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    QuEChERS結(jié)合GC-MS/MS法同時(shí)測定陳皮中215種農(nóng)藥殘留

    2022-12-04 09:52:32馬桂娟王紫昕吳龍國
    中成藥 2022年10期
    關(guān)鍵詞:陳皮乙腈凈化

    張 瑤, 高 琳, 馬桂娟, 王紫昕, 吳龍國

    (1.寧夏食品檢測研究院,寧夏 銀川 750021;2.寧夏大學(xué)農(nóng)學(xué)院,寧夏 銀川 750021)

    陳皮為蕓香科植物橘及其栽培變種的成熟果皮[1-2],具有理氣健脾、燥濕化痰的功效,是國內(nèi)市場需求量較大的常用藥材[3]。柑橘作為陳皮的原產(chǎn)植株,因其易患瘡痂病、炭疽病、黃龍病等,需要噴灑苯醚甲環(huán)唑、戊唑醇、肟菌酯等農(nóng)藥[4],但由于大量農(nóng)藥噴灑集中于果皮,導(dǎo)致陳皮質(zhì)量存在較大安全隱患[5-7],故建立陳皮中多種農(nóng)藥殘留的快速檢測方法以促進(jìn)其產(chǎn)業(yè)發(fā)展是有必要的。目前,雖然柑橘果肉中農(nóng)藥殘留檢測已有報(bào)道,但鮮有涉及陳皮。

    與高效液相色譜技術(shù)[8-14]比較,色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)具有高通量、靈敏度高、可同時(shí)準(zhǔn)確定性定量的優(yōu)勢,是多農(nóng)藥殘留應(yīng)用最廣泛的檢測技術(shù)[15-16]。另外,基于中藥材藥效成分多、基質(zhì)復(fù)雜、不易凈化的特點(diǎn),耿昭等[17]采用QuEChERS樣品的前處理法,并優(yōu)化凈化填料,成本低廉,操作簡便,可對陳皮中多種農(nóng)藥殘留進(jìn)行檢測。因此,本實(shí)驗(yàn)建立QuEChERS結(jié)合氣相色譜串聯(lián)質(zhì)譜(GC-MS/MS)法同時(shí)測定陳皮中215種農(nóng)藥殘留,可為建立相關(guān)快速篩查與定量檢測技術(shù)提供支撐。

    1 材料

    215種農(nóng)藥對照品分別購自上海安普科技有限公司、農(nóng)業(yè)部環(huán)境保護(hù)科研檢測所,乙腈制成質(zhì)量濃度均為10 μg/mL的溶液,置于-18 ℃冰箱中保存。GCMS-TQ8040質(zhì)譜儀(日本Shimadzu公司);HP-5MS色譜柱(30 m×0.25 mm,0.25 μm,美國Agilent公司);3K15臺式高速冷凍離心機(jī)(美國Sigma公司);Milli-Q Direct純水化儀(美國Millipore公司)。乙腈(美國賽默飛公司);無水MgSO4、無水乙酸鈉、氯化鈉、檸檬酸氫二鈉鹽(國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司);N-丙基乙二胺吸附劑PSA、石墨化炭黑GCB(天津博納艾杰爾科技有限公司);水為Milli-Q超純水。

    2 方法

    2.1 樣品提取 藥材粉碎后過3號篩,稱取2 g,置于50 mL離心管中,加入10 mL水,渦旋混勻以使藥材充分浸潤,靜置30 min,加入1%乙酸-乙腈15 mL,渦旋30 s,加入5.0 g無水MgSO4與無水乙酸鈉的混合粉末(4∶1)、1.0 g氯化鈉、0.5 g檸檬酸氫二鈉、1顆陶瓷均質(zhì)子,立即搖散,2 500 r/min振蕩5 min,在-18 ℃下放置10 min,8 000 r/min離心5 min,取8 mL上清液待凈化。

    2.2 樣品凈化 將“2.1”項(xiàng)下上清液轉(zhuǎn)移至含800 mg MgSO4、150 mg PSA、15 mg GCB的15 mLQuEChERS凈化管中,2 500 r/min振蕩5 min,8 000 r/min離心5 min,取上清,過0.22 μm有機(jī)膜。

    2.3 色譜條件 HP-5MS色譜柱(30 m×0.25 mm,0.25 μm);程序升溫(初始溫度40 ℃,保持1 min,40 ℃/min升至120 ℃,5 ℃/min升至240 ℃,12 ℃/min升至300 ℃,保持6 min);進(jìn)樣量1 μL,不分流;體積流量1.2 mL/min;進(jìn)樣口溫度240 ℃。

    2.4 質(zhì)譜條件 電子電離源,電子能量70 eV;離子源溫度280 ℃;多反應(yīng)監(jiān)測模式;碰撞氣氬氣;溶劑延遲時(shí)間2.5 min。

    3 結(jié)果

    3.1 儀器條件確定 選擇溫度上限高、含5%苯基-甲基聚硅氧烷的高性能通用弱極性色譜柱,其應(yīng)用范圍廣,柱流失較低[18];通過SCAN模式掃描及NIST譜庫查詢,確定215種農(nóng)藥對照品的保留時(shí)間,通過對定性定量離子的確定及碰撞電壓的優(yōu)化后[19],建立MRM模式,每種農(nóng)藥選擇定量、定性離子各1對,按照保留時(shí)間順序進(jìn)行進(jìn)樣[20],具體檢測參數(shù)見表1,總離子流圖見圖1。

    表1 215種農(nóng)藥檢測參數(shù)、線性關(guān)系、加樣回收率試驗(yàn)結(jié)果

    3.2 樣品前處理?xiàng)l件優(yōu)化

    3.2.1 提取溶劑 由于農(nóng)藥含有機(jī)磷、有機(jī)氯、氨基甲酸酯類、擬除蟲菊酯類、三唑類、三嗪類、酰胺類、苯氧羧酸類化合物,故選擇合適的提取試劑以確保檢測過程回收率尤為重要。常用的提取試劑有正己烷、丙酮、二氯甲烷、乙腈等[21-23],其中正己烷極性較弱,不能完全提取陳皮組織中的農(nóng)藥殘留;丙酮能與水互溶,極性較強(qiáng),但同時(shí)也會將陳皮組織中色素、脂肪大量提取出來,對后期凈化帶來干擾;二氯甲烷在提取有機(jī)磷農(nóng)藥時(shí)效果顯著,但對其他類型農(nóng)藥的提取效率較低;陳皮組織中含有揮發(fā)油、果膠、多糖等,而乙腈溶解性好,揮發(fā)性低,可有效去除脂肪和色素,滲透力強(qiáng),適合提取的農(nóng)藥極性范圍廣,對大多數(shù)農(nóng)藥的提取效率高[24],但陳皮含水量較低,若直接加入該溶劑會導(dǎo)致提取效率較低,故在提取前加入水,使部分水溶性農(nóng)藥及多糖、色素浸出以提高提取效率[25]。另外,QuEChERS提取包最佳使用環(huán)境為弱酸性,而且揮發(fā)性酸的加入在一定程度上可促進(jìn)農(nóng)藥化合物的離子化,防止對酸堿較為敏感的農(nóng)藥產(chǎn)生降解[26],使部分農(nóng)藥化合物的峰形得到改善,故添加1%乙酸。

    3.2.2 提取溫度 由于QuEChERS凈化管含有MgSO4,在提取過程中會放出大量的熱量,部分化合物受熱易分解[27],使MgSO4、氯化鈉等結(jié)成塊狀,故加入陶瓷均質(zhì)子,將結(jié)塊的提取體系打散以促進(jìn)均勻提取。另外,樣品在-18 ℃冰箱中放置10 min后再進(jìn)行提取,可使降溫速率更快,從而節(jié)省實(shí)驗(yàn)時(shí)間。

    3.2.3 凈化填料 選擇不同填料和配比的QuEChERS凈化管(A為800 mg MgSO4,150 mg PSA,15 mg GCB;B為800 mg MgSO4,300 mg PSA,50 mg GCB;C為800 mg MgSO4,400 mg PSA,100 mg GCB),對215種農(nóng)藥提取液進(jìn)行凈化處理,通過回收率確定最佳凈化方案,結(jié)果見圖2。由此可知,A中絕大多數(shù)化合物的回收率范圍為80%~120%,B中回收率小于60%的化合物占所測化合物比例為10.18%,而C中占12.04%,其中甲胺磷、敵草腈、六氯苯等回收率均在50%以下,回收率高于120%的化合物占所測化合物比例分別為1.85%、0.46%。由于PSA用于去除樣品中的極性有機(jī)酸和糖類,GCB主要去除色素[28],在萃取極性化合物凈化效果較C18更好更穩(wěn)定[29],故選擇A對樣品進(jìn)行處理。

    3.3 方法學(xué)考察

    3.3.1 基質(zhì)效應(yīng) 215種農(nóng)藥中僅有1.8%存在基質(zhì)抑制,17.7%基質(zhì)效應(yīng)不明顯,80.5%具有基質(zhì)增強(qiáng)效應(yīng),為減少基質(zhì)效應(yīng)對定量準(zhǔn)確度的影響,采用基質(zhì)匹配標(biāo)法配制標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    3.3.2 線性關(guān)系考察 取空白基質(zhì)樣品2 g,經(jīng)凈化后取上清液1.0 mL,在氮吹儀上40 ℃濃縮至近干,分別加入標(biāo)準(zhǔn)工作液200、150、100、50、20、10、5 μL,乙腈定容至1 mL,搖勻,濾過,在“2.3”“2.4”項(xiàng)條件下進(jìn)樣測定。以農(nóng)藥峰面積為縱坐標(biāo)(Y),質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo)(X)進(jìn)行回歸,結(jié)果見表1,可知各農(nóng)藥在各自范圍內(nèi)線性關(guān)系良好。以信噪比(S/N)大于3為檢出限,測得其范圍為0.13~22.79 μg/kg。

    3.3.3 加樣回收率試驗(yàn) 選取3個水平(0.05、0.1、0.2 mg/kg),在“2.3”“2.4”項(xiàng)條件下進(jìn)樣測定,計(jì)算回收率,結(jié)果見表1。

    3.4 農(nóng)藥殘留測定 共檢出12種農(nóng)藥,其中毒死蜱檢出率最高,為41.7%,并且檢出量也最高,為0.316 mg/kg;苯醚甲環(huán)唑、戊唑醇檢出率為33.3%,最高檢出量分別為0.029、0.682 mg/kg;丙溴磷檢出率為25%,最高檢出量為0.125 mg/kg;噠螨靈、苯硫威、三氯殺螨醇、甲拌磷砜、水胺硫磷、三唑磷、氰戊菊酯、甲基對硫磷檢出率均低于20%,檢出量均較低。

    4 結(jié)論

    本實(shí)驗(yàn)建立QuEChERS結(jié)合GC-MS/MS法同時(shí)測定陳皮中215種農(nóng)藥殘留,并對提取試劑、提取溫度進(jìn)行優(yōu)化,該方法具有簡便經(jīng)濟(jì)快速、高靈敏度、高通量等優(yōu)點(diǎn),可實(shí)現(xiàn)大批量該藥材中多農(nóng)藥殘留的檢測,也適用于其相關(guān)快速篩查與定量檢測。

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