塔里木盆地順北1號斷裂帶SHB1-X-3井儲層瀝青地球化學(xué)特征及其與油氣演化的關(guān)系

許 錦，吳 鮮，朱秀香，陳強路，尤東華，席斌斌

1.中國石化 油氣成藏重點實驗室，江蘇 無錫 214126；2.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質(zhì)研究所，江蘇 無錫 214126；3.中國石化 西北油田分公司 勘探開發(fā)研究院，烏魯木齊 830011

順北油氣田位于塔里木盆地順托果勒低隆起，自中國石化在順北1號斷裂帶取得油氣勘探突破以來，又相繼在順北5號斷裂帶以及7號斷裂帶實現(xiàn)了油氣發(fā)現(xiàn)，展示出廣闊的勘探前景[1-8]。順北油氣田分布受控于北東向切穿基底的走滑斷裂[3,5-6,8-10]，產(chǎn)出油氣主要為低密度、低黏度、低含硫、中—高含蠟的揮發(fā)性油—輕質(zhì)油[7，11-13]。前人針對該區(qū)油氣成藏特征以及成藏過程開展了較多研究，表明在多旋回沉積構(gòu)造背景下，該區(qū)呈現(xiàn)出較為復(fù)雜的油氣成藏面貌，主要體現(xiàn)在不同斷裂帶之間以及同一斷裂帶不同層位油氣性質(zhì)存在較大差異[7，11-14]，地質(zhì)歷史時期油氣存在多期充注[7，14-16]，油氣藏成熟度高，以揮發(fā)性油氣為主，但TSR及熱裂解等次生改造作用弱等方面[7,11,13]。前人在進行上述研究時多以原油以及油氣包裹體作為研究對象[7，11-16]，而對與油氣的生成、運移、演化、破壞等地質(zhì)地球化學(xué)過程有關(guān)的儲層瀝青則缺乏研究。本文以順北1號斷裂帶上SHB1-X-3井奧陶系一間房組縫洞型碳酸鹽巖儲層充填的固體瀝青及瀝青層之間的泥晶灰?guī)r為主要研究對象，開展有機巖石學(xué)、油氣包裹體以及有機地球化學(xué)方面的研究，并結(jié)合順北1號斷裂帶上原油和天然氣的生源和成因類型等地球化學(xué)特征分析，討論瀝青的來源、演化及其與現(xiàn)今油氣的關(guān)系，探討該區(qū)油氣成藏過程。

1 地質(zhì)概況

順北油氣田主體位于塔里木盆地順托果勒低隆起(圖1)。順托果勒低隆起南北分別連接卡塔克隆起和沙雅隆起，東西方向位于阿瓦提、滿加爾兩大坳陷的低梁部位，褶皺變形弱，是塔里木盆地相對穩(wěn)定的古構(gòu)造單元[2,17-18]。該地區(qū)寒武系—古近系發(fā)育齊全，下寒武統(tǒng)玉爾吐斯組硅質(zhì)泥頁巖是本區(qū)的主力烴源巖[19-21]。玉爾吐斯組泥頁巖現(xiàn)今埋深在萬米以上，預(yù)測厚度在10～30 m左右[18,21-24]，黑色頁巖層有機碳含量高達4%～16%，是中國目前發(fā)現(xiàn)的有機碳含量最高的海相烴源巖。中下奧陶統(tǒng)鷹山組—中奧陶統(tǒng)一間房組以灰?guī)r為主的碳酸鹽巖為該區(qū)主力儲層，儲層類型主要為縫洞型以及孔洞—裂縫型[1,2,5]。厚度達3 000 m的上奧陶統(tǒng)卻爾卻克組泥巖與鷹山組—一間房組碳酸鹽巖形成優(yōu)質(zhì)的儲蓋組合[2]。區(qū)域上發(fā)育NE向、NEE向等多組走滑斷裂，其中NE向走滑斷裂向下切穿寒武系底界，具有“控儲、控藏”的作用[3-4,18]。

圖1 塔里木盆地順托果勒地區(qū)地質(zhì)概要據(jù)陳強路等[16]修改。

2 樣品與實驗

2.1 樣品情況

SHB1-X-3井位于順北1號斷裂帶主干斷裂附近，在奧陶系一間房組7 265～7 275 m泥晶灰?guī)r鉆遇三段縫洞充填的瀝青。本次研究巖心樣品采自上述縫洞充填的瀝青以及縫洞充填瀝青層之間的泥晶灰?guī)r。

SHB1-X-3井地面原油密度為0.792～0.798 g/cm3，平均值為0.794 g/cm3；黏度為2.24～2.72 mPa·s，平均值為2.54 mPa·s；含硫量為0.099%～0.111%，平均值為0.104%；含蠟量為2.46%～8.23%，平均值為6.04%。該原油與順北1號斷裂帶上的原油類似，均為低密度、低黏度、低含硫、高含蠟的揮發(fā)性油[7,11-13,18]。為了更好地進行數(shù)據(jù)對比和油氣演化分析，本次研究還采集了順北1號斷裂主干斷裂帶上SHB1-X-2、SHB1-X-6等井奧陶系一間房組中的原油。

2.2 實驗方法

本次研究針對瀝青層之間的含泥質(zhì)條帶的泥晶灰?guī)r開展了有機巖石學(xué)、氬離子電鏡以及激光拉曼等分析；針對縫洞充填瀝青層的氯仿抽提物和鉆井原油開展了飽和烴色譜/全烴色譜、飽和烴色質(zhì)及原油碳同位素分析；針對泥晶灰?guī)r中充填方解石脈以及石英脈開展了包裹體巖相學(xué)、顯微測溫以及群體包裹體地化成分分析，所有實驗均在中國石油化工股份有限公司油氣成藏重點實驗室完成。

所涉及到的主要儀器設(shè)備及實驗方法為：氬離子電鏡分析使用FEI公司QUANTA200環(huán)境掃描電鏡，工作電壓20 kV，束斑3～6，工作距離10～25 mm，樣品表面經(jīng)過氬離子拋光以及噴鍍導(dǎo)電金處理。飽和烴色譜分析使用Agilent7890氣相色譜儀，氫火焰檢測器，載氣為氦氣，無分流， DB5(25 m×0.20 mm×0.33 μm)色譜柱，柱溫為60～310 ℃(20 min)，升溫速率為7 ℃/min。飽和烴色譜質(zhì)譜條件：DB-5MS柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm)，升溫程序為80 ℃恒溫3 min,以3 ℃/min速率升溫至230 ℃,再以2 ℃/min速率升溫至310 ℃，恒溫15 min。

包裹體巖相學(xué)采用德國徠卡M165C型立體顯微鏡(放大倍數(shù)7.3～120倍)以及德國蔡司Imager A2m型偏光/熒光顯微鏡(放大倍數(shù)50～500倍)。包裹體均一溫度以及冰點溫度測定采用英國Linkam公司生產(chǎn)的MDSG600型地質(zhì)冷熱臺與德國蔡司公司生產(chǎn)的Axioskop40型偏光/熒光顯微鏡組成的顯微測溫系統(tǒng)。群體包裹體成分搜集及分析參見文獻[13]中的方法。

瀝青的激光拉曼分析采用日本Horiba LabRam HR Evolution型顯微共聚焦快速掃描成像拉曼光譜儀，激光波長為532 nm，源激光功率100 mW，樣品表面激光功率控制在小于1 mW，狹縫50 μm，光柵600 g/mm，曝光時間50 s，采譜范圍100～4 000 cm-1，采用Labspec 6.0軟件進行峰型擬合及參數(shù)獲取。

3 實驗結(jié)果

3.1 瀝青有機巖石學(xué)特征

巖心觀察發(fā)現(xiàn)SHB1-X-3井儲層瀝青主要呈縫洞充填(圖2a)、沿裂縫充填(圖2b)以及浸染狀三種產(chǎn)狀。其中縫洞充填以及沿裂縫充填的瀝青與泥晶灰?guī)r有較為明顯的邊界；縫洞充填的瀝青局部發(fā)育變形的泥質(zhì)條帶、方解石脈以及立方體黃鐵礦(圖2a，d-e)，可見少量裂縫被自形石英半充填(圖2c)。浸染狀瀝青主要發(fā)育在泥晶灰?guī)r層，根據(jù)瀝青對灰?guī)r的浸染程度，可進一步分為含瀝青灰?guī)r(瀝青含量10%～25%)以及瀝青質(zhì)灰?guī)r(瀝青含量25%～40%)，其中可見微裂隙被方解石充填成脈。從熒光特征來看，瀝青不具有熒光特征，但縫洞充填瀝青中發(fā)育的泥質(zhì)條帶普遍具有明顯的熒光特征(圖2d-e)，推測上述熒光是原油浸染造成的。氬離子電鏡分析表明，縫洞充填的瀝青呈團塊狀夾雜于黏土礦物及石英之間，瀝青內(nèi)部收縮縫以及收縮孔較發(fā)育，可見少量氣孔(圖2f-h)。

圖2 塔里木盆地順北1號斷裂帶SHB1-X-3井奧陶系一間房組中瀝青的有機巖石學(xué)特征

3.2 油氣包裹體特征

巖相學(xué)分析表明，在切割瀝青層的方解石脈以及石英脈中均發(fā)育較多氣液烴包裹體，多成群分布，發(fā)藍綠色熒光(圖3)，氣液烴包裹體中未見瀝青子礦物，說明包裹體充注后未經(jīng)歷明顯的熱演化。方解石脈中還可見氣液兩相鹽水包裹體與氣液烴包裹體共生(圖3a)；而石英脈中僅見氣液烴包裹體。

圖3 塔里木盆地順北1號斷裂帶SHB1-X-3井方解石脈以及自形石英中包裹體的顯微照片

顯微測溫分析表明，方解石脈中氣液烴包裹體均一溫度為54.6～84.9 ℃，伴生的氣液兩相鹽水包裹體的均一溫度為122.1～136.9 ℃，冰點溫度為-4.7～-6.7 ℃，折合成鹽度為7.39%～10.10%；石英脈中氣液烴包裹體均一溫度為52.7～81.1 ℃(圖4)。由上述包裹體產(chǎn)狀及均一溫度分布特征推測，方解石脈、石英脈中的氣液烴包裹體為同期捕獲并且氣液烴包裹體捕獲時間要晚于瀝青形成的時間。

圖4 塔里木盆地順北1號斷裂帶SHB1-X-3井方解石脈以及自形石英中包裹體均一溫度直方圖

本次研究還對上述方解石脈中的兩組氣液烴包裹體進行了群體包裹體成分收集及分析(圖5，表1)，其主峰碳分別為nC11和nC14，OEP分別為0.96和1.00，nC21-/nC22+分別為21.67和38.57，均顯示為典型輕質(zhì)油特征，與順北1號斷裂帶上原油的正構(gòu)烷烴特征相似。群體烴包裹體和現(xiàn)今原油的Pr/Ph為0.68～1.01，而在高成熟環(huán)境下比Pr/Ph受成熟度影響較小的(Pr+nC17)/(Ph+nC18) 則為1.03～1.13[25]，這2個類異戊二烯參數(shù)值相接近，指示SHB1-X-3井烴包裹體和原油來自相似還原環(huán)境的烴源巖。

表1 塔里木盆地順北1號斷裂帶SHB1-X-3井群體烴包裹體和該區(qū)原油的飽和烴參數(shù)

圖5 塔里木盆地順北1號斷裂帶烴包裹體色質(zhì)圖(m/z 85)與原油全烴色譜圖對比

3.3 瀝青的激光拉曼光譜分析

反射光下，SHB1-X-3井瀝青存在較明顯的各向異性，出現(xiàn)了明顯“馬賽克結(jié)構(gòu)”的光學(xué)特征(圖6a-b)[26]。研究表明，用傳統(tǒng)的光學(xué)反射率測定方法測定上述瀝青反射率時可能存在較大誤差，而用激光拉曼測定反射率則不受瀝青各向異性的影響[27]。激光拉曼測定瀝青的反射率主要利用瀝青的“缺陷峰”(D峰)以及“石墨峰”(G峰)的峰間距、峰面積比值等參數(shù)與成熟度之間的關(guān)系公式進行換算[27-29]。

圖6 塔里木盆地順北1號斷裂帶SHB1-X-3井中瀝青結(jié)構(gòu)特征及拉曼譜圖

本次研究對SHB1-X-3井瀝青進行了激光拉曼光譜分析(圖6)，并利用王茂林等[29]的公式對反射率進行了換算。結(jié)果表明，雖然瀝青存在明顯的各向異性，但換算后的瀝青反射率分布比較集中，為2.25%～2.41%，換算成等效鏡質(zhì)體反射率約為1.85%～1.95%(表2)，均值為1.91%，大概是生濕氣階段[30]。

表2 塔里木盆地順北1號斷裂帶SHB1-X-3井中瀝青的激光拉曼特征及反射率換算

3.4 瀝青抽提物的地球化學(xué)特征

對上述3個含瀝青樣品進行氯仿瀝青“A”抽提和族組分分離，對分離后的抽提物樣品和順北1號帶上典型井原油進行了飽和烴色譜、生物標(biāo)志化合物、瀝青“A”碳同位素分析(表3)。瀝青的Pr/Ph值為0.44～0.68，Pr/nC17值為0.40～0.67，Ph/nC18值為0.47～0.76。瀝青抽提物和現(xiàn)今原油中規(guī)則甾烷均以C29最豐富，呈現(xiàn)不規(guī)則“V”型，與塔里木盆地海相原油生標(biāo)分布面貌相同[31-35]。三環(huán)萜烷含量明顯高于藿烷和甾烷(圖7)，這可能與高成熟度下三環(huán)萜烷的穩(wěn)定性比藿烷更高有關(guān)[25,36]。因此，下文主要采用三環(huán)萜烷參數(shù)結(jié)合碳同位素分析(表3)進行討論。

圖7 塔里木盆地順北1號斷裂帶瀝青抽提物和部分原油的萜烷圖

表3 塔里木盆地順北1號斷裂帶瀝青抽提物和原油的地球化學(xué)參數(shù)

4 討論

4.1 油氣充注期次

本次研究發(fā)現(xiàn)SHB1-X-3井可能存在多期油氣充注，主要表現(xiàn)為：(1)氣液烴包裹體賦存在切割瀝青層的方解石脈和石英脈中，說明瀝青以及氣液烴包裹體可能分別為早晚兩期油氣充注的產(chǎn)物；(2)切割瀝青層的泥質(zhì)條帶以及裂隙充填的方解石有較明顯的熒光特征，說明瀝青形成后又存在晚期油氣的充注。上述認識與前人研究結(jié)果[15-16]一致。

陳強路等[16]以油包裹體中是否含有瀝青子礦物作為界定順北地區(qū)早期(海西期)和晚期(喜馬拉雅晚期)油氣充注的標(biāo)準。SHB1-X-3井裂隙充填的石英及方解石中發(fā)育大量不含瀝青子礦物的氣液烴包裹體，并且其均一溫度及成分特征均與陳強路[16]等界定的晚期(喜馬拉雅晚期)油氣充注的包裹體特征相似，據(jù)此推測，上述包裹體可能為喜馬拉雅晚期油氣充注的產(chǎn)物。SHB1-X-3井瀝青具有較高的成熟度并且發(fā)育收縮縫，說明瀝青可能是原油裂解后的產(chǎn)物。上述特征與陳強路等[16]界定的早期(海西晚期)充注的油氣特征一致，據(jù)此推測瀝青可能為海西晚期油氣充注的產(chǎn)物。

4.2 瀝青和原油的來源分析

如前文所述，瀝青形成后，該區(qū)又經(jīng)歷了晚期油氣充注，但是瀝青整體致密僅發(fā)育少量微裂隙，未見明顯的可動油熒光(圖2)，說明瀝青受晚期油氣浸染的影響較小。因此，瀝青抽提物主要反映了瀝青可溶于氯仿的組分。

本次研究發(fā)現(xiàn)，SHB1-X-3井儲層瀝青抽提物、群體包裹體烴和順北1號斷裂帶上原油的Pr/Ph值分別為0.44～0.68,0.68～0.71,0.83～1.01，指示了還原—弱還原的沉積環(huán)境。瀝青抽提物中萜烷主峰為C23TT，伽馬蠟烷含量較高，g/C30H值為0.47～0.57，可能指示了海相沉積還原環(huán)境、高含鹽水體的條件。前人[13, 18, 35、37]認為，順北地區(qū)原油形成于還原環(huán)境下的海相腐泥型烴源巖，表現(xiàn)為以Pr/Ph值小于1、高g/C30H值的特征。研究區(qū)的瀝青抽提物、原油和烴包裹體的類異戊二烯特征和生物標(biāo)志物分析(圖8)表明，其成烴生物母質(zhì)和烴源巖類型相似，均是在還原環(huán)境下的海相浮游生物為主的腐泥型烴源巖[24-25]。

圖8 塔里木盆地順北1號斷裂帶原油、瀝青抽提物和烴包裹體的Pr/nC17—Ph/nC18關(guān)系底圖據(jù)文獻[38]。

長鏈三環(huán)萜烷的比值ETR可以削弱熱成熟作用對母源解釋的干擾效應(yīng)[39]。本次研究中瀝青抽提物和原油的ETR值集中分布在0.74～0.87，指出兩者的母源具一致性。C24四環(huán)萜烷可以用來指示陸源沉積，但研究認為原油中豐富的C24四環(huán)萜烷可能指示了碳酸鹽巖和蒸發(fā)巖的沉積環(huán)境[25]。該區(qū)瀝青抽提物和原油的C24TeT/C26TT均較低，分布在0.35～0.58之間(表3)，表明與碳酸鹽巖親源關(guān)系不強[35]。

烴源巖同位素是潛在的油源對比指標(biāo)[24]。模擬實驗證明，原油裂解生成固體瀝青過程中碳同位素變重[30]，但各階段的固體瀝青的δ13C值變化不大(±0.5‰)；而烴源巖在生烴演化過程中有2‰～3‰的同位素分餾[40]。SHB1-X-3井瀝青抽提物的碳同位素(-31.1‰～-31.5‰)略重于順北1號斷裂帶上原油的碳同位素分布(-31.8‰～-32.3‰，表3)，因此，推測順北1號斷裂帶上瀝青與現(xiàn)今原油來源可能一致。輪探1井寒武系玉爾吐斯組烴源巖干酪根碳同位素分析表明，90%的樣品大于-31.5‰，均值為-30‰左右[41]；星火1井寒武系烴源巖干酪根碳同位素為-29.7‰[18]，推測該斷裂帶上的瀝青、原油可能與寒武系烴源巖有親緣關(guān)系。

結(jié)合以上對類異戊二烯、生物標(biāo)志化合物和同位素的分析，原油和瀝青抽提物的地化特征相似，推測兩者可能來自同一烴源巖。順北1號斷裂帶上原油和瀝青很可能與寒武系玉爾吐斯組烴源巖具有較近的親緣特征。

4.3 瀝青裂解對現(xiàn)今油藏的貢獻

前文已述，SHB1-X-3井儲層瀝青在掃描電鏡下見到較明顯的收縮縫和孔隙(圖2h)，這些孔縫的形成一般情況下和瀝青所受到的熱演化有關(guān)[42-43]。根據(jù)瀝青現(xiàn)今成熟度約相當(dāng)于鏡質(zhì)體反射率(Ro)為1.91%左右，推測裂解生成的油氣組成應(yīng)以C2—C5的濕氣為主，甲烷和C6—C15的輕烴為次，基本不含C15以上組分[44]。對順北1號斷裂帶上原油全烴的分析表明，其飽和烴主峰碳以C7和C8為主，C15以上組分在全烴中占15%～30%以上，可見現(xiàn)今原油中二次裂解生成的原油量并不占多數(shù)。

天然氣成因類型也可以判斷早期原油裂解生烴對油藏的貢獻。HILL等[44]通過模擬實驗指出，在Ro<1.5%～1.6%時，原油尚未發(fā)生有效的裂解作用，這些天然氣為正常的原油伴生氣，之后才可能出現(xiàn)原油裂解氣。順北1號斷裂帶上天然氣均為干燥系數(shù)小于0.8～0.9的濕氣，C2/C3值為1.5～2.31，C2/iC4值為7.61～12.99。這種組成的天然氣應(yīng)屬于原油伴生氣的范圍，裂解氣較少[45]。馬安來等[13]通過碳同位素分析也認為，順北地區(qū)天然氣相對貧δ13C，以干酪根裂解氣為主，只有少量原油裂解氣的貢獻。

綜上所述，順北1號斷裂帶上油氣藏中天然氣以干酪根直接生烴為主，來自原油二次裂解生成的天然氣較少。雖然在SHB1-X-3井儲層中見到3 m多的瀝青層，但其他井中并未見到規(guī)模發(fā)育的瀝青，因此，推測早期原油充注規(guī)模有限，對現(xiàn)今油藏的貢獻較小。

5 結(jié)論

(1)順北1號斷裂帶上SHB1-X-3井在切割瀝青層的方解石脈和石英脈中發(fā)現(xiàn)了氣液烴包裹體；泥晶灰?guī)r基質(zhì)礦物普遍具有熒光，說明瀝青為早期油氣充注產(chǎn)物，氣液烴包裹體和基質(zhì)可動油可能為晚期油氣充注的產(chǎn)物。

(2)SHB1-X-3井含瀝青樣品抽提物的生物標(biāo)志物和碳同位素特征與順北1號斷裂帶上的原油接近，認為兩者均指示海相較還原的非碳酸鹽巖沉積環(huán)境。瀝青抽提物碳同位素與寒武系烴源巖具有親緣關(guān)系，表明其生源可能來自寒武系泥質(zhì)烴源巖。

(3)順北1號斷裂帶現(xiàn)今油氣藏中來自原油裂解生成的裂解氣比例很低，說明早期油氣充注規(guī)模小，對現(xiàn)今油氣藏的貢獻不大。