不同粒徑大氣顆粒物中金屬元素分布與風(fēng)險(xiǎn)評估研究進(jìn)展

支敏康，張凱，呂文麗

環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評估國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 中國環(huán)境科學(xué)研究院

大氣顆粒物通常由以不同化學(xué)形式存在的無機(jī)物（如硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽等）、金屬元素和碳質(zhì)氣溶膠組成，它們主要來自于一次排放和氣態(tài)前體物的二次生成[1-3]。其中，金屬元素 (metal elements，MEs)在顆粒物中僅占一小部分，對PM2.5（粒徑小于2.5 μm的顆粒物）濃度的平均貢獻(xiàn)約為3.16%～5.00%[4-5]，但對于生態(tài)環(huán)境和人體健康有著重要影響。MEs在大氣中來源較廣泛，自然源、燃燒源、機(jī)動車排放和工業(yè)源均是MEs的重要來源[6-9]。

MEs作為顆粒物中重要的污染成分，不僅會嚴(yán)重影響生態(tài)系統(tǒng)中的生物地球化學(xué)循環(huán)，還會富集在人體中導(dǎo)致多種疾病[10-11]。尤其是存在于顆粒物中的重金屬元素，具有高毒性、高生物富集性和持久危害性，會對人體健康造成極大的威脅。MEs的人體健康效應(yīng)和生態(tài)效應(yīng)不僅取決于其濃度和理化性質(zhì)，還與其在大氣顆粒物中的粒徑分布特征密切相關(guān)[12-14]。MEs富集在顆粒物有著廣泛的空氣動力學(xué)粒徑分布[15]，小粒徑大氣顆粒物上的MEs呈現(xiàn)更大的活性和毒性，健康危害更為顯著[16-17]。

目前關(guān)于大氣顆粒物中MEs的綜述文獻(xiàn)主要集中在MEs的污染特征及來源解析等方面，對不同粒徑大氣顆粒物上MEs的分布情況和風(fēng)險(xiǎn)評估方法的認(rèn)識和總結(jié)仍較為有限。筆者在綜述文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上，結(jié)合最新的研究進(jìn)展，重點(diǎn)介紹了對不同粒徑大氣顆粒物中MEs分布的研究現(xiàn)狀，總結(jié)了MEs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)和人體健康風(fēng)險(xiǎn)評估結(jié)果及研究進(jìn)展，以期為今后MEs的研究提供新的角度和思路。

1 不同粒徑顆粒物中MEs的分布

了解不同粒徑大氣顆粒物中MEs的分布特征對研究污染來源和人體健康效應(yīng)有至關(guān)重要的作用。已有的研究主要關(guān)注PM10和PM2.52種粒徑顆粒物中MEs的分布。如Duan等[18]2006年對北京大氣顆粒物的采樣結(jié)果研究發(fā)現(xiàn)，K、Mn、Cu、Se、Mo、Ag、Cd、Tl和 Pb主要分布在 PM2.5中，Al、Co和Sb主要分布在PM10中。Wang等[19]2010年對上海地區(qū)PM2.5和PM10化學(xué)特性的研究發(fā)現(xiàn)，PM10和PM2.5中 8種主要的 MEs (Cd、Cr、Cu、Fe、Mn、Zn、Pb、 Ni)占 比 分 別 為 5.5%和 3.1%。 MEs在PM2.5和 PM10中的占比表現(xiàn)為 Pb (88.5%) ＞ Cd(81.8%) ＞ Zn (81.5%) ＞ As (77.1%) ＞ Cu(75.9%) ＞ Cr(71.7%) ＞ Ni (67.9%) ＞ Mn (63.3%) ＞ V (46.8%)[20]。因此，大部分MEs都會富集在PM2.5中，繼而通過呼吸作用進(jìn)入人體。

為了進(jìn)一步研究不同粒徑顆粒物中MEs的分布，根據(jù)粒徑大小將顆粒物分為細(xì)模態(tài)(＜2.1 μm)和粗模態(tài)(＞2.1 μm)[21-22]。研究發(fā)現(xiàn)粒徑分布信息可以追溯不同的污染來源，Lü等[23]在有色金屬冶煉區(qū)的研究發(fā)現(xiàn)，主要富集在細(xì)模態(tài)顆粒物的MEs有Cu、Zn、As、Se、Ag、Cd、TI、Pb，這些元素與當(dāng)?shù)劂U鋅冶煉廠煙氣排放密切相關(guān)，歸因于燃燒過程中的新粒子成核作用；Al、Ti、Fe、Sr、Cr、Co、Ni、Mo、U 主要富集在粗模態(tài)，與土壤的二次懸浮有關(guān)；還有一些元素，如 Be、Na、Mg、Ca、Ba、Th、V、Mn、Sn、Sb、K等在2個(gè)模態(tài)均出現(xiàn)峰值，這與揚(yáng)塵源和燃燒源排放均相關(guān)。Tanda等[24]對歐洲新年夜煙花燃放期間顆粒物中MEs的研究結(jié)果表明，由于煙花爆竹的燃放等人為源，導(dǎo)致 Li、K、S、V、Zn、Ga、Rb、As、Se、Cd、Tl、Pb、Bi呈現(xiàn)細(xì)模態(tài)單峰型分布。Tan等[25]結(jié)合源解析結(jié)果和粒徑分布研究，得出主要來自于揚(yáng)塵的地殼元素 (Ca、Si、Fe、Al、Mg)在大氣顆粒物中呈粗模態(tài)單峰型分布，在粗粒子模態(tài)的占比約為65%～73%。綜上，MEs富集在粗模態(tài)中，表明其主要來自于自然源；富集在細(xì)模態(tài)中，表明其主要受人為源排放的影響（如煤燃燒和機(jī)動車尾氣等）；在2種模態(tài)下均呈現(xiàn)富集，則表明其受人為源和自然源的共同影響。

另外，Zhi等[26]對比了不同模態(tài)顆粒物MEs的濃度，發(fā)現(xiàn)MEs在細(xì)模態(tài)和粗模態(tài)顆粒物中累積濃度相當(dāng)，分別為 14.52～25.98 和 13.03～27.74 μg/m3；Pan等[21,27]的研究同樣發(fā)現(xiàn)，在細(xì)模態(tài)顆粒物中MEs總濃度為 4.0～14.0 μg/m3，平均濃度為 6.5 μg/m3，與粗模態(tài)相近（4.4～15.4 和 6.6 μg/m3）。因此，降低2種模態(tài)顆粒物中MEs的濃度對于緩解大氣污染均有重要影響。

2 顆粒物中MEs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

對于MEs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的評價(jià)方法主要有單因子指數(shù)法、內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法、富集因子法、地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法等[28-29]。其中，單因子指數(shù)雖能粗略地反映環(huán)境質(zhì)量的優(yōu)劣，但評價(jià)精度不高，且沒有考慮環(huán)境毒理學(xué)效應(yīng)[30]；內(nèi)梅羅污染指數(shù)雖然克服了單因子指數(shù)評價(jià)精度不高的缺陷，但過于突出污染指數(shù)最大的污染物對環(huán)境質(zhì)量的影響。因此，本研究重點(diǎn)綜述富集因子法、地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法3種方法在顆粒物中MEs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)方面的研究現(xiàn)狀。

2.1 富集因子

富集因子(EF)用于研究顆粒物中MEs的富集程度。EF也可以用于判斷顆粒物中MEs的來源[31]。EF＜1表明元素主要來自于自然源，如土壤和道路揚(yáng)塵；EF＞1則表明元素與人為源有關(guān)，EF越大，則元素的富集程度越高，該元素受人為污染影響越大。其計(jì)算公式如下：

式中：Cs,i為大氣顆粒物樣品中金屬i的濃度；Cs,R為大氣顆粒物樣品中參比元素的濃度；Cb,i為土壤背景中金屬i的濃度；Cb,R為土壤背景中參比元素濃度。參比元素一般選擇地殼中含量豐富的元素，如Al、Fe、Si等；也可以選擇在土壤中比較穩(wěn)定且受人為源影響較小的元素，如Ti[30]。

Pan等[27]對北京采暖季大氣顆粒物的研究發(fā)現(xiàn)，K、Fe等主要來自于自然源的元素富集程度較低，Na、Zn、Mo、Ag、Cd、Tl等與人為活動相關(guān)的元素富集程度較高(EF大于100)。秦偉等[32]對石家莊市采暖季PM2.5的研究發(fā)現(xiàn)，地殼元素?zé)o富集，重金屬元素 (Cr、Ni、Cu、Zn、As、Pb)呈現(xiàn)出一定程度的富集，Cr的EF達(dá)100，富集程度較高。王偉等[33]對南京市大氣PM2.5中的重金屬研究發(fā)現(xiàn)，Cd、Sb、Pb、Cu、Zn、As、Ni和 Ba屬于重度富集元素 (EF 大于100)，結(jié)合主成分分析和聚類分析表明，金屬冶煉、燃煤、煙花燃放和機(jī)動車尾氣等人為活動是采樣期間 PM2.5中重金屬的主要來源。由于大氣污染物主要來自人為源排放，導(dǎo)致顆粒物中地殼元素富集程度較低，重金屬富集程度較高，尤其是在北方采暖季。

結(jié)合不同粒徑大氣顆粒物中MEs濃度與EF研究發(fā)現(xiàn)，MEs在不同粒徑段的大氣顆粒物中富集水平差異顯著。從粒徑大于10 μm的顆粒物、粗模態(tài)到細(xì)模態(tài)顆粒物，MEs富集程度隨著粒徑的減小而增大，大部分金屬在細(xì)模態(tài)顆粒物中EF遠(yuǎn)高于粗模態(tài)[17,21,27]。因此，應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注細(xì)顆粒物MEs污染。

2.2 地累積指數(shù)

地累積指數(shù)(Igeo)通過對比大氣顆粒物中MEs濃度與土壤背景值反映MEs在環(huán)境中的污染程度[34-35]。地累積指數(shù)的計(jì)算公式為：

式中1.5是用于矯正背景值變動的系數(shù)。根據(jù)Igeo的計(jì)算結(jié)果，可將MEs污染程度劃分為7個(gè)等級：無污染 (Igeo＜0)，輕度污染 (Igeo為 0～1)，中度污染(Igeo為 1～2)，偏重度污染 (Igeo為 2～3)，重度污染(Igeo為3～4)，重度到極重度污染(Igeo為4～5)，極重度污染 (Igeo＞5)。

Igeo最初用于計(jì)算MEs在土壤和水環(huán)境中的生態(tài)效應(yīng)，近年來大量研究發(fā)現(xiàn)Igeo同樣適用于大氣環(huán)境中MEs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)，它不僅考慮了自然地質(zhì)過程造成的背景值波動，也充分注意到人為活動對MEs污染的影響，是區(qū)分人為活動影響的重要參數(shù)。表1列舉了我國不同城市研究中利用Igeo結(jié)果得出的大氣顆粒物中主要污染元素及其對應(yīng)的污染等級。我國城市大氣顆粒物中普遍存在MEs污染，其中主要的污染元素為Cu、Zn、Cd、Pb，呈現(xiàn)中度及以上污染，邯鄲、濟(jì)南和株洲等地更是呈現(xiàn)重度到極重度污染，其原因可能與當(dāng)?shù)卮嬖诖罅康匿撹F及有色金屬冶煉等高排放的人為活動有關(guān)。珠三角PM2.5中Cd、As、Sb呈現(xiàn)中度到重度污染。地殼元素由于較少受人為活動影響，所以在大氣顆粒物中呈現(xiàn)無污染或輕度污染[26,36]。Shahab等[37]對桂林道路揚(yáng)塵的研究發(fā)現(xiàn)，不同功能區(qū)MEs污染等級顯示出較大差異，Igeo表現(xiàn)為工業(yè)區(qū)＞城區(qū)＞旅游區(qū)，其中工業(yè)區(qū)Cu和Pb為重度及以上污染，Zn為中度污染；城區(qū)Zn和Pb為中度污染，其余元素均為輕度污染；旅游區(qū)由于大量機(jī)動車排放，僅Pb顯示有污染。

2.3 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)

除了使用Igeo反映顆粒物中MEs的(污)染程度外，Hakanson提出的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)和綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(RI)也用于評估MEs對于環(huán)境的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)[47]。進(jìn)一步引入毒性響應(yīng)系數(shù)，將重金屬的生態(tài)效應(yīng)與毒理學(xué)聯(lián)系起來，使評價(jià)更側(cè)重于重金屬元素毒理方面[48]。公式如下：

許多研究者將地累積指數(shù)和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)結(jié)合起來評估重金屬在大氣環(huán)境中的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級。從圖1可以看出，我國城市大氣顆粒物中普遍存在某些重金屬元素的潛在生態(tài)危害。其中，北京、天津、太原、沈陽[49]、濟(jì)南等北方城市顆粒物中重金屬元素呈現(xiàn)輕微～強(qiáng)的潛在生態(tài)危害(＜160)，而株洲和珠三角等南方城市重金屬元素呈現(xiàn)中等到極強(qiáng)的潛在生態(tài)危害(≥40)，其中Cd、Pb、As均存在很強(qiáng)到極強(qiáng)的潛在生態(tài)危害(≥ 160)。同時(shí)，對比Igeo和結(jié)果可知，二者所得結(jié)論大體相似。因此Cd、Pb、As是目前我國城市大氣顆粒物中主要的污染元素，應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注。由圖1還可以看出，我國多數(shù)城市大氣顆粒物中MEs的RI大于1 000，表明我國城市大氣顆粒物呈現(xiàn)非常高的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，且南方城市普遍高于北方城市。南方城市中，株洲市由于分布著大量的有色金屬冶煉和化工等企業(yè)，導(dǎo)致綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)最高；北方城市中，北京市的RI最高，這是由于北京市Cd的潛在生態(tài)危害最強(qiáng)所致[26]。

圖1 中國不同城市大氣顆粒物中MEs潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級Fig.1 Potential ecological risk grade of MEs in atmospheric particles of different Chinese cities

3 顆粒物中 MEs人體健康風(fēng)險(xiǎn)評估

大量流行病學(xué)的研究表明，大氣顆粒物中重金屬濃度的升高與人體發(fā)病率和死亡率上升之間存在著密切的聯(lián)系[50]。大氣顆粒物的人體健康風(fēng)險(xiǎn)評估方法主要有流行病學(xué)、毒理學(xué)和暴露評價(jià)研究[51]。流行病學(xué)調(diào)查通常需要收集暴露數(shù)據(jù)和死亡數(shù)據(jù)以評估顆粒物的短期和長期暴露產(chǎn)生的不利健康效應(yīng)，但死亡數(shù)據(jù)難以獲取。而且毒理學(xué)試驗(yàn)比較復(fù)雜，因此基于空氣質(zhì)量模型的暴露評價(jià)方法被廣泛用于環(huán)境污染物的健康風(fēng)險(xiǎn)評估研究中，如基于沉積學(xué)的大氣顆粒物沉積模型和基于暴露學(xué)的暴露劑量模型[23,52-54]。

3.1 大氣顆粒物沉積模型

大氣顆粒物的粒徑分布可以通過影響重金屬元素在人體呼吸道中的轉(zhuǎn)移和區(qū)域沉積來控制重金屬的人體健康風(fēng)險(xiǎn)。美國國家環(huán)境保護(hù)局（US EPA）推薦的ICRP（International Commission on Radiological Protection）[55]和 MPPD（ Multiple-Path Particle Dosimetry）模型可以計(jì)算不同粒徑段顆粒物在人體呼吸系統(tǒng)中的沉降效率以及在不同器官的沉積量，進(jìn)而對不同粒徑大氣顆粒物中重金屬元素的毒性效應(yīng)進(jìn)行定量分析[23]。從顆粒物在人體的沉積角度來看，可將人體呼吸系統(tǒng)分為頭部氣道、氣管支氣管和肺部3個(gè)主要區(qū)域。ICRP和MPPD模型可以計(jì)算粒徑分布相關(guān)的MEs在這3個(gè)主要部位的沉積量和區(qū)域沉積效率[54]。ICRP模型是基于顆粒物沉降、慣性和擴(kuò)散的試驗(yàn)數(shù)據(jù)和理論，通過經(jīng)驗(yàn)方程來表征不同粒徑段的顆粒物在人體的沉積[56]。ICRP計(jì)算參數(shù)僅需要粒徑，不考慮肺部不對稱的結(jié)構(gòu)，是一種單路徑的沉積模型。但由于其忽略了肺部結(jié)構(gòu)及其相應(yīng)的影響，因而會影響計(jì)算結(jié)果[57]。MPPD模型是由Asgharian等[58]基于實(shí)測值開發(fā)的多通道顆粒物計(jì)算劑量學(xué)模型，常用于評估人類和大鼠的呼吸道顆粒物沉積劑量[59-60]。與 ICRP模型相比，MPPD模型基于隨機(jī)肺氣道形態(tài)測量模型[61]，可以反映出人體肺部的不對稱，且因?yàn)楦普娴膸缀谓Y(jié)構(gòu)可以獲得更真實(shí)的沉積結(jié)果。MPPD模型能夠估計(jì)大氣顆粒物在人體呼吸道中的沉積分?jǐn)?shù)，已有研究將其應(yīng)用于顆粒物的人類健康風(fēng)險(xiǎn)評估中[52,54,62]。

研究表明，不同粒徑段的顆粒物會沉積在呼吸系統(tǒng)的不同部位[23,52,63]?？偝两敌时砻骷?xì)模態(tài)和粗模態(tài)顆粒物均有較大的沉降，細(xì)模態(tài)顆粒物在人體頭部氣道、氣管支氣管和肺部區(qū)域的沉降效率分別為0.50、0.17、0.33，粗模態(tài)顆粒物的沉降效率為0.83、0.05、0.11。不同粒徑段的顆粒物對于人體的風(fēng)險(xiǎn)均表現(xiàn)為頭部氣道＞肺部＞氣管支氣管，且細(xì)模態(tài)顆粒物在肺部的沉積效率高于粗模態(tài)顆粒物，粗模態(tài)顆粒物對于人體頭部氣道的危害要高于呼吸系統(tǒng)。

3.2 暴露量與致癌風(fēng)險(xiǎn)

暴露風(fēng)險(xiǎn)評估模型是基于暴露學(xué)的角度，研究人體在大氣環(huán)境中通過手-口攝入、呼吸作用和皮膚接觸3種方式的日平均暴露量(ADD)以及致癌和非致癌風(fēng)險(xiǎn)[23,64]。具體計(jì)算公式如下[65-66]:

式中：ADDing、ADDinh、ADDderm分別為通過手-口攝入、呼吸吸入、皮膚接觸3種攝入途徑的日平均暴露量，mg/(kg·d)；C為人體暴露濃度，mg/kg，取濃度平均值95%置信區(qū)間的上限，被認(rèn)為是合理最大暴露量的估計(jì)值。其余各參數(shù)定義及取值見表2。

表2 健康風(fēng)險(xiǎn)評估模型參數(shù)及取值Table 2 Parameters and values of health risk assessment models

同時(shí)該模型也通過計(jì)算風(fēng)險(xiǎn)熵(HQ)、風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(HI)和致癌風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)(CR)來分別表示顆粒物中MEs的非致癌和致癌風(fēng)險(xiǎn)。計(jì)算公式如下：

式中：RfD為在單位時(shí)間單位體重下通過該途徑攝取的不引起人體不良反應(yīng)的最大參考計(jì)量，mg/(kg·d)；CSF為人體暴露于一定劑量顆粒物時(shí)致癌效應(yīng)的概率系數(shù)，kg·d/mg。當(dāng)HQ＜1時(shí)一般認(rèn)為非致癌風(fēng)險(xiǎn)可以忽略，HQ＞1時(shí)表明存在一定的非致癌風(fēng)險(xiǎn)，HQ＞10時(shí)表明該金屬對人體產(chǎn)生較強(qiáng)的健康風(fēng)險(xiǎn)。US EPA建議的CR參考值為10-6～10-4，CR高于10-4表明在長期暴露下會導(dǎo)致極大的致癌風(fēng)險(xiǎn)。

我國已有很多研究者采用該方法在北京[67]、天津[68]、湖南長株潭地區(qū)[69]、寶雞[70]、太原[71]、鄭州[72]、淄博[73]、南京[74]、上海[75]、貴陽[76]、成都[77]等地進(jìn)行了大氣顆粒物中MEs的健康風(fēng)險(xiǎn)評估研究。結(jié)果顯示，我國大部分城市/地區(qū)大氣顆粒物中存在重金屬元素對人體的致癌風(fēng)險(xiǎn)和非致癌風(fēng)險(xiǎn)。在我國北方城市/地區(qū)，會對人體產(chǎn)生可容忍的致癌風(fēng)險(xiǎn)的 MEs有 Cr、As、Cd、Co(1×10-6≤CR＜1×10-4)；而在引起非致癌風(fēng)險(xiǎn)的MEs中，Mn的存在對人體的傷害最大(HQ＞1)，其他如Cu、Zn、Pb對人體不具有非致癌風(fēng)險(xiǎn)。南方城市重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)普遍低于北方城市，貴陽、成都和南寧等地Cr、As、Cd的CR 為 4.3×10-6～4.4×10-5，對人群可能產(chǎn)生致癌風(fēng)險(xiǎn)，Mn可能存在非致癌風(fēng)險(xiǎn)。而在南京和上海等地所研究重金屬的致癌和非致癌風(fēng)險(xiǎn)均低于風(fēng)險(xiǎn)閾值，表明顆粒物中MEs不具備健康風(fēng)險(xiǎn)。這可能歸因于我國南北方城市經(jīng)濟(jì)結(jié)構(gòu)的差異化。且研究發(fā)現(xiàn)，致癌及非致癌風(fēng)險(xiǎn)在不同群體中均表現(xiàn)為兒童＞成年男性＞成年女性[67,71]。這可能與兒童體質(zhì)較弱，男性接觸的環(huán)境較為復(fù)雜有關(guān)。然而以上有關(guān)人體健康風(fēng)險(xiǎn)評估研究均關(guān)注的是單分散顆粒物（PM2.5或PM10）中的MEs，由于不同粒徑的大氣顆粒物在人體的沉降導(dǎo)致人體暴露濃度的不同，直接使用單分散顆粒物中MEs的濃度代表人體暴露濃度會顯著高估MEs的風(fēng)險(xiǎn)值[53]。因此后續(xù)風(fēng)險(xiǎn)評估中需要將不同粒徑段顆粒物的沉積與暴露風(fēng)險(xiǎn)評估模型結(jié)合起來進(jìn)行研究。

4 結(jié)論

(1) MEs在大氣顆粒物中占比雖然不高，但對于指示污染來源、評價(jià)環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)和人體健康風(fēng)險(xiǎn)具有重要意義。研究不同粒徑大氣顆粒物中MEs的分布特征可以解析其來源，如富集在粗模態(tài)顆粒物中的MEs主要來自于自然源；富集在細(xì)模態(tài)顆粒物中的MEs主要受人為源排放的影響；而在2種模態(tài)下均呈現(xiàn)富集的MEs則表明受人為源和自然源的共同影響。同時(shí)研究發(fā)現(xiàn)，MEs在細(xì)模態(tài)和粗模態(tài)中的占比相當(dāng)，因此降低2種模態(tài)中MEs濃度對于緩解大氣污染均有重要的影響。

(2) 結(jié)合不同粒徑大氣顆粒物中MEs分布特征和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)方法研究發(fā)現(xiàn)，MEs在不同粒徑段的顆粒物中富集水平差異顯著。大部分MEs在細(xì)模態(tài)顆粒物中EF遠(yuǎn)高于粗模態(tài)。重金屬元素污染在我國城市大氣顆粒物中普遍存在。地殼元素由于較少受人為活動影響，所以在大氣顆粒物中呈現(xiàn)無污染或輕度污染(Igeo≤1)。結(jié)合EF、Igeo和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)發(fā)現(xiàn)，Cd、Pb、As是目前我國城市大氣顆粒物中主要的污染元素，顯示出很強(qiáng)～極強(qiáng)的潛在生態(tài)危害。同時(shí)我國城市大氣顆粒物均呈現(xiàn)非常高的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)(RI＞1 000)，南方城市的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)普遍高于北方城市。

(3) MPPD模型和暴露量模型可以分別從沉積學(xué)和暴露學(xué)進(jìn)行顆粒物中MEs的健康風(fēng)險(xiǎn)評估。研究顯示，不同粒徑段的顆粒物會沉積在人體呼吸系統(tǒng)的不同部位。細(xì)模態(tài)和粗模態(tài)顆粒物在人體中均有較大的沉降，細(xì)模態(tài)顆粒物在肺部的沉積效率高于粗模態(tài)顆粒物，粗模態(tài)顆粒物對于人體頭部氣道的危害要高于呼吸系統(tǒng)。我國大部分城市/地區(qū)大氣顆粒物中重金屬元素存在對人體的致癌風(fēng)險(xiǎn)和非致癌風(fēng)險(xiǎn)，其中南方城市重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)普遍低于北方城市。在我國北方城市，會對人體產(chǎn)生可容忍的致癌風(fēng)險(xiǎn)的MEs有Cr、As、Cd和Co，而Mn可能引起非致癌風(fēng)險(xiǎn)；在一些南方城市，Cr、As、Cd可能導(dǎo)致致癌風(fēng)險(xiǎn)，Mn可能導(dǎo)致非致癌風(fēng)險(xiǎn)。

(4) 當(dāng)前對于大氣顆粒物中MEs的研究主要集中在污染特征、來源及重金屬的風(fēng)險(xiǎn)評估上，且MEs的風(fēng)險(xiǎn)評估僅考慮不同元素種類產(chǎn)生的生態(tài)效應(yīng)和人體健康效應(yīng)。生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和健康風(fēng)險(xiǎn)在我國南北方差異的不同，可能與顆粒物中產(chǎn)生生態(tài)效應(yīng)和人體健康效應(yīng)的元素種類的不同或采樣點(diǎn)位的不同有關(guān)。因此，未來對顆粒物中MEs開展風(fēng)險(xiǎn)評估時(shí)建議同時(shí)研究生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和人體健康風(fēng)險(xiǎn)。不同粒徑段大氣顆粒物中的MEs可能產(chǎn)生不同的風(fēng)險(xiǎn)效應(yīng)，因此研究不同粒徑顆粒物中金屬元素的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和人體健康風(fēng)險(xiǎn)是未來該領(lǐng)域的重點(diǎn)研究方向。