偏轉(zhuǎn)角會(huì)隨著Rb 原子感受到的磁場(chǎng)的變化而變化．探測(cè)過程中宏觀磁矩與3He 的極化率Px成正比，在探測(cè)光傳播方向周期性變化，從而導(dǎo)致線偏振光的偏振面的偏轉(zhuǎn)角隨之周期變換．該線偏振光穿過氣室后的偏振面偏轉(zhuǎn)角度θ的大小與3He 的極化率成正比，可以表示為[24]：

其中，l為探測(cè)光在氣室中的光程，Px為3He 的極化率，v為探測(cè)光的頻率，vΔ表示頻率為v的光在D1 線的吸收譜線寬（Full Width at Half Maximum，F(xiàn)WHM），v0為Rb 的D1 線的中心頻率（也可以為Rb 的D2 線）．

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

為了實(shí)現(xiàn)3He 的極化，作者及所在團(tuán)隊(duì)搭建了如圖2所示的極化3He 裝置[16]，該裝置也是國內(nèi)首個(gè)用于中子極化的裝置．裝置可分為四個(gè)子系統(tǒng)：光泵系統(tǒng)、加熱系統(tǒng)、磁場(chǎng)環(huán)境和3He 極化率檢測(cè)系統(tǒng)．裝置的核心是一個(gè)圓柱形氣室，由GE180 玻璃制成，其直徑為6.5 cm、長為6 cm．氣室中封裝了約1.16 bar（1 bar = 105Pa）的3He 氣體（常溫）、50 mbar 的N2（緩沖氣體）和少量（<0.1 mg）自然豐度的Rb．由于常溫下Rb 原子為固態(tài)，因此實(shí)驗(yàn)時(shí)需要對(duì)氣室進(jìn)行加熱使其變成Rb 蒸汽．加熱爐由三層聚二醚酮（Polyether-ether-ketone，PEEK）材料制成，其四周有四個(gè)雙層透明的熔融石英玻璃，該玻璃對(duì)794.7 nm 激光的透過率為99.9%．氣室放置于加熱爐中心，使用熱的壓縮空氣將其緩慢加熱到170 ℃．加熱爐的升溫過程由自制溫控箱控制，溫度精度為0.1 ℃．主磁場(chǎng)線圈為方形四線圈構(gòu)型的Merrit 線圈，該線圈可以沿z軸方向提供一個(gè)強(qiáng)度約為16 G（1 G = 10?4T）的恒定磁場(chǎng)，對(duì)應(yīng)的3He 原子核的拉莫爾進(jìn)動(dòng)頻率為52 kHz．本文采用半導(dǎo)體二極管陣列式激光器沿z軸方向提供波長為794.7 nm、線寬為0.15 nm、功率為100 W 的圓偏振光泵浦Rb 的D1 線，然后被極化的Rb 原子通過超精細(xì)相互作用將其電子的自旋傳遞給3He 原子核，從而實(shí)現(xiàn)3He 的極化．

圖2 極化3He 裝置Fig.2 The experimental setup of polarized 3He system

為驗(yàn)證本文所提的激光檢測(cè)方法的有效性，選擇了與拾波線圈測(cè)量方法進(jìn)行對(duì)比．拾波線圈是一種可以實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)3He 原子相對(duì)極化率的方法：一對(duì)拾波線圈沿x軸置于氣室的兩側(cè)，其平均半徑為5.2 cm、電阻值為614.4 Ω．該方法由于易于實(shí)現(xiàn)而被廣泛使用，但其信噪比受到線圈參數(shù)、與氣室的距離等多因素的影響，優(yōu)化工作比較困難．

本文使用的激光探測(cè)方法使用一束線偏振光沿x軸經(jīng)過氣室從而探測(cè)FID NMR 信號(hào)，其探測(cè)光路如圖3所示．分布布拉格反射鏡（Distributed Bragg Reflector，DBR）激光器（Probe laser）沿x軸方向提供了一束功率為50 mW 的線偏振光，經(jīng)非球面透鏡（Lens，焦距f= 6 mm）準(zhǔn)直后變成一束平行光．光路中的光隔離器（Optical Isolator）是為了防止其他雜散光反射從而影響激光的穩(wěn)定性．光隔離器后分別是半波片和偏振分束鏡（Polarizing Beam Splitter，PBS），它們組合使用可以對(duì)入射進(jìn)氣室的激光能量進(jìn)行調(diào)節(jié)，同時(shí)在偏振分束鏡之后加入了激光振幅穩(wěn)定器（Laser Amplitude Stabilizer）可將激光器的功率穩(wěn)定至±0.001 mW．激光經(jīng)半波片調(diào)節(jié)偏振方向后進(jìn)入氣室．經(jīng)過氣室后的激光經(jīng)PBS 分解成偏振態(tài)相互垂直的兩束線偏振光，用平衡探測(cè)器（Balanced Detector）的兩個(gè)光敏面分別將兩束光信號(hào)直接轉(zhuǎn)化為電信號(hào)，最后使用數(shù)據(jù)采集卡（Data Acquisition，DAQ）采集電信號(hào)到計(jì)算機(jī)內(nèi)部進(jìn)行處理．

圖3 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.3 Schematic diagram of the experimental setup

為了對(duì)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，本文同時(shí)采用了拾波線圈探測(cè)和激光探測(cè)FID NMR 信號(hào)的方法，其中拾波線圈既作為發(fā)射線圈，也作為接收線圈，實(shí)驗(yàn)裝置如圖4所示．

圖4 FID NMR 系統(tǒng)實(shí)物圖Fig.4 The designed FID NMR system

1.3 實(shí)驗(yàn)過程

控制系統(tǒng)通過DAQ 給拾波線圈發(fā)送振幅為2.5 V、頻率f為52.23 kHz、脈沖寬度為2.5 ms 的射頻脈沖，方向?yàn)閤軸方向，之后再通過DAQ 同時(shí)采集拾波線圈和平衡探測(cè)器得到的FID 原始數(shù)據(jù)．由于系統(tǒng)中存在各類電子噪聲，為了得到高頻小信號(hào)，本文采用相敏檢測(cè)方法對(duì)FID 原始數(shù)據(jù)進(jìn)行處理．

FID 信號(hào)可表示為：

其中信號(hào)振幅A與3He 極化率成正比，f0為信號(hào)頻率，φ為相位，T2為橫向弛豫時(shí)間．但實(shí)際上該信號(hào)幅值很小，很容易受到其它電子噪聲的干擾，因此可將(5)式重新表示為：

其中N0表示系統(tǒng)噪聲，現(xiàn)使用一對(duì)正交的參考信號(hào)與上式相乘，將被測(cè)信號(hào)的頻率搬移至（f0?f）和（f0+f）處，此處f為參考信號(hào)頻率，本文選取三角函數(shù)作為參考信號(hào)．

然后對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行積分實(shí)現(xiàn)信號(hào)提取：

其中N是被積信號(hào)周期的個(gè)數(shù)，T表示被積信號(hào)的周期．從(7)和(8)式可以看出，原信號(hào)與參考信號(hào)相乘之后，系統(tǒng)噪聲的頻譜也被搬移至f處，(9)式和(10)式表示的積分相當(dāng)于對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行了低通濾波處理，濾除掉信號(hào)中的高頻成分，僅留下差頻部分，以此達(dá)到提取小信號(hào)的目的．本文使用了一個(gè)4 階巴特沃斯濾波器濾除高頻成分和噪聲成分，最后得到差頻信號(hào)，并采用(5)式對(duì)FID NMR 信號(hào)進(jìn)行擬合．

2 結(jié)果與討論

最終得到的拾波線圈和激光探測(cè)方法的輸出信號(hào)的x分量分別如圖5所示．拾波線圈探測(cè)的FID NMR 信號(hào)的初始振幅為88.180±0.64 μV，頻率為149.670±0.036 Hz，橫向弛豫時(shí)間T2為49.29±0.51 ms；激光探測(cè)的FID NMR 信號(hào)的初始振幅為1.370±0.007 mV，頻率為151.923±0.024 Hz，橫向弛豫時(shí)間T2為74.02±0.82 ms．

圖5 (a)拾波線圈探測(cè)的FID NMR 信號(hào)，藍(lán)色表示拾波線圈采集到的信號(hào)（放大倍數(shù)為100 倍），紅色表示擬合曲線；(b)激光探測(cè)的FID NMR 信號(hào)，藍(lán)色表示平衡探測(cè)器采集到的信號(hào)，紅色表示擬合曲線Fig.5 (a) FID NMR signal acquired with pickup coil, the blue represents the signal collected by the pickup coil (the magnification is 100 times), and the red represents the fitting curve; (b) FID NMR signal acquired with laser detection method, the blue represents the signal collected by the balanced detector, and the red represents the fitting curve

從探測(cè)結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)：（1）利用拾波線圈和激光同時(shí)探測(cè)FID NMR 信號(hào)，激光探測(cè)得到的FID NMR 信號(hào)具有更長的橫向弛豫時(shí)間T2．這是因?yàn)門2主要與氣室、壓力、主磁場(chǎng)梯度等因素有關(guān)．使用拾波線圈探測(cè)的是整個(gè)氣室宏觀磁場(chǎng)的平均值，而激光探測(cè)的是探測(cè)光路上的平均磁場(chǎng)，探測(cè)光路上的磁場(chǎng)梯度小于整個(gè)氣室的磁場(chǎng)梯度，所以激光探測(cè)的T2更長；（2）從擬合數(shù)據(jù)中還可以得到拾波線圈探測(cè)的頻率為149.670±0.036 Hz，激光探測(cè)的頻率為151.923±0.024 Hz．造成頻差的原因可能有以下三點(diǎn)：①激光探測(cè)的磁場(chǎng)為費(fèi)米接觸式，對(duì)于球形氣室，經(jīng)典偶極磁場(chǎng)在氣室中產(chǎn)生的磁場(chǎng)為0，但是在一般形狀的氣室中，經(jīng)典偶極磁場(chǎng)在氣室中的貢獻(xiàn)不為0，由此導(dǎo)致激光探測(cè)的信號(hào)中存在經(jīng)典偶極磁場(chǎng)的貢獻(xiàn)；②拾波線圈探測(cè)的是整個(gè)3He 氣室宏觀磁場(chǎng)的平均值，探測(cè)的信號(hào)與線圈的幾何形狀、共振性質(zhì)（電阻，感抗）、以及與氣室遠(yuǎn)近（相對(duì)幾何位置）有關(guān)，而激光探測(cè)的是探測(cè)光路上平均的磁場(chǎng)；③主磁場(chǎng)的不均勻性．

在頻域下對(duì)FID NMR 信號(hào)進(jìn)行信噪比分析（圖6），圖中紅色虛線部分用于計(jì)算噪聲．可以得到拾波線圈探測(cè)的信噪比為24.75，激光探測(cè)的信噪比為50.98．激光探測(cè)的信噪比約是拾波線圈的2 倍，這是因?yàn)槭安ň€圈探測(cè)的是整個(gè)氣室宏觀磁場(chǎng)的平均值，而探測(cè)光探測(cè)的是探測(cè)光路上Rb的磁場(chǎng)．探測(cè)光的直徑為4 mm，氣室直徑為65 mm，相當(dāng)于探測(cè)光只與氣室中少量的Rb 原子相互作用，因此當(dāng)增加探測(cè)光光束直徑，光探測(cè)的信噪比有望進(jìn)一步提高．

圖6 (a)拾波線圈探測(cè)的FID NMR 信號(hào)頻譜圖；(b)激光探測(cè)的FID NMR 信號(hào)頻譜圖．圖中紅色虛線的部分用于計(jì)算噪聲Fig.6 (a) Power spectrum density of FID NMR signal acquired with pickup coil; (b) Power spectrum density of FID NMR signal acquired with laser detection method.The red dotted lines in the figures are used for calculating the noise

3 結(jié)論

本文對(duì)激光探測(cè)FID NMR 信號(hào)的原理進(jìn)行了簡要的介紹，并基于極化3He 系統(tǒng)搭建了一套極化率激光探測(cè)裝置．最后對(duì)拾波線圈和激光探測(cè)FID NMR 信號(hào)進(jìn)行了理論和實(shí)驗(yàn)上的比較，激光探測(cè)法的信噪比更高、3He 極化率測(cè)量更精確．激光探測(cè)法探測(cè)的FID NMR 信號(hào)也具有更長的橫向弛豫時(shí)間T2，為之后的精密測(cè)量做下了鋪墊．為了進(jìn)一步優(yōu)化激光探測(cè)裝置，提高光探測(cè)的信噪比，可以采用提高加熱爐的溫度或?qū)μ綔y(cè)光進(jìn)行擴(kuò)束以增加與探測(cè)光相互作用的Rb 原子數(shù)的方式．

利益沖突

無