面向核電的玻璃-金屬密封型電氣貫穿件應(yīng)力檢測(cè)方法研究進(jìn)展

向 恒，鄭睿鵬，李靖威

(生態(tài)環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京 100082)

0 引 言

進(jìn)入21世紀(jì)以來，人類面臨的能源問題愈加嚴(yán)峻，傳統(tǒng)化石能源資源枯竭，環(huán)境污染嚴(yán)重，給人類生產(chǎn)生活帶來了巨大挑戰(zhàn)。在中國的能源結(jié)構(gòu)中，不可再生能源占據(jù)很大一部分，要想實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展，必須發(fā)展新型能源、清潔能源和可再生能源。核能作為一種新型清潔能源引起了學(xué)者的廣泛關(guān)注[1]?！缎聲r(shí)代的中國能源發(fā)展》白皮書顯示，中國在運(yùn)核電裝機(jī)容量居世界第二，在建核電裝機(jī)容量居世界第一。發(fā)展核能是未來的一個(gè)重要方向，伴隨著核能系統(tǒng)的不斷發(fā)展，對(duì)核反應(yīng)堆用材料和設(shè)備也提出了更為嚴(yán)苛的要求。

作為一種專用電氣設(shè)備，電氣貫穿件(electrical penetration assembly, EPA)的主要功能是實(shí)現(xiàn)核反應(yīng)堆內(nèi)數(shù)以千計(jì)的電氣電子設(shè)備的電能輸送和信號(hào)傳輸，保證正常和事故工況(地震、失水等)下堆內(nèi)壓力邊界的完整性，防止放射性物質(zhì)的外泄[2-3]。目前，國內(nèi)電氣貫穿件大多采用有機(jī)物密封材料，不能滿足第四代核反應(yīng)堆高溫、高壓的使役條件[4]。玻璃-金屬密封型電氣貫穿件則采用玻璃作為密封材料，相比于有機(jī)物密封，玻璃密封的電氣貫穿件具有耐高溫性能好、服役壽命長、密封性能優(yōu)異、安全系數(shù)高等特點(diǎn)，可滿足第四代核反應(yīng)堆的苛刻需求[5-7]。

對(duì)玻璃-金屬密封型電氣貫穿件而言，實(shí)現(xiàn)壓力邊界完整性的關(guān)鍵在于玻璃-金屬異質(zhì)材料的有效結(jié)合。玻璃-金屬異質(zhì)材料的封接是玻璃密封型電氣貫穿件制造過程中的核心技術(shù)，適當(dāng)?shù)膲嚎s應(yīng)力是電氣貫穿件在嚴(yán)苛環(huán)境中實(shí)現(xiàn)有效密封的關(guān)鍵因素[8-11]。因此，研究電氣貫穿件中壓縮應(yīng)力的表征方法對(duì)突破電氣貫穿件中的玻璃-金屬封接技術(shù)瓶頸具有重要意義。

本文先對(duì)電氣貫穿件的結(jié)構(gòu)進(jìn)行介紹，并在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步說明壓縮應(yīng)力對(duì)其密封性能的影響，由此引出電氣貫穿件中玻璃應(yīng)力檢測(cè)的幾種方法，依次對(duì)壓痕技術(shù)、光纖布拉格光柵傳感器技術(shù)、熒光光譜技術(shù)、有限元方法進(jìn)行詳細(xì)闡述。

1 電氣貫穿件的結(jié)構(gòu)

電氣貫穿件的結(jié)構(gòu)示意圖如圖1所示，電氣貫穿件主要由金屬筒體、密封材料和金屬導(dǎo)針三部分組成[12-13]，三者的有效封接是保持壓力邊界完整性的關(guān)鍵。

圖1 電氣貫穿件的結(jié)構(gòu)示意圖

在核反應(yīng)堆實(shí)際使用中，電氣貫穿件的金屬筒體安裝于安全殼或者壓力殼上，金屬導(dǎo)針實(shí)現(xiàn)與安全殼或壓力殼內(nèi)部電氣設(shè)備的連接，這樣方能使電氣信號(hào)和電能順利傳輸。密封材料在保證金屬導(dǎo)針與金屬筒體之間相互絕緣的同時(shí)，起到保證壓力殼或安全殼壓力邊界完整性的作用，可防止堆內(nèi)放射性物質(zhì)向外泄漏[14]。

2 壓縮應(yīng)力對(duì)玻璃-金屬封接的影響

適當(dāng)?shù)膲嚎s應(yīng)力是電氣貫穿件能實(shí)現(xiàn)密封的重要保障。壓縮應(yīng)力主要由金屬筒體向內(nèi)壓縮產(chǎn)生，在電氣貫穿件的設(shè)計(jì)中，通過合理控制電氣貫穿件各個(gè)部分的熱膨脹系數(shù)(coefficient of thermal expansion, CTE)，使玻璃密封材料的熱膨脹系數(shù)比金屬筒體的熱膨脹系數(shù)低，而金屬導(dǎo)針的熱膨脹系數(shù)略低于或接近于玻璃，從而得到所需的壓縮應(yīng)力。

在封接過程中，從封接溫度降低至室溫時(shí)，金屬筒體由于熱膨脹系數(shù)更高而具有更高的收縮速率，對(duì)內(nèi)部的玻璃施加一定的壓縮應(yīng)力。從外部的金屬筒體到中間層的密封玻璃，再到中心的金屬導(dǎo)針，層層壓縮方能保證電氣貫穿件在復(fù)雜服役環(huán)境中仍具有較高的可靠性[15-17]。

壓縮應(yīng)力的大小決定了玻璃-金屬界面承壓能力的強(qiáng)弱，并且會(huì)影響電氣貫穿件的服役壽命。當(dāng)內(nèi)部壓縮應(yīng)力較小時(shí)，玻璃-金屬的界面承壓能力較弱，倘若在高環(huán)境壓力工況下，則易發(fā)生界面破壞，并最終造成放射性氣體泄漏，導(dǎo)致電氣貫穿件失效。與之相反的是，如果金屬筒體施加給密封玻璃的壓縮應(yīng)力過大，將導(dǎo)致玻璃區(qū)域產(chǎn)生微裂紋甚至直接出現(xiàn)宏觀裂紋。短期來看，微裂紋在服役開始時(shí)并不會(huì)對(duì)電氣貫穿件的密封性產(chǎn)生影響，但是在長期服役的過程中，由于應(yīng)力和環(huán)境的共同作用，微裂紋會(huì)逐漸擴(kuò)展，并萌生宏觀裂紋，最終使電氣貫穿件密封失效[18-20]。

除此之外，電氣貫穿件密封玻璃在反應(yīng)堆中服役時(shí)，長期處在高溫、高環(huán)境壓力及較大壓縮應(yīng)力作用下，將會(huì)出現(xiàn)應(yīng)力弛豫現(xiàn)象，這會(huì)使電氣貫穿件中的應(yīng)力場(chǎng)分布發(fā)生改變，最終影響到電氣貫穿件的密封性能。因此，對(duì)電氣貫穿件密封玻璃中的應(yīng)力進(jìn)行檢測(cè)和表征，是驗(yàn)證電氣貫穿件密封性能和預(yù)測(cè)其服役壽命的關(guān)鍵技術(shù)手段。

3 壓縮應(yīng)力檢測(cè)方法的研究現(xiàn)狀

關(guān)于電氣貫穿件密封玻璃中的應(yīng)力檢測(cè)，已有文獻(xiàn)報(bào)道，其中最常用的方法為壓痕技術(shù)[21]、光纖布拉格光柵傳感器技術(shù)[22]和熒光光譜技術(shù)[23]。盡管在應(yīng)力檢測(cè)方面已經(jīng)取得了較大進(jìn)展，但是一些關(guān)鍵科學(xué)問題仍然亟待解決。

3.1 壓痕技術(shù)

壓痕技術(shù)由Marshall等[24]于1977年提出，可以用于測(cè)量玻璃表面的應(yīng)力狀態(tài)。壓痕技術(shù)的原理較為簡單，即利用維氏硬度儀壓頭在玻璃表面形成半硬幣狀的徑向裂紋，通過徑向裂紋的擴(kuò)展來計(jì)算玻璃表面的應(yīng)力。圖2為半硬幣狀裂紋擴(kuò)展示意圖，可以看出，當(dāng)維氏硬度儀壓頭擠壓玻璃表面時(shí)，會(huì)在玻璃內(nèi)部形成一定長度的裂紋，裂紋面呈半徑為r的半圓形，因此這些裂紋被稱作半硬幣裂紋。

圖2 半硬幣狀裂紋擴(kuò)展示意圖

采用壓痕技術(shù)對(duì)玻璃中的應(yīng)力進(jìn)行測(cè)量時(shí)，根據(jù)半硬幣狀徑向裂紋與應(yīng)力強(qiáng)度因子(Kr)的關(guān)系，如式(1)、式(2)[25]所示。

(1)

(2)

在測(cè)試時(shí)，除了壓頭載荷產(chǎn)生半硬幣狀裂紋的應(yīng)力強(qiáng)度因子(Kr)外，還需引入半無限體中均勻載荷的應(yīng)力強(qiáng)度因子(Ka)[26]，如式(3)所示。

(3)

式中：σ為應(yīng)力；F為邊界修正因子，對(duì)于半無限體中的半硬幣裂紋，F(xiàn)取決于三維裂紋前沿的位置。結(jié)合Kr和Ka可計(jì)算玻璃中的應(yīng)力狀態(tài)。

為完善模型，還需引入K0作為玻璃的參考斷裂韌性。當(dāng)Kr=K0時(shí)，測(cè)得無應(yīng)力狀態(tài)時(shí)玻璃表面裂紋的長度c；等效地，當(dāng)Ka=K0時(shí)，裂紋長度為均勻加載裂紋的長度c。根據(jù)上述應(yīng)力強(qiáng)度K場(chǎng)的疊加原理可得

K=Kr+Ka

(4)

假設(shè)當(dāng)K=K0時(shí)，裂紋穩(wěn)定，則可得

(5)

(6)

長期以來，學(xué)者們大多通過上述方法測(cè)量玻璃區(qū)域的壓縮應(yīng)力分布?；赟neddon[27]的理論工作，Oliver等[28]開發(fā)了一種廣泛使用的壓痕方法，可用儀器化壓痕系統(tǒng)測(cè)量小體積樣品的彈性模量。基于此，材料的彈性模量可以從卸載曲線的導(dǎo)數(shù)中計(jì)算出來。不過，當(dāng)最終壓痕深度與峰值載荷壓痕深度之比超過0.7時(shí)，由于堆積的影響，該方法計(jì)算所得的硬度值將遠(yuǎn)超實(shí)際值[29]。Ma等[30]提出了一種基于標(biāo)稱硬度、折減楊氏模量和卸載功與總壓痕功比的關(guān)系來估計(jì)所研究材料彈性模量的改進(jìn)方法，可以避免由堆積效應(yīng)引起的偏差。然而，該方法用于測(cè)定陶瓷材料的彈性模量，尤其是典型的硼硅酸鹽玻璃樣品的彈性模量時(shí)，其準(zhǔn)確性尚未得到證實(shí)。

Soares等[31]使用納米壓痕技術(shù)來測(cè)量低結(jié)晶體積分?jǐn)?shù)的二硅酸鋰玻璃陶瓷中玻璃基質(zhì)中沉淀物周圍的殘余應(yīng)力，但測(cè)量所得到的殘余應(yīng)力略低于通過理論模型預(yù)測(cè)的殘余應(yīng)力。有研究者認(rèn)為，該方法不適用于測(cè)量晶體-玻璃界面附近約100 μm區(qū)域的應(yīng)力，因?yàn)樾枰^小的裂紋才能測(cè)量某一區(qū)域的應(yīng)力，但是一個(gè)壓痕所產(chǎn)生的裂紋會(huì)與之前壓痕所產(chǎn)生的裂紋相互作用，使裂紋區(qū)域發(fā)生變化。Peitl等[32]使用壓痕技術(shù)來估計(jì)沉淀物周圍玻璃基體中的殘余應(yīng)力分布，測(cè)量了徑向和切向的應(yīng)力分量，同時(shí)還使用XRD測(cè)量了沉淀物中的殘余應(yīng)力，與通過壓痕技術(shù)獲得的結(jié)果進(jìn)行了比較，通過壓痕技術(shù)測(cè)得應(yīng)力值大約是XRD測(cè)量和理論模型預(yù)測(cè)值的30%。Xiao等[33]提出了一種基于尺寸分析和有限元模擬的壓痕有效功比法，從尖銳的壓痕載荷位移數(shù)據(jù)中提取陶瓷材料的彈性模量，所研究材料的彈性模量可以表示為壓痕功比、壓頭平面應(yīng)變彈性模量以及所研究材料的標(biāo)稱硬度的簡單函數(shù)。使用Berkovich壓頭對(duì)兩個(gè)典型的標(biāo)準(zhǔn)熔融石英和硼硅酸鹽玻璃樣品進(jìn)行壓痕測(cè)試，驗(yàn)證了該方法的有效性和準(zhǔn)確性。與傳統(tǒng)的Oliver-Pharr方法進(jìn)行比較表明，壓痕方法具有精度高、標(biāo)準(zhǔn)偏差小等優(yōu)點(diǎn)。

壓痕技術(shù)足以測(cè)量玻璃基體中的殘余應(yīng)力，這是一種快速、價(jià)格低廉的技術(shù)。近年來，隨著計(jì)算模型的不斷優(yōu)化完善，壓痕技術(shù)測(cè)量結(jié)果的精確性也在不斷提高。然而，為了獲得可靠的結(jié)果，必須依據(jù)裂紋形狀才能確定正確的裂紋幾何因子；再者，由于裂紋長度有限，所使用的載荷必須高于某個(gè)閾值才能產(chǎn)生裂紋。壓痕技術(shù)已被廣泛用于具有大尺寸晶體的微晶玻璃中，但是只能測(cè)量密封玻璃的表面應(yīng)力，不能得到內(nèi)部的應(yīng)力分布狀態(tài)，并且在進(jìn)行壓痕時(shí)裂紋的擴(kuò)展路徑通常長達(dá)數(shù)百微米，因此在測(cè)試過程中為了避免各壓痕點(diǎn)之間的相互影響，每個(gè)壓痕點(diǎn)的間距需要大于數(shù)毫米。同時(shí)，壓痕技術(shù)作為一種破壞性檢測(cè)技術(shù)，其在電氣貫穿件封接玻璃應(yīng)力檢測(cè)領(lǐng)域的應(yīng)用受到較大限制。

3.2 光纖布拉格光柵傳感器技術(shù)

光纖布拉格光柵(fiber Bragg grating, FBG)傳感器技術(shù)因具有傳感器體積小、靈敏度高及可原位測(cè)量玻璃體內(nèi)部應(yīng)力等優(yōu)點(diǎn)而被用來測(cè)量電氣貫穿件中的壓縮應(yīng)力。該技術(shù)的基本原理為：使用一束光照射至FBG，部分光將被FBG纖芯折射率周期調(diào)制所形成的反射面反射，反射回來的光相互干涉，滿足布拉格定律的光可以相互增強(qiáng)，而FBG反射光中心波長受到應(yīng)力、溫度的影響，應(yīng)力或溫度的變化均會(huì)導(dǎo)致FBG反射光中心波長的改變，由此，根據(jù)FBG反射光中心波長與應(yīng)力、溫度變化的關(guān)系可獲得應(yīng)力值。計(jì)算公式如式(7)～式(10)[22-34]所示。

(7)

(8)

(9)

σ=E×ε

(10)

式中：λB為實(shí)時(shí)中心波長；λBi為初始中心波長；Pe為應(yīng)變光系數(shù)，是定值；ε為應(yīng)變；ζ為光熱系數(shù)，無量綱；α為光纖的熱膨脹系數(shù)，10-6℃-1；ΔT為溫度變化值；λB1和λB2分別為傳感器S1和S2的布拉格波長偏移值。

FBG傳感器應(yīng)力測(cè)量系統(tǒng)示意圖如圖3所示。具體測(cè)量方法為：在封接前將傳感器S1植入密封玻璃區(qū)域，并將傳感器S2放置于封接樣品附近，然后采用立式管式爐進(jìn)行高溫封接，傳感器S1測(cè)量封接過程中的溫度和應(yīng)力值，S2測(cè)量溫度值。當(dāng)傳感器處的應(yīng)力或溫度發(fā)生變化時(shí)，光學(xué)解調(diào)儀采集傳感器中反射光中心波長的變化值，根據(jù)變化值即可計(jì)算玻璃中的應(yīng)力值。

圖3 基于FBG傳感器的壓縮應(yīng)力測(cè)量裝置示意圖[35]

可以通過封裝或者裸傳感器的方式將FBG傳感器植入玻璃中，通過應(yīng)變對(duì)傳感信號(hào)(如強(qiáng)度、譜形、波長等)引起的改變來對(duì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行應(yīng)力監(jiān)測(cè)。設(shè)備中容易引發(fā)失效的缺陷(如裂紋、翹曲等)在本質(zhì)上會(huì)引起設(shè)備的局部應(yīng)變場(chǎng)大幅度改變，F(xiàn)BG光譜也會(huì)因?yàn)檫@種改變而改變。

國內(nèi)外研究人員利用這一特點(diǎn)對(duì)不同結(jié)構(gòu)中的缺陷進(jìn)行了監(jiān)測(cè)實(shí)踐。復(fù)合壓板是一種應(yīng)用廣泛的材料，其易產(chǎn)生裂紋缺陷導(dǎo)致結(jié)構(gòu)失效，因此研究人員嘗試將FBG傳感器植入復(fù)合壓板進(jìn)行裂紋的監(jiān)測(cè)。此方面工作得到國內(nèi)外一些課題組的驗(yàn)證，如薩里大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院[36]和昆士蘭大學(xué)先進(jìn)材料中心[37]等研究單位通過在碳纖維增強(qiáng)塑料結(jié)構(gòu)中的正交層壓板內(nèi)植入FBG傳感器，即可通過FBG的光譜展寬現(xiàn)象對(duì)結(jié)構(gòu)中的法向裂紋數(shù)量進(jìn)行監(jiān)測(cè)；東京大學(xué)Ning等[38]通過半峰全寬(full width at half maximum, FWHM)對(duì)黏合搭接接頭中的非均勻應(yīng)變及裂紋的產(chǎn)生進(jìn)行預(yù)測(cè)；東京大學(xué)Okabe等[39]對(duì)啁啾光纖布拉格光柵(chirped fiber Bragg granting, CFBG)進(jìn)行裂紋影響下的光譜重構(gòu)，證明CFBG對(duì)法向裂紋位置的敏感性。

Oliveira等[40]通過傳遞矩陣模型(transfer matrix model, TMM)對(duì)懸臂梁存在的非均勻應(yīng)變現(xiàn)象進(jìn)行了詳細(xì)分析；Kim[41]采用TMM方法對(duì)金屬包覆FBG傳感器的應(yīng)變測(cè)量能力進(jìn)行了驗(yàn)證，顯示結(jié)果可靠。Hu等[42]使用FBG傳感器技術(shù)測(cè)量室溫下密封玻璃中的軸向殘余應(yīng)力和封接過程中玻璃從880 ℃到20 ℃的軸向殘余應(yīng)力的變化，結(jié)果表明，玻璃中的軸向殘余應(yīng)力在玻璃化轉(zhuǎn)變區(qū)迅速增加，并隨著溫度的降低逐漸達(dá)到一個(gè)極限值，在20 ℃時(shí)，軸向殘余應(yīng)力的試驗(yàn)測(cè)量結(jié)果為194.35 MPa。Fan等[43]使用基于FBG傳感器的方法完成了對(duì)電氣貫穿件密封過程的分析，在密封過程中，加熱溫度和固化溫度由FBG傳感器測(cè)量，基于溫度和殘余應(yīng)力測(cè)量試驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)FBG傳感器在核電站設(shè)備制造過程中的應(yīng)用是可行的。

不過值得注意的是，如圖3所示，在進(jìn)行應(yīng)力測(cè)量時(shí)，傳感器需要與玻璃區(qū)域緊密地連接在一起，這就限制了其測(cè)量范圍，即FBG傳感器只能測(cè)量玻璃中某一固定位置和方向的壓縮應(yīng)力。此外，由于光纖傳感器本身的尺寸限制，此種測(cè)量方法很難獲取封接界面處的壓縮應(yīng)力場(chǎng)分布情況。

3.3 熒光光譜技術(shù)

熒光光譜技術(shù)是利用紅寶石(Cr3+摻雜α-Al2O3)所具有的壓譜效應(yīng)來測(cè)量物體中的應(yīng)力狀態(tài)的測(cè)量方法。在20世紀(jì)50年代，有學(xué)者在研究晶體場(chǎng)理論時(shí)，發(fā)現(xiàn)紅寶石中的晶體場(chǎng)(O2-主體離子在雜質(zhì)離子位置所產(chǎn)生的電場(chǎng))對(duì)O2-陣列的大小、形狀、對(duì)稱性有較高的敏感性。當(dāng)紅寶石中產(chǎn)生應(yīng)變并且改變了O2-陣列時(shí)，其晶體場(chǎng)也隨之發(fā)生改變，晶體場(chǎng)的改變使得紅寶石的光學(xué)吸收和發(fā)射特性產(chǎn)生變化，如彈性調(diào)節(jié)的應(yīng)力、溫度變化引起的熱膨脹，成分變化引起的離子半徑失配等，這些均能改變晶體場(chǎng)并最終影響到光學(xué)特性。紅寶石熒光光譜中的壓譜效應(yīng)具體表現(xiàn)為：R1和R2峰偏移量與溫度、應(yīng)力和成分變化呈簡單線性關(guān)系[44-48]。

圖4是熒光光譜測(cè)量樣品應(yīng)力的示意圖，測(cè)量樣品應(yīng)力時(shí)，采用激光斑照射樣品表面，拉曼光譜儀收集熒光光子并獲得熒光光譜。根據(jù)熒光光譜R1或R2峰的偏移量和壓電光譜系數(shù)即可計(jì)算出樣品表面的應(yīng)力狀態(tài)。

圖4 熒光光譜檢測(cè)應(yīng)力示意圖

從20世紀(jì)80年代開始，就有學(xué)者開始采用熒光光譜技術(shù)進(jìn)行測(cè)量，通過對(duì)紅寶石熒光光譜R1和R2峰的偏移量與靜水壓力之間的關(guān)系進(jìn)行校準(zhǔn)，并且得到壓電光譜系數(shù)(piezoelectric spectral coefficient, PSC)，成功測(cè)量了金剛石壓腔中的環(huán)境應(yīng)力值[40]。此外，Grabner[48]構(gòu)建了力學(xué)模型，并采用壓譜效應(yīng)測(cè)量了多晶氧化鋁中的應(yīng)力分布情況，對(duì)多晶氧化鋁中由于各向異性結(jié)構(gòu)和熱膨脹產(chǎn)生的自發(fā)微裂紋行為進(jìn)行了分析。此后，熒光光譜技術(shù)得到了廣泛應(yīng)用，被用來分析含氧化鋁復(fù)合材料、藍(lán)寶石、單晶薄膜等的應(yīng)力狀態(tài)，并發(fā)展成為一種測(cè)量應(yīng)力的標(biāo)準(zhǔn)方法。圖5是典型的紅寶石熒光光譜。

圖5 無應(yīng)力狀態(tài)的紅寶石熒光光譜及彌散到玻璃中的紅寶石熒光光譜(a)和R1峰的偏移(b)[49]

Michaels等[50]通過對(duì)氧化鋁熒光光譜中R1和R2峰偏移量的測(cè)量，得到了氧化鋁晶粒間亞微米級(jí)分辨率的應(yīng)力分布圖，指出采用精準(zhǔn)定位R1和R2峰位置的方式，可以提高氧化鋁中的檢測(cè)應(yīng)力精確值。在通過燒結(jié)方式得到的多晶氧化鋁中，氧化鋁晶粒中的應(yīng)力與其結(jié)構(gòu)是緊密相關(guān)的，少量的小尺寸氧化鋁晶粒中的殘余應(yīng)力約為350 MPa,而通過改變燒結(jié)工藝參數(shù)的方式制備具有特殊晶粒尺寸和晶粒尺寸分布的氧化鋁，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)多晶氧化鋁中殘余應(yīng)力的調(diào)節(jié)。

Esteves等[51]采用在復(fù)合材料表面制備具有壓譜效應(yīng)涂層的方式，對(duì)復(fù)合材料在機(jī)械測(cè)試中的應(yīng)力分布進(jìn)行了測(cè)量,結(jié)果發(fā)現(xiàn)，通過涂層壓譜效應(yīng)測(cè)量的應(yīng)力值與電子背散射衍射(electron back scattering diffraction, EBSD)測(cè)量所得到的應(yīng)力值高度吻合。此外，在測(cè)試中還發(fā)現(xiàn)，涂層中紅寶石顆粒的體積分?jǐn)?shù)改變并不會(huì)影響測(cè)量結(jié)果的精確性，但是可以通過對(duì)涂層中紅寶石顆粒體積分?jǐn)?shù)的調(diào)控來增強(qiáng)涂層的熒光光譜感知能力，這會(huì)使樣品表面的應(yīng)力分布狀態(tài)變得更易測(cè)量。Li等[49]將紅寶石粉末嵌入玻璃中，采用紅寶石熒光光譜技術(shù)成功測(cè)量了具有高空間分辨率的壓縮密封件的應(yīng)力場(chǎng),結(jié)果表明，根據(jù)應(yīng)力的大小，玻璃被細(xì)分為四個(gè)區(qū)域，最大壓應(yīng)力位于離界面15～20 μm處。

總的來說，熒光光譜技術(shù)具有以下特點(diǎn)：(1)較高的空間分辨率,當(dāng)測(cè)試時(shí)的激光斑直徑較小時(shí)，熒光光譜的理論空間分辨率可以小于1 μm;(2)無損檢測(cè)，在測(cè)量過程中采用無接觸式測(cè)量，僅有激光照射至樣品表面，并不會(huì)改變樣品的應(yīng)力狀態(tài)；(3)結(jié)果可靠，隨著熒光光譜技術(shù)的不斷發(fā)展，測(cè)量結(jié)果的精度也在不斷提升，測(cè)試所得應(yīng)力分辨率可小于1 MPa。

3.4 有限元方法

除壓痕技術(shù)、光纖布拉格光柵傳感器技術(shù)和熒光光譜技術(shù)之外，對(duì)于玻璃-金屬封接件，也有諸多學(xué)者寄希望于利用材料本身的物理特性來對(duì)壓縮應(yīng)力進(jìn)行理論計(jì)算，從而得到封接界面的壓縮應(yīng)力。從20世紀(jì)70年代開始，經(jīng)過數(shù)十年的發(fā)展，相應(yīng)的理論計(jì)算公式也較為成熟，玻璃-金屬封接件界面之間的壓縮應(yīng)力可以通過式(11)～式(14)[18-19]計(jì)算。

(11)

(12)

(13)

Δε′=(αglass-αpin)(Tset-Tambient)

(14)

式中：σ′Z(glass)為玻璃所受的軸向應(yīng)力；σ′r(glass)為玻璃所受的徑向應(yīng)力；σ′θ(glass)為玻璃所受的環(huán)向應(yīng)力；αglass和αpin分別為玻璃和金屬導(dǎo)針的熱膨脹系數(shù)；v為泊松比；Δε′為軸向應(yīng)變分量；E為彈性模量；Tset為設(shè)置溫度；Tambient為環(huán)境溫度；r1為導(dǎo)針外徑，r2為玻璃外徑，如圖6所示。

圖6 理論計(jì)算參數(shù)示意圖

玻璃和金屬筒體側(cè)的應(yīng)力可通過式(15)～式(17)計(jì)算。

(15)

σ″r(glass)=σ″θ(glass)=1/2σ″Z(glass)

(16)

Δε″=(αglass-αcylinder)ΔT

(17)

式中：αcylinder為金屬筒體的熱膨脹系數(shù)；r3為金屬筒體外徑。通過式(15)～式(17)可獲得玻璃在各方向上承受的總壓縮應(yīng)力。

σZ(glass)=σ′Z(glass)+σ″Z(glass)

(18)

σr(glass)=σ′r(glass)+σ″r(glass)

(19)

σθ(glass)=σ′θ(glass)+σ″θ(glass)

(20)

盡管這種方法相對(duì)簡單，所得的計(jì)算結(jié)果僅與材料的熱膨脹系數(shù)、彈性模量等有關(guān)，但是這種方法仍然給玻璃-金屬封接件應(yīng)力的表征提供了思路。隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的快速發(fā)展，人們?cè)跀?shù)值計(jì)算的基礎(chǔ)上開發(fā)了有限元分析(finite element analysis, FEA)方法。采用有限元分析法，人們可以利用數(shù)學(xué)近似對(duì)玻璃-金屬封接的服役工況進(jìn)行模擬，從而得到封接件中的應(yīng)力場(chǎng)分布情況[52-54]。

有限元分析方法因成本低，速度快，代價(jià)小，并且可以計(jì)算復(fù)雜幾何形狀而被廣泛應(yīng)用于玻璃-金屬封接件的應(yīng)力模擬與預(yù)測(cè)。1978年，有學(xué)者[55]把玻璃簡化為彈性模型進(jìn)行有限元模擬，輸入玻璃的彈性模量、泊松比和熱膨脹系數(shù)以及無應(yīng)力時(shí)的參考溫度，得到的計(jì)算值與試驗(yàn)值比較相似，并且討論了玻璃的斷裂行為。1987年，研究人員[56]利用高級(jí)非線性有限元軟件MARC開發(fā)了玻璃的黏彈性模型，將描述玻璃殘余應(yīng)力分布中應(yīng)力和結(jié)構(gòu)松弛效應(yīng)的黏彈性理論納入有限元程序，計(jì)算了玻璃零件幾何結(jié)構(gòu)和熱歷史導(dǎo)致的殘余應(yīng)力。2016年，美國桑迪亞國家實(shí)驗(yàn)室[57]將有機(jī)熱固性塑料的彈性勢(shì)能鐘模型應(yīng)用于無機(jī)玻璃，結(jié)合材料的溫度依賴性模量等數(shù)據(jù)，通過玻璃形成過程中的應(yīng)力、體積變化精準(zhǔn)預(yù)測(cè)應(yīng)力、應(yīng)變。Lei等[58]在太陽能集熱管的研究中運(yùn)用了不同尺度的逐級(jí)模型，首先用蒙特卡洛法計(jì)算選擇性涂層和玻璃外殼上的太陽能分布，以其計(jì)算結(jié)果為邊界，利用流體動(dòng)力學(xué)計(jì)算對(duì)接收管內(nèi)的流動(dòng)和傳熱進(jìn)行分析，最后在有限元分析中利用溫度分布數(shù)據(jù)，計(jì)算接收器的熱應(yīng)力和應(yīng)變。

徐佳濟(jì)[59]利用有限元模擬的方法對(duì)玻璃-可伐合金匹配封接過程中殘余應(yīng)力的形成機(jī)理和特性進(jìn)行了分析，評(píng)價(jià)了封接件中接觸件臺(tái)階、玻璃管壁厚度等結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)對(duì)殘余應(yīng)力的影響。譚明明等[60]通過利用順磁耦合有限元熱應(yīng)力計(jì)算的方法，對(duì)玻璃-金屬封接過程中的壓縮應(yīng)力進(jìn)行數(shù)值模擬，結(jié)果顯示，對(duì)封接件應(yīng)力值影響比較大的因素是金屬筒體厚度，而密封玻璃本身對(duì)封接件應(yīng)力值的影響并不大。Dai等[61]采用有限元方法，對(duì)利用SL16和NL16兩種類型玻璃所制備的封接樣品在熱循環(huán)封接過程中的應(yīng)變規(guī)律進(jìn)行了研究，結(jié)果表明，在450 ℃至室溫?zé)嵫h(huán)時(shí)，兩種玻璃封接樣品的界面均結(jié)合緊密，當(dāng)循環(huán)溫度為475 ℃時(shí)，SL16玻璃封接樣品中出現(xiàn)了界面縫隙，而NL16玻璃具有與金屬更接近的熱應(yīng)變速率，封接后金屬變形較小，有效抑制了界面縫隙，其制備的封接樣品在550 ℃熱循環(huán)時(shí)仍保持密封。有研究展示了一種通過設(shè)計(jì)玻璃和金屬之間的撓式結(jié)構(gòu)來減輕電氣貫穿件玻璃中應(yīng)力集中的方法，建立了改進(jìn)的電氣貫穿件有限元模型，其中考慮了材料機(jī)械性能的溫度依賴性。有限元模型通過設(shè)置退火行為來模擬高溫下玻璃的應(yīng)力弛豫，通過FBG傳感器技術(shù)的試驗(yàn)測(cè)量證明所構(gòu)建的有限元模型是可靠的。

數(shù)值分析的結(jié)果對(duì)結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)與優(yōu)化有重要的參考價(jià)值。采用有限元分析法可在制備封接件之前對(duì)各組分的應(yīng)力場(chǎng)分布進(jìn)行模擬，從而指導(dǎo)試驗(yàn)開展，提高研究工作效率。但是也應(yīng)該認(rèn)識(shí)到，在使用此方法時(shí)，需考慮模型是否合理，物理參數(shù)是否精確，這些因素對(duì)壓縮應(yīng)力模擬數(shù)值的真實(shí)性起著關(guān)鍵作用。并且，在玻璃-金屬密封型電氣貫穿件中，玻璃-金屬的界面處存在過渡區(qū)域，過渡區(qū)的模型建立和參數(shù)測(cè)量十分困難，因此，對(duì)于過渡區(qū)的應(yīng)力分布及其影響規(guī)律而言，有限元模擬目前較難實(shí)現(xiàn)。

4 結(jié)語與展望

電氣貫穿件中應(yīng)力的測(cè)量一直是其研究的重點(diǎn)和難點(diǎn)，已有壓痕技術(shù)、光纖布拉格光柵傳感器技術(shù)、熒光光譜技術(shù)和有限元方法等，可以對(duì)密封玻璃中的應(yīng)力進(jìn)行表征或模擬。光纖布拉格光柵傳感器技術(shù)、熒光光譜技術(shù)是測(cè)量殘余應(yīng)力大小的有力方法。壓痕技術(shù)可以估算玻璃基體殘余應(yīng)力，但必須仔細(xì)選擇應(yīng)用壓痕技術(shù)的適當(dāng)條件。有限元方法因其可以模擬計(jì)算復(fù)雜幾何形狀的應(yīng)力分布情況而被廣泛應(yīng)用于電氣貫穿件的應(yīng)力研究。盡管如此，目前的方法尚不能完全實(shí)現(xiàn)應(yīng)力的原位、精確、全面測(cè)量。在電氣貫穿件壓縮應(yīng)力測(cè)量方面，還有以下問題亟待解決：

(1)電氣貫穿件封接界面處的壓縮應(yīng)力測(cè)量困難。盡管前述方法能測(cè)量電氣貫穿件中玻璃區(qū)域的應(yīng)力，但是在測(cè)量界面處的應(yīng)力時(shí)仍然存在一定的局限性。壓痕技術(shù)和光纖布拉格光柵傳感器技術(shù)的測(cè)量分辨率均為毫米或厘米級(jí)，無法精確獲取封接界面處的壓縮應(yīng)力分布。因此，亟須發(fā)展一種高精度、高分辨率的壓縮應(yīng)力測(cè)試方法，明確電氣貫穿件中封接界面的真實(shí)應(yīng)力狀態(tài)。

(2)電氣貫穿件中的應(yīng)力弛豫研究亟待加強(qiáng)。目前對(duì)宏觀尺度準(zhǔn)靜態(tài)結(jié)構(gòu)的力學(xué)特性表征方法相對(duì)成熟，但對(duì)于多場(chǎng)作用下玻璃-金屬界面的動(dòng)態(tài)力學(xué)特性測(cè)試尚無有效手段。

總之，開拓并發(fā)展能夠高精度、高分辨率測(cè)量電氣貫穿件應(yīng)力的新方法和應(yīng)用測(cè)試新技術(shù)，比如采用高能X射線、中子衍射、核磁共振等方法測(cè)試表征玻璃中的殘余應(yīng)力，這對(duì)促進(jìn)玻璃-金屬密封型電氣貫穿件的工程應(yīng)用具有重要意義。