基于OMI的汾渭平原對流層NO2長期變化趨勢

陳 玲,閆世明,倪成誠,朱凌云*,肖 輝,王 雁,汪文雅,賀潔穎,郭 偉

基于OMI的汾渭平原對流層NO2長期變化趨勢

陳 玲1,2,閆世明1,2,倪成誠3,朱凌云1,2*,肖 輝4,5,王 雁1,汪文雅1,賀潔穎1,郭 偉1

(1.山西省氣象科學(xué)研究所,山西 太原 030002；2.中國氣象局五臺山云物理野外科學(xué)試驗(yàn)基地,山西 太原 030002；3.成都市人工影響天氣中心,四川 成都 611100；4.中國科學(xué)院大氣物理研究所云降水物理與強(qiáng)風(fēng)暴重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100029；5.中國科學(xué)院大學(xué)地球與行星學(xué)院,北京 100049)

利用2007～2020年臭氧檢測儀(OMI)OMNO2d對流層NO2垂直柱濃度(TVCD)數(shù)據(jù)、歐盟基本氣候變量質(zhì)量保證計(jì)劃(QA4ECV)基于衛(wèi)星觀測約束下的NO日排放估算數(shù)據(jù)(DECSO)、大氣紅外探測儀(AIRS)臭氧(O3)垂直廓線AIRS2SUP數(shù)據(jù),研究了汾渭平原NO2TVCD長期變化趨勢及其對NO排放變化的響應(yīng),以及二者變化對于對流層中下層O3的影響.結(jié)果表明,汾渭平原NO2TVCD于2012年達(dá)峰,峰值為(9.8±4.6)′1015molec/cm2,2013年后基本呈現(xiàn)逐年下降趨勢;NO2TVCD冬季最高,夏季最低,冬季均值約為夏季3.6倍;NO2TVCD并非隨NO人為源減排單調(diào)下降,夏季NO2TVCD低百分位上升;NO2TVCD 變率為(-1.5±0.6)% /a,低于NO排放降幅的1/3,可能與人為NO大量減排的背景下,對流層NO自然源的貢獻(xiàn)大且相對貢獻(xiàn)不斷上升有關(guān);對流層中下層O3變率僅為(-0.2±0.2)% /a,近地層O3變率為(0.8±0.1)% /a,汾渭平原對流層O3生成基本處于VOCs控制區(qū)或者VOCs-NO過渡區(qū),減排NO無法降低對流層O3;汾渭平原NO減排可有效降低城市高排放區(qū)NO2,鄉(xiāng)村地區(qū)受NO自然源影響較大,人為減排收效不明顯.

汾渭平原；OMI；對流層；NO2；污染特征

氮氧化物(NO,NO=NO2+NO)人為排放對氣候的影響至今尚未完全認(rèn)清[1],一方面NO的排放導(dǎo)致對流層O3含量上升,造成大氣增溫[2-3];另一方面,導(dǎo)致甲烷含量下降,產(chǎn)生大氣冷卻效應(yīng)[4].NO的人為源中化石燃料燃燒約占75%,其余主要來自農(nóng)業(yè)和生物質(zhì)燃燒[5].燃燒直接排放的NO中絕大部分為NO,NO在大氣中迅速被(如O3、過氧自由基HO2、RO2等)氧化為NO2[6].NO2在大氣中生命期很短,通常小于1d,夏季在邊界層中僅為1.8～7.5h[7],不會遠(yuǎn)距離傳輸,故局地NO2濃度能夠很好地表征NO排放強(qiáng)度[8-9].同時(shí)局地NO2濃度易受氣象條件如氣溫、輻射、降水等的影響[10].長期暴露于過量的NO2環(huán)境中,會對生物體及人體健康尤其是呼吸系統(tǒng)產(chǎn)生危害[11-12].NO2是我國近地面大氣監(jiān)測的6種主要大氣污染物之一,是衡量大氣污染程度的重要參數(shù).

衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)具有時(shí)間序列長、覆蓋范圍廣、整層大氣探測等優(yōu)點(diǎn),國外衛(wèi)星載荷SCIAMACHY/ ENVISAT,GOME/ERS-2,GOME-2/MetopA/B,OMI/ Aura,TROPOMI/Sentinel-5P等已被廣泛應(yīng)用于全球NO2監(jiān)測[13-14]、NO排放評估[8,10,15]、“自上而下” NO排放源清單反演[16]及數(shù)值預(yù)報(bào)改進(jìn)[9]中,國內(nèi)“高分五號”(GF-5)上搭載的痕量氣體差分吸收光譜儀(EMI)也已初步具備監(jiān)測全球NO2的能力[17].研究表明,對流層NO2垂直柱濃度(TVCD)高值區(qū)主要位于工業(yè)化程度高、人口密集的城市及海洋船舶航線上,過去20年,西方國家對流層NO2普遍下降超30%[18],我國近10年來采取了嚴(yán)格的減排措施,NO2TVCD有所下降[19],但仍是全球高值區(qū)[18],成為NO2研究的熱點(diǎn)區(qū)域.

我國NO2TVCD高值區(qū)主要分布于經(jīng)濟(jì)人口快速增長的華北平原和長江三角洲城市群[20],基本以“胡線”[21](胡煥庸線)為界,東高西低[18,22],西部也有烏魯木齊等分散高值區(qū)[23].NO2TVCD總體表現(xiàn)為冬季高夏季低,城市大于郊區(qū)和農(nóng)村,但因東西部NO排放源差異,自然源排放為主的西部局地秋冬季小于春夏季[24-27].

汾渭平原包括黃河流域汾河平原和渭河平原在內(nèi)3省(陜西、山西、河南)11城2區(qū),其O3和大氣顆粒物濃度水平居全國高值[28-31],是我國大氣污染防治重點(diǎn)區(qū)域之一,NO2作為污染性氣體及O3、大氣顆粒物的主要前體物,針對該區(qū)域的相關(guān)研究很有必要.因此,本研究運(yùn)用衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù),研究汾渭平原NO2TVCD長期變化趨勢及其對NO排放變化的響應(yīng),以期為該區(qū)域大氣污染治理提供科學(xué)參考.

1 數(shù)據(jù)與方法

臭氧檢測儀(OMI)搭載在美國國家航空航天局(NASA)Aura衛(wèi)星上,于2004年發(fā)射.汾渭平原過境時(shí)間約為北京時(shí)13:00前后,掃描幅寬2600km,光譜分辨率約0.5nm,星下點(diǎn)分辨率14km×24km,NO2觀測波段為可見光波段405～465nm[32].選用NASA OMI OMNO2d 0.25°×0.25°格點(diǎn)產(chǎn)品(下載地址https://disc.sci.gsfc.nasa.gov/),該產(chǎn)品基于經(jīng)過大量驗(yàn)證的OMNO2version3.0插值得到,NO2TVCD不確定性為低于地面觀測值15%～30%[1,33].OMNO2d數(shù)據(jù)經(jīng)過如下質(zhì)量控制篩選:太陽天頂角<85°,云量<30%,同時(shí)剔除了行異常數(shù)據(jù)[34].

本研究選用的NO排放數(shù)據(jù)為歐盟基本氣候變量質(zhì)量保證計(jì)劃(QA4ECV)基于衛(wèi)星觀測約束下的日排放估算(DECSO)數(shù)據(jù)(數(shù)據(jù)下載:https://www. temis.nl/emissions/region_asia/datapage.php).DECSO是基于擴(kuò)展卡爾曼濾波更新日尺度NO排放的快速反演模型算法,結(jié)合了歐拉區(qū)域離線大氣傳輸模型CTM CHIMERE和衛(wèi)星反演的NO2TVCD,版本為V5.1qa(2007～2018年)和V5.2(2019～2020年),包含自然源和人為源,已具備反演難度較高的海上航船NO排放的能力[35-36],可以用于陸地NO排放的估計(jì).

此外,NO2作為O3的重要前體物,為研究NO2TVCD及NO排放變化對O3的影響,考慮到OMI O3垂直廓線分辨率較低,500hPa以下僅1層數(shù)據(jù),而NO人為排放主要影響對流層中下層O3,本研究用到了垂直方向上分辨率更高的大氣紅外探測儀(AIRS)O3廓線數(shù)據(jù).AIRS搭載于NASA Aqua衛(wèi)星上,對O3的探測主要為9.6μm波長附近共26個波長通道的紅外波段[37],數(shù)據(jù)版本為NASA AIRS2SUP 7.0,經(jīng)質(zhì)量控制篩選[38-39].

OMNO2d數(shù)據(jù)下發(fā)起始日期為2004年10月1日,因選用的NO排放數(shù)據(jù)起始于2007年,所以本研究時(shí)段為2007～2020年.其中2020年NO排放數(shù)據(jù)只有1～4月共119d,本文僅在多年長時(shí)間序列分析以及格點(diǎn)均值分布中用到2020年NO排放數(shù)據(jù),而討論NO2TVCD對NO排放的響應(yīng)時(shí)缺失數(shù)據(jù)影響較大,分析截至2019年.為評估對流層NO2變化趨勢對NO人為源減排的響應(yīng),文中以2013年“大氣國十條”發(fā)布和2018年“打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)”更加嚴(yán)格的減排舉措實(shí)施時(shí)間為節(jié)點(diǎn),將研究劃分為3個時(shí)段:時(shí)段1(2007～2013年)、時(shí)段2(2013～2018年)、時(shí)段3(2018～2020年).

2 結(jié)果與討論

2.1 NO2TVCD 年變化

由圖1可看出,3個時(shí)段汾渭平原NO2TVCD呈明顯減小的趨勢,2007～2013年NO2TVCD介于1.4×1015～20.2×1015molec/cm2之間,2013～2018年介于1.5×1015～15.8×1015molec/cm2,2018～2020年介于1.5×1015～14.5×1015molec/cm2.2013年前NO2TVCD高值區(qū)主要位于洛陽,其次為晉中,臨汾和西安NO2TVCD也較高.2013年后洛陽NO2TVCD明顯下降,2018年后高值主要分布于太原周邊的晉中-呂梁交界一帶,洛陽、臨汾和西安的NO2TVCD僅略高于周邊區(qū)域.NO2TVCD高值分布與人口快速增長、工業(yè)高速發(fā)展的區(qū)域相對應(yīng),汾渭平原山西區(qū)域NO2TVCD高于陜西和河南區(qū)域,山西作為全國重要能源基地,煤炭開采、火力發(fā)電等導(dǎo)致NO排放較高.

圖1 汾渭平原2007～2013年(a)、2013～2018年(b)、2018～2020年(c) NO2TVCD均值分布

NO人為源占全球總排放的70%以上,化石燃料燃燒約占人為源75%[5],主要來自工業(yè)生產(chǎn)、火力發(fā)電、采暖燃煤和機(jī)動車尾氣排放[40].根據(jù)MEIC清單(http://meicmodel.org/),2013年前我國工業(yè)源占NO人為源39%,火力發(fā)電32%,機(jī)動車排放25%,如果不采取減排措施,NO2濃度將至少比目前高出25%[41].2013年后,在全國及區(qū)域大氣污染治理舉措下,通過低氮燃燒(LNBs)、選擇性非催化還原(SNCR)、選擇性催化還原(SCR)和化學(xué)吸收等脫硝技術(shù),大力削減燃煤電廠、鋼鐵等行業(yè)的NO排放,同時(shí)推行煤改氣、治理散煤燃燒、提升機(jī)動車尾氣排放標(biāo)準(zhǔn)等降低NO人為源排放.2015年后單位化石燃料NO排放迅速下降,但汽車尾氣排放的相對貢獻(xiàn)上升[41].2020年疊加新冠疫情影響,NO人為排放進(jìn)一步削減,汾渭平原春節(jié)期間NO排放環(huán)比下降至少30%[42].

如圖2所示,2007年NO2TVCD為(7.8±3.9)× 1015molec/cm2,波動上升至2012年達(dá)峰,峰值為(9.8±4.6)×1015molec/cm2,2013年后基本呈逐年下降趨勢,僅2018年略微回升,2020年汾渭平原NO2TVCD較峰值下降37.0%.目前,汾渭平原NO2TVCD高于全國平均水平,低于京津冀和長江三角洲地區(qū)[18,22].

圖2 2007～2020年汾渭平原區(qū)域年均NO2TVCD時(shí)間序列

陰影部分為年均NO2TVCD標(biāo)準(zhǔn)偏差

如圖3所示,2007～2020年,汾渭平原NO2TVCD變率介于-0.8×1015～0.02×1015molec/(cm2·a)之間,大部分區(qū)域NO2TVCD下降,且基本通過顯著性檢驗(yàn),其中洛陽NO2TVCD降幅最大,晉中、西安、三門峽、運(yùn)城、渭南降幅超過0.3×1015molec/(cm2·a),臨汾、咸陽和寶雞城區(qū)降幅為0.2×1015molec/(cm2·a)左右;上升區(qū)主要位于寶雞南部,其它上升區(qū)未通過顯著性檢驗(yàn).

圖3 汾渭平原2007～2020年NO2TVCD線性變化趨勢

“+”代表通過雙側(cè)0.05顯著性檢驗(yàn)

2.2 NO2TVCD 季節(jié)變化

NO2受排放源、氣象條件等影響很大[8,10],各季分布差異顯著.如圖4所示,從季節(jié)分布看,汾渭平原NO2TVCD冬季最高,秋季略高于春季,夏季最低;3個時(shí)段各季均值由高到低分別為:13.0×1015,7.4× 1015,6.3×1015,3.6×1015molec/cm2,冬季NO2TVCD約為夏季3.6倍,各季高值區(qū)與年均高值區(qū)對應(yīng).汾渭平原作為北方典型地區(qū),11月至翌年3月為采暖季,污染較為嚴(yán)重,究其原因:一是采暖季化石燃料燃燒排放大量NO;二是秋冬季多靜穩(wěn)天氣,大氣穩(wěn)定度較高,大氣邊界層較低,易形成逆溫層,加之汾渭平原城市周邊多山脈阻擋,不利于局地大量排放的NO擴(kuò)散,同時(shí)太陽紫外輻射弱,氣溫較低,不利于NO2光化學(xué)反應(yīng)消耗[24,43];三是秋冬季NO2生命期高于夏季,且污染區(qū)域中NO2TVCD越高NO2生命期趨于更長(盡管相關(guān)性較弱,2=0.22)[7],因此秋冬季尤其是冬季NO2TVCD較高.春季風(fēng)速較大,大氣擴(kuò)散能力較強(qiáng),NO2TVCD低于秋季.夏季NO自然源排放增加,閃電頻率遠(yuǎn)高于其他季節(jié)[44],土壤排放也隨溫度上升而增加[45].在我國西部的偏遠(yuǎn)地區(qū)和鄉(xiāng)村,NO排放以自然源為主,NO2TVCD夏季最高[13],而汾渭平原盡管夏季NO自然源排放增加,但隨人為源排放的大幅下降,NO2TVCD顯著下降,可見該區(qū)域NO排放以人為源為主.同時(shí)夏季降水對NO2的濕清除作用強(qiáng),NO2光化學(xué)反應(yīng)消耗亦強(qiáng),因而NO2TVCD低.此外,城市間產(chǎn)業(yè)布局的不同也會影響NO2的生命期從而導(dǎo)致NO2TVCD的分布差異,發(fā)電廠排放的NO2生命期略短于城市一般排放,不確定性約60%[7].

圖4 汾渭平原2007～2013年(a)、2013～2018年(b)、2018～2020年(c) NO2TVCD季節(jié)分布

從季節(jié)變化看,3個時(shí)段不同季節(jié)NO2TVCD表現(xiàn)出一致的下降趨勢,降幅冬季>春季>夏季>秋季,各季均值2018～2020年分別較2007～2013年下降13.8%、13.0%、11.0%和8.0%.冬季峰值濃度2007～ 2013年達(dá)到34.1×1015molec/cm2,2018～2020年降至25.6×1015molec/cm2.值得注意的是,雖然汾渭平原NO2TVCD均值趨勢是下降的,但部分季節(jié)低值在上升.由圖5可知,相對2007～2013年,2013～2018年和2018～2020年NO2TVCD第90、75、50百分位均持續(xù)下降,2個時(shí)段各季各百分位降幅均值超15.0%.而NO2TVCD第25和10百分位,2個時(shí)段各季各百分位降幅均值僅5.7%,遠(yuǎn)低于第50百分位及以上.尤其需要指出的是,2013～2018年夏季NO2TVCD第25百分位較2007～2013年上升0.9%,2013～2018年、2018～2020年夏季NO2TVCD第10百分位較2007～2013年分別上升14.4%和4.2%,即2013年后夏季NO2TVCD第10百分位數(shù)明顯上升,即使2018年后有所下降,但仍高于2007～2013年平均水平.對流層NO2高值受人為活動影響顯著[18],其低值基本可以排除人為活動的影響,一定程度上可以反映NO2背景濃度的變化趨勢,因而2013年后人為減排舉措下,夏季NO2TVCD低值反而上升,可能與2013年后對流層NO自然源排放上升有關(guān),但還需進(jìn)一步證實(shí).

圖5 汾渭平原2013～2018年、2018～2020年相對2007～2013年NO2TVCD第90、75、50、25、10百分位均值季節(jié)變率

2.3 NO2TVCD 逐月變化

如圖6所示,汾渭平原NO2TVCD最高值基本出現(xiàn)于1月和12月,最低值為7月和8月.NO2TVCD緯向存在3個高值中心,分別為晉中-呂梁一帶、臨汾、洛陽-西安一帶,其中晉中-呂梁一帶NO2TVCD相對較高,洛陽-西安一帶NO2TVCD明顯低于另兩個高值中心.2013年后汾渭平原NO2TVCD顯著下降,但與2.2節(jié)結(jié)論一致,下降趨勢隨NO人為減排的推進(jìn)并非線性變化,部分時(shí)段NO2TVCD有所反彈,其中2016年12月、2020年1月晉中-呂梁一帶,2018年1月臨汾地區(qū),以及汾渭平原2017年夏季、2019年上半年NO2TVCD較上年或過去幾年同期顯著上升.NO2TVCD的變化除受NO人為排放的影響外,也與NO自然源排放變化有關(guān).此外,氣象條件對于NO2TVCD逐月分布亦有影響,具體如2.2節(jié)所述,減排進(jìn)程中NO2TVCD明顯上升的時(shí)段可能與相對歷年不利的氣象條件有關(guān),如受大氣靜穩(wěn)度、氣溫、降水、冷鋒等天氣系統(tǒng)的影響[20].總體而言,對于NO2TVCD多年變化趨勢的影響,NO排放變化是主因[14,40],氣象條件變化的影響相對較小[13,20,41].

綜上,NO2TVCD并非隨NO人為源削減單調(diào)下降.

圖6 汾渭平原2007～2020年NO2TVCD逐月緯向分布

2.4 NO2TVCD與NOx排放、對流層中下層O3的響應(yīng)關(guān)系

由圖7可知,城市NO排放遠(yuǎn)高于郊區(qū)和鄉(xiāng)村(下文統(tǒng)稱“鄉(xiāng)村”),2007～2013年,NO排放最高格點(diǎn)位于西安城區(qū),達(dá)到13.1×1015molec/(cm2·h),汾渭平原NO排放均值為0.9×1015molec/(cm2·h); 2013～ 2018年NO排放最高格點(diǎn)仍位于西安,降幅44.4%,區(qū)域NO排放均值與階段1持平,即2013～2018年NO人為源減排主要為高值削減;2018～2020年汾渭平原NO排放區(qū)域均值較階段2顯著下降,降幅37.8%,排放最高格點(diǎn)位于晉中-呂梁交界.總體而言,汾渭平原NO人為源減排經(jīng)歷了從城市削峰到區(qū)域全面下降的過程.

圖7 汾渭平原2007～2013年(a)、2013～2018年(b)、2018～2020年(c) NOx排放分布

大力削減NO排放,降低NO2濃度的同時(shí),另一個重要目的是為了降低對流層O3濃度[46].因汾渭平原11個城市海拔高度不同,導(dǎo)致11個城市AIRS O3垂直廓線最低層即近地層高度的差異,本研究以汾渭平原絕大部分城市都能探測到的最低層第92層(904.9hPa,0代表頂層)為近地層,第75～92層(515.7～904.9hPa,即500hPa以下)各層O3體積混合比之和代表對流層中下層O3水平;各城市O3垂直廓線范圍取該城市代表經(jīng)緯度±0.1°,此范圍內(nèi)包含城市和鄉(xiāng)村,可以代表該城市O3總體水平.

由圖8可知,2007～2020年汾渭平原NO2TVCD變率為(-1.5±0.6)%/a,NO變率為(-4.8±1.1)%/a,NO2TVCD降幅低于NO排放降幅的1/3.2018年前NO2TVCD與NO排放變化趨勢相對吻合,但2018～2019年(因2020年NO排放數(shù)據(jù)不全,分時(shí)段分析時(shí)不考慮)NO變率為(-16.6±7.0)%/a,NO2TVCD變率僅為(-0.3±4.1)%/a,尤其是2018年NO持續(xù)下降時(shí)NO2TVCD反而上升,與前文2.2和2.3節(jié)結(jié)論一致.

與此對應(yīng),2007～2020年汾渭平原對流層中下層O3變率為(-0.2±0.2)%/a,僅為NO2TVCD降幅的1/7,其變化趨勢與NO2及NO排放差異亦較大.而近地層O3變率為(0.8±0.1)%/a,不降反升.對流層O3光化學(xué)生成量和生成速率主要受NO、揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)的體積分?jǐn)?shù)及它們比值VOCs/NO的影響[6,46-47],該比值可反映O3生成對NO或VOCs敏感,當(dāng)O3生成處于VOCs敏感區(qū)時(shí),降低NO反而會使O3上升[48].因此汾渭平原O3隨NO變化很小,部分時(shí)段甚至隨NO降低而升高,說明汾渭平原對流層O3生成基本處于VOCs控制區(qū)或者VOCs～NO過渡區(qū),這與Wang等[30]和張鴻宇等[49]結(jié)論一致.

汾渭平原NO2TVCD降幅遠(yuǎn)低于NO減排幅度,部分時(shí)段甚至不降反升.一方面,從NO2TVCD的反演來看,由于大氣散射,衛(wèi)星對于自由對流層NO2的探測靈敏度遠(yuǎn)高于邊界層,從地表至自由對流層,大氣散射權(quán)重平均增加了4倍[32],反演中引入對流層大氣質(zhì)量因子(AMF)糾正該影響,對于大陸源區(qū),因NO2先驗(yàn)廓線、地表反照率、氣溶膠和云參數(shù)的不確定性導(dǎo)致AMF成為NO2TVCD反演的主要誤差[50-51].另一方面,從本文運(yùn)用的NO排放估算清單來看,DECSO中的化學(xué)傳輸模型CHIMERE垂直方向共8層至500hPa,為了使其模擬結(jié)果與OMI反演結(jié)果可比,利用全球化學(xué)傳輸模式TM5模擬出的2003～2008年平均柱濃度將CHIMERE垂直方向延伸至對流層頂[35,52],一定程度影響NO排放估算的不確定性.因此,NO2TVCD反演和NO排放估算自身的不確定性,是影響二者變化趨勢差異的原因之一.

圖8 汾渭平原2007～2020年NO2TVCD、NOx排放、對流層中下層O3(500hPa以下)、近地層O3相對2007年的變化趨勢

對應(yīng)數(shù)值為各物理量年變率(均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差)

此外,Silvern等[53]利用GEOS-Chem模式研究了2005～2017年美國NO人為源排放持續(xù)下降,而OMI NO2TVCD的變化在2009年后卻趨于平緩的問題,結(jié)果表明隨著NO人為源減排,NO自然源對NO2TVCD的相對貢獻(xiàn)不斷上升,導(dǎo)致NO2TVCD與NO人為源減排變化趨勢不一致;NO自然源的影響在鄉(xiāng)村夏季最大(夏季閃電和土壤排放大量NO),城市冬季最小;研究還指出,自由對流層NO背景值對NO2TVCD的貢獻(xiàn)在人為源為主的地區(qū)影響較小,但在人為源大幅減排、以自然源為主的地區(qū)貢獻(xiàn)較大.

汾渭平原NO2TVCD高于全國均值,屬于NO人為源排放高值區(qū),2.2節(jié)中也指出2013年后NO人為源削減但夏季NO2TVCD低百分位卻上升,可能與對流層NO自然源的上升有關(guān),為了驗(yàn)證這一猜想,本文進(jìn)一步用Silvern等[53]的方法區(qū)分出自然源的相對貢獻(xiàn).以每年NO排放最高的10%格點(diǎn)代表該年的城市排放,其余90%格點(diǎn)代表鄉(xiāng)村排放(計(jì)算驗(yàn)證顯示NO排放第90百分位明顯高于第85百分位,因此可以代表顯著的高排放區(qū)域,即城市排放水平),同時(shí)將對應(yīng)的夏季和冬季NO排放分別計(jì)算.因缺少2020年夏季NO排放數(shù)據(jù),此處只分析2007～2019年.

圖9 汾渭平原2007～2019年城市和鄉(xiāng)村、夏季和冬季的NO2TVCD、NOx排放相對2007年的變化趨勢

由圖9可以看出,2007～2019年冬季NO2TVCD與NO排放變化趨勢的一致性明顯優(yōu)于夏季,而冬季以人為源排放為主,說明汾渭平原夏季受不確定性較強(qiáng)的NO自然源影響更大.城市NO2TVCD變率與NO排放變率遠(yuǎn)比郊區(qū)接近,尤其是城市冬季,NO減排可以很好地體現(xiàn)于NO2TVCD的下降,城市夏季二者變率也較接近,只是NO排放變率的均值略小而標(biāo)準(zhǔn)偏差較大,但NO2TVCD仍處于NO變化范圍內(nèi).NO2TVCD變率與NO排放變率間的差異,在城市冬季最小,鄉(xiāng)村夏季最大,與Silvern等[53]基于OMI反演值和GEOS-Chem模擬值間差異的結(jié)論類似,說明汾渭平原NO2TVCD降幅遠(yuǎn)小于NO減排幅度,很大程度上可能與人為NO大量減排的背景下,對流層NO自然源的貢獻(xiàn)大且相對貢獻(xiàn)在不斷上升有關(guān),但Silvern等[53]的結(jié)論有該國基于飛機(jī)觀測的自由對流層NO2背景值及模式敏感性試驗(yàn)佐證,本文還需進(jìn)一步加深對汾渭平原自由對流層NO的認(rèn)知才可作確定性結(jié)論.可以肯定的是,汾渭平原城市高排放區(qū)NO2TVCD與NO排放的趨勢及變率高度接近,而鄉(xiāng)村差異較大,說明在汾渭平原城市高排放區(qū)進(jìn)行NO減排對于降低NO2有重要作用,而鄉(xiāng)村地區(qū)受NO自然源影響較大,人為減排收效不明顯.

3 結(jié)論

3.1 汾渭平原NO2TVCD存在3個高值中心,分別為晉中-呂梁一帶、臨汾、洛陽-西安一帶;NO2TVCD于2012年達(dá)峰,峰值為(9.8±4.6)×1015molec/cm2,2013年后基本呈現(xiàn)逐年下降趨勢;2007～2020年汾渭平原NO2TVCD變率為-0.8×1015～0.02× 1015molec/(cm2·a),大部分區(qū)域NO2TVCD下降,洛陽降幅最大,目前汾渭平原NO2TVCD高于全國平均水平,低于京津冀和長江三角洲地區(qū).

3.2 汾渭平原NO2TVCD冬季最高,秋季略高于春季,夏季最低,冬季約為夏季3.6倍;2013年后不同季節(jié)NO2TVCD呈現(xiàn)出一致的下降趨勢,降幅冬季>春季>夏季>秋季,其中2007～2012年冬季峰值濃度達(dá)到34.1×1015molec/cm2,2018～2020年降至25.6× 1015molec/cm2;各季NO2TVCD高百分位降幅大于低百分位,NO2TVCD并非隨NO人為源減排單調(diào)下降,夏季NO2TVCD低值上升.

3.3 汾渭平原2007～2020年NO2TVCD 變率為(-1.5±0.6)% /a,NO變率為(-4.8±1.1)% /a,NO2TVCD降幅低于NO排放降幅的1/3;對流層中下層O3變率為(-0.2±0.2)% /a,僅為NO2TVCD降幅的1/7,其變化趨勢與NO2TVCD及NO排放差異亦較大,近地層O3變率為(0.8±0.1)%/a,不降反升,汾渭平原對流層O3生成基本處于VOCs控制區(qū)或者VOCs～NO過渡區(qū),NO減排無法降低對流層O3.

3.4 汾渭平原NO2TVCD變率與NO排放變率間的差異,在城市冬季最小,鄉(xiāng)村夏季最大;NO2TVCD降幅遠(yuǎn)小于NO減排幅度,很大程度上可能與人為NO大量減排的背景下,對流層NO自然源的貢獻(xiàn)大且相對貢獻(xiàn)不斷上升有關(guān),但還需進(jìn)一步驗(yàn)證;汾渭平原城市高排放區(qū)NO減排對降低NO2有重要作用,鄉(xiāng)村地區(qū)受NO自然源影響較大,人為減排收效不明顯.

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Long-term trends of tropospheric NO2over the Fenwei Plain of China based on OMI data.

CHEN Ling1,2,YAN Shi-ming1,2,NI Cheng-cheng3,ZHU Ling-yun1,2*,XIAO Hui4,5,WANG Yan1,WANG Wen-ya1,HE Jie-ying1,GUO Wei1

(1.Shanxi Institute of Meteorological Science,Taiyuan 030002,China；2.Wutaishan Cloud Physics Field Experiment Base,China Meteorological Administration,Taiyuan 030002,China；3.Chengdu Weather Modification Center,Chengdu 611100,China；4.Key Laboratory of Cloud-Precipitation Physics and Severe Storms,Institute of Atmospheric Physics,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100029,China；5.School of Earth and Planetary Sciences,University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China).,2022,42(8)：3492～3501

This study explored the long-term trends of NO2tropospheric vertical column density (NO2TVCD) and its responses to NOemissions,as well as their impacts on the lower tropospheric O3over the Fenwei Plain of China. The long-term observations from 2007 to 2020 used here consist of: NO2TVCD data of Ozone Monitoring Instrument (OMI) OMNO2d,NOemissions of European Quality Assurance for Essential Climate Variables project (QA4ECV) products by Daily Emission estimation Constrained by Satellite Observations (DECSO) algorithm,and ozone (O3) vertical profile data of Atmospheric Infrared Sounder instrument (AIRS) AIRS2SUP. The results showed that: (1) NO2TVCD peaked at (9.8±4.6)×1015molec/cm2in 2012,then tended to decline generally after 2013; (2) NO2TVCD was higher by 260% in winter than in summer; (3) The variations in NO2TVCD were not exactly consistent with the anthropogenic mitigation of NOemissions but increased in Summer at its lower percentiles with a rate of (-1.5±0.6)% /a (less than a third of the reduction in NOemissions),which was probably due to the large contribution of natural sources of tropospheric NOand its increasing relative contribution under the background of massive anthropogenic NOemissions mitigation; (4) The O3variability was (-0.2±0.2)% /a in the middle-lower troposphere and (0.8±0.1)% /a in the near surface,indicating that the tropospheric O3generation in the Fenwei Plain was basically within the VOCs-limited or VOCs-NOtransitional regimes,and the anthropogenic NOemissions reduction could not reduce the tropospheric O3; (5) The anthropogenic NOemission reduction could effectively reduce NO2in urban high emission areas,but in the rural areas where natural NOsources dominated. Generally,the efficiency of the anthropogenic NOemissions reduction was not significant over the Fenwei Plain.

Fenwei Plain；OMI；tropospheric；NO2；pollution characteristics

X511

A

1000-6923(2022)08-3492-10

2022-01-31

國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2019YFC1510301,2019YFC1510304);山西省基礎(chǔ)研究計(jì)劃(20210302124202);山西省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(201901D111465);山西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(201903D321006);山西省氣象局面上項(xiàng)目(SXKMSDW20226309,SXKMSDW20226325)

* 責(zé)任作者,博士,正高級工程師,zhlyun@126.com

陳 玲(1988-),四川南充人,工程師,碩士,主要從事大氣環(huán)境與大氣遙感研究.發(fā)表論文10余篇.