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    微波消解-電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)法測定擬黑多刺蟻中11種微量元素

    2022-09-29 03:39:28古行乾李光明曾志平施意華唐碧玉張征蓮
    中國無機分析化學 2022年5期
    關(guān)鍵詞:內(nèi)標標準溶液質(zhì)譜

    古行乾 李光明 曾志平 施意華 唐碧玉 張征蓮

    (1.中國有色桂林礦產(chǎn)地質(zhì)研究院有限公司,廣西 桂林 541004;2.中檢集團理化檢測有限公司,上海 200040)

    擬黑多刺蟻是螞蟻品種中一種食藥兩用的昆蟲,富含氨基酸、維生素、不飽和脂肪酸、生物堿和組織胺等多種生物活性物質(zhì),可用于增強人體免疫力或預防多種疾病[1-2]。近幾十年來,隨著各類活性物質(zhì)不斷被發(fā)現(xiàn)及分析定量[3-4],以擬黑多刺蟻為主體的保健食品和藥品逐步上市,在骨關(guān)節(jié)疾病、泌尿系統(tǒng)疾病、消化系統(tǒng)疾病、神經(jīng)免疫系統(tǒng)等疾病均有臨床應用[5-7]。但是螞蟻屬于依靠陸地生活的動物,其體內(nèi)微量元素的含量,特別是重金屬含量受到生存環(huán)境的影響[8],因此,準確定量分析擬黑多刺蟻體內(nèi)微量元素的含量,對其制品的應用有重要意義。

    電感耦合等離子體質(zhì)譜儀是目前應用廣泛的元素分析儀器之一,相對于分光光度計、原子吸收光譜儀和電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀,其具有線性范圍廣、檢出限低、靈敏度高、多元素同時檢測等諸多優(yōu)點,已廣泛應用于地質(zhì)礦產(chǎn)、冶金冶煉、環(huán)境監(jiān)測、農(nóng)產(chǎn)品檢測、食品醫(yī)藥和功能材料等領(lǐng)域的分析檢測[9-14]。本實驗采用微波消解法,以HNO3-H2O2混合酸為消解體系進行樣品前處理,在KED模式下以Rh為內(nèi)標測定Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Se、Sr和Cd,以Re為內(nèi)標測定Hg和Pb,建立了電感耦合等離子體質(zhì)譜法測定擬黑多刺蟻中11種微量元素的方法。

    1 實驗部分

    1.1 儀器與試劑

    iCAP RQ型電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS,美國賽默飛世爾科技有限公司),MASTER 40型微波消解儀(上海新儀微波化學科技有限公司),ECH-20型控溫加熱板(上海新儀微波化學科技有限公司),F(xiàn)A1004型萬分之一電子天平(上海舜宇恒平科學儀器有限公司),艾柯Exceed系列超純水機(成都唐氏康寧科技發(fā)展有限公司)。

    鉻、錳、鎳、銅、鋅、砷、硒、鍶、鎘、汞、鉛和金單元素標準溶液(1 000 μg/mL,國家有色金屬及電子材料分析測試中心),ICP-MS交叉校正專用溶液(美國賽默飛世爾科技有限公司),硝酸、過氧化氫均為電子級,實驗用水為超純水(電阻率>18.25 MΩ·cm)。

    ICP-MS調(diào)諧液(美國賽默飛世爾科技有限公司):含Be、Li、Co、In、U的質(zhì)量濃度均為1.00 μg/L,以2% HNO3(V/V)為介質(zhì)。

    1.2 儀器工作條件

    電感耦合等離子體質(zhì)譜儀點火并開啟高純He氣流吹掃碰撞反應池,經(jīng)30 min穩(wěn)定后,使用調(diào)諧液進行儀器工作條件優(yōu)化。優(yōu)化后的儀器工作條件為:射頻功率1 550 W,采樣深度6.0 mm,等離子氣流量14.0 L/min,輔助氣流量0.80 L/min,載氣流量1.020 L/min,He流量4.83 mL/min,蠕動泵速40 r/min,氧化物產(chǎn)率(140Ce16O+/140Ce+)<0.2%,掃描方式為跳峰,3點測量,積分時間15 s。

    1.3 混合標準溶液系列

    將Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Se、Sr、Cd、Hg和Pb單元素標準溶液用8% HNO3(V/V)逐級稀釋,以2 mg/L Au為Hg保護劑,配制成混合標準溶液系列,各元素質(zhì)量濃度見表1。

    表1 混合標準溶液系列Table 1 Mixed standard solution series /(μg·L-1)

    1.4 實驗方法

    稱取0.25 g樣品(精確至0.000 1 g),置于微波消解罐中,加入4 mL硝酸,搖勻后放置在控溫電熱板上,100 ℃預消解30 min,取下稍冷,再加入2 mL硝酸和1 mL過氧化氫,蓋好密封蓋后,按照微波消解程序消解(見表2)。消解完成后取出消解罐,放置在控溫加熱板上,于95 ℃加熱,待棕黃色煙冒盡后取下冷卻,將消解液轉(zhuǎn)移至25 mL比色管中,用超純水定容至刻度,搖勻后待測。隨同實驗做雙份空白實驗。

    表2 微波消解程序Table 2 Procedure of microwave digestion

    2 結(jié)果與討論

    2.1 樣品前處理方式的選擇

    食品和藥品的樣品前處理方式主要有干灰化法、敞開濕法消解、高壓密閉消解法和微波消解法。干灰化法的操作步驟繁瑣、耗時長,碳化灰化的灼燒過程會出現(xiàn)樣品飛濺,高溫灰化過程會造成As、Hg等元素的損失;敞開濕法消解的試劑消耗量大,空白值高;高壓密閉消解法是在密閉系統(tǒng)中進行樣品消解,具有試劑消耗量小、空白值低的優(yōu)點,但消解流程耗時長;微波消解法也是一個密閉消解系統(tǒng),消解時間短、試劑用量少、空白值低,所檢測的元素也不易損失,準確性好。螞蟻樣品中油脂、蛋白質(zhì)等有機物含量高,以HNO3-H2O2為消解體系,當樣品為0.25 g時,加入4 mL HNO3預消解樣品,再補加2 mL HNO3和1 mL H2O2進行微波消解,樣品消解完全,消解液無色透明清亮,無殘余物及沉淀。因此,實驗選擇微波消解法為樣品前處理方法,HNO3-H2O2為消解體系。

    2.2 趕酸溫度及時間的選擇

    待測元素Pb是易受環(huán)境因素影響的元素,實驗流程長會導致Pb的空白值顯著變高;待測元素Hg是易揮發(fā)元素,趕酸溫度過高會造成Hg的損失,導致測定值偏低。實驗設計了趕酸溫度與趕酸時間的正交實驗,流程空白與擬黑多刺蟻樣品經(jīng)微波消解后,分別在不同的溫度及時間條件下進行趕酸實驗,并分別測定空白溶液中的Pb和樣品消解液中的Hg,正交實驗條件見表3,實驗結(jié)果見圖1。實驗結(jié)果表明,當趕酸溫度為95 ℃,趕酸時間為40 min時,空白溶液中Pb及樣品消解液中Hg的測定值處于最佳狀態(tài)。

    表3 正交實驗條件Table 3 Orthogonal test conditions

    圖1 趕酸溫度及時間對Hg、Pb測定結(jié)果的影響Figure 1 Influence of acid driving temperature and time on the determination results of Hg and Pb.

    2.3 干擾與消除

    ICP-MS測定過程的干擾分為質(zhì)譜干擾和非質(zhì)譜干擾兩類。質(zhì)譜干擾主要來源于由同質(zhì)異位素、金屬氧化物離子、雙電荷原子離子以及多原子離子產(chǎn)生的質(zhì)量數(shù)重疊干擾,通常可以采取選用不同的元素同位素、使用碰撞/反應模式(如KED模式)、采用數(shù)學校正等方法消除此類干擾。待測元素受到的質(zhì)譜干擾主要有:52Cr+受到40Ar12C+、40Ca12C+的干擾,75As+受到40Ar35Cl+的干擾,80Se+受到40Ar40Ar+的干擾。實驗結(jié)果表明在KED模式下,儀器的背景干擾遠低于常規(guī)模式,可以達到消除質(zhì)譜干擾的目的。同時,全流程實驗結(jié)果表明KED模式下,52Cr和75As受到的質(zhì)譜干擾基本得到消除;但80Se即使在KED模式下,仍受到質(zhì)譜干擾的影響,因此選用Se的第二豐度同位素78Se為目標同位素。非質(zhì)譜干擾主要是基體效應和儀器漂移,可以通過采用內(nèi)標法來校正。根據(jù)同位素豐度高、干擾因素少的原則選擇待測元素同位素,同時以電離度相似、質(zhì)量數(shù)接近為內(nèi)標選擇條件,本實驗在KED模式下以103Rh為內(nèi)標測定52Cr、55Mn、60Ni、63Cu、66Zn、75As、78Se、88Sr和111Cd,以185Re為內(nèi)標測定202Hg和208Pb。

    2.4 校準曲線、方法檢出限與方法定量限

    在優(yōu)化后的儀器工作條件下,用ICP-MS對配制的11種元素混合標準溶液系列進行測定,并繪制校準曲線;按照實驗方法處理全流程空白溶液并連續(xù)測定11次,同時根據(jù)試樣稀釋因子,計算各元素的標準偏差(S),以3S對應的質(zhì)量濃度為各元素的方法檢出限(LOD),并以3倍的LOD為方法定量限(LOQ)。各元素的標準曲線相關(guān)系數(shù)、方法檢出限和方法定量限見表4。

    表4 曲線相關(guān)系數(shù)、方法檢出限和方法定量限Table 4 Curve correlation coefficient,limit of detection and limit of quantitation

    2.5 精密度實驗

    按照實驗方法,對同一擬黑多刺蟻樣品進行9次獨立溶樣,用ICP-MS測定各元素的含量,進行方法精密度實驗,測定結(jié)果和相對標準偏差(RSD)見表5。實驗結(jié)果表明,各元素的相對標準偏差為1.2%~5.5%。

    表5 方法精密度結(jié)果Table 5 Results of method precision(n=9)

    2.6 準確度實驗

    2.6.1 擬黑多刺蟻樣品加標回收實驗

    稱取同一擬黑多刺蟻樣品各三份,分別按表6中的加標量加入待測元素標準溶液,按照實驗方法溶樣,進行全流程加標回收實驗。以精密度實驗中的平均值為樣品含量值,計算各元素的加標回收率,結(jié)果見表6。實驗結(jié)果表明,各元素的加標回收率在91.2%~107%。

    表6 加標回收實驗結(jié)果Table 6 Results of recovery experiments

    2.6.2 標準物質(zhì)的測定

    因無市售的螞蟻成分分析標準物質(zhì),采用人發(fā)粉成分分析標準物質(zhì)(GBW07601)和柑橘葉成分分析標準物質(zhì)(GBW10020)進行全流程實驗,結(jié)果見表7。實驗結(jié)果表明,兩種標準物質(zhì)中11種待測元素的測定結(jié)果均在標準值允許差范圍內(nèi)。

    表7 標準物質(zhì)測定結(jié)果Table 7 Determination results of reference materials /(mg·kg-1)

    2.7 實驗室比對實驗

    在不同的時間,由實驗室A和實驗室B分別稱取同一產(chǎn)地擬黑多刺蟻樣品,按實驗方案溶樣后,用ICP-MS測定各待測元素的含量,進行實驗室間比對實驗,測定結(jié)果見表8。實驗結(jié)果表明,實驗室間比對實驗的相對偏差在-3.15%~2.74%。

    表8 實驗室間比對實驗結(jié)果Table 8 Results of comparative tests in different laboratories

    2.8 不同產(chǎn)地螞蟻樣品分析

    分別選取大興安嶺、吉林長白山、廣西橫縣、廣西桂林、云南保山和云南文山等六個地區(qū)的擬黑多刺蟻樣品,按實驗方法進行分析測定,結(jié)果見表9。實驗結(jié)果表明,不同產(chǎn)地的擬黑多刺蟻中微量元素含量差異較大,有益元素Mn、Zn、Sr在東北地區(qū)(大興安嶺和吉林長白山)樣品中含量最高,同時該地區(qū)樣品中重金屬元素Cr和Pb的含量最高,西南地區(qū)樣品中As和Se兩種元素含量均高于東北地區(qū)的樣品。

    表9 不同產(chǎn)地擬黑多刺蟻的測定結(jié)果Table 9 Determination results of Polyrhachis vicina from different habitats /(mg·kg-1)

    3 結(jié)論

    采用ICP-MS測定擬黑多刺蟻中11種微量元素含量,在KED模式下分別以Rh和Re為內(nèi)標,曲線線性、精密度和加標回收率都符合數(shù)據(jù)質(zhì)量控制要求,實驗室間比對實驗數(shù)據(jù)顯示無較大差異,測定結(jié)果穩(wěn)定可靠,能滿足擬黑多刺蟻實際樣品中Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Se、Sr、Cd、Hg和Pb含量的分析檢測要求。

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