安徽省春節(jié)期間煙花爆竹燃放對環(huán)境空氣質(zhì)量的影響研究

趙旭輝，王含月，張付海，朱余

(安徽省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心，安徽 合肥 230071)

安徽省地處江淮區(qū)域，位于中國的南北分界地區(qū)，從北向南大致可分為淮河以北區(qū)域(皖北地區(qū)，包括宿州、淮北、蚌埠、阜陽、淮南和亳州)、江淮之間區(qū)域(皖中地區(qū)，包括合肥、六安、滁州和安慶)以及長江以南區(qū)域(皖南地區(qū)，包括黃山，蕪湖，馬鞍山，銅陵、宣城和池州)，地勢平坦的皖北地區(qū)極有利于大氣污染物由北向南傳輸擴散，皖南地區(qū)又起到了地形阻擋的作用，大氣污染物容易在江淮中部和沿江區(qū)域堆積滯留，位于皖南地區(qū)的本地污染在不利氣象條件下又難以向外界稀釋擴散，容易加重局部地區(qū)的大氣污染程度[27]。2016年以來，安徽省持續(xù)加強煙花爆竹禁燃限燃管理規(guī)定和措施，這對緩解煙花爆竹燃放對空氣質(zhì)量影響起到了關(guān)鍵作用，但目前尚無非禁燃區(qū)(部分城郊和農(nóng)村)煙花爆竹燃放對江淮地區(qū)城區(qū)空氣質(zhì)量的定量影響研究?，F(xiàn)對江淮地區(qū)(以安徽為例)2022年春節(jié)期間空氣質(zhì)量受煙花爆竹燃放的影響特征進行了系統(tǒng)分析，并量化估算重點時段和重點區(qū)域煙花爆竹燃放對PM2.5濃度升高的貢獻量和貢獻率，以期為區(qū)域大氣污染精準防控提供技術(shù)支持。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

1.2 分析儀器

元素分析采用EHM—X100型大氣金屬在線分析儀(江蘇天瑞儀器股份有限公司)；陰陽離子分析采用URG9000D色譜儀(美國Thermo Fisher公司)；碳質(zhì)組分分析采用Model 4 EC/OC分析儀(美國Sunset公司)，時間分辨率為1 h；顆粒物垂直監(jiān)測(消光系數(shù)和退偏振比)采用GBQ L—01型單波長雙通道激光雷達(合肥中科光博量子科技有限公司)，時間分辨率為1 min。

1.3 分析方法

趙偉[7]、張琴[22]、Ravindra等[28]研究發(fā)現(xiàn)，煙花爆竹燃放對PM2.5、PM10、SO2和NO2濃度的影響較大，對CO濃度的影響相對較小。Wang等[13]研究發(fā)現(xiàn)，煙花爆竹燃放排放的一次源顆粒物主要為細顆粒物，SO2和NO2主要在粗顆粒物上通過均相和非均相反應(yīng)生成硫酸鹽、硝酸鹽等二次離子；而大氣主要污染物中CO濃度相對穩(wěn)定，受煙花爆竹燃放的影響較小[11]。因此以CO作為參照氣體，基于ρ(PM2.5)/ρ(CO)法分析煙花爆竹燃放對PM2.5的貢獻量和貢獻率。計算公式見式(1)和式(2)[12, 29]。

(1)

η=M/ρPM×100%

(2)

2 結(jié)果與討論

2.1 春節(jié)期間空氣質(zhì)量分布特征

2.1.1 總體情況

2022年春節(jié)期間，除淮北、宿州、滁州、馬鞍山、銅陵和黃山市外，安徽省其余10個地級市的主城區(qū)均出現(xiàn)了短時重污染過程，其中六安、淮南和阜陽3個城市分別出現(xiàn)5，3，2 h的嚴重污染，污染過程呈現(xiàn)影響范圍較大、持續(xù)時間較長、污染程度較重的顯著特征。從除夕15:00開始，受煙花爆竹集中燃放的影響，長三角、東北、華中等區(qū)域環(huán)境空氣質(zhì)量快速變差，安徽省淮南、馬鞍山、蚌埠等城市的空氣質(zhì)量在長三角區(qū)域范圍內(nèi)率先變差；至除夕凌晨左右，全省空氣質(zhì)量以中度—重度污染為主。初一上午，在強東南風(風速>4.0 m/s)影響下，全省空氣質(zhì)量自東北向西南逐步好轉(zhuǎn)；至初一17:00，空氣質(zhì)量基本轉(zhuǎn)為以良為主。宣城主城區(qū)共出現(xiàn)1 d日均中度污染，阜陽、淮南和蕪湖主城區(qū)各出現(xiàn)2 d日均輕度污染，淮北、亳州、宿州、蚌埠、六安、馬鞍山、銅陵、池州和安慶主城區(qū)各出現(xiàn)1 d日均輕度污染，未出現(xiàn)重度及以上日均污染天。2022年污染天數(shù)均集中于除夕至初一，比2021年增加8 d，但比2019和2020年分別減少了68.0%和60.0%。

從主要環(huán)境空氣質(zhì)量參數(shù)水平分析來看，2022年春節(jié)期間全省PM2.5和PM10平均質(zhì)量濃度分別為53和71 μg/m3，同比2021年分別升高了10.4%和10.9%，但比2019—2021年春節(jié)期間平均質(zhì)量濃度分別降低了19.7%和12.3%。其中除夕至初一，全省PM2.5和PM10平均質(zhì)量濃度分別為78和112 μg/m3，同比2021年分別升高了66.0%和89.8%；與2019—2021年除夕至初一的氣態(tài)污染物濃度相比，2022年NO2、CO平均質(zhì)量濃度分別下降了11.1%和22.2%，O3日最大8 h平均質(zhì)量濃度升高了17.6%，SO2質(zhì)量濃度則基本持平，但SO2、NO2、CO和O3日最大8 h平均質(zhì)量濃度較2021年同期分別增加了28.6%，6.7%，16.7%和16.0%(表1)。

表1 2019—2022年除夕至初一安徽省環(huán)境空氣質(zhì)量參數(shù)統(tǒng)計① μg/m3

煙花爆竹集中燃放的顯著影響可從2個方面對比分析。首先，比2019年同期環(huán)境質(zhì)量有所好轉(zhuǎn)，比2020和2021年同期顯著反彈。例如，2022年集中燃放時段PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO的質(zhì)量濃度同比分別上升141.7%，165.6%，42.9%，46.2%，14.3%，其中PM2.5、PM10、SO2、NO2的質(zhì)量濃度上升速率同比分別升高0.9，2.2，5.3，0.9倍，CO上升速率則同比持平；與2019年相比，PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO的質(zhì)量濃度分別下降28.8%，22.5%，23.1%，20.1%，38.5%。其次，2022年除夕前一日至初二，全省平均溫度<3.0 ℃，平均相對濕度為50%～60%，風速較低(<3.0 m/s)，大氣擴散條件變化較小；與初一晚上至初二上午的同時段(19:00—次日10:00)相比，集中燃放時段的PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO的質(zhì)量濃度分別上升146.8%，128.2%，25.0%，72.7%，60.0%，除CO質(zhì)量濃度上升速率保持不變且較小外，PM2.5、PM10、SO2、NO2上升速率均有所升高(表2)。此外，與非集中燃放時段相比，集中燃放時段的O3質(zhì)量濃度下降了22.2%，可能與NOX增加的滴定作用有關(guān)[3]。

表2 2019—2022年安徽省春節(jié)期間環(huán)境質(zhì)量參數(shù)統(tǒng)計①

目前，春節(jié)期間污染物的變化特征已成為研究熱點。劉姣姣等[12]研究表明，2019年春節(jié)期間重慶市實施禁燃措施后，PM2.5和PM10的平均質(zhì)量濃度同比分別下降22.5%和18.7%；郝天依等[26]研究發(fā)現(xiàn)，2016—2017年春節(jié)期間，天津市集中燃放煙花爆竹導致PM10、PM2.5和SO2平均質(zhì)量濃度漲幅較大，分別達到305，178和80 μg/m3，且PM10、PM2.5日變化曲線的波動性較非春節(jié)期間顯著增強；呂文麗等[20]發(fā)現(xiàn)，2019年保定市在集中燃放煙花爆竹期間，PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO的平均質(zhì)量濃度比非集中燃放期間分別增加1.3，1.0，1.1，0.4和0.02倍，與本研究結(jié)論相近?？傮w上，2022年春節(jié)期間環(huán)境空氣質(zhì)量顯著好于2019—2021年平均水平，說明實施煙花爆竹禁燃限燃政策對區(qū)域環(huán)境空氣質(zhì)量的改善起到積極效果(圖1)；2022年春節(jié)期間空氣質(zhì)量比2021年有所變差，可能與部分區(qū)域煙花爆竹燃放形勢依然嚴峻有關(guān)，2022年除夕至初一上午出現(xiàn)的低溫(1.7 ℃)、小風(<1.3 m/s)、高濕(83%～100%)等不利氣象條件也起到重要促進作用。

圖1 2019—2022年春節(jié)期間安徽省PM2.5和PM10小時質(zhì)量濃度變化

2.1.2 除夕至初一煙花爆竹影響的空間分布

受煙花爆竹集中燃放影響，2022年除夕至初一期間安徽省主城區(qū)重度及以上污染時間累計達到61 h，累積輕度及以上污染時間比2019，2020，2021年分別減少52.6%、增加56.5%、增加157.1%。整體上，重度及以上污染累計時間以及PM2.5峰值均呈現(xiàn)皖北>皖中>皖南的空間分布特征(表3)。

表3 2019—2022年除夕至初一城市污染情況統(tǒng)計

由表3可見，阜陽、六安、淮南市的PM2.5峰值(分別達到304，288，286 μg/m3)顯著高于其他城市，且均高于2019年(分別高40.1%，13.1%，82.2%)、2020年(分別高26.7%，38.3%，33.0%)、2021年(分別高75.7%，266.7%，172.4%)；各城市PM2.5峰值出現(xiàn)的時間段均是除夕夜間至初一上午，這與煙花爆竹集中燃放的活躍時間基本一致。滁州、黃山、銅陵等市的PM2.5峰值(100，110，130 μg/m3)則低于其他城市，PM2.5峰值較2019年分別降低43.8%，3.5%，56.2%，但較2021年分別升高9.9%，26.6%，2.4%，峰值出現(xiàn)的時間主要集中在初一上午。綜上所述，除夕至初一期間，安徽省受煙花爆竹集中燃放的影響呈現(xiàn)出皖北和皖中大于皖南的空間特征，煙花爆竹集中燃放的環(huán)境效應(yīng)依然存在，顆粒物濃度峰值較高、影響范圍較廣的嚴峻形勢尚未得到根本改善。

2.2 煙花爆竹集中燃放對典型城市顆粒物組分的影響

ρ(PM2.5)/ρ(PM10)表示PM2.5質(zhì)量濃度在PM10質(zhì)量濃度中的占比，在春節(jié)期間，全省該值約為71%。其中，集中燃放時段的ρ(PM2.5)/ρ(PM10)為65%～75%，均值為71%；非集中燃放時段的ρ(PM2.5)/ρ(PM10)為53%～85%，均值為73%。表明在非集中燃放期間，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)的波動性較大，且PM10質(zhì)量濃度比集中燃放期下降62.7%，其下降幅度略大于PM2.5(62.1%)。因此，粗顆粒物的質(zhì)量濃度受煙花爆竹集中燃放的影響略大于細顆粒物。

合肥市地處江淮之間，且在秋冬季容易出現(xiàn)高濕靜穩(wěn)天氣，已經(jīng)成為長三角區(qū)域污染相對較重的城市之一[30]；淮北市位于淮北平原地區(qū)，空氣質(zhì)量易受京津冀、河南和山東等地區(qū)的污染傳輸影響[31]；此外，合肥和淮北市的顆粒物組分監(jiān)測體系相對較為完善，因此選取合肥和淮北市分別作為江淮之間和淮北平原區(qū)域的城市代表，分析煙花爆竹集中燃放對大氣顆粒物組分的影響特征。

圖2 2022年春節(jié)期間不同時段合肥市和淮北市PM2.5組分占比

表4 2019—2022年除夕至初一合肥市PM2.5中各組分占比 %

圖3 2022年春節(jié)期間合肥市和淮北市氣象參數(shù)

圖4 2022年春節(jié)期間合肥市和淮北市PM2.5組分質(zhì)量濃度和占比時序

與非集中燃放時段相比，合肥市和淮北市集中燃放時段金屬元素占比分別上升13.0%和6.9%，漲幅明顯高于水溶性離子。例如，淮北市初一00:00 和08:00金屬元素質(zhì)量濃度分別為17和11 μg/m3，占比由非燃放時段的11.4%分別增加至21.7%和16.0%，表明顆粒物組分中金屬元素的濃度極易受煙花爆竹燃放影響。

2.3 煙花爆竹燃放對顆粒物垂直分布的影響

受南北氣候和地形地貌差異的影響，安徽省污染傳輸影響自北向南逐漸減弱，自北向南選取阜陽市太和縣(皖北)、合肥市(皖中)、宣城市涇縣(皖南)為例，分析煙花爆竹燃放對大氣顆粒物垂直分布和傳輸沉降的影響特征。

2022年除夕至初一顆粒物光學特性見圖5(a)—(c)。由圖5(a)可見，2022年除夕至初一，太和縣空氣質(zhì)量經(jīng)歷了一次從良至嚴重污染的過程，垂直監(jiān)測顯示，此次污染過程主要受多輪次污染傳輸疊加本地煙花爆竹燃放等因素影響。除夕06:00—12:00期間1.2 km高度的細顆粒污染氣團(消光系數(shù)為0.65～0.82 km-1，退偏振比<0.1)和除夕14:00—20:00期間1.0～1.6 km高度的浮塵氣團(消光系數(shù)為0.21～0.25 km-1，退偏振為0.25～0.27)是顆粒物本底濃度偏高的主要因素。除夕19:00—21:00期間的本地煙花爆竹集中燃放和21:00—23:00期間的傳輸沉降氣團(消光系數(shù)為0.26～0.36 km-1，退偏振比為0.20～0.27)導致空氣質(zhì)量快速惡化。地面站數(shù)據(jù)顯示，除夕18:00空氣質(zhì)量為良，20:00轉(zhuǎn)輕度污染，21:00轉(zhuǎn)中度污染，22:00已達重度污染。初一凌晨后，隨著邊界層高度由日間的1.8 km進一步降低至夜間的0.6 km，顆粒物濃度持續(xù)累積升高，尤其是10:00前后，近地面出現(xiàn)了明顯的短時煙花爆竹集中燃放現(xiàn)象(消光系數(shù)可達1.0 km-1，退偏振比為0.1左右)，導致顆粒物濃度進一步升高，PM2.5質(zhì)量濃度于初一10:00達到峰值(480 μg/m3)。

由圖5(b)可見，合肥市空氣質(zhì)量同樣經(jīng)歷了一次從優(yōu)至重度污染的過程。除夕18:00前，0.15 km 以下消光系數(shù)為0.10～0.55 km-1，退偏振比<0.05，日間近地面以球形細顆粒物為主，空氣質(zhì)量以優(yōu)良為主。除夕18:00后至初一凌晨03:00，在煙花爆竹集中燃放和高空污染氣團(除夕夜間至初一上午，消光系數(shù)偏高，在0.4～1.2 km 高度出現(xiàn)大面積細顆粒污染氣團傳輸沉降現(xiàn)象)沉降的疊加影響下，0.15 km以下消光系數(shù)逐漸升高，最高可達1.13 km-1，退偏振比<0.05，說明該時段近地面依舊以球形細顆粒物為主，顆粒物濃度顯著增加。至初一04:00后，大氣邊界層抬升至1.2 km以上，擴散條件好轉(zhuǎn)，1.2 km以下消光系數(shù)逐漸減小至0.15 km-1，但退偏振比快速升高至0.16左右，表明該時段合肥市受到了粗粒子的傳輸沉降影響，近地面顆粒物類型由球形細顆粒物轉(zhuǎn)變?yōu)椴灰?guī)則的粗顆粒物，細顆粒物污染逐漸清除，周邊郊區(qū)和農(nóng)村高空燃放的煙花爆竹可能會通過傳輸影響合肥主城區(qū)空氣質(zhì)量。

圖5 2022年除夕至初一太和縣、合肥市和涇縣的顆粒物光學特性

由圖5(c)可見，涇縣處于皖南山區(qū)，空氣污染主要由初一上午大面積的污染傳輸疊加本地煙花爆竹等因素造成。除夕日間，0.15 km以下消光系數(shù)分布在0.1 km-1左右，退偏振比<0.05，說明日間近地面以球形細顆粒物為主，顆粒物濃度低于宣城、阜陽和合肥等地級市主城區(qū)。除夕17:00至初一06:00，近地面消光系數(shù)呈現(xiàn)逐漸升高趨勢(初一06:00達0.5 km-1)，該現(xiàn)象出現(xiàn)時間稍晚于太和縣和合肥市。初一06:00之后，隨著1.4 km高度下球形細顆粒物污染氣團(退偏振比在0.05左右)的沉降疊加影響，近地面顆粒物濃度進一步升高。地面站顯示，初一10:00空氣質(zhì)量迅速變?yōu)橹卸任廴荆?1:00達重度污染，之后進入非集中燃放期，近地面污染逐漸緩解，特別是22:00后降水對空氣質(zhì)量的改善起到關(guān)鍵作用。

綜上，不利氣象條件下，本地煙花爆竹燃放疊加污染傳輸影響是造成城區(qū)空氣質(zhì)量顯著惡化的主要原因；本地及周邊煙花爆竹的燃放可導致近地面細顆粒物濃度迅速升高，郊區(qū)和農(nóng)村區(qū)域煙花爆竹高空燃放排放的顆粒物可以通過短距離區(qū)域傳輸從而加劇城區(qū)空氣污染。

2.4 煙花爆竹燃放對PM2.5濃度的貢獻率

目前，ρ(PM2.5)/ρ(CO)比值法一般可以應(yīng)用于煙花爆竹燃放對PM2.5質(zhì)量濃度的定量估算，例如劉姣姣等[12]研究發(fā)現(xiàn)，2018年重慶市主城區(qū)集中燃放期間對PM2.5的平均貢獻率為60%，自2019年實施禁燃措施后對PM2.5的平均貢獻率<5%?，F(xiàn)采用ρ(PM2.5)/ρ(CO)法對全省16個城市主城區(qū)和59個縣(市)在集中燃放時段煙花爆竹的燃放影響進行了系統(tǒng)分析，全省59個縣(市)PM2.5均值和峰值高于地級市城區(qū)的縣域分別為37和36個(圖6)。由圖6可見，2022年除夕至初一，煙花爆竹集中燃放對全省峰值時刻PM2.5質(zhì)量濃度的絕對貢獻量為4～701 μg/m3，平均值達159 μg/m3，峰值時刻PM2.5的絕對貢獻量和貢獻率均呈現(xiàn)皖中>皖北>皖南的特征；集中燃放時段PM2.5質(zhì)量濃度的絕對貢獻為8～332 μg/m3，平均值達79 μg/m3，PM2.5絕對貢獻量和貢獻率同樣呈現(xiàn)皖中>皖北>皖南的特征。其中，舒城縣(332 μg/m3)、界首市(295 μg/m3)、碭山縣(231 μg/m3)的PM2.5絕對貢獻量顯著高于其他縣域，燃放煙花爆竹對3個縣域PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻率均>70%。從城區(qū)污染物濃度基本低于周邊縣域的空間分布特征看，城區(qū)的禁燃措施具有一定的污染削峰作用，但大片農(nóng)村和郊區(qū)的煙花爆竹集中燃放同樣會導致被其包圍的城區(qū)空氣質(zhì)量迅速惡化。2022年，全省16個城市主城區(qū)和59個縣(市)基本全部實施煙花爆竹禁燃限燃措施，但大部分郊區(qū)和農(nóng)村地區(qū)尚無禁限要求，導致禁限區(qū)面積總體來說相對較小，政策覆蓋人群有限(春節(jié)假期農(nóng)村人口相對較多)，局地性的煙花爆竹禁燃措施作用具有明顯的局限性，煙花爆竹集中燃放對環(huán)境空氣質(zhì)量的影響依然顯著。

圖6 2022年除夕至初一75個主城區(qū)和縣(市)煙花燃放對PM2.5濃度的貢獻

選取舒城縣作為集中燃放對PM2.5質(zhì)量濃度影響較大的城市代表，渦陽縣作為影響較小的城市代表，具體分析煙花爆竹燃放對城區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度變化的影響過程。集中燃放時段，煙花爆竹燃放對舒城縣的PM2.5小時平均質(zhì)量濃度影響顯著高于渦陽縣，渦陽縣和舒城縣PM2.5平均質(zhì)量濃度分別增加4和333 μg/m3，煙花爆竹對PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻率分別為5.5%和70.6%，見圖7(a)(b)。除夕20:00舒城縣PM2.5質(zhì)量濃度(890 μg/m3)達到嚴重污染水平，煙花爆竹的燃放對峰值時刻的PM2.5質(zhì)量濃度絕對貢獻量達到704 μg/m3(貢獻率為79.0%)，這與Kong等[2]發(fā)現(xiàn)煙花爆竹對南京PM2.5質(zhì)量濃度貢獻率約60.1%的研究結(jié)論相近。渦陽縣PM2.5的質(zhì)量濃度受集中燃放影響雖然較小，同樣導致PM2.5質(zhì)量濃度增加1 μg/m3(貢獻率達到0.9%)。受煙花爆竹燃放時間和程度的影響，一般煙花爆竹燃放排放的PM2.5質(zhì)量濃度達到峰值之后會急劇衰減，對不同城市的持續(xù)影響時間顯著不同，例如舒城縣煙花爆竹燃放的持續(xù)影響時間顯著長于渦陽縣。綜上，不同區(qū)域的煙花爆竹燃放影響差異顯著，可能主要與城建區(qū)、郊區(qū)和附近農(nóng)村的燃放情況有關(guān)，主城區(qū)的禁燃措施對于空氣質(zhì)量改善起到了關(guān)鍵作用，同時需要加強城市周邊區(qū)域的煙花爆竹燃放管控措施。

圖7 2022年除夕至初一煙花爆竹燃放對渦陽縣和舒城縣PM2.5濃度的影響

3 結(jié)論

(1)實施煙花爆竹禁燃限燃政策后，安徽省2022年春節(jié)期間環(huán)境空氣質(zhì)量整體上顯著好于2019—2020年平均水平；受不利氣象條件和煙花爆竹集中燃放的疊加影響，2022年環(huán)境空氣質(zhì)量比2021年有所變差，煙花爆竹燃放對環(huán)境的影響依然呈現(xiàn)顆粒物濃度峰值較高、影響范圍較廣的嚴峻形勢。

(3)煙花爆竹燃放對大氣顆粒物的垂直分布和傳輸沉降過程產(chǎn)生顯著影響，燃放排放主要以球形細顆粒物為主；不利氣象條件下的本地煙花爆竹燃放疊加周邊污染傳輸影響是造成主城區(qū)空氣質(zhì)量顯著惡化的主要原因。

(4)煙花爆竹集中燃放對安徽省16個城市主城區(qū)和59個縣(市)峰值時刻PM2.5質(zhì)量濃度的絕對貢獻為4～701 μg/m3，平均值達159 μg/m3；集中燃放時段PM2.5質(zhì)量濃度的絕對貢獻為8～332 μg/m3，平均值達79 μg/m3；煙花爆竹燃放對PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻量和貢獻率呈現(xiàn)皖中>皖北>皖南的分布特征。主城區(qū)的禁燃措施對于春節(jié)假期空氣質(zhì)量的改善起到了關(guān)鍵作用，同時需要加強城市周邊區(qū)域的煙花爆竹燃放管控措施。