數(shù)據(jù)驅(qū)動的鋁基復(fù)合材料性能預(yù)測和逆向設(shè)計

陳水洲王曉書歐陽求保張瑞

(1.上海大學(xué)計算機工程與科學(xué)學(xué)院,上海200444;2.上海交通大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院金屬基復(fù)合材料國家重點實驗室,上海200240;3.上海大學(xué)材料基因組工程研究院材料信息與數(shù)據(jù)科學(xué)中心,上海200444;4.之江實驗室,浙江杭州311100)

碳化硅顆粒(SiC particle,SiCp)增強鋁基復(fù)合材料具有高模量、高強度、低密度、低膨脹等優(yōu)異的綜合性能,在航空航天、武器裝備及交通運輸?shù)阮I(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用.本工作采用原位生長的方式,在SiCp表面原位自生碳納米管(carbon nanotubes,CNTs),制備出SiCp(CNT)微納復(fù)合增強體,并以7075Al粉末為基體,通過真空熱壓燒結(jié)工藝制備SiCp(CNT)/7075Al復(fù)合材料.通過熱處理工藝參數(shù)調(diào)節(jié)和成分設(shè)計,對復(fù)合材料的力學(xué)性能進行了調(diào)控.由于熱處理工藝參數(shù)較為復(fù)雜,包括固溶時間、固溶溫度、時效時間以及時效溫度等多個因素,因此為了實現(xiàn)復(fù)合材料力學(xué)性能的最優(yōu)化,需要進行大量的工藝探索.機器學(xué)習在交叉學(xué)科領(lǐng)域發(fā)揮著極大的作用[1-3].通過機器學(xué)習可以探索數(shù)據(jù)的特性、預(yù)測性能,分析已有的實驗數(shù)據(jù),篩選出對實驗結(jié)果影響最大的特征,從而有助于大大縮短整個實驗周期.

基于此,本工作將機器學(xué)習方法應(yīng)用到鋁基復(fù)合熱處理工藝中,對SiCp(CNT)/7075Al鋁基復(fù)合材料的實驗數(shù)據(jù)進行了分析,分別用嶺回歸、正則化線性回歸、彈性網(wǎng)絡(luò)回歸、支持向量機回歸(support vector regression,SVR)等多種機器學(xué)習方法,對鋁基復(fù)合材料的抗拉強度和延伸率兩種性能進行了預(yù)測,完成了熱處理工藝參數(shù)的優(yōu)化,并在此基礎(chǔ)上進行了實際實驗驗證.

1 鋁基復(fù)合材料

顆粒增強鋁基復(fù)合材料具有高模量、高強度、低密度、低膨脹和良好的耐磨性等優(yōu)異性能,被廣泛應(yīng)用于航空航天和交通運輸?shù)阮I(lǐng)域[4-8].目前常用的增強體主要包括碳化硅(SiCp)、氧化鋁(Al2O3)和碳化硼(B4C)等微米級陶瓷顆粒[9-13],其中SiCp對鋁基復(fù)合材料顯著的強化效果已在2xxx、5xxx和6xxx等鋁合金基體中得到較好驗證[14-16].力學(xué)性能更優(yōu)異的基體合金往往會產(chǎn)生更強的復(fù)合材料,因此通常選擇高強度鋁合金作為結(jié)構(gòu)材料用顆粒以及增強鋁基復(fù)合材料的基體[17].大多數(shù)Al-Zn-Mg-Cu合金的強度高于2xxx、5xxx和6xxx鋁合金,如7075Al、7085Al和7055Al合金.因此,基于7系高強度鋁合金開發(fā)高強度鋁基復(fù)合材料的研究受到了廣泛關(guān)注.

然而,SiCp在7xxx鋁合金中的強化效果遠不如2xxx鋁合金[18-21],甚至SiCp在SiC/Al-Zn-Mg-(Cu)復(fù)合材料中表現(xiàn)出弱化作用,即復(fù)合材料的強度低于鋁合金[22-24].Lee等[18]發(fā)現(xiàn),增強體與基體間的不匹配會導(dǎo)致增強體周圍產(chǎn)生嚴重的應(yīng)力集中,從而使該區(qū)域的基體過早失效,最終導(dǎo)致復(fù)合材料屈服強度的降低.Min等[25]認為,弱的基體和界面脫黏可能會導(dǎo)致SiCp的強化效果無法充分體現(xiàn).因此,制備出致密的復(fù)合材料并緩解SiCp周圍的應(yīng)力集中,對于充分實現(xiàn)SiCp的強化效果十分重要.另外,Al-Zn-Mg-Cu合金中的主要析出相MgZn2也將對復(fù)合材料的力學(xué)性能產(chǎn)生顯著影響.Ma等[26]在SiC/7075Al復(fù)合材料中發(fā)現(xiàn),SiCp可以加速時效過程.這說明SiCp可以為沉淀相提供更多的優(yōu)先成核位點,降低固溶體原子擴散的活化能.SiCp引入的位錯和晶格畸變也會加速部分析出相的異常生長.此外,Mg元素的添加也可以提升復(fù)合材料的力學(xué)性能[17].

綜上所述,為了制備出力學(xué)性能優(yōu)異的SiCp/7075復(fù)合材料,本工作通過在SiCp原位自生CNTs的方式制備出SiCp(CNT)微納復(fù)合增強體,旨在緩解增強體顆粒周圍的應(yīng)力集中.之后,采用真空熱壓燒結(jié)工藝將其與7075Al基體進行復(fù)合,制備出致密的微納復(fù)合構(gòu)型復(fù)合材料.最后,結(jié)合熱處理工藝的優(yōu)化以及Mg元素的添加,制備出強塑性匹配的SiCp(CNT)復(fù)合增強7075鋁基復(fù)合材料SiCp(CNT)/7075Al.同時,為了實現(xiàn)復(fù)合材料力學(xué)性能的最優(yōu)化,本工作通過機器學(xué)習進行復(fù)合材料成分(如Mg元素含量)設(shè)計、熱處理工藝參數(shù)的探索和設(shè)計,并加以實驗驗證,大幅度縮短了實驗周期.本方法可以為開發(fā)新的鋁基復(fù)合材料以及鋁基復(fù)合材料工藝設(shè)計提供技術(shù)支撐.

2 機器學(xué)習對鋁基復(fù)合材料的性能預(yù)測和逆向設(shè)計

2.1 數(shù)據(jù)描述和預(yù)處理

鋁基復(fù)合材料的制備過程如下:首先,采用化學(xué)氣相沉積法在SiCp表面進行CNTs的原位生長,制備SiCp(CNT)微納復(fù)合增強體;然后,以SiCp(CNT),Mg粉以及Al粉末作為原材料,采用混粉、真空熱壓及熱擠壓的粉末冶金工藝,制備出致密的SiCp(CNT)/7075Al復(fù)合材料;之后,通過調(diào)控固溶溫度、固溶時間、時效溫度以及時效時間4個熱處理工藝參數(shù)以及Mg粉的添加量,進而調(diào)控SiCp(CNT)/7075Al復(fù)合材料的力學(xué)性能;最后,制備出強塑化的鋁基復(fù)合材料.

硬度測試采用HVS-30P型顯微維氏硬度計,測試時的使用載荷為4 903 N,加載時間為10 s.拉伸性能的測試樣品取自擠壓后的棒材,然后根據(jù)GB/T 228.1—2010對棒材拉伸試樣的規(guī)定,通過機械加工的方法制得.拉伸測試在Z100 TEW-100 KN型萬能材料拉伸試驗機上進行,拉伸速率為0.5 mm/min,標距為25 mm.

本實驗共獲得57條樣本數(shù)據(jù).根據(jù)復(fù)合材料的制備過程提取每條數(shù)據(jù)的特征,包括化學(xué)成分、熱處理工藝和力學(xué)性能.化學(xué)成分包括材料的基體部分(Al91Zn5.2Mg2.3Cu1.5、Mg)和增強體部分(SiCp、CNTs).熱處理工藝主要包括對樣品進行固溶過程和時效過程的工藝參數(shù),即固溶溫度、固溶時間、時效溫度以及時效時間.力學(xué)性能主要包括抗拉強度和延伸率.57條樣本數(shù)據(jù)經(jīng)過數(shù)據(jù)預(yù)處理,篩除無效數(shù)據(jù)后剩余22條.對每個特征進行統(tǒng)計,結(jié)果如表1所示.

表1 鋁基復(fù)合材料22條樣本數(shù)據(jù)中單個特征的統(tǒng)計量Table 1 Numerical statistics of individual features of 22 aluminum matrix composites samples

對待預(yù)測的抗拉強度和延伸率的數(shù)據(jù)分布進行分析,結(jié)果如圖1所示,其中點的分布越靠近紅色直線,表示越接近正態(tài)分布.顯然,2個性能指標均接近正態(tài)分布,不需要對其再做進一步的處理.

圖1 抗拉強度及延伸率的頻數(shù)分布圖和Q-Q圖Fig.1 Frequency distribution plots and Q-Q plots of tensile strength and elongation

2.2 特征分析

2.2.1 基于Shapley值的特征重要性分析

Shapley值方法用于分析每個特征對預(yù)測目標的貢獻程度[27].本工作分析了不同特征對抗拉強度和延伸率這2個性能指標的影響程度,結(jié)果如圖2所示.圖2(a)和圖2(c)分別表示單個特征對抗拉強度和延伸率的Shapley值,即單個特征在預(yù)測抗拉強度和延伸率上的貢獻,其中的每個點代表著一個樣本,點的顏色越紅,表明特征值越大,貢獻值也越大.圖2(b)和圖2(d)分別表示單個特征對抗拉強度和延伸率Shapley值計算后的絕對值.

從圖2(a)中可以看出:與抗拉強度呈明顯正相關(guān)的特征有Mg元素含量、時效時間;與抗拉強度呈明顯負相關(guān)的特征有CNTs含量、固溶時間、時效時間.從圖2(b)中可以看出:對抗拉強度預(yù)測貢獻最大的前4個特征依次為Mg元素含量、基底材料Al91Zn5.2Mg2.3Cu1.5含量、CNTs含量和時效時間.從圖2(c)中可以看出:與延伸率呈正相關(guān)的特征有基底材料Al91Zn5.2Mg2.3Cu1.5含量;與延伸率呈負相關(guān)的特征有固溶時間和CNTs含量.從圖2(d)中可以看出:對延伸率預(yù)測貢獻最大的前4個特征依次為基底材料Al91Zn5.2Mg2.3Cu1.5含量、時效時間、固溶時間、CNTs含量.

圖2 不同特征對抗拉強度及延伸率的Shapley值分析Fig.2 Shapley values analysis of different features with tensile strength and elongation

2.2.2 基于樹形模型的特征重要性分析

除了使用Shapley值方法,本工作還基于隨機森林算法對特征重要性進行了分析,結(jié)果如圖3所示.

圖3 基于隨機森林模型的特征重要性分析Fig.3 Feature importance analysis with Random Forest model

從圖3(a)可以看出,針對抗拉強度,特征重要性的前4位依次是Mg元素含量、基底材料Al91Zn5.2Mg2.3Cu1.5含量、CNTs含量、時效時間.從圖3(b)可以看出,針對延伸率,特征重要性的前4位依次是基底材料Al91Zn5.2Mg2.3Cu1.5含量、SiCp含量、時效時間、固溶時間.此結(jié)果和2.2.1節(jié)Shapley值分析結(jié)果吻合.

2.3 集成框架

本工作使用多個機器學(xué)習算法構(gòu)建集成框架,如圖4所示.整個框架的機器學(xué)習算法包括:基于線性理論的Ridge回歸、Lasso回歸和ElasticNet回歸;基于支持向量機原理的SVR;基于最近鄰理論的K-Neighbors回歸;基于樹形模型的隨機森林回歸;基于Boosting方法的Xgboost回歸和LightGBM回歸.

圖4 集成多個機器學(xué)習算法的模型調(diào)參和模型選擇框架Fig.4 Framework of model parameters tuning and selection based on the multi-machine learning algorithms

整個集成框架的實驗流程如下:首先,輸入經(jīng)過預(yù)處理的樣本數(shù)據(jù);然后,通過格搜索(GridSearch)的方式進行調(diào)參,并通過字典的方法將完整的最優(yōu)模型(best_estimator_)、調(diào)參的結(jié)果(best_params )以及測試集上的評分(test_score)保存下來;最后,將上述結(jié)果輸出為CSV文件,用于后續(xù)的實際實驗驗證和材料逆向設(shè)計.每個模型的核心超參數(shù)以及簡要說明如表2所示.

表2 機器學(xué)習模型核心超參數(shù)及簡要說明Table 2 Machine learning model core hyperparameters and brief descriptions

本工作將上述8個機器學(xué)習算法集成到材料基因工程數(shù)據(jù)平臺,在平臺前端頁面上傳待建模數(shù)據(jù)后,輸入不同機器學(xué)習算法所需參數(shù),點擊提交任務(wù),平臺即可返回結(jié)果.具體而言,前端可分為參數(shù)定義部分和結(jié)果展示部分.參數(shù)定義部分要求用戶輸入數(shù)據(jù)的特征部分和預(yù)測目標,以及對應(yīng)模型參數(shù)的開始值、結(jié)束值和搜索步長.點擊“提交”按鈕,后臺即開始計算并返回結(jié)果,同時顯示不同模型的最佳參數(shù)和評價得分.平臺首頁如圖5所示,超參優(yōu)化和最優(yōu)模型選擇如圖6所示.

圖5 材料基因工程數(shù)據(jù)平臺首頁Fig.5 Portal of Materials Genome Engineering Data Platform

圖6 超參自動優(yōu)化和最優(yōu)模型選擇軟件運行界面Fig.6 Software interface of hyperparameters automatic optimization and optimal model selection

在訓(xùn)練過程中,使用K折交叉驗證(本實驗取K=10)進行模型評分,即將原始數(shù)據(jù)集隨機劃分成K份,以其中的K-1份作為訓(xùn)練集,剩下的1份作為測試集.最后以模型在測試集上的表現(xiàn)作為評價標準.本工作使用的評價函數(shù)為平均絕對百分比誤差(mean absolute percentage error,MAPE),

式中:n表示數(shù)據(jù)樣本的數(shù)量;i表示模型在第i個樣本上的預(yù)測結(jié)果.

采用1-MAPE計算評分,各模型在測試集上對抗拉強度和延伸率的預(yù)測評分如表3所示.可以看出:在對延伸率的預(yù)測上,SVR模型獲得最高評分;在對抗拉強度的預(yù)測上,7個模型的評分都超過了0.986且相差很小.考慮到SVR模型在小數(shù)據(jù)處理上的優(yōu)勢,因此兩個任務(wù)都選擇SVR回歸模型進行逆向設(shè)計,并通過實際實驗來進行驗證.

表3 不同機器學(xué)習模型在兩個性能預(yù)測上的評分(1-MAPE)Table 3 Scores of different machine learning models on two performance predictions(1-MAPE)

2.4 模型驗證和逆向設(shè)計

本工作采用逆向設(shè)計方法來驗證本模型的有效性.逆向設(shè)計的目的是對化學(xué)成分和熱處理工藝進行優(yōu)化,制備出高性能的鋁基復(fù)合材料.首先,根據(jù)2.2節(jié)的特征重要性分析,預(yù)選出基底材料Al91Zn5.2Mg2.3Cu1.5含量、Mg元素含量、SiCp含量、CNTs含量、固溶時間和時效時間6個特征.然后,根據(jù)7075鋁基復(fù)合材料的設(shè)計需求,主要調(diào)節(jié)基底材料Al91Zn5.2Mg2.3Cu1.5和Mg元素的含量,并選擇固溶時間和時效時間兩個工藝特征做細粒度建模,列舉所有特征的優(yōu)化區(qū)間或取值,得到如表4所示的特征取值范圍和步長.之后,對上述結(jié)果進行排列組合,產(chǎn)生眾多虛擬樣本點.最后,利用2.3節(jié)選出的最優(yōu)模型預(yù)測虛擬樣本的抗拉強度和延伸率.結(jié)合對鋁基復(fù)合材料抗拉強度和延伸率的綜合指標要求,從眾多虛擬樣本中篩選出3條性能表現(xiàn)較好的虛擬樣本,其對應(yīng)的成分、工藝和預(yù)測性能如表5所示.

表4 鋁基復(fù)合材料逆向設(shè)計樣本取值范圍Table 4 Range of values for the inverse design samples of aluminum matrix composites

表5 鋁基復(fù)合材料逆向設(shè)計得到的最優(yōu)虛擬樣本Table 5 Optimal virtual samples obtained by inverse design of aluminum matrix composites

根據(jù)上述模型預(yù)測結(jié)果選出具有較好抗拉強度和延伸率的虛擬樣本.在考慮抗拉強度最優(yōu)的前提下選擇虛擬樣本2,并實際制作鋁基復(fù)合材料,其中基底材料Al91Zn5.2Mg2.3Cu1.5占比84%、Mg元素占比1%、SiCp占比14.5%、CNTs占比0.5%.依次通過時長40 min、溫度為470°C的固溶操作和時長15 h、溫度為120°C的時效操作,獲得該鋁基復(fù)合材料的性能測試結(jié)果,如圖7所示.可以看出:該復(fù)合材料的抗拉強度和延伸率在真實實驗條件下分別達到了647.0 MPa和3.31%,而模型預(yù)測結(jié)果為617.48 Mpa和2.98%;2個物理性能的MAPE依次為4.56%和9.97%,均滿足了材料制備的誤差范圍要求.這說明利用機器學(xué)習預(yù)測建模并逆向設(shè)計出性能最優(yōu)的材料,是切實可行的.

圖7 SiCp(0.5CNT)/7075Al-1.0Mg復(fù)合材料15 h時效拉伸曲線Fig.7 Tensile curve of SiCp(0.5CNT)/7075Al-1.0Mg composite at 15 h aging

3 結(jié)束語

本工作采用真空熱壓燒結(jié)工藝制備了致密的SiCp(CNT)/7075Al復(fù)合材料,并通過機器學(xué)習分析方法高效完成了鋁基復(fù)合材料熱處理工藝的優(yōu)化,實現(xiàn)了SiCp(CNT)/7075Al復(fù)合材料的強塑性匹配制備.在熱處理優(yōu)化過程中,結(jié)合8種常見的機器學(xué)習算法,對SiCp(CNT)/7075Al鋁基復(fù)合材料的抗拉強度和延伸率進行預(yù)測,用Shapley模型和樹形模型兩種手段分析了材料特征的重要程度,逆向設(shè)計出了鋁基復(fù)合材料,并進行了實驗驗證.結(jié)果表明:在470°C固溶40 min,120°C時效15 h的熱處理工藝下,SiCp(0.5CNT)/7075Al-1.0Mg復(fù)合材料抗拉強度和延伸率的預(yù)測值為617.48 MPa和2.98%,實驗值為647.0 MPa和3.31%;2個物理性能的MAPE誤差依次為4.56%和9.97%,可以滿足實際應(yīng)用需求.綜上可知,本工作所采用的數(shù)據(jù)驅(qū)動方法,對設(shè)計高性能的鋁基復(fù)合材料有一定指導(dǎo)意義.