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    鹽城市城區(qū)NMHCs濃度特征、化學(xué)活性及來源分析

    2022-11-01 07:28:48李云飛孫紅梅沐存芳咸月
    環(huán)境科技 2022年5期
    關(guān)鍵詞:物種

    李云飛,孫紅梅,沐存芳,李 霆,咸月

    (江蘇省鹽城環(huán)境監(jiān)測中心,江蘇 鹽城 224002)

    非甲烷碳氫化合物(NMHCs)通常是指除甲烷以外的所有可揮發(fā)性碳氫化合物(主要是指C2 ~C12)的總稱,是環(huán)境空氣揮發(fā)性有機物(VOCs)中最重要的一類化合物,根據(jù)分子結(jié)構(gòu)不同,可將NMHCs 分為烷烴、烯烴、炔烴和芳 香烴 等[1-2]。NMHCs 在大氣化學(xué)變化過程中扮演著重要的角色,對一些地區(qū)甚至是全球性環(huán)境問題有著重要的影響。NMHCs 是臭氧和二次有機氣溶膠的重要前體物[3],一些NMHCs 還是毒害性空氣污染物,具有很強的毒性和致癌性,對人體健康具有潛在威脅[4],研究NMHCs 的濃度水平、變化特征、組成形式和來源對控制大氣污染具有重要意義。

    研究表明,NMHCs 的排放源眾多,不僅包括工業(yè)生產(chǎn)、交通工具尾氣排放、生物質(zhì)燃燒、汽油及染料揮發(fā)等人為造成的排放源,還包括植物和微生物等自然源造成的排放[5]。近年來,一些學(xué)者對珠三角、長三角及京津冀地區(qū)的NMHCs 污染特點與來源進行了分析研究。BARLETIA B 等[6]對廣州環(huán)境空氣NMHCs 研究發(fā)現(xiàn),濃度最高的化合物分別是甲苯和丙烷,機動車尾氣排放是其主要來源。CAI C J 等[7]研究了上海市大氣NMHCs 的特征及來源,發(fā)現(xiàn)主要污染物為烷烴類和芳香烴類,源解析結(jié)果表明機動車尾氣排放和工業(yè)溶劑是其主要來源。AHMAD K H[8]對北京地區(qū)的NMHCs 研究發(fā)現(xiàn),主要組分為烷烴(>50%),其次是烯烴和芳香烴,PCA 源分析表明NMHCs 主要來源為機動車尾氣排放、工業(yè)源和生物質(zhì)燃燒。

    鹽城市地處蘇北平原中部,東鄰黃海地勢平坦資源豐富,屬典型亞熱帶季風(fēng)分氣候特征。近年來,隨著長三角經(jīng)濟一體化進程持續(xù)推進,鹽城市經(jīng)濟發(fā)展迅速各類企業(yè)大量涌入再加上市區(qū)內(nèi)機動車保有量持續(xù)增加,導(dǎo)致鹽城市區(qū)域內(nèi)大氣污染日趨嚴重。在此情景下,對大氣顆粒物和近地面O3的重要前體物NMHCs 的控制迫在眉睫,但是由于目前缺少關(guān)于鹽城市大氣中NMHCs 組成特征和來源的全面認識,不利于NMHCs 有效控制措施的制定。因此,開展鹽城市環(huán)境空氣中NMHCs污染特征的研究具有重要意義。

    1 研究方法

    1.1 采樣點位與采樣時間

    NMHCs 采樣時間選取O3污染頻繁出現(xiàn)的4月~10月,共選取鹽城市城區(qū)4 個采樣點位,監(jiān)測采樣點位見表1。

    表1 采樣點位位置

    鹽城市環(huán)境監(jiān)測中心位于人口聚集區(qū),周邊區(qū)域人口密度大機動車來往頻繁,可代表鹽城市生活區(qū)NMHCs 排放情況;鹽城電廠位于鹽城市西北,夏季屬下風(fēng)向,可以代表區(qū)域邊緣NMHCs 擴散情況;鹽塘河公園位于鹽城市東南,夏季屬上風(fēng)向,可作為對照點位;亭湖區(qū)政府自動站位于鹽城市工業(yè)區(qū),周邊工業(yè)聚集,大氣受周圍工業(yè)排放影響較大,可代表鹽城市工業(yè)區(qū)NMHCs 排放情況。采樣監(jiān)測工作在4 個站點同步開展,采樣時間段為2021年4月~10月,每6 d 完成1 次采樣,從上午10:00 至次日10:00 ,連續(xù)采樣24 h。每個站點采集樣品35 份,共計采集140 份樣品。

    1.2 NMHCs 的光化學(xué)反應(yīng)活性

    作為大氣中O3的重要前體物,不同NMHCs物種具有不同的光化學(xué)反應(yīng)活性,有效識別環(huán)境空氣NMHCs 中的關(guān)鍵物種,可為控制O3生成提供重要依據(jù)。研究采用等效丙烯濃度(CPE(J))和最大增量活性(MIR)因子加權(quán)濃度來評價NMHCs物種的化學(xué)活性。

    等效丙烯濃度是·OH 加權(quán)濃度的一種表示方法,原理是把所有NMHCs 組分置于同一個平等的基點之上進行對比。將各物種的·OH 加權(quán)濃度除以丙烯與OH 自由基反應(yīng)活性即得到丙烯等效濃度[9],公式如下:

    式中:CPE代表丙烯等效濃度;J代表某一種NMHCs 物種;C(J)代表某物質(zhì)的碳原子濃度;KOH(J),KOH(丙烯)分別代表物種J、丙烯與·OH 反應(yīng)的化學(xué)反應(yīng)速率常數(shù)。

    最大增量活性(MIR)因子加權(quán)濃度法基于CARTER W P 等[10]通過模式模擬計算得到的不同NMHCs 物種的MIR因子,MIR因子同時考慮了NMHCs 物種的動力學(xué)活性差異和機理活性差異,公式如下:

    式中:OFPi代表NMHCs 物種i的最大O3生成能力,μg/m3;MIRi代表i物 種NMHCs 成分的最大增量反應(yīng)活性系數(shù);NMHCsi代表觀測到的NMHCs種i物種的質(zhì)量濃度,μg/m3。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 NMHCs 濃度水平及組成特征

    監(jiān)測期間共測定57 種NMHCs,剔除數(shù)據(jù)檢出量不足10%的物種,僅分析剩余31 種NMHCs組分,包括16 種烷烴、8 種芳香烴、6 種烯烴和1種炔烴。2021年4月~10月鹽城市城區(qū)NMHCs平均體積分數(shù)為8.96 × 10-9,其中烷烴、芳香烴、烯烴和炔烴的平均體積分數(shù)分別為5.91 × 10-9,9.8 × 10-10,5.5 × 10-10,1.32 × 10-9。物種間的平均體積分數(shù)順序為:烷烴>炔烴>芳香烴>烯烴。

    不同采樣點位NMHCs 濃度隨時間變化結(jié)果見圖1。由圖1 可知,4月份鹽城市城區(qū)NMHCs 體積分數(shù)高于其他月份,10月次之,分別為1.246 ×10-8和1.117 × 10-8。10月出現(xiàn)2 個體積分數(shù)高峰日,即22日和28日,體積分數(shù)分別為2.2 × 10-8和1.478 × 10-8,這是由于鹽城10月下旬出現(xiàn)連續(xù)陰雨天氣,一方面受持續(xù)陰雨光照條件不足影響,環(huán)境空氣NMHCs 光化學(xué)活性會減弱無法完成轉(zhuǎn)化,另一方面陰雨天氣相對較低的溫度也不利于污染物擴散。

    圖1 不同采樣點位NMHCs 體積分數(shù)隨時間的變化

    不同采樣點位NMHCs 濃度水平見圖2。由圖2 可知,4 個采樣點位NMHCs 平均體積分數(shù)范圍為7.73 × 10-9~1.066 × 10-8。其中鹽城市環(huán)境監(jiān)測中心由于位于居民聚集區(qū)附近,仁安路、榆河路等多條街區(qū)遍布小餐館、大排檔和燒烤攤,焦炭、罐裝煤氣等燃料使用較多,導(dǎo)致該區(qū)域NMHCs 含量較高,機動車尾氣排放也是該地NMHCs 的主要來源之一;鹽城電廠附近人民路改造重修、居民區(qū)拆遷,大型機械施工排廢較多,所以濃度較高,居第2 位;鹽塘河公園自動站濃度最低,這是由于該站點位于公園內(nèi)受人為源排放影響較小,主要排放源為植物排放。亭湖區(qū)政府自動站與鹽塘河公園自動站濃度接近,這是由于該點位周圍環(huán)境相對單一。

    圖2 不同采樣點位NMHCs 體積分數(shù)

    不同采樣點NMHCs 組分占比見圖3。由圖3可知,從物種組成來看,鹽城4 個采樣點測得的NMHCs 組分比例相似,主要成分為烷烴,所占比例均超過60%,其次為芳香烴和烯烴,炔烴所占比例最小。各站點組分占比情況為:烷烴61% ~75%、芳香烴11% ~20%、烯烴9% ~14%、炔烴5% ~7%。鹽城市環(huán)境監(jiān)測中心烷烴濃度占比最高,該站點處于鬧市區(qū),且緊鄰文港路,車流量大,受機動車尾氣排放影響最大[11]。鹽城電廠位于鹽城夏季下風(fēng)向,附近多為物流倉儲園區(qū),大型運輸車輛較多。采樣時段緊鄰該站點的人民北路正在重修,大型挖掘機較多,此類車輛產(chǎn)生的廢氣可以通過大氣光化學(xué)反應(yīng)生成烷烴類化合物。

    圖3 不同采樣點NMHCs 組分占比

    對鹽城市4 個點位NMHCs 單個組分進行分析,列出各站點排名前10 的組分,結(jié)果見表2。通過對比發(fā)現(xiàn),丙烷和乙烷為鹽城電廠、鹽塘河自動站和亭湖區(qū)政府自動站檢出量排名前2 位的化合物。鹽城環(huán)境監(jiān)測中心檢出量排名前2 位的化合物為丙烷和正己烷,乙烷排名第3 位。4 個點位排名前10 的組分中共同含有的組分共有8 種,分別為:丙烷、乙烷、乙炔、乙烯、甲苯、異丁烷、正丁烷和苯,建議對上述8 種有機物組分進行重點關(guān)注。

    表2 不同采樣點位NMHCs 濃度排名

    2.2 NMHCs 組分反應(yīng)活性分析

    采用等效丙烯濃度法[12]和最大增量因子加權(quán)濃度法[13]評價NMHCs 組分的光化學(xué)反應(yīng)活性,計算結(jié)果見表3。由表3 可知,等效丙烯濃度法計算結(jié)果顯示,鹽城市NMHCs 組分光化學(xué)反應(yīng)活性平均體積分數(shù)為2.6740 × 10-10,范圍為4.20 ×10-12~2 761.36×10-12,對O3生成的貢獻能力依次為:芳香烴>烯烴>烷烴>炔烴。最大增量因子加權(quán)濃度法計算結(jié)果顯示,鹽城市NMHCs 組分光化學(xué)反應(yīng)活性質(zhì)量濃度范圍為0.04 ~16.53 μg/m3,平均質(zhì)量濃度為2.28 μg/m3,對O3生成的貢獻能力依次為:芳香烴>烯烴>烷烴>炔烴。

    表3 NMHCs 組分光化學(xué)反應(yīng)活性

    選用2 種算法計算得到NMHCs 臭氧產(chǎn)生潛力(OFP)排名前10 的物質(zhì)進行分析討論,結(jié)果見表4。由表4 可知,排名前10 的物質(zhì)中有9 種完全相同,其中1,3,5-三甲基苯的排名均在第1位。這表明2 種算法在一定程度上都可以評價NMHCs 組分的臭氧生成潛力,尤其是對于一些高光化學(xué)反應(yīng)活性的物種來說具有較好的一致性。鹽城市城區(qū)高反應(yīng)活性的物質(zhì)主要為芳香烴和烯烴,2 組分的OFP濃度超過了NMHCs 中OFP總濃度的81%。芳香烴中主要以二甲苯與三甲苯為主,它們主要來源于石油化工、加油站和汽車尾氣[12,14],對O3的產(chǎn)生貢獻率約為50%。烯烴中的異戊二烯也有較高的OFP 占比,異戊二烯主要來源于植物排放[15],雖然濃度水平不高,但是由于其有著較高的光化學(xué)反應(yīng)活性能夠促成O3的生成,也需要加以關(guān)注。

    表4 不同算法下NMHCs 臭氧產(chǎn)生潛力排名

    2.3 鹽城市NMHCs 來源及同源性分析

    NMHCs 組分來源多樣,同一組分濃度往往受不同排放源的影響。一般來說,機動車排放尾氣中主要包括丙烷、正戊烷、異戊烷、乙烯、丙烯、1-丁烯、異丁烯、乙炔、甲苯、乙苯、對/間-二甲苯等[16];工業(yè)過程和噴涂使用的溶劑會排放出較多的正己烷、二甲苯、三甲苯和乙苯等[6,17];石化生產(chǎn)過程包括石化生產(chǎn)、原料運輸儲存和化石燃料燃燒,這些排放源中,乙烷、丙烷、正戊烷、丙烯、苯和甲苯的比例較高[18];燃煤電站也會排放大量的NMHCs ,包括苯、甲苯等[15,19];生物質(zhì)燃燒是全球NMHCs排放的重要來源,主要污染物有乙烷、乙烯、乙炔和苯等化合物[20],主要人為源排放的NMHCs 組分見表5[15,21]。

    表5 主要人為源排放的NMHCs 組分

    乙烷、乙烯、乙炔和苯主要來源于生物質(zhì)燃燒。為進一步證明其來源,對幾種污染物的同源性進行比較研究。由于乙炔除在制取過程中存在少量泄漏外,其主要來源均為高溫燃燒[22],故選擇乙炔作為參考,繪制乙炔與乙烯、乙烷和苯的線性關(guān)系,結(jié)果見圖4。觀測期間鹽城市城區(qū)乙炔濃度亦較高,由圖4 可知,乙炔與乙烯的相關(guān)性較好,r2為0.636,與乙烷、苯的相關(guān)性較差,說明乙炔與乙烯有共同的來源即生物質(zhì)燃燒與煤燃燒,乙烷和苯除了生物質(zhì)燃燒外還有其他的來源。

    圖4 乙炔與乙烯、乙烷、苯的線性關(guān)系

    丙烷、丁烷和異戊烷也是鹽城市城區(qū)主要的污染物,其中丙烷和丁烷為機動車尾氣成分譜中較為豐富的物種,除了在汽油車尾氣中含量豐富外,在液體汽油、汽油蒸汽和液化石油氣中的含量也較為豐富,在各種型號的汽油蒸汽中異戊烷所占比例高達10% ~22%[23]。丙烷、丁烷和異戊烷主要來源于機動車尾氣與油品揮發(fā)。

    特征比值法是最簡單和常用的來源解析方法,其中苯與甲苯的比值(B/T)經(jīng)常用來指示芳香烴的來源[21]。在城市,苯主要來源于燃燒過程,如生物質(zhì)燃料、煤燃燒、機動車尾氣排放。甲苯來源主要包括機動車排放、工業(yè)過程和溶劑使用。B/T 值在工業(yè)排放源中約為0.1 ~0.2,在機動車排放源中為0.5,生物質(zhì)燃料及煤燃燒源為1.5 ~5。鹽城市B/T 值一般為0.5 左右,表明鹽城市甲苯和苯主要來自機動車排放,少數(shù)來源于燃燒過程。鹽城市B/T 值見圖5。

    圖5 鹽城市B/T 值分析結(jié)果

    3 結(jié)論

    (1)監(jiān)測期間,鹽城市城區(qū)NMHCs 平均體積分數(shù)為8.96 × 10-9,物種間平均體積分數(shù)由高到低為:烷烴>炔烴>芳香烴>烯烴。各采樣點NMHCs 組分比例相似,主要成分為烷烴,所占比例均超過60%,其次是芳香烴和烯烴,炔烴所占比例最小。

    (2)鹽城市城區(qū)NMHCs 中1,3,5-三甲基苯的光化學(xué)反應(yīng)活性最強,高反應(yīng)活性的物種主要為芳香烴和烯烴,2 種組分的OFP濃度超過NMHCsOFP總濃度的81%。

    (3)特征比值法顯示鹽城市B/T 值約為0.5,表明鹽城市甲苯和苯主要來自機動車排放,少數(shù)來源于燃燒過程。

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