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    錳氧化物在芘污染土壤修復中的應用研究

    2022-07-28 13:30:46季,劉偉,王
    中國錳業(yè) 2022年3期
    關鍵詞:常數(shù)用量速率

    張 季,劉 偉,王 慎

    (長江水資源保護科學研究所,湖北 武漢 430051)

    在美國環(huán)境保護署列為聯(lián)邦長期清理目標的1 408個危險廢物場所中,有40%以上是被多環(huán)芳烴(PAHs)污染的場地[1]。被PAHs污染的場地通常具有PAHs濃度高、毒性強的特點,重度污染場地的PAHs濃度高達300 g/kg[2]。PAHs具有致癌性、致突變性和致畸性,在受污染的土壤中,PAHs的半衰期長達5.7~9.1 a[3]。因此,修復PAHs污染場地迫在眉睫。

    錳氧化物(MnxOy)是土壤環(huán)境中一種典型的金屬氧化物,是土壤礦物的重要活性成分,由于Mn具有多種價態(tài),使得MnxOy可以參與到氧化還原反應中來。XU等[10]報道,廢水中的酸性橙7可以通過MnO2活化的PS體系與電化學氧化耦合以去除。HUANG等[11]的研究表明,不同晶型的MnxOy對廢水中雙酚A的降解表現(xiàn)出不同的催化能力。ZHU等[5]還發(fā)現(xiàn)MnO2可以有效地活化PS以去除廢水中的有機污染物?,F(xiàn)有關于MnxOy催化的研究主要集中在廢水處理上,與水環(huán)境相比,土壤是一類更為復雜的環(huán)境介質。目前,尚不清楚土壤中的MnxOy能否用于提升MW/PS對土壤中PAHs的去除性能。

    因此,開展了在MnxOy存在時利用MW/PS體系修復PAHs污染的土壤的研究。以芘(一種典型的PAHs)作為研究對象,制備了多種MnxOy(α-MnO2、β-MnO2、γ-MnO2和Mn2O3),并從活化溫度和MnxOy用量方面系統(tǒng)地評估了它們對MW/PS體系去除芘的催化能力。

    1 試驗部分

    1.1 試驗試劑

    過硫酸銨[(NH4)2S2O8]、硫酸錳(MnSO4·H2O)、硫酸銨[(NH4)2SO4]、芘均購自Sigma-Aldrich,無須進一步純化即可使用,試驗用水為超純水(電阻率為18.2 MΩ·cm)。

    1.2 MnxOy的制備與表征

    α-MnO2、β-MnO2和γ-MnO2均采用水熱法制備,而Mn2O3則通過MnO2的煅燒制備。β-MnO2的制備:①將0.008 mol的(NH4)2S2O8和0.008 mol的MnSO4·H2O混合于40 mL的蒸餾水中,磁力攪拌約10 min,以在室溫下形成均勻的懸浮液;②將混合物轉移至帶有聚四氟乙烯內襯的高壓反應釜中,并在140 ℃下密封加熱12 h;③將所得樣品離心,離心所得沉淀物用蒸餾水和乙醇洗滌數(shù)次;④放入真空烘箱中在40 ℃下干燥,干燥后置于真空干燥器中保存?zhèn)溆谩?/p>

    對于α-MnO2的制備,除了將0.02 mol的(NH4)2SO4加入上述(NH4)2S2O8和MnSO4的混合液中外,其余所有合成步驟均與上述一致。此外,通過將加熱溫度從140 ℃變?yōu)?0 ℃,即可得到γ-MnO2。而將MnO2置于馬弗爐中在550 ℃下煅燒2 h,即可制得Mn2O3。

    通過Hitachi TM4000II型SEM顯微鏡分析不同MnxOy的表面形貌。采用Bruker D8 Advance X射線衍射儀研究MnxOy的晶體結構。

    1.3 芘污染土壤的修復

    芘加標土壤樣品的制備方法:①在某農(nóng)藥化工廠附近采集背景土壤,將土壤樣品風干、粉碎并過0.9 mm的網(wǎng)篩,然后儲存在密封袋中。②將100 g干凈的土壤置于300 mL錐形瓶中,加入2 mL濃度為2.5 mol/L的芘原液,然后加入50 mL丙酮溶液。③將其置于搖床上,在25 ℃恒溫條件下以150 rpm的速度振蕩數(shù)小時,以促進芘的均勻分布。④土壤中芘的濃度為50 mg/kg。

    芘降解試驗在MCR-3型微波化學反應器中進行。對于每個試驗,除非另有說明,否則均是將5 g芘污染的土壤、一定劑量的不同MnxOy和1.5 mol/L的PS溶液混合,然后將混合物放置在MW反應器中,MW反應器在溫度控制模式下運行。反應結束后,向該土壤樣品中加入5 mL乙醇,渦旋1 min,然后在25 ℃下通過超聲輔助提取5 min。芘的回收率超過95%。

    1.4 分析

    采用Dionex Ultimate 3000型高效液相色譜儀分析土壤中殘留芘的濃度,檢測器為紫外檢測器,波長為235 nm。流動相由90%的甲醇和10%的水溶液制成,流速為1.0 mL/min。土壤中芘的降解效率(η)按下式計算:

    η=(C0-Ct)/C0

    (1)

    式(1)中,C0為反應時間0 min時芘的濃度,mg/kg;Ct為反應時間tmin時芘的濃度,mg/kg。

    芘的降解符合偽一級動力學方程:

    ln(C0/Ct)=kt

    (2)

    式(2)中,k為偽一階常數(shù),min-1;t為時間,min。

    2 結果與討論

    2.1 MnxOy的表征

    通過XRD分析了所制備的各種MnxOy的晶體結構(見圖1)。所制得的α-MnO2、β-MnO2、γ-MnO2和Mn2O3的XRD圖譜衍射峰位置分別與標準XRD圖譜(JCPDS# 44-0141、JCPDS# 24-0735、JCPDS# 72-1982和JCPDS# 41-1442)一致,且這4種MnxOy的特征峰尖銳,晶型明顯。表明這4種MnxOy均以正確的晶型成功制備,且均具有較高的結晶度。

    圖1 α-MnO2(a)、β-MnO2(b)、γ-MnO2(c)、Mn2O3(d)的XRD

    此外,通過掃描電子顯微鏡(SEM)表征了這4種MnxOy的形貌和尺寸(見圖2)。由圖2可知,所制得的α-MnO2、β-MnO2和γ-MnO2皆為線狀納米結構,其長度為200~1 500 nm,寬度為20~160 nm。而Mn2O3則為球狀納米結構,其直徑為20~200 nm。

    圖2 α-MnO2(a)、β-MnO2(b)、γ-MnO2(c)、Mn2O3(d)的SEM

    2.2 MnxOy對芘降解的催化性能

    2.2.1 PS濃度和MW溫度對芘降解的影響

    在評估MnxOy的催化效果之前,先在沒有催化劑的MW/PS體系中進行芘降解試驗。首先研究了PS濃度和MW溫度對MW/PS體系中芘降解的影響(見圖3)。由圖3可知,在一定范圍內,PS濃度越高,芘的降解效率也隨之增高。當MW溫度固定為80 ℃時,隨著PS濃度從0.3 mol/L增加至1.5 mol/L,在處理25 min后的芘降解效率則從48.2%增加到了81.6%。而在PS濃度固定為1.5 mol/L的條件下,隨著MW溫度從40 ℃增加至80 ℃時,芘的降解效率也增加了33.5%。但是若再進一步增加PS濃度和MW溫度時,芘降解效率的增加幅度將會快速減小。因此,后續(xù)試驗將在PS濃度為1.5 mol/L和MW溫度為80 ℃的條件下進行。

    圖3 PS濃度對MW/PS體系中芘降解的影響(a),MW溫度對MW/PS體系中芘降解的影響(b)

    2.2.2 不同MnxOy的用量對芘降解的影響

    接著研究了不同類型的MnxOy的用量對MW/PS體系中芘降解的影響(見圖4)。由圖4可知,MnxOy的加入在一定程度上促進了MW/PS體系中芘的降解,隨著α-MnO2、β-MnO2、γ-MnO2和Mn2O3的用量從0 g增加到 0.1 g,在處理15 min后,芘的降解效率分別提高了16.5%、20%、11.4%和13.5%,這表明MnxOy的存在對于改善芘分解十分重要。此外,芘降解過程與偽一級動力學相吻合(見圖5)。由圖5可知,在0~150 mg范圍內,芘降解的反應速率常數(shù)隨著MnxOy用量的增加而增加,且當MnxOy的用量超過100 mg后,芘降解的反應速率常數(shù)幾乎停止增長。此外,在相同的MnxOy用量下,β-MnO2具有比其他MnxOy相對更好的催化性能,反應速率常數(shù)(k)的大小依次為β-MnO2>α-MnO2>γ-MnO2>Mn2O3。

    圖4 MW/PS體系中α-MnO2(a)、β-MnO2(b)、γ-MnO2(c)和Mn2O3(d)用量對芘降解的影響

    圖5 不同MnxOy用量下芘降解的反應速率常數(shù)

    2.2.3 MW溫度對芘降解的反應速率常數(shù)的影響

    隨后研究了在不同的MnxOy的存在下,MW溫度對芘降解的反應速率常數(shù)的影響(見圖6)。由圖6可知,隨著MW溫度從40 ℃升至100 ℃,芘的反應速率常數(shù)也隨之增大,但在80~100 ℃之間的反應速率常數(shù)的增率顯著降低,這表明在MW/PS體系中引入MnxOy后活化PS的最佳MW溫度為80 ℃。此外,在相同的MW溫度下,不同MnxOy對應的k的大小順序為β-MnO2>α-MnO2>γ-MnO2>Mn2O3,進一步驗證了β-MnO2的催化性能最強。

    圖6 不同MnxOy的存在下MW溫度對芘降解的反應速率常數(shù)的影響

    2.2.4 土壤的pH對β-MnO2/MW/PS體系中芘降解的影響

    土壤的pH對β-MnO2/MW/PS體系中芘降解的影響結果見圖7。由圖7可知,在β-MnO2/MW/PS體系中,當3≤pH≤7時,芘降解的反應速率常數(shù)隨著土壤pH的上升而逐漸增大;當pH>7時,趨勢與之相反,這表明MnxOy催化PS降解的最佳pH為7。

    圖7 不同土壤pH下芘降解的反應速率常數(shù)

    3 結 論

    1)通過水熱法和煅燒法成功合成了4種不同晶型的錳氧化物α-MnO2、β-MnO2、γ-MnO2和Mn2O3,這4種MnxOy的特征峰尖銳,晶型明顯,均具有較高的結晶度。

    2)所合成的α-MnO2、β-MnO2和γ-MnO2均為線狀納米結構,長度為200~1 500 nm,寬度為20~160 nm,而Mn2O3為球狀納米結構,直徑為20~200 nm。

    3)研究評估了MnxOy在MW/PS體系中增強芘污染土壤修復的可行性。結果表明MnxOy的加入促進了MW/PS體系中芘的降解,其中β-MnO2的催化性能最強,且不同MnxOy對應的催化活性順序為β-MnO2>α-MnO2>γ-MnO2>Mn2O3。此外,MnxOy催化PS降解的最佳MW溫度為80 ℃,最佳pH為7。研究為如何提升MW/PS體系對PAHs污染土壤的修復作用提供了一條重要思路。

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