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    缺陷對雙層扶手型石墨烯納米帶能隙的影響*

    2022-10-19 09:16:42王曉麗
    關鍵詞:能隙格點能帶

    王曉麗,龍 文

    (首都師范大學物理系,北京 100048)

    0 引 言

    石墨烯是由碳原子以sp2雜化軌道組成的二維六角晶格[1-2],其準粒子低能激發(fā)在狄拉克點附近的色散關系呈線性,其行為與無質量的狄拉克費米子相似[3-4].高純度石墨烯具有獨特的量子流體性質[5-10].石墨烯有許多優(yōu)良的物理特性,如高強度、高熔點、高電導率、高遷移率和高熱導率等,這些性質引起研究者廣泛的興趣和深入的研究[11-15].石墨烯六角晶格由2個不等價子格構成,導帶和價帶在動量空間的2個不等價狄拉克點以圓錐形相切,這2個狄拉克點手性相反,使得二維石墨烯具有獨特的電子特性,如沒有背散射,能發(fā)生Klein隧穿,具有半整數(shù)量子霍爾效應等[16-20].

    雙層石墨烯保留了許多單層石墨烯的優(yōu)良特性,層間耦合賦予了其更豐富的能帶結構.與單層石墨烯不同,雙層石墨烯在費米面附近的色散關系不是線性的[21-22],這使得其具有獨特的電子性質,如量子霍爾效應、邊態(tài)和弱局域性等[12].此外,雙層石墨烯還具有不同尋常的光學性質和高導熱性.因此,雙層石墨烯在下一代納米電子和光電器件中具有潛在的應用前景,如場效應晶體管、光子器件和熱電器件[23].

    石墨烯通過機械裁剪可以形成一維或準一維石墨烯納米帶,使其獲得非零帶隙.根據(jù)石墨烯的裁剪方向,石墨烯納米帶有2種基本構型,即扶手型和鋸齒型.鋸齒型石墨烯納米帶是無能隙的半金屬,有弱局域邊態(tài)[24-28].扶手型石墨烯納米帶沒有邊態(tài),或者是半金屬,或者是半導體,這取決于其帶寬[29-31].雙層石墨烯的特殊堆疊結構,在某些應用方面甚至優(yōu)于單層石墨烯.近年來,研究者越來越關注石墨烯雙層體系的研究[32-36].雙層石墨烯由2個單層石墨烯通過范徳華力耦合在一起,由于范徳華力遠小于石墨烯層內(nèi)的共價鍵,因此,每層石墨烯可看作多層石墨烯的一個亞單元.每層石墨烯都有2個子格,分別稱為A子格和B子格,主要以伯納爾形式堆疊在一起,簡稱AB堆疊,即上層的A子格剛好位于下層B’子格上面,上層B子格恰好在下層六角形中心上面,另一種AA堆疊也是一種可能的堆疊方式.AA和AB堆疊具有相同的平移對稱性[37-43].但AB堆疊的雙層石墨烯有4條能帶,其中2條在零能量時接觸[44-45],此結構更加穩(wěn)定[46-49].AA 堆疊的雙層石墨烯被認為是亞穩(wěn)態(tài)的,最近才發(fā)現(xiàn)了穩(wěn)定的樣品[50-52],因此,AA堆疊結構也引起了研究者的廣泛興趣[53-55].

    石墨烯的零帶隙限制了其在微納米電子器件中的應用,調(diào)控石墨烯帶隙成了凝聚態(tài)物理的研究熱點[56],雙層石墨烯的一個重要特性是,層與層之間的電場可以打開和調(diào)節(jié)帶隙,這與納米電子學應用高度相關.通過化學摻雜、邊無序和加外場等方法也可誘導雙層石墨烯的帶隙,研究者大多數(shù)是通過外加條件調(diào)控帶隙,但是通過實驗方法制備出來的雙層石墨烯都存在一些缺陷,對缺陷的引入帶來體系性質改變的研究就顯得尤為重要[57].

    本文擬利用非平衡格林函數(shù)方法,研究兩端口有限尺寸雙層石墨烯納米帶的電子輸運,計算有線缺陷時體系的態(tài)密度和透射系數(shù).

    1 緊束縛模型和公式

    雙層扶手型石墨烯堆疊類型和含線缺陷單胞結構如圖1所示.t0表示層內(nèi)最近鄰原子間的躍遷積分,t1表示上層A原子與下層B’原子間的層間躍遷積分,t2表示上層B原子與下層A’原子的層間躍遷積分,t3表示上層B原子與下層B’原子間的層間躍遷積分.由于t3比t1和t2小,因此,在緊束縛模型中可以將其忽略.t4表示上層A(B)原子與下層A’(B’)原子的層間躍遷積分,帶寬N=7.為了避免標號時上下2層格點重疊,將上下2層晶格錯開,實際上層格點1恰好在下層格點(15)上,上層格點2恰好在下層格點(16)上,依次類推.本文中均使用黑色表示上層,藍色表示下層.帶寬沿x方向分為N層,每層有2個原子,一個位于A格點,另一個位于B格點,每個單胞含4N個格點,納米帶沿y方向具有周期平移不變性.

    圖1 雙層扶手型石墨烯納米帶堆疊類型和含線缺陷單胞結構(a)AB堆疊;(b)AA堆疊;(c)AB堆疊單胞;(d)AA堆疊單胞

    本文研究一個兩端口量子輸運系統(tǒng),耦合到左、右導線的雙層扶手型石墨烯納米帶結構如圖2所示.系統(tǒng)由含1條體線缺陷的AB堆疊雙層扶手型石墨烯納米帶構成的通道區(qū)和與通道區(qū)左、右耦合的2個半無限長純凈雙層扶手型石墨烯納米帶導線構成.

    圖2 耦合到左、右導線的雙層扶手型石墨烯納米帶結構

    左、右半無限長導線是純凈的雙層扶手型石墨烯納米帶,其中格點的占位能和交疊積分都為常數(shù).左、右導線與通道區(qū)通過耦合常數(shù)τL和τR直接耦合.中間通道區(qū)是含缺陷的雙層扶手型石墨烯納米帶,在粒子數(shù)表象中其緊束縛哈密頓量可表示為

    準粒子通過導線-通道區(qū)-導線三明治量子相干輸運系統(tǒng)的透射系數(shù)(T),可以由線寬函數(shù)和格林函數(shù)通過Fisher-Lee關系表示為

    式中:ΓL和 ΓR分別表示與左、右導線耦合的線寬函數(shù),Gr和Ga分別表示通道區(qū)的延遲格林函數(shù)和超前格林函數(shù).線寬函數(shù)可由通道區(qū)與左、右導線耦合的延遲自能和表示為

    式中i是虛數(shù)單位.

    將兩端導線和中間通道區(qū)分解為一系列離散的有效主層,只考慮最近鄰主層間的相互作用,通過迭代計算可以得到表面格林函數(shù),進而求出自能.Gr和Ga的表達式為

    式中:E表示電子能量,η是一個正的無窮小量,I為單位矩陣.體系的局域態(tài)密度(ρDOS)由總線寬函數(shù)Γ =ΓL+ΓR得到

    本文計算無限長含體線缺陷雙層扶手型石墨烯納米帶的能帶結構.考慮AB和AA堆疊單胞結構,并讓其兩端向兩側沿y方向無限延伸.含體線缺陷的無限長雙層扶手型石墨烯納米帶等價于一個無限長一維單胞鏈,滿足如下等效差分方程

    是雙層扶手型石墨烯納米帶的單胞格點波函數(shù),T表示對行波函數(shù)求轉置.H00和H01分別為單胞占位能矩陣和最近鄰交疊積分矩陣,I是單位矩陣,這3個矩陣都是(4N×4N)矩陣.因為納米帶沿y方向具有平移不變性,所以,波函數(shù)具有Bloch波形式,式(6)等價于

    式中:Λ=3a0是雙層扶手型石墨烯納米帶單胞的寬度,a0=0.142 nm是石墨烯碳原子σ鍵的鍵長.求解上述方程可得到雙層扶手型石墨烯納米帶的能帶結構和格點波函數(shù).

    2 數(shù)值計算

    本文分別計算了AB和AA堆疊的無限長雙層扶手型石墨烯納米帶的能帶譜和波函數(shù),及兩端口中間區(qū)的透射系數(shù)和局域態(tài)密度.參數(shù)選擇為:V0=0,t0=3.160 eV;AB堆疊中,t1=0.390 eV,t2=0.315 eV,由于 t3太小,在計算時將其忽略[58];AA 堆疊中,t4=0.400 eV[59].本文用 V1表示單層缺陷格點占位能,V2(V3)表示上(下)層缺陷格點占位能(缺陷原子占位能取不為0的整數(shù)值),分別將缺陷加在納米帶的第L=3(=3m)或 L=5(≠3m)處.

    2.1 關閉半導體扶手型石墨烯納米帶能隙

    對于單層和雙層扶手型石墨烯,在帶寬N=3n和N=3n+1時,能隙打開,呈半導體性.有研究表明,同時改變單層半導體扶手型石墨烯的第L=3m條原子的占位能和躍遷積分,可以使能隙關閉[60],但本文研究顯示,只改變這2類能帶在第L=3m處的占位能就可以使能隙關閉.利用單層的方法,改變AB堆疊雙層上下L=3m處原子的占位能,可以使得半導體雙層扶手型石墨烯的能帶能隙關閉.

    關閉單層和雙層扶手型半導體石墨烯納米帶能隙的能譜結構如圖3所示.當N=9時,能帶譜是有能隙的(圖3(a)),增大單層納米帶第3條原子的占位能到V1=25 eV,加此缺陷后打破了晶格間的對稱性,能帶譜的能隙幾乎關閉,當占位能增大到一定數(shù)值,能隙可以完全關閉(圖3(b)).由于層間相互作用使得單層的二重簡并性被破壞,能帶被分裂成4條,可以清晰地看到能帶譜是有能隙的,并且雙層納米帶能譜在狄拉克點處呈現(xiàn)拋物線型(圖3(c)),增大雙層納米帶上下層第3條原子的占位能到V2=V3=25 eV,加此缺陷后能隙幾乎關閉,當占位能增大到一定數(shù)值,能隙可完全關閉(圖3(d)).對于AB堆疊結構,增加帶寬(N=15)不能使能隙關閉(圖3(e)).N=9(N≠3n+2)的 AA堆疊雙層扶手型石墨烯納米帶能帶結構有能隙,如圖3(f)所示.由于AA堆疊穩(wěn)定性弱于AB堆疊穩(wěn)定性,施加一個比AB堆疊更小的占位能,就可以使得能帶譜的能隙幾乎關閉.增大AA堆疊雙層納米帶上下層第3條原子的占位能到V2=V3=20 eV(<25 eV)時,能隙可以完全關閉(圖3(g)).由于AA堆疊不穩(wěn)定,也可以通過增加帶寬(N=15)關閉能隙(圖3(h)).

    圖3 關閉半導體扶手型石墨烯納米帶單層和雙層的能譜結構(a)單層石墨烯納米帶,V1=0,N=9;(b)單層石墨烯納米帶,V1=25 eV,N=9;(c)AB堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAB=9;(d)AB堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=25 eV,NAB=9;(e)AB堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAB=15;(f)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAA=9;(g)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=20 eV,NAA=9;(h)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAA=15

    關閉單層和雙層扶手型半導體石墨烯納米帶能隙的透射系數(shù)和態(tài)密度如圖4所示.無缺陷帶寬N≠3n+2時,單層扶手型石墨烯納米帶在E=0附近的一個有限區(qū)間內(nèi)透射系數(shù)和態(tài)密度的值均為0,表明此時存在一個有限能隙(圖4(a)),添加缺陷后,單層扶手型石墨烯納米帶在E=0附近的一個有限區(qū)間內(nèi),零值幾乎消失,變?yōu)橛邢拗担f明能隙幾乎關閉(圖 4(b)).當無缺陷帶寬 N≠3n+2時,AB堆疊雙層扶手型石墨烯納米帶在E=0附近的一個有限區(qū)間內(nèi)值為0,說明此時存在一個有限能隙(圖4(c)),添加缺陷后,AB堆疊雙層扶手型石墨烯納米帶在E=0附近的一個有限區(qū)間內(nèi)零值幾乎消失,變?yōu)橛邢拗?,說明能隙幾乎關閉(圖4(d)),只增大帶寬時,AB堆疊雙層扶手型石墨烯納米帶在E=0附近的一個有限區(qū)間內(nèi)值仍然為0,說明增大帶寬后能隙未關閉(圖 4(e)).無缺陷帶寬N≠3n+2時,AA堆疊雙層扶手型石墨烯納米帶在E=0附近的一個有限區(qū)間內(nèi)值為0,說明此時存在一個有限能隙(圖4(f)),添加缺陷后,AA堆疊的雙層扶手型石墨烯納米帶在E=0附近的一個有限區(qū)間內(nèi)零值全部消失,變?yōu)橛邢拗?,說明能隙完全關閉(圖4(g)),隨著帶寬的增加,AA堆疊納米帶在E=0附近的一個有限區(qū)間內(nèi)零值全部消失,變?yōu)橛邢拗?,說明帶寬的增加可以使AA堆疊雙層扶手型石墨烯納米帶能隙完全關閉(圖4(h)),這與本文能帶圖的結論是一致的.

    圖4 關閉單層和雙層扶手型半導體石墨烯納米帶能隙的透射系數(shù)和態(tài)密度(a)單層石墨烯納米帶,V1=0,N=9;(b)單層石墨烯納米帶,V1=25 eV,N=9;(c)AB堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAB=9;(d)AB堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=25 eV,NAB=9;(e)AB堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAB=15;(f)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAA=9;(g)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=20 eV,NAA=9;(h)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAA=15

    關閉單層和雙層扶手型半導體石墨烯納米帶能隙的波函數(shù)模如圖5所示.單層加入缺陷使得電子整體分布不均勻,對于價帶頂?shù)牟ê瘮?shù)模出現(xiàn)邊緣態(tài),電子幾乎分布在納米帶缺陷處的上層部分,而對于導帶底電子幾乎分布在納米帶缺陷處的下層部分,并且隨波矢的變化不明顯(圖5(a)和(b)).AB堆疊雙層加入缺陷使得上下層電子整體分布不均勻,對于價帶頂?shù)牟ê瘮?shù)模在上下層都出現(xiàn)邊緣態(tài),電子幾乎分布在納米帶缺陷處的上面條帶部分,而對于導帶底上下層電子幾乎分布在納米帶缺陷處的下面條帶部分,并且隨波矢的變化不明顯(圖5(c)和(d)).AA堆疊雙層加入缺陷使得上下層電子整體分布不均勻,并且隨波矢變化,對于波矢ky=0時,價帶頂?shù)牟ê瘮?shù)模在上下層都出現(xiàn)邊緣態(tài),電子幾乎分布在納米帶缺陷處的上面條帶部分,而對于波矢ky=0.1π和0.2π時,導帶底的波函數(shù)模在上下層都出現(xiàn)邊緣態(tài),上下層電子幾乎分布在納米帶缺陷處的上面條帶部分(圖5(f)和(g)).增大帶寬,不管是AB還是AA堆疊,波函數(shù)模的整體規(guī)律不變(圖5(e)和(h)).

    圖5 關閉單層和雙層扶手型半導體石墨烯納米帶能隙的波函數(shù)模(a)單層石墨烯納米帶,V1=0,N=9;(b)單層石墨烯納米帶,V1=25 eV,N=9;(c)AB堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAB=9;(d)AB堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=25 eV,NAB=9;(e)AB堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAB=15;(f)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAA=9;(g)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=20 eV,NAA=9;(h)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAA=15

    2.2 打開扶手型金屬石墨烯納米帶能隙

    對于單層和雙層扶手型石墨烯,在帶寬N=3n+2時,能隙關閉,呈金屬性.有研究顯示,同時改變單層扶手型金屬性石墨烯第L≠3m條原子的占位能和躍遷項可以使得能帶能隙打開[60],但本研究表明,只改變這類能帶在第L≠3m處的占位能就可以使得能隙打開,利用單層的方法改變AB和AA堆疊上下層第L≠3m處原子的占位能,可以使得金屬型雙層扶手石墨烯的能帶能隙打開.

    打開單層和雙層扶手型金屬石墨烯納米帶能隙的能帶結構如圖6所示,帶寬N=11.單層純凈(無缺陷)扶手型石墨烯能帶譜是無能隙的(圖6(a)),增大單層納米帶第5條A原子的占位能為V1=1.264 eV,能帶譜的能隙打開(圖6(b)).AB堆疊的雙層純凈扶手型石墨烯能帶譜是無能隙的(圖6(c)),增大雙層納米帶上下層第5條A原子的占位能為V2=V3=1.264 eV,加缺陷可以使得能帶譜的能隙打開(圖6(d)).AA堆疊的雙層純凈扶手型石墨烯能帶譜是無能隙的(圖6(e)),增大雙層納米帶上下層第5條A原子的占位能為V2=V3=3 160 eV,可以清晰地看出能帶譜是無能隙的,并且出現(xiàn)了2條平整的平帶(圖6(f)).同時改變AA堆疊的上下層第5條A原子和B原子的占位能為V2=-7.900 eV,V3=7.900 eV,能帶譜無能隙,并且出現(xiàn)了2條幾乎平整的平帶,如圖 6(g)所示 .

    圖6 打開單層和雙層扶手型金屬石墨烯納米帶能隙的能帶結構(a)單層石墨烯納米帶,V1=0;(b)單層石墨烯納米帶,V1=1.264 eV;(c)AB堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAB=11;(d)AB堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=1.264 eV;(e)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAA=11;(f)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=3 160 eV;(g)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=-7.900 eV,V3=7.900 eV

    打開單層和雙層扶手型金屬石墨烯納米帶能隙的透射系數(shù)和態(tài)密度如圖7所示,帶寬N=11.對于無缺陷帶寬N=3n+2,單層扶手型石墨烯納米帶在E=0附近的一個有限區(qū)間內(nèi)為有限值,說明此時能隙是關閉的(圖7(a)),當添加缺陷后,單層扶手型石墨烯納米帶在E=0附近的一個有限區(qū)間內(nèi)值變?yōu)?,這說明能隙打開(圖7(b)).AB堆疊的雙層扶手型石墨烯納米帶在E=0附近的一個有限區(qū)間內(nèi)為有限值,此時能隙是關閉的(圖7(c)),當添加缺陷后,AB堆疊的雙層扶手型石墨烯納米帶在E=0附近的一個有限區(qū)間內(nèi)值變?yōu)?,這說明能隙打開(圖7(d)).無缺陷時,AA堆疊雙層扶手型石墨烯納米帶在E=0附近的一個有限區(qū)內(nèi)透射系數(shù)和態(tài)密度的值都為有限值,此時能隙關閉(圖7(e)).添加缺陷后,AA堆疊的雙層扶手型石墨烯納米帶在E=0附近的一個有限區(qū)間內(nèi)值變?yōu)?,這說明能隙打開,并且在費米面附近有一個尖的態(tài)密度峰,這正是2條平帶貢獻(圖 7(f)和 7(g)).

    圖7 打開單層和雙層扶手型金屬石墨烯納米帶能隙的透射系數(shù)和態(tài)密度(a)單層石墨烯納米帶,V1=0;(b)單層石墨烯納米帶,V1=1.264 eV;(c)AB堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAB=11;(d)AB堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=1.264 eV;(e)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAA=11;(f)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=3 160 eV;(g)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=-7.900 eV,V3=7.900 eV

    打開單層和雙層扶手型金屬石墨烯納米帶能隙的波函數(shù)模如圖8所示,帶寬N=11.單層加入缺陷電子整體仍然均勻分布(圖8(a)和(b)).AB堆疊雙層加入缺陷使得ky=0上下層電子分布的對稱性發(fā)生改變,未加缺陷時對于導帶底電子幾乎分布在納米帶下層部分,而價帶頂電子幾乎分布在納米帶的上層部分,加缺陷后對于導帶底電子幾乎分布在納米帶上層部分,而價帶頂電子全部分布在納米帶的下層部分,上層部分電子概率嚴格為0,這使得在狄拉克點處導帶底與價帶頂之間的量子輸運通道被打破,并且隨波矢的增大電子整體呈均勻分布(圖8(c)和(d)).AA堆疊雙層只加入A原子缺陷價帶頂上下層電子整體仍然呈均勻分布,而導帶底的上下層電子分布對稱性被破壞,電子分布不均勻(圖 8(e)和(f)).AA堆疊雙層同時加入 A原子和B原子缺陷時,價帶頂和導帶底上下層電子整體呈不均勻分布,并且隨著波矢的增大導帶底的下層的電子占據(jù)概率增大,上層電子概率減小,而價帶頂?shù)纳蠈拥碾娮诱紦?jù)概率增大,下層電子概率減?。▓D 8(g)).

    圖8 打開單層和雙層扶手型金屬石墨烯納米帶能隙的波函數(shù)模(a)單層石墨烯納米帶,V1=0;(b)單層石墨烯納米帶,V1=1.264 eV;(c)AB堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAB=11;(d)AB堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=1.264 eV;(e)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=0,NAA=11;(f)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=V3=3 160 eV;(g)AA堆疊石墨烯納米帶,V2=-7.900 eV,V3=7.900 eV

    3 結 論

    基于單電子緊束縛模型,研究了線缺陷對無限長AB和AA堆疊雙層扶手型石墨烯納米帶能譜的影響,特別是對能隙的調(diào)控,并與體線缺陷對單層扶手型石墨烯納米帶能隙調(diào)控對比,討論了帶寬對AA和AB堆疊雙層扶手型半導體帶的影響.利用格林函數(shù)方法,計算了相應的透射系數(shù)和局域態(tài)密度.

    數(shù)值計算表明,納米帶能隙的調(diào)控依賴于線缺陷的位置、類型和強度.對于半導體單層和雙層扶手型石墨烯納米帶,其能隙的打開和關閉依賴于子格線缺陷的位置和強度.當改變單層和雙層第L=3m處原子的占位能時,隨著占位能的增大可以使能隙最終完全關閉;對于AA堆疊的雙層扶手型石墨烯納米帶,不但加線缺陷可以關閉能隙,增加帶寬也能關閉能隙,但增加帶寬不能關閉AB堆疊扶手型半導體納米帶的能隙.對于金屬性單層和雙層扶手型石墨烯納米帶,增加第L≠3m處A原子占位能可打開能隙.對于AA堆疊金屬性扶手石墨烯,增大第L≠3m處A原子占位能不僅能打開能隙,而且當占位能達到一定值時,能帶中會出現(xiàn)很清晰的平帶,當同時改變第L≠3m處的A、B原子的占位能時,很小的占位能就可在能帶中形成一條幾乎平整的平帶.為了進一步證實本文結果,計算了相應的透射系數(shù)和局域態(tài)密度,結果與能帶譜計算結果一致.本文的研究加深了對雙層扶手型石墨烯納米帶的認識,為設計雙層石墨烯基量子器件提供了理論支持.

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