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    2016—2020年濟(jì)南市大氣降水化學(xué)組分變化特征及來源分析

    2022-12-05 05:18:42劉建軍郭萌萌孫軍高素蓮
    關(guān)鍵詞:大氣

    劉建軍,郭萌萌,孫軍,高素蓮

    (山東省濟(jì)南生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心,山東 濟(jì)南 250014)

    1 研究區(qū)概況

    濟(jì)南市(116°11′~117°44′E,36°01′~37°32′N)位于山東省中部,北連首都經(jīng)濟(jì)圈,南接長三角經(jīng)濟(jì)圈,地理位置優(yōu)越。氣候?qū)倥瘻貛О霛駶櫟拇箨懶约撅L(fēng)氣候,四季分明,春季干旱少雨,夏季炎熱多雨,秋季天高氣爽,冬季寒冷干燥,主導(dǎo)風(fēng)向為東北-西南風(fēng),年平均氣溫13.8 ℃,年平均降水量685 mm。

    2 研究方法

    2.1 采樣點位

    樣品采集點位于山東省濟(jì)南生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心實驗樓頂層(117°8′E,36°38′N),距離地面約 20 m。采樣點周邊為居民區(qū)、辦公區(qū)和交通道路,局地有部分建筑工地,附近無工業(yè)企業(yè)等固定污染源。

    2.2 樣品采集與分析

    (1)

    式中:ci——轉(zhuǎn)化后的第i種離子當(dāng)量濃度,μeq/L;c′i——第i種離子質(zhì)量濃度,mg/L;ei——第i種離子所帶電荷;Mi——第i種離子分子質(zhì)量。降水pH值、EC和離子濃度平均值均為相對于降水量的加權(quán)均值。

    2.3 富集因子

    富集因子(EF)可用于判斷大氣降水中離子的來源。通常以Ca2+和Na+分別作為土壤和海洋中的參考元素來計算降水離子的富集因子,計算公式如下[7]:

    (2)

    (3)

    式中:[X]——降水中各離子當(dāng)量濃度,μeq/L;海洋中的[X]/[Na+]和土壤中的[X]/[Ca2+]比值參考已有研究成果,見表1。

    表1 海洋和土壤中各離子當(dāng)量濃度比值

    若EF接近1,表示與參考元素有相似來源;EF>1,表示降水中相應(yīng)離子相對于參考物被富集;EF<1,表示該離子相對于參考物被稀釋。

    2.4 正定矩陣因子分解模型

    正定矩陣因子分解模型(PMF)是一種被廣泛使用的受體模型源解析方法,該方法不需要測量源成分譜,可利用約束條件同時解析出各類源的源譜和貢獻(xiàn)率,也能保證分解矩陣中元素非負(fù)[8]。PMF模型的原理是通過輸入的各化學(xué)組分及其不確定度來計算每個成分的誤差,再使用最小二乘法的迭代計算確定污染來源和貢獻(xiàn)率,主要計算公式如下:

    X=G×F+E

    (4)

    式中:X——受體點位各組分濃度n×m矩陣(n為樣品數(shù)量,m為化學(xué)組分);G——n×p的源貢獻(xiàn)矩陣;F——p×m的源成分譜矩陣(p為主要污染源的種類數(shù),E為殘數(shù)矩陣)。

    PMF分析的目的是求解最小化目標(biāo)函數(shù)Q,其計算公式如下:

    (5)

    式中:Uij——樣品i中物種j的不確定度;Xij、Gik、Fkj——X、G、F矩陣的元素。

    樣品不確定度計算公式如下:

    (6)

    (7)

    式中:Unc——樣品不確定度;MDL——項目方法檢出限;Urel——項目的相對不確定度,當(dāng)樣品濃度<項目檢出限時,使用公式(6),反之使用公式(7)。監(jiān)測項目的方法檢出限和相對不確定度參數(shù)見表2。

    表2 監(jiān)測項目的方法檢出限和相對不確定度參數(shù)

    3 結(jié)果與分析

    3.1 降水pH值與電導(dǎo)率

    降水的pH值是反映各地區(qū)在不同時期降水化學(xué)特征的綜合性指標(biāo)之一。2016—2020年濟(jì)南市大氣降水pH值為6.01~8.03,加權(quán)平均值為7.09。按照氣象行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)《酸雨和酸雨區(qū)等級》(QX/T 372—2017),日降水pH值<5.6為酸雨,5年來濟(jì)南市無酸雨發(fā)生。濟(jì)南市大氣降水頻率、降水量與pH值變化分布見圖1。由圖1可見,濟(jì)南市大氣降水pH值主要分布于6.5~8,其中,降水pH值在7~7.5的頻率最高(39%),且降水量最大,達(dá)到了1 112 mm。

    圖1 濟(jì)南市大氣降水頻率、降水量與pH值變化分布

    濟(jì)南市大氣降水pH值與可吸入顆粒物(PM10)、細(xì)顆粒物(PM2.5)、二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)年際變化見圖2。由圖2可見,濟(jì)南市降水pH值均值除2020年為6.95外,其他年份均高于7.0,整體呈現(xiàn)弱堿性。大氣降水pH值呈現(xiàn)波動下降的趨勢,說明近年來大氣中的堿性物質(zhì)(如顆粒物等)得到了較好的控制,而大氣主要污染物顆粒物的質(zhì)量濃度呈現(xiàn)逐年降低的趨勢,也充分證明了此論斷。

    圖2 濟(jì)南市大氣降水pH值與ρ(PM10)、ρ(PM2.5)、ρ(SO2)、ρ(NO2)年際變化

    EC是反映溶液中所含可溶性離子的綜合指標(biāo),可以反映區(qū)域大氣污染的程度[9]。EC值較高表明大氣降水中各離子的濃度相對較高[10],大氣降水EC值與總離子濃度相關(guān)性見圖3。由圖3可見,二者的相關(guān)系數(shù)(R)達(dá)到0.904,呈顯著相關(guān)關(guān)系,充分反映降水EC值主要受降水中離子當(dāng)量濃度影響。

    圖3 大氣降水EC與總離子濃度相關(guān)性

    2016—2020年濟(jì)南市大氣降水EC年均值為47.6~97.4 μS/cm,平均值為70.99 μS/cm,遠(yuǎn)高于我國降水背景點瓦里關(guān)山的平均EC值14.8 μS/cm[11],高于周邊的北京(52.23 μS/cm)[12]和鄭州(52.47 μS/cm)[5],表明濟(jì)南市大氣降水中離子濃度較高,環(huán)境空氣受城市居民生產(chǎn)生活影響較大。

    3.2 降水類型分析

    表3 部分城市大氣降水中當(dāng)量濃度比值

    3.3 降水離子組分特征分析

    表4 2016—2020年濟(jì)南市大氣降水中離子當(dāng)量濃度、降水量和空氣質(zhì)量綜合指數(shù) μeq/L

    3.4 離子來源分析

    3.4.1 因子分析和相關(guān)性分析

    運(yùn)用主成分分析法對降水各離子組分進(jìn)行因子分析,大氣降水中主要離子的因子分析見表5。由表5可見,因子1占總方差貢獻(xiàn)率的62.84%,且各離子成分均有較大的載荷,表明各離子存在一定的共性關(guān)系,結(jié)合其離子特征,分析土壤源、人為源等非海洋源是降水離子的重要來源;因子2占總方差的13.74%,Cl-、Na+、K+有一定的載荷,而這三者是海水的主要離子組分,所以海洋傳輸也是濟(jì)南市大氣降水離子的來源之一。

    表5 大氣降水中主要離子的因子分析

    表6 降水中主要離子相關(guān)系數(shù)①

    3.4.2 富集因子分析

    表7 降水中離子組分相對于海洋和土壤的富集因子

    3.4.3 正定矩陣因子分解模型分析

    為更加精確地區(qū)分不同源類對降水離子的貢獻(xiàn),使用美國環(huán)境保護(hù)局(US EPA)開發(fā)的PMF 5.0軟件對濟(jì)南市2016—2020年的降水離子進(jìn)行來源解析。通過因子分析,以方差累積85%~90%時的主成分?jǐn)?shù)選取濟(jì)南市降水主成分因子為4~5個,結(jié)合運(yùn)算樣本的殘差分析,最終確定5個大氣降水離子來源。

    大氣降水離子PMF模型解析結(jié)果見圖4(a)—(e)。

    圖4 大氣降水離子PMF模型解析結(jié)果

    5類源對主要陰、陽離子和總離子貢獻(xiàn)率占比見圖5(a)—(e)。

    圖5 5類源對降水中主要離子和總離子貢獻(xiàn)率占比

    4 結(jié)論

    (1)2016—2020年濟(jì)南市大氣降水pH值為6.01~8.03,近5年呈現(xiàn)波動下降的趨勢,總體呈弱堿性,無酸雨發(fā)生;EC為47.6~97.4 μS/cm ,平均值為70.99 μS/cm,遠(yuǎn)高于我國降水背景點。

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