烴源流體—儲集巖協(xié)同演化模擬實驗及地質(zhì)啟示
——以川西地區(qū)上三疊統(tǒng)須家河組為例

馬健飛，馬中良，繆九軍，鄭倫舉，王 強(qiáng)，何 川

1.頁巖油氣富集機(jī)理與有效開發(fā)國家重點實驗室，江蘇 無錫 214126；2.中國石化油氣成藏重點實驗室，江蘇 無錫 214126；3.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質(zhì)研究所，江蘇 無錫 214126

流體—巖石相互作用是致密砂巖油氣藏形成的重要影響因素，在地質(zhì)作用過程中，地質(zhì)流體可與礦物巖石間通過物質(zhì)成分相互交換而發(fā)生溶蝕、膠結(jié)和交代等成巖作用，從而影響儲層的孔隙度和滲透率[1-3]，直接制約著致密油氣勘探的方向。深入研究流體—巖石相互作用對儲層致密化的影響機(jī)制，有助于更好認(rèn)識致密儲層發(fā)育特征及成藏特點，為高效開發(fā)致密油氣藏提供科學(xué)依據(jù)。

川西坳陷致密砂巖氣藏的勘探始于20世紀(jì)60年代，至今已發(fā)現(xiàn)了中壩、新場、平落壩和邛西等眾多大中型氣藏，這些氣藏主要產(chǎn)自須家河組二段、四段和五段砂巖儲層，具低孔低滲—特低孔特低滲的特征[4-5]。近年來，很多學(xué)者從儲集巖自身巖石學(xué)特征或成巖作用的角度出發(fā)，探討了須家河組砂巖儲層的致密化機(jī)制，認(rèn)為儲集巖形成過程中的壓實作用、碳酸鹽膠結(jié)作用和黏土礦物等自生礦物生成是儲層致密化的主要因素[6]。地層流體與儲集巖相互作用也是儲層致密化的重要因素。物理模擬是研究流體—巖石相互作用的重要手段，現(xiàn)有物理模擬技術(shù)實現(xiàn)了模擬高溫高壓條件下各種成巖流體與巖石動、靜態(tài)接觸時對巖石成巖作用(如酸性成巖作用、堿性成巖作用、溶蝕作用等)的影響，能在成巖模擬的過程中實時動態(tài)監(jiān)測巖心孔隙度及滲透率的變化以及流體性質(zhì)的變化情況[7]。但現(xiàn)有大多數(shù)模擬實驗裝置，首先只能提供單一階段的成巖反應(yīng)模擬，難以很好模擬構(gòu)造演化、沉降埋藏等地質(zhì)作用造成實際地層中溫度、壓力和流體性質(zhì)變化所導(dǎo)致的溶蝕、膠結(jié)、交代等成巖作用；其次，模擬實驗流體主要還是采用人工配置的CO2流體、乙酸流體、H2S溶液以及演化后的地層流體產(chǎn)物進(jìn)行模擬實驗。事實上，烴源巖在成烴演化的不同階段，其烴源流體是地層水、石油、天然氣和生油氣過程中伴生的其他產(chǎn)物(如CO2和有機(jī)酸等)的混合體[8]。現(xiàn)有模擬實驗沒有解答復(fù)雜的烴源流體在實際地質(zhì)情況下對儲層的改造作用等問題。為了查明復(fù)雜烴源流體對砂巖儲層致密化的影響機(jī)制，勢必需要開展更接近實際的烴源流體—巖石相互作用模擬實驗。

Ⅲ型烴源流體是指有機(jī)質(zhì)以Ⅲ型干酪根為主的烴源巖在成烴演化階段生成的烴類、CO2、H2S等非烴氣和有機(jī)酸等產(chǎn)物與地層水的復(fù)雜混合體。本文以川西須家河組致密砂巖氣藏為參考對象，使用本單位自主研發(fā)的模擬烴源流體與儲層相互作用實驗裝置，開展了封閉環(huán)境條件下Ⅲ型烴源流體—長石石英砂巖儲層協(xié)同演化模擬實驗，在模擬實驗和分析測試研究的基礎(chǔ)上，揭示了川西須家河組烴源流體對長石石英砂巖儲層致密化的影響機(jī)制，探討了致密儲層背景下的優(yōu)質(zhì)儲層分布規(guī)律，以期為致密砂巖儲層油氣藏的勘探提供科學(xué)支撐。

1 實驗方法

地質(zhì)條件下烴源巖的生烴過程是一個溫壓共控、多種流體共存、受一定空間限制(孔隙、裂縫等)的半封閉—半開放、邊生邊排的過程[9-10]。因此，本次生烴實驗?zāi)M條件為半封閉體系。烴源巖流體生成模擬實驗中不同演化階段以及流體—儲集巖相互作用對應(yīng)的溫度和壓力是參照川西地區(qū)須家河組的埋藏?zé)嵫莼泛凸诺販氐荣Y料[11]。本次烴源流體—儲集巖相互作用模擬根據(jù)須家河組3～6 km的埋深進(jìn)行匹配對應(yīng)的實驗溫度和壓力值，設(shè)計2組實驗，模擬生烴溫度為350 ℃(Ro=0.96%)和400 ℃(Ro=1.8%)，分別對應(yīng)流體—儲層相互作用溫度為140 ℃和170 ℃，儲層圍壓為50 MPa(表1)。

表1 協(xié)同演化模擬實驗溫壓參數(shù)

1.1 實驗樣品

1.1.1 烴源巖樣品

川西地區(qū)須家河組主要烴源層為馬鞍塘組—小塘子組、須三段和須五段，生烴母質(zhì)類型以Ⅱ2型—Ⅲ型為主，處于成熟—高成熟階段，Ro值主體介于1.0%～2.0%之間，巖性主要為暗色泥巖，夾煤層[12-13]。針對這種地質(zhì)狀況，選取了川西地區(qū)須家河組的煤(樣品編號PZ-9-1)作為烴源流體生成的供體，總有機(jī)碳含量為67.85%，S1為2.01 mg/g，S2為146.81 mg/g，PI為0.01，Tmax為424 ℃，氫指數(shù)為216 mg/g，氧指數(shù)為8 mg/g。

1.1.2 儲層樣品

川西地區(qū)須家河組儲層主要為須二段和須四段，主要巖性為巖屑砂巖、巖屑石英砂巖和巖屑長石石英砂巖，現(xiàn)今砂巖均已致密，孔隙度平均值一般為3%～5%，滲透率平均值一般為2×10-3μm2[11]。由于烴源流體—儲集巖相互作用模擬是從源儲協(xié)同演化的初始階段開始，儲層樣品需為初始孔隙度和滲透性較好的砂巖，故選取了巖性相似、孔滲較好的砂巖用于模擬實驗。儲層樣品埋深約1 500 m，巖性為長石石英砂巖，原始樣品整體物性較好，平均孔隙度為21.92%，平均滲透率為76×10-3μm2(表2)。掃描電鏡觀察其顆粒分選較好，顆粒間為泥質(zhì)膠結(jié)，石英表面有高嶺石，見微弱的長石溶蝕作用(圖1)。此次實驗?zāi)M不同演化階段烴源巖生烴流體對儲層的改造作用，單個儲層柱塞樣不能滿足多次實驗后續(xù)分析的測試需求，故選取了整體巖性相似、孔滲相似的2個巖心柱樣(表2)。

圖1 川西地區(qū)上三疊統(tǒng)須家河組長石石英砂巖微觀特征

表2 川西地區(qū)上三疊統(tǒng)須家河組儲集巖樣品物性參數(shù)

1.2 實驗裝置

本次實驗使用無錫石油地質(zhì)研究所自主研制的模擬烴源流體與儲層相互作用實驗裝置，該裝置實現(xiàn)了烴源流體制備與流體巖石相互作用的一體化，可模擬開放—封閉—半開放半封閉條件下的烴源流體對儲集巖成巖的改造作用，模擬反應(yīng)過程貼近地質(zhì)條件[8,14]。

1.3 實驗流程

(1)烴源流體制備：將烴源巖樣品裝入生烴反應(yīng)釜，施加預(yù)設(shè)的上覆巖層壓力，對生烴反應(yīng)釜、烴源流體中轉(zhuǎn)單元的中間容器及管線進(jìn)行抽真空注高壓氮?dú)庠嚶?，最后保持真空狀態(tài)，向生烴反應(yīng)釜注入地層水(pH值為7)，加熱至模擬溫度恒溫72 h。

(2)流體—儲集巖相互作用：生烴反應(yīng)加熱結(jié)束后，釋放生烴反應(yīng)釜內(nèi)烴源流體至中間容器儲存并加熱至設(shè)定溫度(140 ℃和170 ℃)，將儲層巖心放入巖心夾持器并升溫升壓至設(shè)定溫壓，將烴源流體驅(qū)至巖心夾持器儲集巖中，多余的烴源流體經(jīng)中轉(zhuǎn)后循環(huán)注入儲集巖中，反應(yīng)時間為168 h。

(3)產(chǎn)物收集及定量：反應(yīng)結(jié)束后，分別計量收集液體產(chǎn)物和氣體產(chǎn)物并進(jìn)行地球化學(xué)分析，最后取出反應(yīng)后的巖石樣品進(jìn)行掃描電鏡、薄片、孔隙度、滲透率等微觀分析，觀察烴源流體對儲層成巖作用的影響。

2 結(jié)果與討論

2.1 烴源流體演變特征

煤系烴源巖中腐殖型沉積有機(jī)質(zhì)是形成Ⅲ型干酪根的主要來源，Ⅲ型干酪根可以產(chǎn)生大量有機(jī)酸。Ⅲ型干酪根在結(jié)構(gòu)上以含多環(huán)芳香結(jié)構(gòu)及含氧官能團(tuán)為特征，脂肪族鏈狀結(jié)構(gòu)很少，且被連接在多環(huán)網(wǎng)格結(jié)構(gòu)上。在熱演化過程中富含大量芳基結(jié)構(gòu)和含氧官能團(tuán)的Ⅲ型干酪根，因脫羧基作用生成有機(jī)酸，所以在生烴過程中可以形成種類豐富的有機(jī)酸[15]。Ⅲ型烴源巖生成的有機(jī)酸主要包含甲酸、乙酸、丙酸和丁酸，乙酸含量占比最高。VRo為0.96%時，乙酸含量占比84.0%，pH值為5.66；VRo為1.80%時，乙酸含量占比72.6%，pH值為6.66?？傮w上來看，隨著烴源巖演化程度加深，乙酸含量占比下降，甲酸含量占比升高，烴源流體pH值升高，酸性減弱(圖2，圖3)。

圖2 不同演化階段烴源流體—砂巖反應(yīng)后有機(jī)酸含量差別

圖3 不同演化階段烴源流體—砂巖反應(yīng)后流體pH值變化B-0為注入地層水后暫未注入生烴流體的pH值

Ⅲ型干酪根主要來源于陸地高等植物，其生油能力差，產(chǎn)物以氣體為主，煤系烴源巖在地質(zhì)演化過程中生成大量的CO2(圖4)，為致密氣藏的形成提供了充足的氣源[16]。除以吸附、水溶狀態(tài)存在外，相當(dāng)一部分氣體會與成巖作用過程中孔隙流體中的金屬離子結(jié)合轉(zhuǎn)化成固態(tài)沉淀物[17]。此次試驗結(jié)果表明，Ⅲ型煤型烴源巖在生烴演化過程中氣體產(chǎn)率較高，且氣體組分CO2含量較高，VRo為0.96%和1.30%時CO2占比分別為46.5%和16.9%，平均占比31.7%(圖5)。在進(jìn)行了流體—儲集巖相互作用反應(yīng)后，氣體中CO2含量明顯下降，VRo為0.96%和1.30%時分別下降至30.9%和8.4%，降幅分別為34%和51%，平均降幅高達(dá)42%。

圖4 川西地區(qū)上三疊統(tǒng)須家河組烴源巖不同演化階段CO2產(chǎn)率

圖5 不同演化階段烴源巖流體—砂巖反應(yīng)后流體CO2變化

圖6 不同演化階段烴源巖流體—砂巖反應(yīng)后流體Ca2+變化

2.2 物性演變特征

烴源流體—儲集巖相互作用模擬實驗過程中，長石石英砂巖儲集巖樣品物性總體變差，表現(xiàn)為孔隙度和滲透率降低。烴源流體演化程度越高，發(fā)生反應(yīng)后儲集巖物性越差，致密化程度越高。烴源巖熱模擬溫度350 ℃、VRo為0.96%的生烴流體與長石石英砂巖儲層在140 ℃發(fā)生成巖反應(yīng)后，儲集巖樣品B-1孔隙度降低0.45%，降幅2.02%，滲透率降低4.2×10-3μm2，降幅4.57%；烴源巖熱模擬溫度 400 ℃、VRo為1.80%的生烴流體與長石石英砂巖儲層在170 ℃發(fā)生成巖反應(yīng)后，儲集巖樣品B-2孔隙度降低0.92%，降幅4.28%，滲透率降低14.5×10-3μm2，降幅24.13%(圖7)。

圖7 不同演化階段烴源流體—砂巖反應(yīng)后孔隙度變化和滲透率變化

與烴源流體演變特征對比發(fā)現(xiàn)，儲集巖B-1流體在反應(yīng)前后CO2及Ca2+濃度降幅低于儲集巖B-2，這與儲集巖B-2致密程度比B-1致密化程度更高相對應(yīng)。這種對應(yīng)關(guān)系也進(jìn)一步表明CO2結(jié)合地層烴源流體中的Ca2+形成碳酸鹽膠結(jié)物是Ⅲ型烴源流體使長石石英砂巖致密化的原因。

2.3 礦物演變特征

實驗結(jié)果表明，長石石英砂巖儲集巖樣品在Ⅲ型烴源巖流體的作用下，長石、黏土礦物和碳酸鹽等礦物成分均發(fā)生改變。長石在弱酸性流體作用下，有一定量的減少，石英有少量增加，變化最明顯的為碳酸鹽礦物。初始碳酸鹽礦物含量為10.3%，在VRo為0.96%與VRo為1.30%階段的烴源流體作用下，碳酸鹽礦物含量分別增加2.0%和2.2%，增幅高達(dá)19.4%和21.4%(圖8)。張雪花[18]對須四段頂部的碳酸鹽膠結(jié)物的同位素地球化學(xué)研究也表明，有機(jī)質(zhì)參與了膠結(jié)物的形成。

圖8 不同演化階段烴源流體—砂巖反應(yīng)后礦物組成變化

3 地質(zhì)啟示

流體—巖石相互作用對儲集巖層的影響具有兩面性，既能通過溶解等作用形成次生孔隙改善儲層物性，也能生成礦物沉淀降低儲集層孔滲性能，流體—巖石相互作用對儲層的實質(zhì)影響是增孔還是減孔還存在著較大爭議[19-20]。本次模擬實驗表明，Ⅲ型烴源流體中大量的CO2導(dǎo)致砂巖儲層碳酸鹽等膠結(jié)物發(fā)育，最終造成了儲層致密化。楊云坤等[21]利用金剛石壓腔(DAC)技術(shù)，針對碳酸鹽巖設(shè)計了一套隨埋深增加的水—巖作用模擬實驗，該實驗將配置的CO2水溶液作為反應(yīng)流體，并對地層溫壓下的物性變化進(jìn)行了原位觀察，提出了類似認(rèn)識，即隨著地層溫度、壓力升高，灰?guī)r表現(xiàn)為明顯的膠結(jié)沉淀。實際地質(zhì)統(tǒng)計也證實了CO2對儲層致密化的影響作用，帥燕華等[17]對四川煤系儲層的分析表明，方解石膠結(jié)物含量與儲層孔隙度和滲透率呈反比(圖9)，且在當(dāng)方解石膠結(jié)物含量超過5%時，儲層孔滲性能明顯下降。然而，同樣是對有機(jī)質(zhì)熱演化不同階段生成的CO2和有機(jī)酸對儲層的影響做了研究，有學(xué)者提出CO2和有機(jī)酸的供給在致密砂巖儲層中更多的形成次生孔隙[22]。范明等[23]通過碳酸鹽巖溶蝕速率測定實驗研究了CO2水溶液對碳酸鹽巖的溶蝕過程，提出一定深度范圍內(nèi)(溶蝕窗)CO2對碳酸鹽巖的溶蝕能力較高。

圖9 四川盆地煤系儲層孔隙度與碳酸鹽礦物含量之間關(guān)系[17]

從流體—巖石相互作用模擬實驗的條件來看，金剛石壓腔模擬體系可以看作是封閉—半封閉體系，本次實驗是封閉實驗，而范明等[23]提出的“溶蝕窗”是基于開放體系下的實驗得出的。可見，不同流體—巖石相互作用體系對于碳酸鹽巖的溶蝕沉淀影響明顯不同，最終對儲層的改造作用結(jié)果也不同。“成巖流體滯留效應(yīng)” 從成巖流體的流通性方面論述儲層致密成因，能很好解釋這些不同[24]，即孔隙流體會溶解碎屑礦物顆粒，但當(dāng)?shù)貙悠骄?、成巖體系相對封閉導(dǎo)致成巖流體難以遷移而滯留在原來的孔隙中時，孔隙流體中溶解的礦物質(zhì)則呈自生礦物的形式再次在成巖體系內(nèi)沉淀，儲層孔隙不僅不增加，反而變得更為致密。

規(guī)?；旅苡蜌赓Y源形成的地質(zhì)特征也表明，系統(tǒng)封閉性與否對致密儲層的形成有重要影響。川西須家河組具有平緩的構(gòu)造背景和砂泥巖廣泛接觸的特點，存在地層超壓現(xiàn)象，且壓力系統(tǒng)相互獨(dú)立。若是開放體系，則不會存在相互獨(dú)立的超壓系統(tǒng)，表明了較好的地層封閉性。此外，川西地區(qū)須家河組地層水多為CaCl2型，代表深層環(huán)境，在沉積及油氣藏形成之后，與地表大氣降水隔絕，地質(zhì)構(gòu)造相對穩(wěn)定，頂板封閉性好，隔層的分隔性也好，且油氣水系統(tǒng)長期位于水文地質(zhì)阻滯區(qū)到停滯區(qū)，指示良好的封閉性。封閉體系致使川西地區(qū)須家河組存在成巖流體的滯留效應(yīng)，相對不利于儲層的增孔改造。

從致密砂巖氣藏現(xiàn)今勘探情況來看，相對開放環(huán)境以及古構(gòu)造高位置不利于碳酸鹽膠結(jié)物的沉淀，對儲層發(fā)育有利，易于形成氣藏。例如，平落壩氣田產(chǎn)于龍門山山前斷褶構(gòu)造帶，斷層構(gòu)造發(fā)育，中壩氣田屬于裂縫—孔隙型氣藏，均處于相對開放環(huán)境[25]。此外，原始物性好的儲層具有較強(qiáng)的滲濾能力，源自烴源巖的富含酸性物質(zhì)的流體運(yùn)移和溶解物質(zhì)的排出就相對容易，次生孔隙就發(fā)育較好。例如，川西地區(qū)新場氣田中具平行層理的砂巖滲透率更高，是最有利的巖相類型[26]。由此，局部半封閉—開放的成巖體系和酸性流體運(yùn)聚區(qū)有利于致密儲層的物性的改善，可作為“甜點”優(yōu)選的重要參考。

4 結(jié)論

(1)封閉環(huán)境條件下，Ⅲ型烴源流體—長石石英砂巖儲層協(xié)同演化模擬實驗結(jié)果表明，Ⅲ型烴源巖生成產(chǎn)物以氣體為主，氣體組分CO2產(chǎn)率高。以川西地區(qū)須家河組140 ℃或170 ℃儲層地溫條件為參考，大量的CO2在實際地質(zhì)溫壓條件下可能會導(dǎo)致砂巖儲層中碳酸鹽膠結(jié)物發(fā)育，造成儲層致密化。

(2)平緩的構(gòu)造背景、砂泥巖的廣泛接觸致使川西地區(qū)須家河組存在成巖流體的滯留效應(yīng)。在缺乏規(guī)模性不整合和斷裂系統(tǒng)的相對封閉環(huán)境條件下，烴源巖不同演化階段的烴源流體與砂巖相互作用形成的碳酸鹽膠結(jié)物導(dǎo)致儲層致密化。

(3)封閉成巖體系下，致密油氣勘探應(yīng)以尋找有利于原生孔隙形成與保存的有利沉積相砂體為指向；在半開放—開放體系環(huán)境下，致密油氣勘探應(yīng)以尋找酸性流體優(yōu)勢運(yùn)聚區(qū)次生孔隙發(fā)育的儲層為指向。