4～20 K溫區(qū)固體界面導熱填料接觸熱阻實驗研究*

劉少帥潘小珊陳志超丁磊蔣珍華吳亦農

1.中國科學院上海技術物理研究所,上海,200083 2.中國科學院大學,北京,100049

1 引言

隨著深空探索、量子科學、大科學技術等工程應用的發(fā)展[1-4],4～20 K溫區(qū)作為液氦和液氫的關鍵溫區(qū),在機理研究和工程技術中均體現(xiàn)重要價值.低溫技術和傳熱密切相關,溫度越低,溫差引起的代價越大,特別是4 K溫區(qū)0.1 K的溫差往往會引起幾十瓦功耗的增加,從而導致制冷機性能降低.深低溫研究應用中的關鍵之一是降低界面之間的傳熱溫差[5-7].

深低溫區(qū)固體與固體接觸界面的傳熱問題,由于材料屬性變化等因素,極易引起工程應用或仿真設計時量化設計偏差.從宏觀的角度,由于金屬表面的不完全接觸,當金屬接觸界面通過熱流時導熱流線向接觸點收縮導致接觸界面產生明顯的溫度跳躍.特別是金屬材料處于液氦溫區(qū)時,極低溫溫度會使接觸面發(fā)生形變并增大了金屬材料的硬度,減小了實際接觸面積從而導致界面接觸熱阻增大[8].從微觀角度,金屬的熱傳導主要由自由電子的遷移傳遞能量.電子在兩界面間熱傳輸過程中與材料缺陷處碰撞和散射、受邊界散射、熱載子之間的碰撞和散射從而導致接觸熱阻的產生[9].界面導熱材料TIM(Thermal Interface Materials)在電子封裝和航天航空熱管理中扮演著重要的角色,通過在固體接觸界面處填充性能良好的TIM可以改善芯片和探測器的散熱[10].

瞬態(tài)法是國內外固體界面接觸熱阻的實驗研究中最常用的實驗測試方法,大多和美國測試標準設備ASTM D5470-06測試原理相似[11].由于對樣品軸向做了多種絕熱措施和抽真空處理,可以認為施加的全部熱流都沿軸向傳遞,即使在靠近接觸界面處由于變形存在三維的熱傳遞,離開接觸面后繼續(xù)沿軸向傳遞.從宏觀上看,熱量在樣品間的傳遞方向可認為僅沿軸向傳遞[12].當流經兩表面的熱流量為Q,溫差為ΔTc時,接觸熱阻定義為兩表面溫差和熱流量之比[13].徐烈等人對液氮溫區(qū)固體界面接觸熱阻進行實驗研究時,將整個實驗裝置放于液氮熱沉中,并設置防輻射冷屏,加載方式采用波紋管,一方面波紋管可以彈性伸縮另一方面也保證了真空腔的密封性[14].饒榮水等基于GM制冷機,搭建實驗裝置研究了20～180 K界面接觸熱阻,在裝置中為了提高實驗準確度,在實驗裝置外放置了低溫防輻射冷屏,加熱器的上方用絕熱材料將樣品和環(huán)境進行熱隔離并通過溫度控制器控制熱沉的溫度[15].Kumar等人基于穩(wěn)態(tài)實驗法,在50～300 K溫區(qū)對鋁、鎂和不銹鋼材料界面接觸熱阻進行實驗研究,得到了界面接觸熱阻與界面粗糙度、界面壓力之間的關系[16].

目前國際上接觸熱阻的測試大多集中在20 K及以上溫區(qū),主要是由于在對接觸熱阻特別是深低溫溫區(qū)固體界面接觸熱阻進行測量時,對測試裝置防漏熱措施和溫控的要求更高,所以測量低溫接觸熱阻比測量常溫接觸熱阻的實驗裝置更為復雜[17].對比于常溫及液氮溫區(qū)的接觸熱阻實驗,4～20 K溫區(qū)固體界面接觸熱阻實驗存在以下難點:(1)4～20 K溫度較低,與常溫300 K存在量級差別,在對4～20 K溫區(qū)固體界面接觸熱阻測試時對熱沉溫度的穩(wěn)定性需求較大,精準測量一般要求m K量級穩(wěn)定性,對低溫冷源測試要求較高.(2)4～20 K溫區(qū)接觸熱阻實驗對實驗裝置漏熱防護措施要求較高,在百m W加熱量下的漏熱要求小于1 m W的量級.(3)涉及深低溫的制冷機降溫/回溫較長,且穩(wěn)定時間慢,對溫度、壓力的測量精度要求高.

針對4～20 K溫區(qū)接觸熱阻測試問題,本文設計了一個壓力、低溫溫度可調的實驗方案,對低溫工程應用中常用的高純無氧銅和不銹鋼材料界面熱阻進行試驗測量,獲得不同壓力、溫度下的接觸熱阻變化關系,并進一步擬合關聯(lián)式,為定量應用奠定基礎.

2 低溫固體界面填充介質熱阻特性

在真空環(huán)境中兩接觸界面無填充導熱材料時由于沒有空氣傳遞熱量,不完全接觸部位主要靠輻射傳熱,從而導致接觸熱阻過大進而增大溫差影響實際工程應用,填充合適的界面導熱材料是降低界面接觸熱阻的主要方式.熱流通過固體-TIM-固體結構產生的接觸熱阻示意圖如圖1所示.銦和Apiezon N導熱硅脂具有高導熱、良好的延展性,被廣泛應用于工程技術中作為低溫固體界面填充物質,其導熱系數(shù)如圖2所示.在兩接觸面間添加界面導熱材料時,樣品界面間的總接觸熱阻等于上樣品與界面導熱材料的接觸熱阻RTCR1、界面導熱材料的導熱熱阻RBLT和下樣品與界面導熱材料的接觸熱阻RTCR2的和:

圖1 熱流通過固體-TIM-固體結構產生的接觸熱阻示意圖[18]

圖2 銦金屬和Apiezon N導熱硅脂導熱系數(shù)隨溫度變化曲線圖[19]

3 深低溫接觸熱阻測試實驗臺

3.1 實驗裝置設計

在設計搭建測試實驗臺時要考慮溫度、壓力等變工況測試的要求,盡可能地減少測試操作時間以及在測量誤差盡可能小的情況下準確測量出不同溫度、壓力下,兩接觸表面溫度、熱流量,以準確推算出接觸熱阻數(shù)值.所設計的4～20 K固體界面接觸熱阻實驗系統(tǒng)示意圖及實物圖分別如圖3和圖4所示,包括測試系統(tǒng)、真空泵組、GM制冷機系統(tǒng)和數(shù)據(jù)采集系統(tǒng).本低溫固體界面接觸熱阻實驗臺采用中船重工鵬力超低溫技術有限公司生產的兩級GM制冷機作為冷源,可以滿足4～20 K變溫區(qū)調節(jié)需求.GM兩級冷頭上分別布置冷屏并包裹絕熱多層材料,在樣品和承壓波紋管之間間隔絕熱材料,并對進入波紋管的氣體盡可能預冷以減少波紋管和樣品之間的溫差,從而減少樣品導熱漏熱量.在波紋管管路外設置壓力傳感器以測量波紋管內的壓強.在上下夾具,樣品表面和聚酰亞胺表面都設置溫度傳感器以測量各個部件的溫度,加熱數(shù)據(jù)和溫度數(shù)據(jù)由中科院上海技術物理研究所自主Lab VIEW編程的數(shù)據(jù)采集程序進行采集和存儲.

圖3 4～20 K固體界面接觸熱阻實驗系統(tǒng)示意圖

圖4 實驗測試部分實物圖

該實驗裝置具有以下特點:(1)可以同時搭載兩個接觸熱阻測試實驗臺,有效地減少了開機關機回常溫等操作時間;(2)利用主被動控制方法,對GM二級冷頭溫度進行調節(jié)的同時極大地降低了GM冷頭溫度波動,提高了測量結果的準確度;(3)利用預冷后的氣體沖壓承壓波紋管,改變低溫工況下施加在樣品上的壓力;(4)設置防輻射冷屏、絕熱多層材料和高真空環(huán)境,使得樣品表面輻射漏熱減小的同時溫度傳感器表面輻射減小,提高了測溫的準確性.

3.2 低溫波紋管壓力調節(jié)施加校核

在利用承壓波紋管進行壓力調節(jié)時,氣體壓強升高導致波紋管產生形變,由于波紋管上端面被限制只能向下發(fā)生形變,從而對樣品產生向下壓力,需要明確氣體充氣壓力和兩樣品表面所承受的界面壓力之間的關系.實驗中采用精密感壓紙對樣品之間的界面壓力進行測量.LLW型號感壓紙由A和C膠片組成,A紙是涂有紅色微粒材料的膠片,C紙是涂有顯影材料的膠片.當兩片膠片受到力擠壓時互相作用,C紙發(fā)生不同程度的變色,根據(jù)接觸面和接觸壓力的不同顯色范圍和深淺程度不同,以此通過與掃描儀錄入的比色卡比對可以得出界面壓力值.

本文壓力對接觸熱阻的影響研究主要在0～3 MPa范圍內.改變波紋管的充氣量測量多組數(shù)據(jù),得到了不同充氣壓力下的感壓顯色C紙(見圖5),并擬合樣品界面平均壓力隨波紋管充氣壓力關系曲線關系式(式2).樣品接觸界面所受壓力隨波紋管充氣壓力變化趨勢圖如圖6所示.

圖5 不同充氣壓力下的感壓顯色C紙

圖6 樣品接觸界面所受平均壓力隨波紋管充氣壓力變化趨勢圖

在實驗過程中通過自主編程的Lab VIEW程序實時監(jiān)測壓力傳感器的數(shù)值,并據(jù)樣品所受到的平均界面壓力和波紋管充氣壓力關系式得出樣品接觸界面所受壓力值.

式中,x為充氣壓力,MPa;y為樣品接觸界面壓力,MPa.

3.3 溫度重復性驗證測試

為了檢驗接觸熱阻測試實驗的重復性和可靠性,當表面粗糙度Ra=0.80μm,接觸界面受到的壓力P=0.67 MPa,加熱量Q=13.1 m W對無氧銅-無氧銅樣品接觸熱阻值進行3次重復實驗.3次重復性測量均進行重新回溫、拆裝樣品、重新加壓和降溫處理.同一界面壓力下4～20 K溫區(qū)接觸熱阻3次重復測試結果如圖7所示.從圖中可以看出,3次實驗結果基本一致,測試誤差小于±5%.

圖7 無氧銅樣品對接觸熱阻值隨溫度變化3次測量值

3.4 測試誤差

由式(3)可知界面接觸熱阻測量誤差與兩界面溫差ΔTc測量誤差、面積A測量誤差和加熱量Q測量誤差有關.本實驗測試過程中各誤差如表1所示.

表1 實驗測試過程中各參數(shù)測試誤差

由誤差傳遞公式可得接觸熱阻的測量誤差:

3.5 實驗樣品

本文接觸熱阻測試實驗樣品為深低溫技術常用的高純無氧銅和不銹鋼材料,樣品由樣品夾具固定在測試平臺上.本實驗所用的無氧銅和不銹鋼樣品規(guī)格相同,形狀為圓柱形,直徑約20 mm,高度約30 mm,實驗樣品實物圖及接觸表面形貌如圖8所示.如圖所示在接觸界面周圍均布四個長8 mm、寬3 mm、厚度約1 mm測溫翅片,以測量接觸界面的溫度.

圖8 實驗樣品及接觸界面表面形貌圖(粗糙度0.8μm)

4 實驗結果分析及半經驗公式擬合

4.1 不同溫度下兩種界面導熱材料的接觸熱阻變化對比

圖9至圖10分別為無氧銅-無氧銅樣品、不銹鋼-不銹鋼樣品在不同界面導熱材料(Apiezon N導熱硅脂和銦片)下,接觸熱阻值隨著界面平均溫度變化的趨勢圖,基本工況:Ra=1.88μm,P=0.67 MPa.無論是填充銦片還是Apiezon N導熱硅脂,兩接觸界面間接觸熱阻隨著溫度的升高而減小和無界面導熱材料時的趨勢一致.相同條件下,相比于無界面導熱材料,添加界面導熱材料后無氧銅-無氧銅、不銹鋼-不銹鋼樣品之間的接觸熱阻明顯變小.主要是因為真空環(huán)境中,兩樣品界面間間隙由于沒有氣體介質可以進行導熱換熱,輻射為主要換熱方式.增加界面導熱材料后,由于界面導熱材料良好的延展性和外力載荷的加載,銦片和Apiezon N導熱硅脂填充到兩接觸面之間的空隙,使得輻射換熱變成了界面導熱材料的導熱換熱,換熱效果變好,所以接觸熱阻也相應的減小.無界面導熱材料狀態(tài)時,未接觸部位主要通過輻射換熱來傳遞能量,根據(jù)玻爾茲曼定律可知Q∝T4,溫度越大輻射換熱越強,所以接觸熱阻減小幅度較大.從圖9(a)和10(a)可以看出,在4～20 K的溫度區(qū)間內與溫度影響相比較,增加界面導熱材料對界面接觸熱阻的影響更為顯著.當添加界面導熱材料后,接觸熱阻還和界面導熱材料的導熱熱阻有關.從圖9(b)和10(b)可知,添加銦片后的接觸熱阻值隨溫度的變化較Apiezon N導熱硅脂小,這是因為在4～20 K溫區(qū)Apiezon N導熱硅脂、銦片的導熱系數(shù)隨著溫度變化為線性變化,且銦片的導熱系數(shù)隨著溫度的升高有所下降,減弱了一部分熱量傳遞,所以銦片接觸熱阻隨溫度變化最小.

圖9 無氧銅-無氧銅樣品接觸熱阻隨界面平均溫度變化的趨勢圖

圖10 不銹鋼-不銹鋼樣品接觸熱阻隨界面平均溫度變化的趨勢圖

4.2 不同壓力下兩種界面導熱材料的接觸熱阻變化對比

圖11 為無氧銅-無氧銅樣品接觸熱阻值隨著界面平均壓力變化的趨勢圖,基本工況:下樣品溫度4.5 K.隨著界面壓力的增加,添加界面導熱材料后無氧銅-無氧銅樣品界面接觸熱阻逐漸減小.一方面,接觸界面壓力的增大導致無氧銅接觸界面層產生位移,使得晶格缺陷得以填補,提升了無氧銅和界面導熱材料之間的接觸界面中電子熱傳遞的性能,傳熱效果變好,因而上樣品與界面導熱材料的接觸熱阻RTCR1和下樣品與界面導熱材料的接觸熱阻RTCR2之和減小,總的接觸熱阻值減小.另一方面,由于導熱材料良好的延展性,當壓力增大時界面未接觸部位得到更充分填充,增加接觸面積,降低RTCR1和RTCR2.界面壓力的增加擠出多余的界面導熱材料,使得界面導熱材料的導熱熱阻RBLT減小,因此總的界面接觸熱阻隨著界面壓力的增加而減小.加熱量為10.5m W左右,無氧銅-無氧銅樣品界面平均溫度為20 K時,界面平均壓力從0.67 MPa增加到2.8 MPa,壓力增加了3.18倍,界面導熱材料為Apiezon N導熱硅脂接觸熱阻值從2.27×10-3m2·K/W減小到1.83×10-3m2·K/W,界面導熱材料為銦片接觸熱阻2.17×10-3m2·K/W減小到1.33×10-3m2·K/W.由于低溫下兩固體接觸界面收縮,增大了兩接觸界面間的間隙.銦片在低溫下延展性良好,當壓力增大時能很好地填充到兩接觸界面空隙中.而Apiezon N導熱硅脂在常溫下填充時為液狀,當溫度為深低溫即4.5 K時由于其物理特性逐漸凝固成固態(tài),延展性較差,無法很好地填充.因此在增加加載壓力的情況下,銦片能夠更好地填充到兩樣品未接觸部分的空隙中,增強界面間的傳熱效果,接觸熱阻減小幅度也更大.

圖11 無氧銅-無氧銅樣品接觸熱阻隨界面平均壓力變化的趨勢圖

4.3 表面粗糙度對接觸熱阻的影響實驗

固體材料表面形貌差異導致接觸界面的粗糙度的不同,表面粗糙度通過影響實際接觸面積,從而影響接觸熱阻的值.無氧銅-無氧銅樣品、不銹鋼-不銹鋼樣品接觸熱阻隨界面平均粗糙度變化趨勢圖如圖12所示.隨著界面平均粗糙度的增加,無氧銅-無氧銅樣品和不銹鋼-不銹鋼樣品界面接觸熱阻呈增加的趨勢,這是由于粗糙度的增加導致接觸界面間隙變大,熱流經過接觸界面時收縮劇烈傳熱效果變差,兩界面溫差變大進而導致界面接觸熱阻變大.另一方面,粗糙度的增加使得實際接觸凸點數(shù)較粗糙度小的界面的實際接觸凸點少,實際接觸面積減小,也會導致接觸熱阻的增大.溫度越低,無氧銅和不銹鋼界面接觸熱阻受粗糙度的影響越大.

圖12 不同樣品接觸熱阻隨界面平均粗糙度變化趨勢圖

如圖13所示,當界面溫度為12 K,界面壓力為0.67MPa時,粗糙度 從0.67μm增加1.8倍 到1.88μm,不銹鋼界面接觸熱阻從79.43×10-3m2·K/W增大到141.33×10-3m2·K/W,無氧銅界面接觸熱阻從12.03×10-3m2·K/W增大到54.45×10-3m2·K/W.當實驗條件一樣時,無氧銅界面接觸熱阻受表面粗糙度的影響較大,因為當粗糙度增大時,實際凸點數(shù)減小,無氧銅導熱系數(shù)較大,界面間總傳遞的熱流量幅度較大,所以接觸熱阻增大幅度較不銹鋼也較大.

圖13 不銹鋼-不銹鋼和無氧銅-無氧銅樣品接觸熱阻隨粗糙度變化的趨勢圖

4.4 半經驗計算模型

建立合適的接觸熱阻半經驗公式,有利于幫助指導工程應用和仿真計算.本研究中利用此實驗結構,開展了不同粗糙度、溫度、壓力工況下的熱阻測試實驗,基本規(guī)律與上述部分的結果一致,不再贅述,并基于實驗結果進行關聯(lián)式擬合.金屬表面接觸熱阻一般與表面粗糙度、材料硬度/強度/彈性模量呈正相關,與材料導熱系數(shù)、溫度、接觸面壓力呈負相關即:

其中,σ為粗糙度均方根值,m;λ平均熱導率,W/(m·K);P為接觸面所受壓力,N/m2;E為楊氏彈性模量,N/m2;T為接觸表面溫度,K;

因此,可以將兩金屬接觸表面接觸熱阻表達成導熱系數(shù)、表面粗糙度、接觸壓力、材料硬度/強度/彈性模量的函數(shù):

式中,C1、C2、C3、C4、C5、C6為常數(shù),為了簡化計算,可以改寫為對數(shù)形式:

本文采用最小二乘法求解系數(shù):C1=1.842910-7,C2=1.7388,C3=-0.1720,C4=-4.4834,C5=0.0395,C6=5.0914.得出4～20 K無氧銅-無氧銅界面接觸熱阻值關于表面粗糙度、材料彈性模量、材料導熱系數(shù)、溫度、接觸面壓力的半經驗公式為:

式中,RTCR為界面接觸熱阻,10-3m2·K/W;σ為表面粗糙度,μm;λ(T)為材料導熱系數(shù),W/(m·K);E(T)為材料楊氏模量,GPa;P為界面壓力,MPa;T為界面溫度,K.當工況一致時無氧銅-無氧銅樣品界面接觸熱阻隨溫度、壓力的增大而減小,隨表面粗糙度的增大而增大.將半經驗公式計算得出的無氧銅-無氧銅樣品界面接觸熱阻與實驗數(shù)據(jù)相比較,如圖14所示.從圖形可以看出,用最小二乘法建立的半經驗公式和實驗數(shù)據(jù)的變化趨勢一致且數(shù)值較吻合,半經驗公式較為可靠.

圖14 無氧銅-無氧銅樣品界面接觸熱阻半經驗公式計算值和實驗測量值相比較

根據(jù)無氧銅-無氧銅樣品界面接觸熱阻4～20 K半經驗公式,得到接觸熱阻隨界面平均溫度、粗糙度的變化曲線圖和接觸熱阻隨界面平均溫度、壓力的變化曲線圖如圖15和圖16所示.根據(jù)圖15可知,界面溫度和表面粗糙度對接觸熱阻的影響都很顯著;隨著溫度的增加和表面粗糙度的減小,界面接觸熱阻呈減小的趨勢;界面粗糙度越大,無氧銅-無氧銅樣品界面接觸熱阻受界面平均溫度的影響越大;溫度越低,無氧銅-無氧銅樣品界面接觸熱阻受表面粗糙度的影響越大.如圖16所示,隨著界面壓力的增加,無氧銅-無氧銅樣品界面接觸熱阻呈減小的趨勢,但是與界面平均溫度相比,界面平均壓力對其影響不顯著.

圖15 無氧銅-無氧銅樣品界面接觸熱阻隨界面平均溫度和粗糙度變化的曲線圖

圖16 無氧銅-無氧銅樣品界面接觸熱阻隨界面平均溫度和壓力變化的曲線圖

5 結論

通過搭建4～20 K變溫區(qū)變壓力工況接觸熱阻試驗測試臺,分別測試固體界面填充金屬銦和低溫導熱硅脂時的接觸熱阻,得到如下結論:(1)無論是否添加界面導熱材料及添加何種界面導熱材料,4～20 K低溫下固體接觸熱阻均隨著溫度升高而減小;(2)相同界面溫度、界面壓力和表面粗糙度的情況下,填充導熱系數(shù)小的Apiezon N導熱硅脂界面導熱材料的接觸熱阻值,大于導熱系數(shù)大的銦片界面導熱材料接觸熱阻值;(3)隨著界面壓力的增加,界面接觸熱阻逐漸減小,增加相同的界面壓力,添加銦片的無氧銅樣品接觸熱阻減小幅度更大.基于本研究中實驗臺測試的數(shù)據(jù)所擬合的關聯(lián)式,可以得到4～20 K接觸熱阻與平均溫度/壓力之間的變化關系.該研究為我國量子科學和空間探測的深低溫技術工程應用提供參考.