高溫后無煙煤孔隙演化及多孔彈塑性變形特征研究

周長冰，陳 鑫，張 源，萬志軍

(1.紹興文理學院土木工程學院，浙江 紹興 312000；2.中國礦業(yè)大學礦業(yè)工程學院，江蘇 徐州 221116；3.深部煤炭資源開采教育部重點實驗室，江蘇 徐州 221116)

0 引 言

煤是一種對溫度、壓力非常敏感的有機巖石。在煤的地下氣化、煤層原位注熱開采這一系列采礦工程中，煤體均處于熱力耦合的環(huán)境中[1-2]。煤的熱解導致煤體孔隙發(fā)育，造成煤層承載能力減弱，并在地層壓力下發(fā)生了變形，而研究煤體高溫下體孔隙演化及變形特征有助于解決上述工程問題。

研究煤熱解導致煤體孔隙發(fā)育等過程時，獲取煤體物理力學參數(shù)是一項必要的工作，對煤體力學參數(shù)的溫度效應研究主要包含溫度對煤體內孔隙結構的影響，王勇等[3]、周長冰等[4-5]對煤樣開展熱解實驗，再利用CT微焦點掃描、壓汞實驗等手段探究其細觀結構，分析熱解溫度對煤體的細觀孔隙裂隙結構的影響；EVERSON等[6]構建了肥煤燃燒的孔隙隨機擴散模型，認為初始總反應速率受顆粒內擴散控制，且隨溫度的升高影響增大，溫度和壓力對煤體變形發(fā)生的難易程度和變形量大小都有影響[7-11]；馮子軍等[12]對無煙煤試樣從20 ℃升至600 ℃過程中的變形規(guī)律開展研究，指出熱力耦合作用和熱解產氣是影響煤體變形的關鍵因素；孟召平等[13]通過煤巖力學試驗研究了煤巖物理力學性質和煤巖全應力-應變過程中的滲透規(guī)律，發(fā)現(xiàn)在全應力-應變過程中應變軟化現(xiàn)象不明顯或者具有應變硬化現(xiàn)象的煤樣，最大滲透率主要發(fā)生峰值前的塑性變形階段；趙洪寶等[14]以肥煤制作的煤試件為研究對象，對其在一定圍壓和瓦斯壓力下的三軸壓縮力學特性、不同起始應力點卸軸壓時的力學特性進行了試驗研究，研究表明隨著起始應力點的升高，煤樣變形的非線性呈增加趨勢，卸軸壓過程中的平均彈性模量呈下降趨勢，瓦斯壓力對煤樣變形的影響呈增加趨勢。此外，煤巖的承載能力和抗變形能力都隨溫度的加劇而逐步劣化[15-16]；萬志軍等[17]通過三軸試驗對比分析了無煙煤和氣煤彈性模量變化規(guī)律的異同，討論了彈性模量突變臨界溫度和熱解產氣對煤體彈性模量的影響；FENG等[18]研究了在高溫狀態(tài)下煤巖體彈性模量及變形演化特征，研究發(fā)現(xiàn)在三軸壓縮條件下，當加熱到400 ℃時，彈性模量呈現(xiàn)非線性變化。

上述研究成果具有重要意義，揭示了煤熱解后物理力學參數(shù)變化的本質。但是在表征煤體變形能力時，均以隨溫度升高彈性模量大幅度弱化為指標，不考慮表現(xiàn)為孔隙壓縮的塑性階段。針對這一問題，本文從多孔彈塑性角度對無煙煤熱解后變形破壞規(guī)律開展研究。對不同溫度下熱解處理的無煙煤開展了壓汞實驗及單軸壓縮實驗，分析了孔隙結構的演化特征及應力-應變曲線，通過理論分析建立了多孔彈塑性模型，以期揭示煤炭熱解后多孔彈塑性變形特征，研究成果對流體化采礦巖層控制具有一定的借鑒意義。

1 實驗概況

1.1 實驗設備

1) 絕氧加熱裝置。煤炭熱解處理必須處于無氧環(huán)境，為此研制了絕氧加熱裝置，如圖1所示。裝置主要由三個部分組成：真空泵、氮氣瓶及絕氧容器，各個設備之間通過閥門及PU軟管連接，其中絕氧容器用以安置試樣。

圖1 試樣絕氧安裝裝置Fig.1 Sample oxygen isolating installation device

2) 加載設備采用MTS815.03電液伺服巖石實驗系統(tǒng)(圖2)，由加載框架、增壓系統(tǒng)、控制系統(tǒng)、計算機系統(tǒng)構成，最大軸壓為4 600 kN，機架剛度為10.5×109N/m，全程計算機控制，可實現(xiàn)自動數(shù)據(jù)采集及處理。

圖2 MTS單軸試驗機Fig.2 MTS uniaxial testing machine

1.2 試樣

試樣采自晉城礦區(qū)的無煙煤，如圖3所示。先在采煤工作面截取大塊煤樣，再由專用石材加工機加工成圓柱形毛坯，研磨精加工，達到試驗規(guī)程要求。成品規(guī)格尺寸為Φ50 mm×100 mm，煤樣整體性良好，表面平整且有輕微裂隙。

圖3 無煙煤試樣Fig.3 Anthracite specimens

1.3 實驗方案

加熱方案：馬弗爐，外接控溫器控制；處理溫度為常溫下25 ℃、100 ℃、200 ℃、300 ℃、400 ℃、500 ℃，每個溫度點有3個試樣。升溫速率設定為15 ℃/h，達到目標溫度后保溫4 h以確保煤樣內溫度平衡及充分的熱解反應，然后關閉電源，待煤樣在爐腔內自然冷卻至室溫后取出。

加載方案：采用MTS高精度伺服試驗機，加載方式為位移控制，加載速率為0.1 mm/min。

1.4 實驗步驟

1) 將試樣分組標號，測量并記錄試樣尺寸、重量并保留部分煤塊用以開展常溫下的壓汞實驗分析。

2) 將試樣及煤塊顆粒放入絕氧容器內，并用細砂充填試樣周圍空隙，避免試樣直接接觸容器從而導致加熱不均勻。對絕氧容器進行密封處理，從預留的接口處對容器抽真空，再充入1個標準大氣壓的氮氣，如此反復數(shù)次，最大限度的抽出容器內氧氣，使其內部孔隙充滿1個標準大氣壓的氮氣，為無煙煤試樣提供絕氧加熱環(huán)境。

3) 將裝有試樣及煤塊顆粒的絕氧容器分組放入馬弗爐進行絕氧加熱，達到目標溫度后保溫4 h，自然冷卻至室溫后打開容器取出試樣，測量試樣尺寸及重量。

4) 對加熱過后的無煙煤顆粒開展壓汞實驗，分析其孔隙結構。

5) 將溫度處理后的試樣安裝在試驗機上，采用軸向位移的控制方式，以0.1 mm/min的加載速率對試樣進行加載至試樣破壞，得到應力-應變曲線。重復操作，測定各組煤樣溫后壓縮實驗的應力應變數(shù)據(jù)。

2 實驗結果

2.1 無煙煤孔隙結構隨溫度變化規(guī)律

根據(jù)霍多特方案[19]將煤樣的孔隙結構劃分為微孔(直徑d<0.01 μm)、小孔(0.01 μm100 μm)。試樣在不同溫度下孔隙率、熱解孔隙結構及熱重損失率如圖4所示。

圖4 不同溫度下各孔型孔隙體積比、總孔隙率及熱重損失率Fig.4 Pore volume ratio,total porosity and thermogravimetric loss rate ofeach pore type at different temperatures

由圖4(a)可知，無煙煤總孔隙率隨溫度升高而升高，300 ℃之前孔隙率隨溫度上升平緩增加，300 ℃之后熱解加劇溫度升高孔隙率驟然增加。無煙煤熱解過程中微孔、小孔的孔隙體積占比呈平緩下降趨勢，而絕對孔隙率表現(xiàn)為先上升后下降的特點，到500 ℃時出現(xiàn)大幅度下降(表1)。

表1 各孔型孔隙絕對孔隙率Table 1 Absolute porosity of each pore type

中孔的孔隙體積占比有所增長，變化范圍不大，但是絕對孔隙率增長較快；隨溫度的升高，大孔的體積比和孔隙率都有大幅度的升高。從熱重數(shù)據(jù)可知(圖4(b))，100 ℃時，煤質量損失約1%，從100 ℃升溫到300 ℃時，質量僅損失約0.2%，說明在300 ℃前，主要為脫水、氣體解吸等引起的物理失重。 300 ℃后，試樣質量損失急劇升高，取出試樣時有臭氣溢出，說明試樣發(fā)生了熱解反應，反應閾值在300～400 ℃之間，這與馮子軍等[12]得出的結論相似。對于變化原因，文獻[3]和文獻[16]已給出詳細分析，此處不再贅述。

2.2 無煙煤熱解后單軸壓縮的破壞特征

對不同溫度后的試樣開展單軸壓縮實驗，每個溫度點試樣數(shù)量為3個，選取峰值強度為中值的應力-應變曲線，如圖5所示。

圖5 不同加熱溫度后應力-應變曲線Fig.5 Stress-strain curves after differentheating temperatures

由圖5可知，壓縮前期試樣中原有張開性結構面或微裂隙逐漸閉合，曲線呈上凹型，且隨孔隙率的升高壓密段范圍也有擴大的趨勢，到400 ℃時，壓密段應變范圍占破壞前總應變的50%；同時，由室溫及100 ℃的應力-應變曲線中可以看出，應力-應變曲線末端有明顯的近直線段，可以認為此處為純彈性變形。隨著溫度的升高，曲線末端的直線特征逐漸減弱，可以認為彈性特征逐漸弱化，直至500 ℃時，從曲線上已經很難區(qū)分出壓密段和彈性段的分界點，由此可知，孔隙率升高到一定程度后，試樣的壓縮變形包含了孔縮壓縮及彈性變形的共同作用。

從破壞的角度分析，認為應力-應變曲線可分為兩種類型：第一種處于為常溫至300 ℃之間，可以看到煤樣具有明顯的脆性特征，應力達到峰值后急劇跌落，且破壞形式為整體的大塊度破壞，如圖6(a)所示；第二種處于300 ℃之后，試樣在達到峰值應力之后，抗壓能力逐漸減弱，存在明顯的塑性軟化現(xiàn)象，韌性特征逐漸增強，且破壞后碎塊多且塊度較小，如圖6(b)所示。

圖6 破壞狀態(tài)對比Fig.6 Destruction status comparison

對于多孔介質，一般認為其承載能力由骨架提供，孔隙率升高導致試樣內骨架的有效面積減小，在相同的載荷下骨架內局部應力升高，即試樣在壓縮時表現(xiàn)為總體應變增加、強度降低。由此可以解釋峰值強度與孔隙率高度關聯(lián)的現(xiàn)象(圖7)。

圖7 孔隙率與峰值強度隨溫度變化規(guī)律Fig.7 Porosity and peak intensity vary with temperature

3 考慮孔隙壓縮的彈塑性應變計算方法

3.1 骨架彈性模量的計算方法

以近似直線段計算不同溫度下宏觀彈性模量的方法可以表征煤體的宏觀變形能力，具有計算簡單、應用方便等優(yōu)點，這種方法認為煤體在壓縮過程中存在完全彈性階段。應用此方法可以方便地計算出各溫度點的宏觀彈性模量(圖8)。

圖8 彈性模量隨溫度升高的變化規(guī)律Fig.8 Variation law of elastic modulus withincreasing temperature

對于多孔介質，試樣的變形和承載能力主要由骨架提供。礦體在原位開采時，部分礦物熱解形成孔隙，未熱解部分形成骨架，其成分保持不變，骨架結構為致密狀態(tài)，假定骨架的力學參數(shù)為定值，不隨孔隙的發(fā)育而改變，骨架的有效作用面積計算公式見式(1)。

A′=A0(1-P0)

(1)

式中：A′為骨架的有效面積，mm2；A0為試樣橫截面積，mm2；P0為常溫下試樣面孔隙率。

因此，骨架的彈性模量可由式(2)表示。

(2)

式中：εe為軸向平均彈性應變差；E0為試樣的宏觀彈性模量，GPa，由應力-應變曲線的近直線段計算E0=F/(A0εe)。

進一步簡化式(2)為式(3)。

(3)

由于面孔隙率難以獲取，而體孔隙率可以通過壓汞實驗等手段測出，在計算多孔介質相關參數(shù)時通常使用的是體孔隙率代替面孔隙率[20]。需要說明的是，式(3)中以體孔隙率代替面孔隙率存在一定誤差，與文獻[4]中灰度處理后面孔隙率與體孔隙率相互應證(圖9)，面孔隙率26.89%，壓汞實驗測得體孔隙率28.12%，誤差不大，但是替換后極大地簡化了計算過程，方便應用。

圖9 灰度處理測算面孔隙率Fig.9 Measuring face gap rate by gray processing

將圖8中各溫度點宏觀彈性模量及對應的體孔隙率代入式(3)，計算出各孔隙率下的骨架彈性模量，結果見表2。由表2可知，隨著孔隙率的增加，骨架彈性模量急劇減小，這與“骨架結構為致密狀態(tài)，力學參數(shù)為定值，不隨孔隙的發(fā)育而改變”相互矛盾，分析認為，計算宏觀彈性模量時將所有的應變都作為完全彈性應變εe，夸大的彈性應變導致了以近似直線段方法計算的彈性模量偏小，這也進一步印證了前文分析的結果，說明煤體的變形是彈性、塑性同時存在的。

表2 各孔隙率下骨架彈性模量與宏觀彈性模量Table 2 Elastic modulus and macroscopic elastic modulusof skeleton under each porosity

分析可知，在孔隙發(fā)育后，試樣的壓縮變形包含了彈性變形及孔隙壓縮變形，孔隙越發(fā)育，孔隙壓縮的特征越明顯。試樣的變形主要為骨架變形，試樣孔隙高度發(fā)育后，骨架有效面積減小，加載時骨架內部應力遠大于試樣宏觀應力[21]，表現(xiàn)為局部骨架斷裂導致的空隙壓縮，彈性變形與骨架坍縮不可必免同時發(fā)生。

常溫時，由于試樣孔隙率較小，試樣整體致密，從應力-應變曲線可以看出，加載初期壓密段明顯，并快速過渡到近直線段，可以認為此近直線段為彈性段，用以作為試樣整體的宏觀彈性模量計算區(qū)域。而孔隙高度發(fā)育后，試樣變形曲線近直線段內的應變不是完全彈性，包含有孔隙壓縮的應變，因此，不能用于計算骨架變形。由此可知，骨架彈性模量可取值為2.56 GPa。

3.2 宏觀真彈性模量計算方法

由于試樣中彈性、孔隙壓縮變形同時存在，為了與傳統(tǒng)方法計算的試樣宏觀彈性模量進行區(qū)分，將完全彈性變形部分對應的彈性模量定義為宏觀真彈性模量。對于孔隙發(fā)育后的試樣，已知變形包括完全彈性變形εe及孔隙壓縮變形εp，對于彈性變形部分，其骨架彈性模量與宏觀真實彈性模量Ee依然滿足式(3)，簡化后可用式(4)表示。

(4)

式中：Ee為孔隙發(fā)育后多孔介質壓縮變形中的真實彈性模量；Pe為孔隙發(fā)育后對應的面孔隙率。

由于骨架彈性模量為固有屬性，聯(lián)合式(3)和式(4)可得式(5)。

(5)

已知常溫下宏觀彈性模量E0、面孔隙率P0及孔隙發(fā)育后的面孔隙率Pe，由式(5)可以計算出孔隙發(fā)育后煤體真實彈性模量。

3.3 多孔煤體的真彈性變形及孔隙壓縮變形

由于壓縮過程中存在孔隙壓縮變形，在常溫下孔隙率較小，認為孔隙壓縮變形影響較小，以常溫狀態(tài)下宏觀彈性模量E0=2.46 GPa為標準值計算，帶入式(5)，得到各孔隙率下的真彈性模量，并與傳統(tǒng)算法的宏觀彈性模量對比(表3)。

表3 不同孔隙率下真彈性模量Table 3 True elastic modulus under different porosity

由表3可知，真彈性模量也隨孔隙率的升高而下降，但下降幅度遠小于傳統(tǒng)方法的計算結果，因此，孔隙發(fā)育后其完全彈性變形也占總變形很小的一部分，大部分為孔隙壓縮變形，只要計算出完全彈性應變就能分離出孔隙壓縮應變量。

完全彈性應變量計算公式見式(6)。

(6)

孔隙壓縮應變量表達式見式(7)。

εp=ε-εe

(7)

結合實驗數(shù)據(jù)，分離出破壞前不同孔隙率的孔隙壓縮變形，圖10為不同溫度的孔隙壓縮應變規(guī)律，由圖10可知，不同溫度對應著不同的孔隙率，曲線包含壓縮初期的孔隙閉合段，應力增加至3 MPa后，曲線非常陡峭，其斜率接近無窮大，說明孔隙閉合完成，可認為試樣為完全彈性變形?？紫栋l(fā)育后，隨孔隙率的增加，曲線斜率不斷減小，而壓縮過程中斜率又是不斷增加的，說明在孔隙壓縮存在于整個壓縮變形過程中，隨著孔隙不斷壓實，壓縮速率不斷減小，彈性變形所占有的比重將越來越大，且存在硬化現(xiàn)象。 破壞前的最大孔隙壓縮量及其比重見表4。

圖10 不同溫度的孔隙壓縮應變規(guī)律Fig.10 Law of pore compressive strain atdifferent temperatures

表4 孔隙壓縮應變相關參數(shù)Table 4 Relevant parameters of pore compressive strain

4 塑性強化模型的建立及數(shù)值計算驗證

4.1 模型建立

從分離出的孔隙壓縮應變可知，在壓縮過程中，破壞前其變形具有塑性硬化的特征，總體呈現(xiàn)指數(shù)增長?？紫堵试酱?，硬化能力越弱，將孔隙壓縮看成塑性變形，參考Voce硬化模型并對其進行改造，建立了適合孔隙壓縮的塑性模型，表達式見式(8)。

(8)

式中：σ0為初始屈服強度，MPa；k為強化系數(shù)，MPa；β為飽和指數(shù)，β=1；εp為塑性應變，εp=1；εpmax為最大孔隙壓縮應變。

結合圖10確定硬化模型參數(shù)，結果見表5。

表5 塑性硬化模型參數(shù)Table 5 Plastic strengthening model parameters

以孔隙發(fā)育后的300～500 ℃溫度下試樣參數(shù)為例建立數(shù)值模型，取對應的真彈性模量、強化系數(shù)、飽和指數(shù)參數(shù)。由于硬化模型包含壓縮初期的孔隙閉合段，可認為在加載初時立即發(fā)生塑性變形，設置初始塑性強度σ0=0.01 MPa。采用軸對稱模型，高度為10 cm，半徑為2.5 cm，下部邊界固定，上部邊界施加位移載荷，位移速度為0.1 mm/s。

4.2 計算結果

圖11為總應變?yōu)?00 ℃試樣1.95%時試樣內的彈性、塑性應變分布。由圖11可知，因端面效應的影響，試樣兩端的應變較小，中部大部分范圍比較均勻，平均塑性應變?yōu)?.65%，彈性應變?yōu)?.3%，與實驗數(shù)據(jù)吻合較好。圖12為數(shù)值計算與實驗的應力-應變曲線對比。由圖12可知，總應變達到最大孔隙壓縮應變后，應力不再升高，與實驗結果吻合較好。

圖11 Z方向上塑性應變和彈性應變分布Fig.11 Distribution of plastic strain and elastic strainin Z direction

圖12 數(shù)值計算結果與實驗應力-應變曲線對比Fig.12 Comparison between numerical results andexperimental stress-strain curves

5 結 論

本文對無煙煤進行了6種溫度的熱處理，開展了單軸壓縮實驗，分析了孔隙結構及應力-應變曲線，得到結論如下所述。

1) 煤體單軸壓縮的峰值強度受孔隙發(fā)育控制，300 ℃前為明顯的脆性破壞，300 ℃前后韌性特征逐漸增強。

2) 孔隙發(fā)育后，試樣壓縮變形存在完全彈性變形及孔隙壓縮變形，孔隙率越高，孔隙壓縮變形的比重越大。

3) 隨著溫度升高，無煙煤的彈性模量下降不大，煤體有變形主要是孔隙發(fā)育導致的多孔塑性變形。

4) 本文定義了真彈性模量參數(shù)，并確定了計算方法，分離出了彈性變形和多孔塑性變形，并建立了多孔塑性壓縮的硬化模型并進行了算例驗證，結果吻合較好。